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    鎘及鄰苯二甲酸酯復合污染農田土壤的修復技術研究進展

    2019-12-02 01:23:18張煜行譙華何明靖魏世強張楊明稼鄭雅偉
    當代化工 2019年9期
    關鍵詞:生物污染植物

    張煜行 譙華 何明靖 魏世強 張楊明稼 鄭雅偉

    摘? ? ? 要: 因化肥和農用薄膜塑料等的大量使用造成了我國農田土壤呈現出越來越明顯的復合污染,其中鎘及鄰苯二甲酸酯就是一種典型代表?;谛迯驮碓诟攀鰡为氭k污染土壤、單獨鄰苯二甲酸酯污染土壤的修復技術基礎上,歸納總結了鎘及鄰苯二甲酸酯復合污染土壤的物理修復、化學修復及生物修復技術方法及各技術的優(yōu)缺點,最后提出了鎘及鄰苯二甲酸酯采用聯合修復的建議。

    關? 鍵? 詞:鎘;鄰苯二甲酸酯;復合污染;修復

    中圖分類號:X53? ? ? ?文獻標識碼: A? ? ? ?文章編號: 1671-0460(2019)09-2167-07

    Abstract: The massive use of chemical fertilizers and agricultural plastics thin film has resulted in more and more obvious combined pollution of farmland soil in China, among which cadmium and phthalic acid esters are typical representatives. In this paper, based on the principle of soil remediation, the remediation technologies of separate Cd contaminated soil and separate phthalic acid esters contaminated soil were introduced. Various remediation technologies for cadmium and phthalates combined pollution soil were summarized, such as physical remediation, chemical remediation and bioremediation methods. And their advantages and disadvantages were discussed. Finally, some advice on the remediation of cadmium and phthalates combined pollution soil was proposed .

    Key words: Cadmium; Phthalic acid esters; Combined pollution; Remediation

    我國人多地少特別是農用土地更少,人均耕地僅為1.46畝[1, 2]。不但如此,農田土壤還呈現出越來越嚴重的污染趨勢。隨著科學技術的發(fā)展,用于農田土壤的化學物質越來越多,其中化肥和農用塑料薄膜等的大量使用造成了我國農田土壤呈現出越來越明顯的復合污染,鎘及鄰苯二甲酸酯就是一種典型代表。根據2014年發(fā)布的《全國土壤污染狀況調查公報》[3],我國鎘污染物點位超標率達到7.0%,分別為輕微污染5.2%、輕度污染0.8%、中度污染0.5%、重度污染0.5% [4]。同時,因農田中薄膜塑料的使用,“白色污染”普遍存在。我國農田土壤使用塑料地膜的常年面積達到1500萬公頃,使用量達到世界第一,地膜回收率僅為80.3%,殘留量達12.1萬噸[5]。Niu等對全國不同省市123個土壤樣品檢測顯示,這些樣品均含15種鄰苯二甲酸酯,總濃度范圍75.0 ~ 6 369μg/kg,其中DEHP占據比重最大,最高達71.5%[6]。

    鎘(Cd)是被國際癌癥研究機構定為1類致癌物質的重金屬元素,鄰苯二甲酸酯(PAEs)是具有生殖和發(fā)育毒性的環(huán)境雌激素物質,會干擾生物代謝[7]。農田土壤的污染物質會通過食物鏈影響人們的身體健康,故農田土壤鎘及鄰苯二甲酸酯的污染及修復受到社會各界高度重視。本文主要基于修復原理,總結概述了鎘及鄰苯二甲酸酯污染農田土壤的修復技術研究進展,以期更好地為類似的復合污染土壤修復提供一些參考價值。

    1? 物理修復技術

    復合污染物中鎘、鄰苯二甲酸酯分別屬于重金屬、有機物,其物質屬性不一樣,決定了其修復方式也不一樣。為了達到共同修復的目標,本文將在歸納總結重金屬鎘和有機物鄰苯二甲酸酯單獨修復技術研究進展的基礎上,再綜合歸納復合污染修復技術。

