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    加氫基礎(chǔ)油抗氧化性能的模擬預測研究

    2020-02-20 11:01:50
    石油煉制與化工 2020年2期
    關(guān)鍵詞:環(huán)烷烴安定性基礎(chǔ)油

    謝 欣

    (中國石化石油化工科學研究院,北京 100083)

    人工智能技術(shù)發(fā)展日新月異,在汽車發(fā)動機設(shè)計領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用[1-2],在潤滑油領(lǐng)域也開始應(yīng)用[3-4]。內(nèi)燃機油的主要組成部分基礎(chǔ)油的氧化安定性對內(nèi)燃機油性能有著至關(guān)重要的作用。潤滑油基礎(chǔ)油(簡稱基礎(chǔ)油)是非常復雜的混合物,組成的差別導致了基礎(chǔ)油氧化安定性的巨大差別。隨著發(fā)動機技術(shù)日益發(fā)展,車用內(nèi)燃機油大量使用加氫精制的Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油,采用人工智能模擬評定 Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油的氧化安定性,找到影響其高低的主要因素和規(guī)律,對于潤滑油產(chǎn)品的開發(fā)研制具有重要意義。API基礎(chǔ)油分類準則見表1。

    表1 API基礎(chǔ)油分類準則

    國內(nèi)外研究者提出了一些基礎(chǔ)油氧化安定性與其化學組成的關(guān)聯(lián)模型,包括線性回歸模型[5]、指數(shù)回歸模型[6]和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型[7-8]等?;A(chǔ)油組成與氧化安定性的關(guān)聯(lián)模型具有多參數(shù)、高維非線性的特點,而人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(ANN )可以很好地處理高維非線性體系,并具有自組織、自適應(yīng)、自學習的特性。為了提高模型預測準確度,本研究采用多層感知神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(MLP-ANN)模型,在指標的選取中改進了過去研究模型中通常采用的飽和烴含量,將其細分的鏈烷烴和不同環(huán)數(shù)環(huán)烷烴含量作為輸入變量,通過不斷對參數(shù)進行調(diào)整,得到最終模型。

    本研究采用最為廣泛使用的旋轉(zhuǎn)氧彈法(ASTM D2272)作為評定基礎(chǔ)油氧化安定性的方法。針對加氫精制基礎(chǔ)油的結(jié)構(gòu)特征,分別應(yīng)用MLP-ANN和徑向基神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(RBPN)方法,建立兩個預測加氫基礎(chǔ)油氧化安定性的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型,并將黏度指數(shù)加入模型,以期提高模型對加氫基礎(chǔ)油氧化安定性的預測精度。同時對影響加氫基礎(chǔ)油氧化安定性的因素進行分析,找出與氧化安定性有正相關(guān)和負相關(guān)關(guān)系的Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油的烷烴組成。

    1 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型簡介

    1.1 MLP-ANN

    MLP-ANN是由一系列多層排列節(jié)點構(gòu)成的網(wǎng)絡(luò),節(jié)點只能在相鄰層之間由權(quán)聯(lián)結(jié)。MLP-ANN采用共軛梯度降序向后傳播訓練函數(shù),層結(jié)構(gòu)可以是三層或者更多,構(gòu)成網(wǎng)絡(luò)的層數(shù)與解決的問題有關(guān),MLP-ANN模型如圖1所示。

    圖1 MLP-ANN網(wǎng)絡(luò)模型

    MLP-ANN的輸入向量表示為:

    (1)

    輸出向量表示為:

    Yi=f(Xi) (i=1,2,…,n;n≥2)

    (2)

    式中:Kij為M、N的權(quán)向量函數(shù),不同的層具有不同的權(quán)函數(shù);Cj為輸入信息;bj為偏差;f為激活函數(shù),是非線性S曲線函數(shù):

    (3)

    1.2 RBPN

    RBPN是一種局部逼近網(wǎng)絡(luò),其隱層節(jié)點具有相互獨立的中心和寬度,具有很好的分類特性。該模型與MLP-ANN模型都是非線性多層前向網(wǎng)絡(luò),都是通用逼近器。但是,RBPN的基函數(shù)計算的是輸入向量和中心的歐氏距離,而MLP-ANN隱單元的激勵函數(shù)計算的是輸入單元和連接權(quán)值間的內(nèi)積。

