耐事故燃料研究方向及進(jìn)展

王詩倩 李慶 陳長 劉琨 姚磊 李向陽 鐘旻霄 樊興

摘 ? 要：2011年的福島核電廠事故堆芯熔化，發(fā)生氫爆，導(dǎo)致大量放射性物質(zhì)外泄至大氣及太平洋中，促使核能的安全利用問題受到廣泛關(guān)注，大量的研究投入進(jìn)入該領(lǐng)域，促使了ATF燃料（Accident Tolerant Fuel）概念的確立，并被廣大研究人員了解并重視。ATF旨在提高燃料在事故工況下的可靠性與安全特性，減少事故工況下燃料失效概率及產(chǎn)氫量，同時(shí)在正常運(yùn)行工況下保持其良好的運(yùn)行特性。本文主要介紹了美國、法國及韓國等國家近幾年的ATF研發(fā)方向及進(jìn)展，以及它們最具特色的ATF燃料芯塊及包殼。

關(guān)鍵詞：耐事故燃料 ?ATF ?研究方向 ?研究進(jìn)展

中圖分類號：TL329.2 ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文章編號：1674-098X（2019）08（a）-0099-04

在蓬勃發(fā)展的反應(yīng)堆設(shè)計(jì)里，人們一直致力于從現(xiàn)有的運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)以及事故經(jīng)驗(yàn)中學(xué)習(xí)總結(jié)，提高反應(yīng)堆安全性，降低堆內(nèi)放射性物質(zhì)外泄概率。而2011年的福島核電廠事故堆芯熔化，發(fā)生氫爆，導(dǎo)致大量放射性物質(zhì)外泄至大氣及太平洋中，據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)[1]，氣體裂變產(chǎn)物133Xe幾乎百分百釋放在了大氣中，16%的137Cs隨著冷卻水流入大海中，事故余波至今還未完全平息。

此次事故暴露出了現(xiàn)有的“UO2芯塊-Zr包殼”燃料體系的不足：

（1）UO2芯塊。目前芯塊之所以選擇UO2是因?yàn)樗哂休^高的熔點(diǎn)（大約2850℃），但同時(shí)這種材料的熱導(dǎo)率較低，尤其是在高溫高輻射環(huán)境下。這將導(dǎo)致更加陡峭的溫度梯度以及熱應(yīng)力，在事故工況下加重事故后果。

（2）Zr合金包殼。目前包殼之所以選擇Zr合金是因?yàn)樗哂休^小的熱中子俘獲截面，但在高溫事故工況下，包殼溫度可能會升到足夠高從而導(dǎo)致劇烈鋯水反應(yīng)，進(jìn)而產(chǎn)生大量氫氣。嚴(yán)重時(shí)還可能像福島事故一樣產(chǎn)生氫爆，造成大量放射性物質(zhì)外泄。同時(shí)它也制約著燃料最大燃耗限值。

同時(shí)，這次事故也改變了人們一些固有認(rèn)知：以前的評價(jià)預(yù)估嚴(yán)重事故的發(fā)生概率會小于10-5堆年，但目前的三里島、福島事故等證明實(shí)際嚴(yán)重事故的發(fā)生概率高達(dá)10-4堆年，而目前超基準(zhǔn)事故考慮并未納入應(yīng)急堆芯冷卻系統(tǒng)設(shè)計(jì)基準(zhǔn)中。更甚，在特定或極端條件下，有天災(zāi)也有可能是人禍，一部分甚至很多安全相關(guān)系統(tǒng)可能還會失效，從而導(dǎo)致非常嚴(yán)重的后果。電廠安全大多依賴于安全系統(tǒng)的種類和可靠性，堆內(nèi)材料和構(gòu)造也同樣會影響到事故進(jìn)程和最終后果。所以，核電發(fā)展應(yīng)考慮到目前核電設(shè)計(jì)的安全性不足，在未來的核電廠設(shè)計(jì)中應(yīng)關(guān)注怎樣通過安全相關(guān)系統(tǒng)預(yù)防和阻止嚴(yán)重事故，也應(yīng)關(guān)注如何提高電廠的固有安全性。