    1.1? 鎘污染土壤物理修復技術

    鎘污染土壤的物理修復技術有物理阻隔技術、玻璃化技術及客土換土技術等。其中物理阻隔技術指的是通過搭建阻隔防滲墻來隔斷重金屬鎘,將其固定在阻隔填埋場內,對鎘進行物理隔離或為進一步處理做好準備,此方法在工程中通常通過構建可滲透活性反應墻阻隔重金屬在水平方向的遷移。該技術對土壤和地質條件要求高,不適合地質災害頻發(fā)及土壤滲透性強的地區(qū);玻璃化技術指的是通過高溫高壓的環(huán)境,將含鎘污染的土壤熔融變?yōu)榻Y構穩(wěn)定玻璃體物質,將重金屬固定在玻璃體內,王貝貝等用微波技術對鎘進行玻璃化固定研究,微波照射5 min,鎘的固定率達95%以上,形成的玻璃體結構致密結實,鎘的浸出濃度滿足國家標準限值,有一定的應用價值[8];熱處理方法是通過對污染土壤進行加熱,讓土壤中揮發(fā)性的鎘元素逸出,而后收集進行統一處理[9];客土換土、去表土、深挖土技術是利用新鮮的未污染的土樣替換污染土樣,用過回填凈土、移除舊土、去除表土和深埋污土的方式置換或稀釋鎘污染的土壤[10],對于重度污染的土壤,多采用換土和去表土,對于輕污染的土壤,采用客土和深挖耕土的措施。此方法技術含量較低,適用于污染嚴重面積較小的場地。

    1.2? 鄰苯二甲酸酯污染土壤物理修復技術

    鄰苯二甲酸酯污染土壤物理修復技術有物理吸附技術、亞臨界水萃取技術、熱脫附技術及挖掘填埋技術等。其中物理吸附技術指的是向土壤中添加活性炭、生物炭等吸附劑,吸附土壤中的鄰苯二甲酸酯,降低其生物有效性,周震峰等向土壤中添加花生殼生物炭,當添加量為0.1%、0.5%和1%時,其吸附Freundlich方程的Kf常數分別為35.647、45.830 和57.649,顯著高于對照土壤(7.793),說明土壤對鄰苯二甲酸酯的吸附能力增強[11];亞臨界水萃取技術指的是用低于水的臨界溫度下扔保持液態(tài)高溫的亞臨界水,利用其較低的極性萃取污染土壤中的有機物,Matt等研究表面在DEHP污染的土壤中加入亞臨界水萃取后,其鄰苯二甲酸酯的含量可降至10%以下[12];熱脫附技術指的是利用有機污染物揮發(fā)性的特點,通過加熱系統提高污染土壤和地下水的溫度,而后在地面設置收集系統去除有機污染物的方法[13];挖掘填埋技術是將受污染的土壤挖出,而后通過填埋的方法進行處理的技術,類似客土換土法。

    1.3? 土壤重金屬-有機物復合污染物理修復技術

    目前,因物理修復技術成本太高,僅在重金屬-有機物復合污染較為嚴重或面積較小的地區(qū)使用物理修復技術對污染土壤進行修復。也可利用一些重金屬和有機物的揮發(fā)共性,修復復合污染土壤?;驅⑽锢硇迯褪侄巫鳛轭A處理步驟,與其他修復手段配合對土壤中的重金屬-有機物復合污染進行修復,如勾立爭等采用熱脫附技術修復多環(huán)芳烴-汞復合污染土壤,發(fā)現在350 ℃時,多環(huán)芳烴的去除率可達到80%以上,汞的去除率可達到85%以上[14]。

    物理修復技術的優(yōu)點是快速高效,能在短時間內實現對污染土壤的處理,但也存在工程量大,成本高的缺點,如客土換土法消耗人力物力,投資費用高,深挖耕土可能破壞土壤結構,影響土壤肥力,玻璃化技術消耗大量的能量,未從根本上去除重金屬,適用于搶救性修復,熱脫附設備昂貴,脫附時間長,能耗高。限制了物理修復技術的使用,往往處理后的產物需進一步處理,有二次污染風險,不適用大面積污染土壤的修復。

