東江下游大氣降水氫氧同位素特征及水汽來源*

謝林環(huán)，江濤，曹英杰，黎坤，唐常源,

(1.中山大學(xué)地理科學(xué)與規(guī)劃學(xué)院，廣東 廣州 510275;2.中山大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，廣東 廣州 510275;3.廣東省環(huán)境污染控制與修復(fù)技術(shù)重點實驗室， 廣東 廣州 510275)

存在于自然水體中的環(huán)境同位素D和18O在水的相變過程中，其含量會相應(yīng)發(fā)生變化，稱為同位素分餾?；诖嗽?，18O和D被廣泛應(yīng)用于水循環(huán)過程的示蹤研究[1-3]。大氣降水是全球水循環(huán)系統(tǒng)的主要輸入源，其同位素組成對環(huán)境變化極其敏感[4-5]，通常將大氣降水中同位素組成與環(huán)境要素間的相關(guān)關(guān)系稱為環(huán)境同位素效應(yīng)[6]。通過分析降水同位素組成，可揭示水汽來源及局地、區(qū)域乃至全球的水循環(huán)特征[7]。

影響降水穩(wěn)定同位素組成的因素較多，如溫度、降水量等[8]。云團冷凝服從瑞利條件，氫、氧同位素組成與分餾系數(shù)α有關(guān)，α是冷凝溫度的函數(shù)，故同位素值隨溫度的變化而改變。由于云層冷凝溫度難以直接測量，地面溫度與冷凝溫度在一定程度上有對應(yīng)關(guān)系，故常用地面溫度替代[9]。章新平[10]基于國際原子能機構(gòu)(IAEA)和世界氣象組織(WMO)監(jiān)測網(wǎng)數(shù)據(jù)24個站點資料，按照年際、月和天氣三個時間尺度，分析了降水穩(wěn)定同位素與溫度間相關(guān)關(guān)系，得到月尺度下溫度效應(yīng)主要分布在中高緯度、年際尺度下δ18O與年均溫度間也存在一定程度的正相關(guān)關(guān)系的結(jié)論。陳中笑等[11]指出，影響大氣降水同位素組成的大陸效應(yīng)、高度效應(yīng)、緯度效應(yīng)等，本質(zhì)上都是受溫度控制。但是在低緯度沿海地區(qū)或季風(fēng)區(qū)，溫度效應(yīng)會受到一定程度的抑制，降水量效應(yīng)顯著[12-13]，即穩(wěn)定同位素比率與降水量之間存在反相關(guān)關(guān)系。

衛(wèi)克勤等[9]通過研究我國降水18O和D同位素發(fā)現(xiàn)，受季風(fēng)氣候影響的地區(qū)夏季降水同位素組成偏負，但跟當(dāng)?shù)亟邓坎⒉欢贾苯酉嚓P(guān)，降水氣團的來源和性質(zhì)等氣候環(huán)境背景也是決定降水同位素組成的重要因素。不同的水汽蒸發(fā)源地和輸送路徑，雨滴氫、氧同位素動力分餾程度不同，從而造成局地降水同位素組成的差異，利用該特征可示蹤大氣降水的水汽來源，為大氣環(huán)流及氣候變化提供重要的參考信息[14-16]。龐洪喜等[17]基于IAEA全球降水同位素觀測網(wǎng)(GNIP)中新德里和香港兩站同位素資料確定的季風(fēng)降水的水汽源區(qū)，與基本大氣環(huán)流背景相吻合。柳鑒容等[18]利用中國大氣降水同位素網(wǎng)絡(luò)(CHNIP)南部7個站點，于2005年7月收集并分析月大氣降水樣品，發(fā)現(xiàn)降水中氧同位素對夏季南部地區(qū)3條主要水汽通道(西南、南海和東南水汽通道)有很好的指示作用。