在兩方面改進(jìn)需求的推動下，耐事故燃料（ATF）應(yīng)運(yùn)而生。

1 ?ATF燃料概念及國外研究進(jìn)展

燃料最初的改良概念是在現(xiàn)有的“UO2芯塊-Zr包殼”體系上加以優(yōu)化，但這一體系已經(jīng)經(jīng)過了60年左右的應(yīng)用及改良，雖有一定性能提升空間但明顯空間不大。所以，在堆芯基礎(chǔ)設(shè)計(jì)無重大革新的現(xiàn)在，燃料基礎(chǔ)性能研究，成為了未來堆芯設(shè)計(jì)研究中的一個(gè)重要發(fā)展方向，進(jìn)而衍生出了新一代燃料概念：耐事故燃料。

在2014年OECD核能部門成立了輕水堆耐事故燃料專家組，明確了ATF燃料的特性，將這種概念推廣至全球，為未來的發(fā)展及實(shí)際應(yīng)用制定了路線和目標(biāo)。它旨在提高燃料在事故工況下的可靠性與安全特，減少事故工況下燃料失效概率及產(chǎn)氫量，同時(shí)在正常運(yùn)行工況下保持其良好的運(yùn)行特性。傳統(tǒng)“UO2芯塊-Zr包殼”燃料體系隨著事故分析研究發(fā)展所表現(xiàn)出的不足以及針對傳統(tǒng)燃料的缺陷見圖1[2]，因此ATF燃料至少應(yīng)具備四項(xiàng)關(guān)鍵改進(jìn)性能：（a）減少包殼氧化及氧化產(chǎn)熱;（b）減少氫氣產(chǎn)量;（c）提高包殼冷卻及容納裂變產(chǎn)物的性能;（d）提高燃料容納裂變產(chǎn)物的性能。

1.1 美國研究進(jìn)展

美國能源部針對現(xiàn)有的ATF發(fā)展方向做了一項(xiàng)評估，將其根據(jù)時(shí)間劃分為短期和中期可實(shí)現(xiàn)技術(shù)，見圖2。

短期可實(shí)現(xiàn)技術(shù)主要集中在改進(jìn)現(xiàn)有的“UO2芯塊-Zr包殼”體系，而中期技術(shù)則突破了傳統(tǒng)燃料體系，從燃料的基礎(chǔ)層面進(jìn)行革新，但隨著燃料性能的加強(qiáng)，所需開發(fā)周期及開發(fā)部署所冒風(fēng)險(xiǎn)也進(jìn)一步加大。中期技術(shù)則主要集中在“FCM燃料芯塊-SiC復(fù)合材料包殼或Fe合金包殼”體系。

FCM燃料最初概念由ORNL及USNC（Ultra Safe Nuclear）聯(lián)合提出，并主要由ORNL進(jìn)行開發(fā)，它是由TRISO燃料顆粒嵌入SiC基體內(nèi)構(gòu)成的，具有較好的裂變產(chǎn)物容納能力、高機(jī)械穩(wěn)定性及熱導(dǎo)率，同時(shí)能夠匹配較深燃耗并防止核擴(kuò)散。陶瓷包覆顆粒最初起源于20世紀(jì)60年代核動力火箭開發(fā)中[3]，后改進(jìn)為TRISO顆粒應(yīng)用于大型氣冷堆中，在20世紀(jì)80年代成功應(yīng)用于高溫氣冷堆中，至今已有多年的成熟應(yīng)用經(jīng)驗(yàn)，它由燃料核芯、緩沖層（Buffer PyC）、內(nèi)、外熱解碳層（IPyC，OPyC）以及SiC層組成[4]，結(jié)構(gòu)見圖3。

SiC復(fù)合材料最初起源于20世紀(jì)70年代的核能相關(guān)研發(fā)，由Yajima制造出了最初的SiC纖維，此后，對其的研發(fā)探索持續(xù)至今。新一代核級SiC纖維及復(fù)合材料生產(chǎn)工藝已經(jīng)逐漸成熟。美國對SiC材料研究開始較早，在福島事故之前，ORNL就已經(jīng)開展相應(yīng)研究，至今已具備制作部分長度SiC復(fù)合材料包殼能力。

這種材料不熔化，只會在高溫（2800℃以上）下發(fā)生分解;輻照穩(wěn)定性好;高溫下抗輻照蠕變，化學(xué)性質(zhì)不活潑，不會被氧化;熱中子吸收截面很小;高溫穩(wěn)定性較好。縱然SiC材料相較其他ATF包殼材料有無與倫比的優(yōu)越性，其技術(shù)不確定性也較其他材料大。