    2? 化學修復技術

    2.1? 鎘污染土壤化學修復技術

    鎘污染土壤的化學修復技術有原位鈍化修復技術、土壤淋洗技術和電化學修復技術。

    2.1.1? 原位鈍化修復技術

    鎘污染土壤的原位鈍化修復技術指向土壤中加入鈍化劑,通過改變土壤的pH、氧化還原電位、陽離子交換量、有機質等物理化學性質,從而實現對鎘的吸附、沉淀、氧化、還原、絡合等一系列物理化學變化,改變重金屬在土壤中的價態(tài)或者存在形式,從而降低鎘在土壤中的擴散性和生物有效性,使其轉化為低毒性或移動性較低的化學形態(tài),以減輕鎘對土壤和作物的危害。常用的鈍化劑類型有有無機類鈍化劑、有機類鈍化劑、微生物類鈍化劑及復合材料鈍化劑。磷灰石族礦物、骨粉、無機磷酸鹽等無機類鈍化劑可通過調節(jié)土壤pH、直接或間接同鎘生成沉淀物等方式去除土壤中的鎘[15];在鎘污染的土壤中加入有機類鈍化劑后,可以顯著增加有機結合態(tài)鎘的含量,降低土壤中可交換態(tài)鎘的含量,降低鎘的毒性,減少其對植物生長的影響[16]。Han等研究發(fā)現,將具有較大比表面積和吸附能力的凹凸棒土施加于種植水稻的土壤中,可顯著降低土壤中鎘的生物有效性,其對Cd2+最大的吸附量可達40 mg/g[17],生物炭對土壤中鎘也有很好的鈍化效果,LU等在污染土壤中按照土壤質量比0%、1%、5%施加稻殼生物炭,結果表明,在5%的稻殼生物炭添加率下,鎘的酸提取率降低了11%,其有機結合率升高了37%[18]。

    2.1.2? 土壤淋洗技術

    土壤淋洗技術是利用淋濾液或化學藥劑通過離子交換、吸附與螯合作用將土壤固相中的鎘轉移到淋濾液中,而后將淋濾收集處理,回收鎘和淋濾液。包括原位淋洗和異位淋洗。常見的淋洗劑有無機溶劑(H20、HCI、NaOH)、有機螯合劑(乙二胺四乙酸、氨基三乙酸)和表面活性劑(十二烷基苯磺酸鈉、十二烷基硫酸鈉、鼠李糖脂)。陳楠等利用Ca-EDTA 作為淋濾液淋洗污染土壤1 h,污染土壤中75%以上的鎘得到去除[19]。

    2.1.3? 電化學修復技術

    電動修復技術是在污染土壤的兩端插入電極,通入直流電,在電場的作用下,帶電荷的鎘離子在電場中遷移至電極端富集,而后對富集的鎘進行去除的技術,具有修復周期短、修復效率高的特點,Lu等用間隔時間為48 h的交換電極對鎘污染的土壤進行修復,可去除土壤中90%以上的鎘[20]。

    2.2? 鄰苯二甲酸酯污染土壤化學修復技術

    鄰苯二甲酸酯污染土壤的化學修復技術有光催化降解技術、介質阻擋放電氧化技術、Fenton氧化技術、活化過硫酸鹽氧化技術、超聲催化氧化技術和土壤淋洗法等。

    2.2.1? 光催化氧化技術

    光催化氧化技術是利用紫外輻射照射至鄰苯二甲酸酯致其共價鍵斷裂,同時使空氣中的氧氣解離出高活性氧,破壞鄰苯二甲酸酯的結構,254 nm的紫外線可以使鄰苯二甲酸酯直接降解。Satoshi等通過二氧化鈦催化紫外光降解鄰苯二甲酸二丁酯,當二氧化鈦懸浮濃度為50μg/mL時效果最佳,其對DBP的去除率超過85%,最終產物為CO2[21]。

    2.2.2? 介質阻擋放電技術

    介質阻擋放電技術是在高低壓電極之間放電,生成大量的高能活性粒子,進而對鄰苯二甲酸酯進行氧化去除。Jia等研究發(fā)現利用介質阻擋放電氧化修復DMP污染土壤,發(fā)現DMP降解效率隨放電電壓的增加而提高,適當的土壤含水量有利于DMP的消除,經過60 min的放電后,DMP的濃度由200 mg/kg降至87 mg/kg[22]。

    2.2.3? Fenton氧化技術

    Fenton氧化技術是通過Fe2+離子催化H2O2,產生高活性的自由基來破壞有機物的結構,去除土壤中有機物。王儒等發(fā)現當土壤中DEHP的初始濃度較低時,Fenton試劑對其去除率可達90%以上[23]。