東江流域地處我國珠江三角洲，季風(fēng)環(huán)流為區(qū)域降水的發(fā)生提供了充沛的水汽條件，同時通過影響水汽輸送場的分布控制降水的時空分配[18]。本文通過采集分析東江下游2017年逐日降水樣品中氫、氧同位素組成特征，探討其與氣溫、降水量等氣象要素之間的關(guān)系，并利用HYSPLIT(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory)后向軌跡模式，模擬研究區(qū)域大氣降水氣團的歷史軌跡，進一步驗證氫、氧穩(wěn)定同位素對于指示區(qū)域降水水汽來源及輸送狀況的作用，為區(qū)域降水成因及機理研究提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

東江是廣東省四大水系之一，發(fā)源于江西省尋鄔縣椏髻缽山，上游稱尋烏水，在廣東省的龍川縣合河壩與安遠水匯合后稱東江，地理位置介于113°52′～115°52′E，22°38′～25°14′N。東江干流全長562 km，河床平均坡降為0.39‰[19]，在廣東省境內(nèi)自東北向西南流經(jīng)河源、惠州、東莞等市后注入獅子洋(圖1)。流域面積35 340 km2，其中廣東省境內(nèi)31 840 km2，占流域總面積的90%[20]。東江流域?qū)賮啛釒Ъ撅L(fēng)性濕潤氣候，高溫多雨，多年平均氣溫20.4 ℃，多年平均降雨量為1 750 mm[21]。

圖1 東江流域范圍及采樣點分布Fig.1 Location of the Dongjiang River Basin and sampling site

1.2 采樣與分析方法

在東江下游東莞市橋頭鎮(zhèn)設(shè)置采樣點(114°6′24″E、23°2′26″N)，收集2017年逐日(當(dāng)日上午8：00～次日上午8：00)降水樣品，并記錄每日降水量，個別樣品由于降水量較小(<1 mm)未進行收集，共收集樣品81個。采集的樣品裝于聚乙烯瓶中，瓶口用封口膜密封后置于4 ℃恒溫環(huán)境下保存；經(jīng)0.22 μm濾膜過濾后，用Picarro L2130-i激光水汽同位素分析儀進行測定，氫、氧同位素的分析精度分別為0.1‰和0.02‰。氫、氧穩(wěn)定同位素組成以維也納標準平均海水(VSMOW)為基準表示(δ，‰)[22]，計算公式如下：

δD=[(D/H)樣品/(D/H)VSMOW-1]×1 000‰

(1)

δ18O=[(18O/16O)樣品/(18O/16O)VSMOW-1]×1 000‰

(2)

式中，D/H、18O/16O為同位素豐度比。

氣溫資料使用臨近研究區(qū)的東莞站(編號：59289)作為代表，數(shù)據(jù)由中國氣象局網(wǎng)站(www.cma.gov.cn)共享資料中心提供。

1.3 HYSPLIT后向軌跡模式及模擬方法

本文利用Wang等[23]開發(fā)的TrajStat軟件計算氣團軌跡，模擬研究區(qū)域大氣降水氣團的來源。該軟件氣團軌跡計算使用美國國家海洋和大氣管理局NOAA和澳大利亞氣象局聯(lián)合開發(fā)的HYSPLIT后向軌跡模式，在計算軌跡或空氣團的平移和擴散采用運動參考系，空氣中粒子運動軌跡為時間t和空間位置矢量V的積分，最終位置由初始位置L(t)和第一猜測位置L′(t+△t)的三維平均速率得到，速度矢量在時空上都是線性插值的，其計算公式為[24]：

L′(t+△t)=L(t)+V(L,t)△t

+V(L′,t+△t)]△t

(3)

式中，△t為時間步長，本文選取1 h。

此次模擬以全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)GDAS的輸出資料作為驅(qū)動，選取1 500 m作為初始高度，代表低層環(huán)流中垂直氣柱水汽通量最大的高度層[25]，以采樣點為起始位置，后向追蹤采集降水樣品當(dāng)天空氣粒子120 h的軌跡，每隔6 h輸出一條軌跡，每小時輸出一次軌跡點位置及相應(yīng)的溫度、高度、氣壓和相對濕度等物理屬性。由于軌跡數(shù)量較多，為了直觀看出軌跡分布，利用TrajStat軟件中聚類分析模塊，基于歐氏距離對每個月的軌跡簇進行聚類歸并，得到各月主要的水汽通道。各通道輸送水汽貢獻率計算參考江志紅等[26]的方法，計算公式為：