美國已根據(jù)圖2所示的發(fā)展方向進(jìn)行了ATF的相應(yīng)發(fā)展計(jì)劃，先導(dǎo)燃料棒和先導(dǎo)組件的輻照試驗(yàn)預(yù)計(jì)會于2022年相繼開展。同時(shí)與各個(gè)國家的合作也相繼展開，涉及國家包括中國、法國、日本和韓國等等。據(jù)悉，美國ATF主要研發(fā)方向集中在FCM燃料和一些高密度燃料材料，如UN等。

1.2 韓國研究進(jìn)展

KAERI在ATF研發(fā)上分為芯塊和包殼兩個(gè)發(fā)展方向。芯塊方面，將其獨(dú)有的微晶胞UO2芯塊作為短期技術(shù);將高密度氮化物及硅化物燃料作為中期技術(shù)。

微晶胞UO2結(jié)構(gòu)見圖4，其旨在按照目前成熟的經(jīng)驗(yàn)和制造工藝，依靠微晶胞中的多重“細(xì)胞壁”，降低Cs和I的擴(kuò)散能力，將其固化在芯塊內(nèi)，來提高原有UO2芯塊耐輻照性能及防止裂變產(chǎn)物性能。

包殼方面，韓國將開發(fā)重點(diǎn)放在了事故工況下減少產(chǎn)氫方面，同時(shí)希望包殼材料在短中期可實(shí)現(xiàn)，故將表面改良Zr合金包作為短期技術(shù)而金屬-陶瓷SiC復(fù)合材料包殼作為中期技術(shù)。兩種包殼結(jié)構(gòu)見圖5。其中金屬-陶瓷復(fù)合包殼在一般的圖層包殼基礎(chǔ)上，在Zr合金與涂層中間加入了一層陶瓷混合層，能夠有效延緩燃料熔化，防止燃料失效。

韓國在綜合評估美國大致路線后認(rèn)為：中期技術(shù)一旦研發(fā)成功并應(yīng)用，可顯著提高核電廠的安全性。但該方向涉及到了材料方面的基礎(chǔ)性改革，研發(fā)周期和申請資格的周期均較長，需要大量的資金和時(shí)間投入。而目前的“UO2芯塊-Zr包殼”燃料體系，有成熟的運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)、輻照數(shù)據(jù)，因此，KAERI的主要研發(fā)方向還是放在以“UO2芯塊-Zr包殼”燃料體系為基礎(chǔ)的改良上，以期以最小的時(shí)間金錢成本得到較好的燃料性能提升。目前主要研究方向是微晶胞UO2芯塊以及表面改良Zr包殼。未來也將進(jìn)行相應(yīng)的輻照試驗(yàn)[5]。

1.3 法國研究進(jìn)展

阿?，m在ATF的研發(fā)方向主要放在了先進(jìn)包殼上，主要按照研發(fā)周期分為短期技術(shù)和中期技術(shù)。短期技術(shù)主要方向是UO2芯塊添加Cr2O3以及Cr涂層的Zr合金改進(jìn)型包殼.

阿?，m認(rèn)為Cr涂層的M5合金包殼是目前最先進(jìn)，工藝最成熟的改進(jìn)包殼，其最初由阿?，m、CEA及EDF聯(lián)合開發(fā)，目前該包殼在評估中已經(jīng)展現(xiàn)出了多項(xiàng)優(yōu)良特性，比如高可靠性、經(jīng)濟(jì)性及耐腐蝕性，并且與Zr合金相容性較好，在試驗(yàn)中極少出現(xiàn)開裂和剝落，并能有效抗腐蝕，是綜合性能最優(yōu)良，最有前景的涂層材料，具體見表1。

這種技術(shù)實(shí)現(xiàn)在阿?，m判斷無大的技術(shù)挑戰(zhàn)，并且阿?，m已經(jīng)做出了能夠給完全長度的輻照先導(dǎo)棒組涂層的機(jī)器，這種先導(dǎo)棒組將于2019年入商業(yè)堆進(jìn)行輻照試驗(yàn)。

與韓國情況類似，法國判斷長期技術(shù)的風(fēng)險(xiǎn)較大并且存在技術(shù)挑戰(zhàn)，故開發(fā)主要還是集中在短期技術(shù)上。在短期技術(shù)具有可行性的前提下，阿?，m也在探索一些可能的，未來可能展現(xiàn)更加優(yōu)良性能的中期技術(shù)，比如SiC/SiC復(fù)合包殼。