    2.2.4? 活化過硫酸鹽氧化技術

    活化過硫酸鹽氧化技術是指在紫外光的照射下,Na2S2O8得以活化并產生高活性高氧化還原電位的·SO4-,氧化分解有機污染物,王儒等發(fā)現當土壤中DEHP的初始濃度較高時,·SO4-對其去除率可達99%以上[23]。

    2.2.5? 超聲催化氧化技術

    超聲催化氧化技術即通過超聲波引起分子的運動,增加污染物質同氧化劑接觸的面積和頻率,強化土壤中有機污染物的去除。Xu等研究了超聲波對DMP的催化降解,發(fā)現當頻率為400 kHz降解效果最好[24]。

    2.2.6? 土壤淋洗法

    土壤淋洗可以促進土壤中有機污染物質遷移轉化。程洪珍等研究十六烷基三甲基溴化銨、十二烷基苯磺酸鈉等表面活性劑污染土壤中鄰苯二甲酸酯遷移的影響,發(fā)現與單一表面活性劑相比,混合表面活性劑有助于污染土中鄰苯二甲酸酯的遷移,且隨著濃度的升高,清潔土中鄰苯二甲酸酯的含量呈現降低的趨勢[25]。

    2.3? 土壤重金屬-有機物復合污染化學修復技術

    重金屬-有機物復合污染的化學修復技術有化學淋洗法、土壤改良法和化學氧化法?;瘜W淋洗法常采用添加有表面活性劑的淋洗液進行,可原位或異位淋洗。有研究者采用鼠李糖脂溶液淋洗含Pb、Cu及PAHs的堿性復合污染土壤(pH=10),結果顯示,土壤中Pb和Cu的最大去除率分別為79.5%和35.5%,PAHs最大去除率為60.3%[26]。土壤改良法即在土壤中添加比表面積、孔隙結構、配位能力等性能優(yōu)越的改良劑(如生物炭等),生物炭不但可利用多孔結構吸附土壤中的重金屬,同時可通過p-π共軛作用絡合有機污染物,可有效修復重金屬-有機物復合污染土壤[27]。同時,還可通過氧化還原劑同時實現重金屬的轉化和有機物的去除。有研究表明,類Fenton氧化體系對重金屬Cu和Pb及PCB復合污染土壤有很好的修復效果,其PCB的去除率為68.6%,重金屬Cu和Pb的修復率分別為82.3%和59.4%[28]。目前針對鎘-鄰苯二甲酸酯復合污染的化學修復報道較少。

    化學修復技術適用于中度污染的土壤,原位鈍化操作簡便,成本低,土壤淋洗操作簡便、效果持久,電化學及氧化技術處理污染物質效果好。但化學修復技術引添加化學物質,極易引起二次污染;原位鈍化技術存在長期潛在的環(huán)境風險,需進一步監(jiān)管;電化學修復易受土壤環(huán)境的影響,如酸堿度會改變重金屬離子的帶電狀態(tài),環(huán)境中的絕緣物質也會影響修復效果;光催化氧化催化劑制備成本高,光能利用率低,氧化降解鄰苯二甲酸酯技術對反應各種設備條件如耐高溫、耐高壓、耐腐蝕等要求較高,限制了該技術的大規(guī)模應用;土壤淋洗法土壤需先進行粉碎,要與淋洗液進行充分的淋洗,不適用于滲透系數很低的土壤,可能導致營養(yǎng)元素的缺失,無機溶劑淋洗可能引入物質破壞土壤結構,人工合成的螯合劑和表面活性劑難生物降解,天然螯合劑和表面活性劑價格昂貴。

    3? 生物修復技術

    3.1? 鎘污染土壤的生物修復

    鎘污染土壤的生物修復主要有植物修復技術、動物修復技術、微生物修復技術以及聯合生物修復技術。

    3.1.1? 植物修復技術

    鎘污染土壤的植物修復是指利用鎘高積累植物對土壤中鎘進行富積吸收和轉化,之后集中處理富集鎘的植物。植物修復具體機理包括植物的提取、揮發(fā)、固定和降解,對重金屬鎘而言,植物提取是最主要的方式,即利用鎘高累積植物地下部分富集土壤中的鎘,而后轉運到地上部分收集。我國目前發(fā)現的鎘超累積植物有20多種[29],研究較多的有龍葵、商陸、印度芥菜、紫花苜蓿、寶山堇菜等,其中寶山堇菜地上部分鎘平均含量為1 168 mg/kg, 變化范圍為465~2 310 mg/kg[30]。