(4)

式中，Qs表示某一通道水汽貢獻率，qlast表示通道最終位置的比濕，m表示通道包含的軌跡數(shù)，n表示軌跡總數(shù)。

2 結(jié)果與討論

2.1 局地大氣降水線

大氣降水中δD的變化范圍為-105.10‰～+9.98‰，雨量加權(quán)平均值為-57.88‰；δ18O的變化范圍為-14.80‰～-0.55‰，雨量加權(quán)平均值為-8.61‰。δD和δ18O均落在中國大氣降水氫、氧同位素組成范圍內(nèi)δD：-229.6‰～+45.4‰，δ18O：-29.47‰～+9.15‰[27]。

同位素分餾使δD、δ18O之間存在一定線性關(guān)系，Craig[28]通過研究全球不同地區(qū)的400多個降水樣品，提出全球大氣降水線(GMWL)：δD=8δ18O+10‰。其中斜率代表蒸發(fā)、凝結(jié)等相變過程，截距則受海氣相互作用的影響[29]。由于局地環(huán)流系統(tǒng)的差異[22]，不同區(qū)域得到的降水δD-δ18O關(guān)系線相比GMWL會有所偏離，稱為局地大氣降水線(LMWL)。利用采樣點降水氫、氧同位素的月雨量加權(quán)平均值，通過最小二乘法得到東江下游地區(qū)大氣降水線：

δD=8.60δ18O+16.15,R2=0.99

(5)

該大氣降水線斜率與截距均高于GMWL和郭政昇等[30]得到的珠江流域大氣降水線δD=8.084δ18O+10.998，與Xie等[31]得到的廣州大氣降水線δD=(8.46±0.13)δ18O+(15.0±0.9)相近。利用GNIP中香港站1985-2015年月δD、δ18O長序列歷史資料，得到香港的大氣降水線δD=8.14δ18O+11.61(R2=0.97)，相比東江下游地區(qū)大氣降水線，該線斜率和截距略小。

2.2 δ18O與溫度和降水量的關(guān)系

圖2為東江下游地區(qū)大氣降水δD、δ18O月加權(quán)平均值與月均氣溫T、月降水量P的變化情況。由于2017年11～12月降水量較小，未收集到雨水樣品，故不參與分析。其中δD和δ18O變化趨勢較為一致，以δ18O分析為主。不同月份間δ18O差異明顯，最高值出現(xiàn)在1月份(-3.47‰)，最低值出現(xiàn)在8月份(-10.17‰)。

圖2 2017年各月降水量、氣溫、δ18O和δDFig.2 Monthly preicipitation amount, air temperature and δ18O, δD in precipitation in 2017

氣溫T在1～6月份總體呈現(xiàn)上升趨勢，6～9月份在28～30 ℃附近波動，之后呈下降趨勢。氫氧同位素組成變化則與T相反，且增減變化基本同步。對月雨量加權(quán)平均δ18O與T進行線性回歸分析(圖3a)：

δ18O=-0.51T+5.40,R2=0.89

(6)

δ18O隨T增加而減小，表現(xiàn)“反溫度效應(yīng)”，這可能與研究區(qū)位于低緯度季風(fēng)區(qū)有關(guān)。東江下游地區(qū)年內(nèi)平均氣溫變化較小，降水量集中于汛期，受海洋季風(fēng)影響，空氣濕度較大，降水過程中雨滴再蒸發(fā)使氫、氧同位素值增加的作用不明顯，因而降水量效應(yīng)可能掩蓋溫度效應(yīng)[16, 32]。