目前涂層及SiC兩種包殼材料均從2016年中開始在瑞士Gosgen核電站進(jìn)行輻照，這是首例ATF概念燃料入商業(yè)壓水堆輻照（IMAGO堆）。同時(shí)，阿?，m也在與美國能源部ATF項(xiàng)目合作，擬在2019年將阿海琺的ATF短期技術(shù)與美國商用堆結(jié)合，目前計(jì)劃在INEL進(jìn)行輻照試驗(yàn)[6]，目前阿?，m的短期技術(shù)開發(fā)計(jì)劃見圖6。

2 ?結(jié)語

ATF的改進(jìn)理念根據(jù)上文主要分為芯塊和包殼兩個(gè)部分，而目前的研究所期望的ATF在正常及事故工況下應(yīng)具備的性能大致如下[7]。

結(jié)合性能改進(jìn)期望以及大量研究探索，目前全球ATF燃料的改進(jìn)方向已較為明確

（1）燃料芯塊。增加芯塊導(dǎo)熱率以降低燃料芯塊溫度以及溫度梯度，優(yōu)化芯塊在正常工況下的工作環(huán)境，同時(shí)減少芯塊儲熱，減輕事故工況后果，降低燃料熔化概率。目前主要分為材料改進(jìn)及形式改進(jìn)，它們可以相互結(jié)合，以創(chuàng)造性能更加優(yōu)良的燃料。具體改進(jìn)項(xiàng)及涉及國家見表3。

（2）燃料包殼。減少包殼與水或水蒸氣的氧化反應(yīng)，降低事故工況下包殼失效概率。目前的改進(jìn)主要包括鋯合金基礎(chǔ)上的改良及非鋯合金包殼材料的探索。鋯合金基礎(chǔ)上的改良包括調(diào)整鋯合金中微量元素比來提高包殼強(qiáng)度等性能，以及在包殼外進(jìn)行涂層來提高包殼抗氧化性能。非鋯合金材料目前主要集中在SiC、FeCrAl合金及Mo合金三種新型包殼材料中。

縱觀全世界，目前針對ATF的研究如火如荼。以美國為首，研究機(jī)構(gòu)包括通用原子等多所公司、愛達(dá)荷等多個(gè)國家實(shí)驗(yàn)室、麻省理工等多所大學(xué)，涉及領(lǐng)域包括涂層、合金及SiC包殼材料;高密度燃料材料、FCM燃料及U-Mo燃料;各種輻照及氧化試驗(yàn)等等。法國、韓國、瑞士、挪威和英國等國家也有一些相應(yīng)研究，例如上文未涉及到的英國國家核能實(shí)驗(yàn)室的高密度燃料項(xiàng)目、瑞士保羅謝勒研究所的SiC包殼項(xiàng)目等等。

中國各高校及研究院也針對ATF做了很多研究，并設(shè)立了ATF重大科研專項(xiàng)，涉及單位包括中核、中廣核、清華大學(xué)、西安交大等，研究領(lǐng)域主要為上文提到的一些主流ATF燃料及包殼，目前還在研究探索階段，材料性能探索及制造工藝上還存在一定困難，但ATF具有優(yōu)越的安全性，前景光明，將會是未來燃料發(fā)展的重點(diǎn)之一。

參考文獻(xiàn)

[1] Yang-Hyun Koo， Yong-Sik Yang， Kun-Woo Song， Radioactivity release from the Fukushima accident and its consequences： A review， Nuclear Energy，2014（74）：61-70.

[2] S.J. Zinkle， K.A. Terran， J.C. Gehin， L.J. Ott， L.L. Snead ， Accident tolerant fuels for LWRs： A perspective. Journal of Nuclear Materials，2014.

[3] USNC， MMR-REM Fuel Design and Qualification， 2017.

[4] Nathan Michael George， Ivan Maldonado， Kurt Terrani， Andrew Godfrey， Jess Gehin & Jeff Powers， Neutronics Studies of Uranium-Bearing Fully Ceramic Microencapsulated Fuel for Pressurized Water Reactors， NUCLEAR TECHNOLOGY VOL. 188， DEC. 2014.

[5] Yang-Hyun Koo， Jae-Ho Yang， et al， KAERIs Development of LWR Accident-Tolerant Fuel， NUCLEAR TECHNOLOGY VOL. 186， MAY 2014.

[6] Jeremy Bischoff ， Christine Delafoy， et al， AREVA NP's enhanced accident-tolerant fuel developments： Focus on Cr-coated M5 cladding， Nuclear Engineering and Technology，2018（50）：223-228.

[7] Kurt A. Terrani， Accident tolerant fuel cladding development： Promise， status， and challenges， Journal of Nuclear Materials 501，2018（501）：13-30.