    3.1.2? 動物修復技術

    動物修復是通過土壤動物的生長發(fā)育代謝作用固定土壤中的重金屬,同時土壤中的動物還能改善土壤微環(huán)境促進植物吸收重金屬,達到修復污染土壤的目的Hendriks等研究表明,土壤中蚯蚓對Cd具有極強的富集能力,且吸收富集鎘的量與蚯蚓在土壤中作用的時間有關[31]。

    3.1.3? 微生物修復技術

    微生物修復技術主要是通過微生物對重金屬鎘的吸收、沉淀、甲基化及氧化還原作用來降低鎘的生物有效性,同時,土壤中微生物數量多、比表面積大、對鎘吸收大。常用的微生物有:細菌(假單胞菌、膠質芽孢桿菌、芽孢桿菌、巨大芽孢桿菌)、真菌(抗鎘真菌毛霉、透光球囊酶菌)及藻類。Kawasaki等由發(fā)酵食品中分離出葡萄球菌屬和鹽芽孢桿菌屬細菌,這些分離菌株在pH=5~7, 溫度為35 ℃,培養(yǎng)48 h,對鎘的去除率達80%~90%[32]。

    3.1.4? 聯合生物修復技術

    聯合生物修復技術指的是利用物理、化學方法及工程技術措施來對污染土壤進行聯合修復。聯合修復技術可以結合污染土壤的性質、污染程度等現實情況,選取合適的修復技術,揚長避短或者優(yōu)勢互補,修復污染土壤。主要有化學-生物聯合修復、植物-微生物聯合修復、動物-植物-微生物聯合修復等。如植物-微生物聯合修復技術就是在污染土壤上栽種對污染物吸收力高、耐受性強的植物,利用植物的生長吸收以及根區(qū)的微生物特殊修復作用,去除土壤中的鎘。鄧平香等發(fā)現在東南景天中加入一株熒光假單胞菌,通過微生物對植物根際的特殊修復作用修復鎘污染土壤,相比未加入微生物的情況,東南景天地上部分對鎘污染土壤的吸收提高了27%[33]。

    3.2? 鄰苯二甲酸酯污染土壤的生物修復

    鄰苯二甲酸酯污染土壤的生物修復技術包括植物修復技術、微生物修復技術及聯合生物修復技術。

    3.2.1? 植物修復技術

    植物修復技術是指利用植物的累積、揮發(fā)、降解和促進微生物生長來處理土壤中有機污染物的技術,其可以通過根系分泌物與根際微生物的聯合作用礦化土壤中的有機污染物、通過木質部使有機污染物成為植物組成部分或通過植物體內酶系統作用降解有機物,最后揮發(fā)、代謝為二氧化碳和水排出。Ma等研究發(fā)現單一栽培紫花苜蓿能削減土壤中87%的鄰苯二甲酸酯,說明植物修復鄰苯二甲酸酯具有很大的可行性[34]。Li等通過盆栽實驗研究11種植物對 DEHP污染土壤的修復,發(fā)現植物對于土壤中污染物凈去除率達到2.2-20.7%,其中植物吸收去除低于0.3%,說明植物去除土壤中DEHP更多地是通過促進了土壤生物對其降解[35]。

