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    乙酸條件下長石溶解—沉淀過程探究

    2019-12-02 01:23:18方曉玲蔣定建
    當(dāng)代化工 2019年9期
    關(guān)鍵詞:鈉長石鉀長石長石

    方曉玲 蔣定建

    摘? ? ? 要:以長石為研究對象,在靜態(tài)條件下開展了乙酸溶蝕長石模擬實(shí)驗(yàn),結(jié)合電感耦合等離子質(zhì)譜儀(ICP-OES)、掃描電鏡(SEM)等表征手段,明確礦物之間具體的轉(zhuǎn)化反應(yīng)并計算其反應(yīng)速率。結(jié)果表明:在整個溶蝕過程中,鈉長石和鉀長石一直在溶解,其中鈉長石的溶解速率為2.38×10-10 mol·kg-1·s-1,而鉀長石的溶解速率為3.27×10-10 mol·kg-1·s-1;鈉長石的溶解導(dǎo)致了勃姆石的早期形成,隨后朝著高嶺石區(qū)域靠近,并最終穩(wěn)定在該相區(qū);而鉀長石先是在勃姆石區(qū)域短暫停留,接著穩(wěn)定在白云母相區(qū),最后由于溶液中Na+的富集,使得鉀長石開始向鈉長石轉(zhuǎn)化;堿性長石的溶解是一個動態(tài)耦合的礦物轉(zhuǎn)化過程,期間不僅有原生礦物的溶解,還伴隨著次生礦物的沉淀。

    關(guān)? 鍵? 詞:堿性長石;溶解-沉淀;礦物轉(zhuǎn)化;反應(yīng)速率

    中圖分類號:P168.11? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)識碼: A? ? ? ?文章編號: 1671-0460(2019)09-1990-05

    Abstract: Taking feldspar as research object, simulation experiment on the dissolution of feldspar in acetic acid was carried out under static condition. By ICP-MS, SEM and other characterization methods, specific transformation reactions among minerals were identified and the reaction rates were calculated. The results showed that albite and K-feldspar were dissolving during the entire dissolution process, in which the dissolution rate of albite and K-feldspar were 2.38×10-10 mol·kg-1·s-1 and 3.27×10-10 mol·kg-1·s-1 respectively; the dissolution of albite led to the early formation of boehmite, which then moved toward the kaolinite region and eventually stabilized in the phase region; K-feldspar firstly stayed in the boehmite area momently and then stabilized in the muscovite phase area. Finally, due to the enrichment of Na+ in solution, K-feldspar began to transform into albite; the dissolution of alkaline feldspar was a dynamically coupled mineral transformation process, which not only included the dissolution of primary minerals, but also had the precipitation of secondary minerals.

    Key words: Alkaline feldspar; Dissolution-precipitation; Mineral conversion; Reaction rate

    深埋藏條件下的硅酸鹽巖溶蝕過程模擬一直是地球化學(xué)較為活躍的領(lǐng)域之一[1-4],長石作為硅酸鹽巖的關(guān)鍵組成,其溶蝕過程更是研究的重中之重。而乙酸作為烴源巖裂解的主要產(chǎn)物,也是地層中含量最多的有機(jī)酸[5],其對長石等骨架顆粒的溶解為油氣的儲集和運(yùn)移開辟了通道,因此厘清乙酸條件下長石的溶解過程就顯得尤為重要。近年來,國內(nèi)外眾多專家學(xué)者開展了一系列堿性長石溶蝕的探究性實(shí)驗(yàn),并取得了令人矚目的成就[6-10]。 Schott[11]認(rèn)為,在遠(yuǎn)離平衡的弱酸性環(huán)境中,長石溶解是溶液中氫離子和礦物表面陽離子的交換反應(yīng)以及長石中Al-O鍵和Si-O鍵的水解反應(yīng)共同作用的結(jié)果。Bevan等[12]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明乙酸根通過與Al3+、Si4+形成絡(luò)合物來降低表面反應(yīng)的活化能,近而提高其在溶液中的溶解度。黃思靜等[13]研究發(fā)現(xiàn),乙酸對長石存在選擇性溶蝕,礦物表面的K+、Na+和Ca2+優(yōu)先溶出,而Al3+,Si4+則最后溶出。羅孝俊等[14]的結(jié)論證明長石本身的類型及結(jié)構(gòu)也是制約溶解反應(yīng)的重要因素,相同地層環(huán)境下,鉀長石比鈉長石更為穩(wěn)定。然而,前人的研究大都關(guān)注于長石的溶解模型以及溶解反應(yīng)的熱動力學(xué)函數(shù)關(guān)系,從未真正地明確溶蝕過程中礦物間的動態(tài)轉(zhuǎn)化。于此,本文以乙酸溶蝕長石為核心,在靜態(tài)條件下探究乙酸溶蝕長石過程中存在的具體的礦物轉(zhuǎn)化反應(yīng),并計算出各自的反應(yīng)速率,為后續(xù)研究長石貯藏提供積極的指導(dǎo)。

    1? 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1? 實(shí)驗(yàn)材料和儀器

    堿性長石(中國石化勝利油田分析測試中心);分析純乙酸(上?;瘜W(xué)試劑有限公司);去離子水(實(shí)驗(yàn)室自制)。

    電子天平(AL104,瑞士梅特勒科技有限公司);pH計(pHS-3C,上海雷磁有限公司);電熱鼓風(fēng)干燥箱(DHG-9023A ,長春石油設(shè)備有限公司);水熱反應(yīng)釜(316L,山東恒化科技有限公司);電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(Agilent 5110,美國安捷倫技術(shù)有限公司);掃描電子顯微鏡(EM-30,韓國庫賽姆科技有限公司);X射線光電子能譜(250Xi,美國賽默飛世爾科技有限公司);X射線晶粉衍射儀(X-Pert PRO,荷蘭帕納科技術(shù)有限公司)。

