陸地氣溶膠粒子尺度分布的準(zhǔn)確描述

王家成,崔生成,朱 勇

陸地氣溶膠粒子尺度分布的準(zhǔn)確描述

王家成1*,崔生成2,3,朱 勇1

(1.阜陽師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院,安徽 阜陽 236037；2.中國科學(xué)院大氣成分與光學(xué)重點實驗室,安徽 合肥 230031；3.中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機械研究所,大氣光學(xué)研究中心,安徽 合肥 230031)

利用AERONET 2.0級數(shù)據(jù)研究了3種主要陸地氣溶膠(吸收性,中性和非吸收性)粒子尺度分布的規(guī)律.結(jié)果表明:當(dāng)氣溶膠的主要成分為小粒子時,細(xì)模式氣溶膠的中值半徑(r)和氣溶膠總光學(xué)厚度()的相關(guān)性較好,但粗模式的中值半徑(c)與相關(guān)性較差,且對中性氣溶膠表現(xiàn)為負(fù)相關(guān),對其他兩種類型則表現(xiàn)為正相關(guān);在細(xì)模式氣溶膠占比減少時,r和r與的相關(guān)性均減小;不論在何種情況下,r與細(xì)模式氣溶膠光學(xué)厚度(),以及r與粗模式氣溶膠光學(xué)厚度()總保持很高的相關(guān)性,且不論哪種氣溶膠類型,r與總表示出穩(wěn)定的負(fù)相關(guān).最后討論了新的氣溶膠粒子尺度描述方法對衛(wèi)星氣溶膠性質(zhì)反演的影響.

氣溶膠；AERONET；氣溶膠粒子尺度分布；氣溶膠模型

氣溶膠模型描述了氣溶膠的粒子尺度分布和吸收特征,它的使用使得利用衛(wèi)星遙感反演氣溶膠性質(zhì)參量變得簡單、高效[1-5],因而氣溶膠模型也成為影響氣溶膠性質(zhì)反演的重要因素[6].為了更好地描述氣溶膠復(fù)雜的時空分布特征,氣溶膠模型也在不斷的改進(jìn)之中.如在MODIS(Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer)早期的氣溶膠反演算法中將氣溶膠模型參數(shù)設(shè)定為固定的數(shù)值[7-8],后來逐漸發(fā)展為動態(tài)氣溶膠模型,將氣溶膠模型參數(shù)視為空間、時間以及氣溶膠光學(xué)厚度的函數(shù)等,使氣溶膠的反演結(jié)果得以改善,如在MODIS最新的C6算法中,將氣溶膠細(xì)模式和粗模式的中值半徑(r, r)視為氣溶膠總光學(xué)厚度()的函數(shù),并用線性正相關(guān)函數(shù)來描述.動態(tài)模型的使用,使氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)的反演精度得以提高,但作為MODIS陸地氣溶膠反演的3個主要參數(shù)之一的細(xì)模式比(FMF,即550nm波段細(xì)模式氣溶膠光學(xué)厚度與氣溶膠總光學(xué)厚度的比值)的反演并不理想,不具有使用價值[4,6,9-10].粒子尺度參數(shù)FMF反演結(jié)果不理想,可能與氣溶膠模型中對氣溶膠粒子尺度分布參數(shù)的描述有著更為直接的關(guān)系.實際上氣溶膠模型由細(xì)模式和粗模式組成,相比于與總氣溶膠光學(xué)厚度的關(guān)系,細(xì)模式和粗模式的粒子尺度分布參數(shù)與各自的光學(xué)厚度(,)應(yīng)存在更緊密的聯(lián)系.基于上述思考,本研究采用AERONET(Aerosol Robotic Network)的Version 3 Level 2.0數(shù)據(jù)研究了細(xì)模式和粗模式氣溶膠粒子尺度分布參數(shù)與、和的關(guān)系,指出了已有描述方法存在的問題,提出了新的描述方法,并討論了新描述方法對氣溶膠性質(zhì)反演的影響.

1 數(shù)據(jù)與站點的選擇

AERONET采用細(xì)模式和粗模式的疊加來描述氣溶膠的粒子尺度分布,每種模式采用對數(shù)正態(tài)分布函數(shù)描述[11],如式(1)所示.

AERONET的Version 3 Level 2.0數(shù)據(jù)是經(jīng)過外場定標(biāo),以及自動和人工相結(jié)合的云檢測后得到的質(zhì)量可靠的數(shù)據(jù).反演算法在確定粗、細(xì)模式時采用了動態(tài)的方法,考慮氣溶膠粒子半徑分布范圍從0~15μm,將這個區(qū)間劃分為22個子區(qū)間,每個子區(qū)間粒子半徑自然對數(shù)的增量相等,反演時能夠得到每個區(qū)間的氣溶膠粒子的體積濃度,在0.439~ 0.992μm對應(yīng)最小體積濃度的半徑即為粗、細(xì)模式的分界線,小于該半徑的粒子屬于細(xì)模式,大于該半徑的粒子屬于粗模式.在此基礎(chǔ)上,粗、細(xì)模式氣溶膠的體積濃度、氣溶膠光學(xué)厚度、中值半徑及其標(biāo)準(zhǔn)偏差等便可以通過計算得到[12]. AERONET數(shù)據(jù)現(xiàn)在已經(jīng)被廣泛用于氣溶膠模型構(gòu)建、衛(wèi)星氣溶膠反演算法的驗證等方面.