    3.2.2? 微生物修復技術

    微生物修復技術指的是利用土壤中微生物的代謝活動將鄰苯二甲酸酯降解為無毒或毒性更低的有機物。因微生物對各種環(huán)境的超強適應性,自環(huán)境中鄰苯二甲酸酯污染引起廣泛關注以來,各類鄰苯二甲酸酯降解菌相繼被發(fā)現。研究表明,鄰苯二甲酸酯降解菌廣泛分布在各種環(huán)境介質中,目前已研究的鄰苯二甲酸酯降解菌有80多種[36],有細菌、真菌[37]、藻類[38]和酵母菌[39]。這些菌株來自土壤、污泥、廢水及垃圾滲濾液中,可在好氧和厭氧環(huán)境下對鄰苯二甲酸酯進行降解[40]。Wang等從DEHP污染土壤篩得的一株高效降解菌Rhodococcus sp. WJ其在液體培養(yǎng)基培養(yǎng)下對200 mg/L DEHP的去除率高達84%[41]。關于微生物降解PAEs的具體機制目前尚處于研究階段,報道較多的是微生物通過好氧作用去除PAEs[42]。有研究者推斷,微生物降解PAEs的過程先是酯鍵的斷裂,水解為單酯,而后成為鄰苯二甲酸,之后側鏈分解、再開環(huán),最后由三羧酸循環(huán)氧化為二氧化碳和水[43]。此外,生物泥漿和固相反應器(BSSB)修復污染土壤是比較可行的技術,目前己得到了一些推廣與應用[44, 45],Di Gennaro等利用BSSB修復技術將5.51 mg/gDEHP降至0.63 mg/g,76 d內總去除率接近90%[46]。微生物降解對環(huán)境影響小,降解產物環(huán)保,無二次污染,成本低,被認為是除去土壤中PAEs污染的最佳技術[47, 48]。

    3.2.3? 聯合生物修復技術

    植物、微生物單獨修復污染土壤都存在相應的缺點,因此有研究者提出可聯合二者共同修復污染土壤。植物的存在為微生物提供生存場所和適宜的生存條件,微生物中一些益生菌的存在也會促進植物的生長發(fā)育,提高植物對鄰笨二甲酸酯的降解效率,降低其對植物的毒性。同時,引入新的微生物后,新的生物群落的形成會對土壤的結構和理化性質產生影響,可以提高土壤中的降解酶的活性,降低土壤中鄰苯二甲酸酯含量[49]。Wu等研究發(fā)現雙子葉植物錫蘭菠菜、向日葵及水東芥菜與叢枝菌根真菌能有效修復 DEHP-芘復合污染土壤,且水東芥菜和向日葵的生物量同DEHP的去除呈顯著正相關[50]。

    3.3? 土壤重金屬-有機物復合污染生物修復技術

    目前關于鎘-鄰苯二甲酸酯復合污染降解的修復技術研究較少,關于重金屬-有機物復合污染的生物修復有一些的報道。重金屬-有機物復合污染土壤的生物修復有植物-微生物修復技術及化學改良+生物聯合修復技術。植物-微生物聯合修復復合污染中重金屬主要是通過植物的提取或固定進行去除,而有機污染物主要是通過微生物降解去除,植物的根際環(huán)境可以為微生物提供良好的有機質和生產環(huán)境;同時根際微生物有助于有機物的降解,促進植物的生長發(fā)育,抵抗污染物的毒性,提高植物的生產能力,微生物在一定程度上可解除有機物污染物和重金屬對植物的毒性并促進重金屬向植物的遷移性。同時可以通過添加螯合物輔助植物修復[51]、添加表面活性劑加強植物修復[52]、改良土壤促進植物修復[53]、電泳增強植物修復的方法強[54]化植物修復的效果。zhu等在Cd-DDT復合污染土壤中種植東南景天并接種DDT-1菌株,可以增加東南景天的根系生物量,促進土壤中DDT的根系降解。種植18個月后,鎘和DDT含量分別下降了31.1%和53.6%,該結果表明,東南景天與菌株DDT-1聯合應用有望成為鎘和DDT共同污染土壤的生物修復方法[55]。Chigbo等發(fā)現在銅-芘共污染土壤中同時添加EDTA 和檸檬酸,能顯著提高玉米的生物量,增加污染土壤中銅的提取量,其芘的降解量增加67.7%[51]。WEI等在鎘-PAHs復合污染的的土壤中種植龍葵,當添加半胱氨酸(Cys)、甘氨酸(Gly)和谷氨酸(Glu)為0.3mmol/kg是時,龍葵中鎘的含量增加37.7%,土壤中PAHs的降解為34.5%[56]。