    酸性環(huán)境能夠引發(fā)鈉長石的溶解,使之形成勃姆石,反應(yīng)式如下:

    在密閉、靜止的實(shí)驗(yàn)條件下, 伴隨著鈉長石的溶解, H+的濃度不斷降低,而SiO2和Na+則被逐漸釋放到溶液中。實(shí)際上,a(Na+)/a(H+)幾乎沒有變化,凸顯了亞穩(wěn)態(tài)礦物之間的質(zhì)量傳遞速率減慢(例如從勃姆石到高嶺石),這甚至可能是鈉長石溶解所引起的高度過飽和所致。因此,可以借助log(a(Na+)/a(H+)) 與log(a(SiO2)(aq))的比值隨時間的變化作為一種在相圖中定性分析礦物轉(zhuǎn)化過程的手段。

    大量鋁硅酸鹽礦物的溶解實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[16-18]顯示,堿性長石的溶解并未按照化學(xué)計量關(guān)系進(jìn)行,這種情況多數(shù)發(fā)生在溶解過程中存在次生礦物沉淀以及部分原礦發(fā)生選擇性溶蝕的情況下,除此之外,溶蝕液組成的差異同樣會導(dǎo)致這一結(jié)果,因此液相中SiO2和Na+的濃度之比并未達(dá)到3∶1。

    由圖5可知,溶液的組成開始向高嶺石區(qū)域靠近,并最終停留在此相區(qū)。這個過程中所發(fā)生的礦物轉(zhuǎn)化可以用式(2)來表示:

    雖然掃描電鏡并未拍攝到高嶺石的圖片,但通過分析溶液中離子濃度的變化趨勢,推測鈉長石的溶解過程中可能存在高嶺石這一次生礦物,故在相圖中將其呈現(xiàn)出來。

    3.1.2? 鈉長石溶解速率

    Na+的釋放是由鈉長石溶解造成的,故可用溶液中Na+濃度的變化來計算鈉長石的溶解速率。由圖4可知,反應(yīng)的前415 h內(nèi),Na+濃度的增長速率較快,鈉長石的溶解主要集中于此,之后由于溶解反應(yīng)的驅(qū)動力減弱以及次生礦物鈉長石的形成導(dǎo)致了增速放緩。因此,按照這一時期內(nèi)(<415 h)Na+濃度的變化,計算鈉長石的溶解速率為2.38×10-10 mol·kg-1·s-1,與Hellmann的測定值[19]基本一致。

    3.2? 鉀長石的溶解與沉淀

    3.2.1? 鉀長石的礦物轉(zhuǎn)化過程

    鉀長石在整個反應(yīng)過程中總呈現(xiàn)不飽和狀態(tài),表明其一直在溶解,反應(yīng)過程如下:

    鉀長石通過消耗H+,將SiO2和K+釋放到溶液中。由于鈉長石的優(yōu)先釋放以及其含量相對較少,因此在較長的反應(yīng)時間里(>180 h),可近似認(rèn)為溶液中的SiO2主要由鉀長石所貢獻(xiàn)。溶蝕液組成先是在勃姆石區(qū)域短暫停留,隨后穩(wěn)定在白云母相區(qū)(圖6)。白云母的形成可由式(4)來表示:

    在圖3b中,可以明顯地觀察到,長石表面有大量的鈉長石晶體形成,其轉(zhuǎn)化方程為:

    然而,圖6并沒有考慮平衡體系之外的離子,因此相圖中并未呈現(xiàn)鉀長石向鈉長石轉(zhuǎn)化的區(qū)域,特別是在溶液中含有Na+的情況下。

    3.2.2? 鉀長石溶解速率

    結(jié)合溶液中離子濃度的動態(tài)變化以及掃描電鏡的結(jié)果,鉀長石的溶解-沉淀過程大致分為三個階段(表3)。

    由表3可知,反應(yīng)的初始階段,鉀長石以溶解為主,其速率為3.27×10-10;中間階段,由于溶解反應(yīng)的熱力學(xué)驅(qū)動力減弱以及礦物表面活性位點(diǎn)上形成了次生礦物從而妨礙了反應(yīng)的繼續(xù),使得白云母的沉淀反應(yīng)占優(yōu)勢,其速率為4.42×10-12;最后階段,由于溶液中Na+的富集,鉀長石開始向鈉長石轉(zhuǎn)化,反應(yīng)速率為1.83×10-11 。由此可見,乙酸溶蝕長石是一個動態(tài)耦合的礦物轉(zhuǎn)化過程,期間既有原生礦物鉀長石、鈉長石的溶解,也有次生礦物勃姆石、白云母、鈉長石的沉淀。

    4? 結(jié) 論

    (1)堿性長石中的鈉長石組分的水解導(dǎo)致了勃姆石的早期形成。根據(jù)實(shí)驗(yàn)初期(<415 h)溶蝕液中Na+的濃度變化,計算出了鈉長石的溶解速率。

    (2)堿性長石中的鉀長石組分始終在溶解。溶蝕液組成先是在勃姆石區(qū)域短暫停留,隨后穩(wěn)定在白云母相區(qū)。由于溶液中Na+的富集,使得鉀長石開始向鈉長石轉(zhuǎn)化。鉀長石的溶解-沉淀過程可分為三個階段,明確了各時期的主反應(yīng)并計算出了相應(yīng)的反應(yīng)速率。

    (3)對于乙酸溶蝕長石而言,其反應(yīng)是一個復(fù)雜的礦物轉(zhuǎn)化過程,在原生礦物鉀長石、鈉長石溶解的同時,伴隨著勃姆石、白云母等次生礦物的沉淀。

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