圖3 δ18O與氣溫和降水量的相關(guān)關(guān)系Fig.3 Correlations between monthly δ18O and temperature, precipitation

降水量在1～7月份逐月增加，于7月份達到最大值而后逐月減少，年內(nèi)降水主要集中在汛期5～9月份。對月雨量加權(quán)平均δ18O與P進行線性回歸分析(圖3b):

δ18O=-0.02P-4.27，R2=0.66

(7)

δ18O隨P的增加而逐漸降低，遵循“降水量效應(yīng)”。研究區(qū)域位于沿海季風(fēng)區(qū)，季風(fēng)環(huán)流讓降水氣象條件復(fù)雜化[9,33-34]。非汛期主要受濕度低、蒸發(fā)性強的大陸性氣團控制，大氣降水量少，δ18O、δD值較高。汛期降水量大且集中，δ18O、δD值相對偏低或貧化，主要是因為該階段盛行夏季風(fēng)，以海洋暖濕氣團為主，云層厚度大，對流強烈。隨著高度增加，氣團內(nèi)溫度降低，水汽同位素隨高度呈指數(shù)型減小[35]。強上升氣流快速凝結(jié)，凝結(jié)物碰并增大到一定程度后下落，此時的凝結(jié)物已是形成于不同高度的經(jīng)過強冷卻過程的凝結(jié)綜合體，具有較低的同位素值[36]。同位素值與冷卻程度呈反比，降水量與冷卻程度呈正比，所以降水量與同位素值呈反比[37]。而且來自熱帶、副熱帶海洋的氣團具有濕度大、降水量大的特征，根據(jù)瑞利模型，降水同位素值與殘留濕氣團比例f呈正比，伴隨降水過程的發(fā)生，氣團從海洋運移到沿海地區(qū)登陸，f越來越小，同位素值也越來貧化[38-39]。由圖2還可以看出，降水量最大的7月，對應(yīng)的降水δ18O、δD值并不是年內(nèi)最小，即其變化對降雨量響應(yīng)有滯后，說明降水量并不是決定氫、氧同位素組成的根本性因素，可能還與水汽源地及到達研究區(qū)域前的分餾過程有關(guān)[26,39]。

2.3 水汽來源模擬及分析

2.3.1 春季水汽來源與降水氫、氧同位素組成的關(guān)系 圖4為春季各月水汽通道模擬結(jié)果，由圖可知，2017年3月進入研究區(qū)的水汽分為3支，其中69%的降水氣團顯示來自中國東南南海附近海域，帶來72%的降水水汽貢獻比例。Ⅰ～Ⅲ水汽通道對應(yīng)的降水δ18O、δD雨量加權(quán)平均值分別為-4.25‰、-18.10‰；-0.92‰、+3.92‰和-4.49‰、-22.16‰，降水同位素組成隨著水汽源的改變而改變，海洋氣團氫氧同位素組成明顯較陸地氣團貧化，揭示了水汽源的控制作用。

4月份石馬河流域開始受夏季風(fēng)影響，雨帶從南海北遷。該月總降水量明顯增加。降水氣團主要來自兩條水汽通道，23%的軌跡顯示來自印度北部的氣團，直接西行進入我國西南邊境，帶來17%的水汽；77%的氣團來自中南半島中部，沿東偏北方向進入研究區(qū)，帶來83%的水汽，水汽貢獻率較前者通道高。Ⅰ～Ⅱ水汽通道對應(yīng)的降水δ18O、δD雨量加權(quán)平均值分別為-6.32‰、-40.96‰和-4.21‰、-23.40‰。Ⅰ通道水汽團運移路徑較長，同位素貧化較明顯。

5月份降水量明顯高于4月份，有3條主要的水汽通道：第一條為中國南海附近海域，第二條從華北地區(qū)南下，第三條經(jīng)泰國-老撾-越南，而后進入我國南部地區(qū)。該月降水水汽以第一條水汽通道為主，占79%。Ⅰ～Ⅲ水汽通道對應(yīng)的降水δ18O、δD雨量加權(quán)平均值分別為-6.67‰、-41.25‰；-7.53‰、-49.42‰和-4.28‰、-21.11‰。