    也有研究者基于修復周期及植物安全性方面考慮,采用化學-生物聯合修復對農田污染土壤進行修復處理,探索一種成本較低且生態(tài)環(huán)境友好的重金屬-有機物復合污染土壤修復技術。通常在待修復土壤中加入土壤調理劑如污泥、生物炭、沸石等,對土壤的物理化學性質進行調整改良,而后再對改良的污染土壤進行修復。添加表面活性劑類調理劑不僅能夠促進植物對重金屬離子的吸收,同時對有機物的植物降解有促進作用。Dong等采用更換電解液和生物降解結合修復土壤中鉛-石油烴復合污染,運行30 d后土壤中鉛和石油烴去除率分別達到81.7%和88.3%,符合中國的土壤環(huán)境質量標準要求[57]。

    生物修復多為原位修復,且成本較低,植物修復安全可靠,還可美化環(huán)境,增加土壤肥力,微生物修復對土壤擾動小,其理化性質可能不變或甚至優(yōu)于原有性質,能適應多種類型有機物。但植物生長易受到氣候環(huán)境的限制,效率低,不適合嚴重污染的土壤[58],微生物修復技術在實踐中應用較少,受土壤中微生物的活性影響,分解有機物后會有次生代謝產物殘留于環(huán)境中,且其對場地環(huán)境的適應性,與土著微生物的競爭性,遺傳過程中的穩(wěn)定性有待進一步研究。植物-微生物聯合修復可綜合二者優(yōu)缺點,但也存在治理周期長、見效慢的缺點。

    4? 結束語

    農田土壤質量關系民生,日趨嚴重的農田土壤復合污染已引起廣泛關注。農田污染的修復技術有物理修復技術、化學修復技術、生物修復技術及聯合修復技術。目前,針對鎘或者鄰苯二甲酸酯單項污染的均有研究,針對鎘-鄰苯二甲酸酯復合污染研究存在不足。且不同的土壤物理化學性質對復合污染的影響不同,在土壤中還應考慮不同的污染物之間相互作用的影響。因此應加強對鎘-鄰苯二甲酸酯在土壤中的復合污染遷移轉化程度、機理等進行深入研究,為鎘-鄰苯二甲酸酯復合污染土壤的修復提供理論依據,還土壤以安全,進而讓人吃得放心、吃得安全。

    參考文獻:

    [1]中華人民共和國2017年國民經濟和社會發(fā)展統計公報[J]. 中國統計, 2018(3).

    [2]焦思穎. 2017中國土地礦產海洋資源統計公報發(fā)布[J]. 資源導刊, 2018.

    [3]環(huán)境保護部 、 國土資源部, 全國土壤污染狀況調查公報[J]. 中國環(huán)保產業(yè), 2014,36(5).

    [4]李婧,等. 我國土壤鎘污染現狀、危害及其治理方法綜述[J]. 安徽農學通報, 2015, 21(24): 104-107.

    [5]王玉慶. 污染源普查技術報告[R]. 2011: 中國環(huán)境科學出版社.

    [6]Niu, L,et al. Status of phthalate esters contamination in agricultural soils across China and associated health risks[J]. Environmental Pollution, 2014, 195: 16-23.

    [7]朱江,張新建,王欠云,金佳鑫,周小野.鄰苯二甲酸二異壬酯催化劑的制備方法研究[J].當代化工,2018,47(11):2338-2340.

    [8]王貝貝, 朱湖地,陳靜. 重金屬污染土壤微波玻璃化技術研究[J]. 環(huán)境工程, 2013, 31(2): 96-98.

    [9]高宇,等. 鎘污染土壤修復技術研究[J]. 生物技術通報, 2017,33(10):? 103-110.

    [10]柯國洲,等. 土壤重金屬鎘修復技術研究進展[J]. 廣州化工, 2017,45(14): 28-31.

    [11]周震峰, 張海光,王茜. 生物炭對鄰苯二甲酸二甲酯在土壤中自然降解和吸附行為的影響[J]. 環(huán)境工程學報, 2014, 8(10): 4474-4479.

    [12]Chang, M.S.,et al. Subcritical water extraction for the remediation of phthalate ester-contaminated soil[J]. Journal of Hazardous Materials, 2011,192(3): 1203-1209.

    [13]王錦淮. 原位熱脫附技術在某有機污染場地修復中試應用[J]. 化學世界, 2018(3).

    [14]勾立爭,等. 熱脫附法修復多環(huán)芳烴和汞復合污染土壤實驗研究[J]. 環(huán)境工程, 2018(2).

    [15]付煜恒,等. 磷酸鹽對鉛鎘復合污染土壤的鈍化修復研究[J]. 環(huán)境工程, 2017,35(9): 176-180.