    2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的建立

    2.1 輸入?yún)?shù)的選擇

    溶劑精制的Ⅰ類基礎(chǔ)油中的硫、氮含量通常很高,許多文獻也指出硫、氮含量與Ⅰ類基礎(chǔ)油的氧化安定性有密切的相關(guān)性[5]。而對于加氫精制的Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油,通常含有大約1%(w)或更少的芳烴,硫含量和氮含量非常低。對Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油,芳烴含量對氧化安定性的影響很大,同時當芳烴含量更低時,鏈烷烴和環(huán)烷烴的含量與分布也對氧化安定性產(chǎn)生重要影響。

    本研究針對Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油的組成結(jié)構(gòu)特點,為了達到高的關(guān)聯(lián)預測精度,將通常模型采用的飽和烴含量進行細分,采用質(zhì)譜分析技術(shù)得到了全部Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油樣本中鏈烷烴、一環(huán)環(huán)烷烴到六環(huán)環(huán)烷烴的含量,以及各種芳烴的含量。所得結(jié)果中芳烴主要由烷基苯組成,其他單環(huán)芳烴和多環(huán)芳烴含量基本為0。為了簡化模型輸入?yún)?shù),經(jīng)過驗證選定鏈烷烴、一環(huán)環(huán)烷烴到六環(huán)環(huán)烷烴含量,以及烷基苯含量作為每個樣本的8個模型輸入?yún)?shù)。

    API基礎(chǔ)油分類準則中黏度指數(shù)是一個重要的因素,圖2為樣本中的Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油黏度指數(shù)與氧化安定性的關(guān)系。從圖2可以看出,Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油的黏度指數(shù)與氧化安定性具有正相關(guān)關(guān)系。同時由于圖中樣本點較為分散,氧化安定性還受其他因素影響。而黏度指數(shù)是表征基礎(chǔ)油性質(zhì)的非常重要的參數(shù),可方便取得,是由基礎(chǔ)油本身性質(zhì)決定的。與以往研究不同,本研究首次將黏度指數(shù)作為輸入?yún)?shù)引入模型。

    圖2 Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油黏度指數(shù)與氧化安定性的關(guān)系

    2.2 Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油樣本數(shù)據(jù)

    樣本采用了18種不同的Ⅱ/Ⅲ類加氫基礎(chǔ)油,其物性、烴類組成和氧化安定性數(shù)據(jù)見表2。為了使神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的預測適用性更廣,選擇樣本的黏度指數(shù)覆蓋了80~125的區(qū)間。采用ASTM D2272方法測定了每個樣本的旋轉(zhuǎn)氧彈時間,作為表征該樣本的氧化安定性數(shù)據(jù)。從旋轉(zhuǎn)氧彈時間可以看出,數(shù)據(jù)沒有明顯規(guī)律可尋。因此采用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型正是基于其復雜性難以用常規(guī)數(shù)學模型解決的考慮。

    表2 Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油物性、烴類組成和氧化安定性數(shù)據(jù)

    2.3 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的建立

    為了消除不同輸入變量的不同取值范圍對結(jié)果的影響,首先對輸入變量進行歸一化,將原始數(shù)據(jù)變換落入到[0,1]區(qū)間內(nèi)。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在建模時將所得樣本分成兩部分,一部分作為訓練集訓練神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型,另一部分作為預測集,在建模的同時進行模型輸出結(jié)果預測。如此可以防止模型的過度訓練,使精度更高。本研究中訓練集占全部數(shù)據(jù)的75%,預測集占全部數(shù)據(jù)的25%。

    3 結(jié)果與討論

    通過樣本訓練,反復調(diào)整參數(shù)得到了最優(yōu)化結(jié)果的MLP-ANN模型和RBPN模型,兩者的參數(shù)和預測準確度見表3。由表3可以看出:MLP-ANN模型采用兩個隱藏層,兩個模型的訓練更新比例均為0.9;MLP-ANN模型的預測準確度達到94.2%,比RBPN模型高12.7百分點,說明建立的MLP-ANN模型具有很高的應(yīng)用價值。表4為MLP-ANN模型和RBPN模型對于樣本數(shù)據(jù)預測值與實際值的偏差。由表4可以看出:MLP-ANN模型預測的氧化誘導期數(shù)據(jù)的誤差基本在10 min以內(nèi)。