圖4 2017年春季影響東江流域降水的主要水汽通道圖中紅線代表水汽通道，“軌跡數(shù)比例”“水汽貢獻率”分別為該月隸屬于某一通道的軌跡數(shù)百分比和水汽貢獻百分比Fig.4 Main water vapor channels in springThe red lines denote the vapor channels. The numbers denote the percentage of trajectory amount and the contribution to the moisture supply of each channel.

2.3.2 夏季水汽來源與降水氫、氧同位素組成的關(guān)系 研究區(qū)夏季雨熱同期，夏季風(fēng)強盛，同時也是熱帶氣旋的活躍期，各月水汽通道模擬結(jié)果如圖5所示，孟加拉灣和南海為主要的海洋水汽源。

圖5 2017年夏季影響東江流域降水的主要水汽通道圖中紅線代表水汽通道，“軌跡數(shù)比例”“水汽貢獻率”分別為該月隸屬于某一通道的軌跡數(shù)百分比和水汽貢獻百分比Fig.5 Main water vapor channels in summerThe red lines denote the vapor channels. The numbers denote the percentage of trajectory amount and the contribution to the moisture supply of each channel.

2017年6月來自孟加拉灣-中南半島和南海的水汽給研究區(qū)帶來降水，軌跡數(shù)比例分別為70%和30%。Ⅰ～Ⅱ水汽通道對應(yīng)的降水δ18O、δD雨量加權(quán)值平均分別為-7.40‰、-50.63‰和-10.21‰、-72.67‰，來自孟加拉灣的支氣流在輸送途中可能增加了部分來自中南半島的水汽，同位素值偏正。

7月份研究區(qū)降水氣團主要來自孟加拉灣和南海，其中來自孟加拉灣的降水δ18O、δD雨量加權(quán)值平均為-7.60‰、-49.72‰。而來自南海的兩支水汽，一支從赤道附近南海西南端北折插入，一支從菲律賓以西海域流經(jīng)南海進入。前者水汽通道對應(yīng)的降水δ18O、δD雨量加權(quán)平均值為-12.70‰、-88.62‰，后者為-11.20‰、-75.99‰，前者水汽運輸距離較遠，移動過程中可能受到較強的衰減或分餾作用的影響，所以氫氧同位素值偏負。

8月份主要水汽通道與6月份類似，主要是來自印度洋和南海的兩支水汽。Ⅰ和Ⅱ水汽通道分別對應(yīng)的降水δ18O、δD雨量加權(quán)平均值為-6.67‰、-46.75‰和-12.91‰、-90.92‰。而且Ⅱ通道的δ18O、δD為季節(jié)最低值，可能是南海水汽團在運移過程中劇烈“淋洗”作用造成的。

2.3.3 秋季水汽來源與降水氫、氧同位素組成的關(guān)系 夏季風(fēng)在9月份開始減弱，逐漸受西北太平洋副熱帶高壓的影響，研究區(qū)域秋季氣溫仍較高，但降水量明顯減少，圖6為秋季各月水汽通道模擬結(jié)果，降水水汽主要來自中國南海和西太平洋。

2017年9月水汽主要有2支，一支沿中國東南沿海到達研究區(qū)，另一支由中南半島南端流經(jīng)中國南海北部后進入研究區(qū)，南海為主要海洋水汽源。Ⅰ～Ⅱ水汽通道對應(yīng)的降水δ18O、δD雨量加權(quán)平均值分別為-8.07‰、-53.91‰和-10.13‰、-69.46‰，南海的水汽通道海洋氣團特征更明顯，δ18O、δD較中國沿海的貧化。