    [16]Bolan, N.S.,et al. Immobilization and phytoavailability of cadmium in variable charge soils. III. Effect of biosolid compost addition[J]. Plant & Soil, 2003,256(1): 231-241.

    [17]Han, J.,et al. Sorption Stability and Mechanism Exploration of Palygorskite as Immobilization Agent for Cd in Polluted Soil[J]. Water Air & Soil Pollution, 2014, 225(10): 1-13.

    [18]Lu, K.,et al. Effect of bamboo and rice straw biochars on the mobility and redistribution of heavy metals (Cd, Cu, Pb and Zn) in contaminated soil[J]. Journal of Environmental Management, 2017, 186(Pt 2): 285-292.

    [19]陳楠,等. 原位化學淋洗技術對湖南省重金屬復合污染農田土壤處理效果研究[J]. 安徽農業(yè)科學, 2015(28): 247-249.

    [20]Lu, P.,et al. Electrokinetic remediation of chromium- and cadmium-contaminated soil from abandoned industrial site[J]. Separation & Purification Technology, 2012. 98(4): 216-220.

    [21]Kaneco, S.,et al. Titanium dioxide mediated photocatalytic degradation of dibutyl phthalate in aqueous solution—kinetics, mineralization and reaction mechanism[J]. Chemical Engineering Journal, 2006, 125(1): 59-66.

    [41]WANG Jun.Isolation and Identification of a Di-(2-Ethylhexyl) Phthalate-Degrading Bacterium and Its Role in the Bioremediation of a Contaminated Soil[J]. Pedosphere, 2015, 25(2): 202-211.

    [42]LIANG Ren-xing,et al. A erobic biodegradation of diethylphthalate by Acinet obacter sp.JDC-16solatedfromriversludge[J]. Journal of Central South University, 2010, 17(5): 959-966.

    [43]Liang, D.,et al.Phthalates biodegradation in the environment[J]. Applied Microbiology & Biotechnology, 2008, 80(2): 183.

    [44]He, L.,et al.Contamination and remediation of phthalic acid esters in agricultural soils in China: a review[J]. Agronomy for Sustainable Development, 2015, 35(2): 519-534.

    [45]Liang,D.W.,et al.Phthalates biodegradation in the environment[J]. Applied Microbiology & Biotechnology, 2008,80(2): 183.

    [46]P. Di Gennaro,et al.Bioremediation of Diethylhexyl Phthalate Contaminated Soil:A Feasibility Study in Slurry- and Solid-Phase Reactors[J]. Environmental Science & Technology, 2005,39(1): 325-30.

    [47]Yang, X.,et al.Isolation and characterization of two n -butyl benzyl phthalate degrading bacteria[J]. International Biodeterioration & Biodegradation, 2013, 76(1): 8-11.

    [48]Navacharoen, A. and A.S. Vangnai, Biodegradation of diethyl phthalate by an organic-solvent-tolerant Bacillus subtilis strain 3C3 and effect of phthalate ester coexistence[J]. International Biodeterioration & Biodegradation, 2011, 65(6):? 818-826.

    [49]Teng, Y.,et al.Influence of Rhizobium meliloti on phytoremediation of polycyclic aromatic hydrocarbons by alfalfa in an aged contaminated soil[J]. Journal of Hazardous Materials, 2011, 186(2-3): 1271-1276.

    [50]Wu, K.,et al. Contrasting plant???microbe interrelations on soil Di-(2-ethylhexyl) phthalate and pyrene degradation by three dicotyledonous plant species. Acta Agriculturae Scandinavica, 2017,67(2): 175-183.

    [51]Chigbo, C. , L. Batty. Chelate-Assisted Phytoremediation of Cu-Pyrene-Contaminated Soil Using Z. mays[J]. Water Air & Soil Pollution, 2015. 226(3):1-10.

    [52]Xu, W.,et al. The Effect of Pollination on Cd Phytoextraction From Soil by Maize (Zea mays L.) [J]. Int J Phytoremediation, 2015,?17(10): 945-950.

    [53]Bell, T.H.,et al. Increasing phytoremediation efficiency and reliability using novel omics approaches[J]. Trends in Biotechnology, 2014,?32 (5): 271-280.

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