    為了考察黏度指數(shù)作為輸入?yún)?shù)對于建立神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預測準確度的影響程度,對MLP-ANN模型中有無黏度指數(shù)作為輸入?yún)?shù)進行比較,結(jié)果顯示在加入黏度指數(shù)作為輸入變量后,模型預測準確度提高了11.3百分點。充分說明黏度指數(shù)與氧化安定性的緊密關(guān)聯(lián)性和選擇黏度指數(shù)作為輸入?yún)?shù)的必要性。

    對于得到的MLP-ANN模型,輸入?yún)?shù)對模型輸出結(jié)果的相對重要性見圖3。從圖3可以看出,二環(huán)環(huán)烷烴、鏈烷烴和三環(huán)環(huán)烷烴含量在9個輸入?yún)?shù)中重要性最高。

    表3 兩個神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的參數(shù)和預測準確度

    表4 兩個神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的預測值偏差

    圖3 MLP-ANN模型中輸入?yún)?shù)的相對重要性w0~w7分別表示鏈烷烴、一環(huán)到六環(huán)環(huán)烷烴及烷基苯的質(zhì)量分數(shù)

    根據(jù)輸入?yún)?shù)的相對重要性,將樣品加氫基礎(chǔ)油的鏈烷烴、二環(huán)環(huán)烷烴和三環(huán)環(huán)烷烴的含量與氧化安定性作圖??紤]到一環(huán)環(huán)烷烴在油中的比例較高,也對其含量與氧化安定性作圖。結(jié)果如圖4所示。由圖4可以看出:鏈烷烴含量與氧化安定性有一定的正相關(guān)關(guān)系,而二環(huán)、三環(huán)環(huán)烷烴含量與氧化安定性有一定的負相關(guān)關(guān)系,一環(huán)環(huán)烷烴含量與氧化安定性之間的關(guān)系不明顯。這說明在Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油中,在芳烴含量很低的情況下,隨著鏈烷烴含量的增加,二環(huán)、三環(huán)環(huán)烷烴含量減少,基礎(chǔ)油的氧化安定性增加。通常情況下,鏈烷烴的黏度指數(shù)最高;其次是具有鏈烷基側(cè)鏈的單環(huán)、雙環(huán)環(huán)烷烴,以及單環(huán)、雙環(huán)芳烴;最差的是重芳烴、多環(huán)環(huán)烷烴和帶環(huán)烷基側(cè)鏈的芳烴,黏度指數(shù)最低??寡趸阅苌?,鏈烷烴的抗氧化性能高;而對于環(huán)烷烴組分,不僅環(huán)烷烴支鏈會發(fā)生氧化反應(yīng),而且環(huán)與側(cè)鏈聯(lián)結(jié)的叔碳原子也易發(fā)生氧化反應(yīng),相鄰碳原子被氧化生成羧酸或醛酸,導致環(huán)結(jié)構(gòu)破壞,碳鏈斷裂,再進一步酯化,抗氧化性能較差。

    圖4 基礎(chǔ)油中鏈烷烴含量及一環(huán)、二環(huán)、三環(huán)環(huán)烷烴含量與氧化安定性的關(guān)系

    4 結(jié) 論

    (1)針對加氫精制Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油的結(jié)構(gòu)特征,分別應(yīng)用MLP-ANN和RBPN方法建立了9參數(shù)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。其中MLP-ANN模型預測準確度比RBPN模型提高了12.7百分點,模型預測精度較為理想,可以滿足不同來源加氫基礎(chǔ)油氧化安定性的預測需要,可有效用于對Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油進行抗氧化性能預測。

    (2)首次在預測基礎(chǔ)油氧化安定性的模型中將黏度指數(shù)作為輸入變量,與無黏度指數(shù)作為輸入變量時相比,MLP-ANN模型預測準確度提高了11.3百分點。在Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油中,隨著基礎(chǔ)油黏度指數(shù)的升高,基礎(chǔ)油的氧化安定性增加。

    (3)得到了各變量對加氫基礎(chǔ)油氧化安定性的重要性排序,提煉出與氧化安定性有正相關(guān)和負相關(guān)關(guān)系的Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油的烷烴組成。在Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油中,在芳烴含量很低的情況下,隨著鏈烷烴含量的增加,二環(huán)、三環(huán)環(huán)烷烴含量減少,基礎(chǔ)油的氧化安定性增加。

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