10月份水汽來源由印度洋過渡到南海、西太平洋。其中，一支來自中國臺灣南端海域，另一支來自西太平洋。對應(yīng)的降水δ18O、δD雨量加權(quán)平均值分別為-8.03‰、-52.70‰和-5.54‰、-36.0‰，來自西太平洋水汽較南海富集。譚明等[40]對具有太平洋、印度洋復(fù)合水汽源的中國季風(fēng)區(qū)進行研究后提出“降水同位素環(huán)流效應(yīng)”，指出太平洋水汽帶來的降水同位素值偏高，印度洋水汽降水同位素值偏低。10月份來自西太平洋的降水相比夏季來自印度洋的降水，δ18O、δD明顯富集，符合“降水同位素環(huán)流效應(yīng)”。

2.3.4 冬季水汽來源與降水氫、氧同位素組成的關(guān)系 1月、2月和12月冬季風(fēng)活動較強，冷空氣南下，溫度明顯降低，降水量年內(nèi)最少。冬季各月水汽通道模擬結(jié)果(圖7)顯示冬季降水水汽通道基本呈順時針，來自南半球的越赤道氣流顯著削弱、消失，東亞南支偏西風(fēng)水汽支逐漸形成，主要水汽來自中國近海海洋和青藏高原南側(cè)。

圖6 2017年秋季影響東江流域降水的主要水汽通道圖中紅線代表水汽通道，“軌跡數(shù)比例”“水汽貢獻率”分別為該月隸屬于某一通道的軌跡數(shù)百分比和水汽貢獻百分比Fig.6 Main water vapor channels in autumnThe red lines denote the vapor channels. The numbers denote the percentage of trajectory amount and the contribution to the moisture supply of each channel.

2017年1月降水氣團均來自20°～30°N的東海海域，Ⅰ～Ⅱ水汽通道對應(yīng)的降水δ18O、δD雨量加權(quán)平均值分別為-3.47‰、-12.31‰和-3.46‰、-11.66‰，同位素組成明顯較其他季節(jié)富集。而且兩條水汽通道δ18O、δD較接近，顯示水汽來源對氫氧同位素組成的控制作用。

2月份大部分氣團軌跡(85%)顯示來自東海臺灣海峽，少部分(15%)來自印度-緬甸-中國西南地區(qū)，來自陸地的氣團水汽貢獻率僅為10%。兩個水汽通道對應(yīng)的降水δ18O、δD雨量加權(quán)平均值分別為-4.61‰、-21.21‰和-0.73‰、+2.26‰，海洋氣團明顯較大陸氣團貧化，體現(xiàn)了兩種氣團不同的同位素組成特征。

圖7 2017年冬季影響東江流域降水的主要水汽通道圖中紅線代表水汽通道，“軌跡數(shù)比例”“水汽貢獻率”分別為該月隸屬于某一通道的軌跡數(shù)百分比和水汽貢獻百分比Fig.7 Main water vapor channels in winterThe red lines denote the vapor channels. The numbers denote the percentage of trajectory amount and the contribution to the moisture supply of each channel.

3 結(jié) 論

1)東江下游地區(qū)大氣降水中δD、δ18O的變化范圍分別為-105.10‰～+9.98‰和-14.80‰～-0.55‰，局地大氣降水線為δD=8.60δ18O+16.15(R2=0.99)。月尺度下，降水氫、氧同位素組成與氣溫、降水量呈顯著負相關(guān)關(guān)系，表現(xiàn)出“反溫度效應(yīng)”和“降水量效應(yīng)”，這主要與我國季風(fēng)氣候的影響有關(guān)。

2)在具有太平洋、印度洋復(fù)合水汽源的東江下游地區(qū)，存在顯著“降水同位素環(huán)流效應(yīng)”。秋、冬兩季太平洋水汽帶來的降水δ18O、δD偏高，夏季印度洋孟加拉灣水汽帶來的降水δ18O、δD偏低。而來自南海降水的氣團，降水中δ18O、δD則隨季節(jié)的不同而改變，總體表現(xiàn)為夏季<秋季<春季，夏、秋兩季明顯比春季貧化。