陸地氣溶膠大致可以分為3類,即吸收性氣溶膠,非吸收性氣溶膠和中性氣溶膠.為了研究3類氣溶膠粒子尺度分布的特征,選擇了4個AERONET站點(站點信息參見表1).第一個站點是贊比亞的Mongu,儀器安置在當(dāng)?shù)氐臋C場附近,周圍為居民區(qū),沒有工業(yè)區(qū),和非洲其他的熱帶和亞熱帶一樣,主要的氣溶膠來源之一是植物的燃燒,且85%的燃燒為有火焰燃燒,這種燃燒所產(chǎn)生的氣溶膠中有15%~ 20%為黑炭,有較強的吸收性[13].該地區(qū)的粒子主要為細(xì)粒子,FMF的均值約為90.2%.第二個站點為北京站,儀器位于中國科學(xué)院大氣物理研究所的一幢約30m高的樓頂.氣溶膠主要源于本地排放,在春季會受到西北沙漠由于輸運作用而帶來的塵粒影響[14-18],總體而言該地的氣溶膠以細(xì)粒子為主,平均的FMF約為72.2%.第三個站點為印度的Jaipur,儀器安置在印度比拉理工學(xué)院的一幢樓頂.與北京地區(qū)相同,該區(qū)域的氣溶膠也屬于中性氣溶膠.不同之處在于,Jaipur地區(qū)的氣溶膠更多地受到其附近Thar沙漠的影響,氣溶膠以粗模式為主,平均的FMF僅約為43.6%[19].第四個站點是SERC(the Smithsonian Environmental Research Center),該區(qū)域的氣溶膠屬于非吸收性氣溶膠[6],且以細(xì)粒子為主要成分,平均的FMF約為92.6%.

在使用AERONET數(shù)據(jù)進(jìn)行分析之前先對數(shù)據(jù)進(jìn)行篩選,篩選規(guī)則如下[6]:(1)太陽天頂角大于40°; (2)輻射反演誤差小于4%;(3)440nm波段的氣溶膠光學(xué)厚度大于0.4.然后采用Remer等[20]的方法,將數(shù)據(jù)分別以670nm波段氣溶膠總光學(xué)厚度,細(xì)模式氣溶膠光學(xué)厚度和粗模式氣溶膠光學(xué)厚度進(jìn)行排序,并進(jìn)行等間隔平均處理,作為進(jìn)一步分析的數(shù)據(jù)源.

表1 4個AERONET站點的基本信息

2 結(jié)果與分析

AERONET提供了豐富的氣溶膠性質(zhì)參量數(shù)據(jù),包括細(xì)模式和粗模式的中值半徑、光學(xué)厚度以及氣溶膠總光學(xué)厚度等.基于這些數(shù)據(jù),首先探討細(xì)模式和粗模式的中值半徑與氣溶膠總光學(xué)厚度正相關(guān)的可靠性,同時也探討了細(xì)模式和粗模式的中值半徑與各自光學(xué)厚度的相關(guān)性,從而得到新的描述方法.

由圖1可見,相比于線性函數(shù),指數(shù)函數(shù)更適合描述中值半徑與氣溶膠光學(xué)厚度的關(guān)系,故本研究采用指數(shù)函數(shù)進(jìn)行擬合.由圖1a可以發(fā)現(xiàn),細(xì)模式的中值半徑(r)與氣溶膠總光學(xué)厚度()呈現(xiàn)較好的相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)高達(dá)91.2%,但粗模式的中值半徑(r)與氣溶膠總光學(xué)厚度的相關(guān)性較差,相關(guān)系數(shù)僅為55.5%(圖1b).其原因是Mongu地區(qū)氣溶膠以細(xì)粒子為主,氣溶膠總光學(xué)厚度近似為細(xì)粒子的貢獻(xiàn),因而導(dǎo)致細(xì)模式中值半徑與氣溶膠總光學(xué)厚度呈現(xiàn)較好的相關(guān)性,同時氣溶膠總光學(xué)厚度中包含粗模式的信息較少,因而導(dǎo)致粗模式的中值半徑與氣溶膠總光學(xué)厚度的相關(guān)性較差.正如所期望的那樣,不僅細(xì)模式的中值半徑與細(xì)模式氣溶膠的光學(xué)厚度()有很好的相關(guān)性(圖1c),相關(guān)系數(shù)為92.5%,粗模式的中值半徑與粗模式氣溶膠的光學(xué)厚度()也有很好的相關(guān)性(圖1d),相關(guān)系數(shù)為91.3%.由此可見,對吸收性氣溶膠,將細(xì)模式和粗模式的中值半徑視為各自光學(xué)厚度的函數(shù)是對氣溶膠粒子尺度分布的更準(zhǔn)確描述.

圖1 Mongu地區(qū)細(xì)、粗模式中值半徑與氣溶膠光學(xué)厚度的關(guān)系

在北京地區(qū),細(xì)模式氣溶膠的中值半徑與總氣溶膠光學(xué)厚度呈現(xiàn)出較好的相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)為96.4%(圖2a).因為在北京地區(qū)總的來說細(xì)粒子為主要成分,平均的FMF約等于72.2%.但粗模式氣溶膠的中值半徑與氣溶膠總光學(xué)厚度呈現(xiàn)出負(fù)相關(guān)性(圖2b),而在本研究選取的其他站點,如Mongu和SERC,這一關(guān)系均為正相關(guān)(圖1b,圖4b).但這一關(guān)系在MODIS暗目標(biāo)反演算法中統(tǒng)一采用正相關(guān)函數(shù)描述[4,6],這種描述顯然不能代表類似北京地區(qū)的氣溶膠粒子尺度分布情況.同時,粗模式氣溶膠的中值半徑與氣溶膠總光學(xué)厚度的相關(guān)系數(shù)相比之下略低,約為82.4%(圖2b),而其與粗模式光學(xué)厚度(即自身的光學(xué)厚度)的相關(guān)系數(shù)則為96.4%(圖2d),且與本研究所選擇的其他區(qū)域相同,均表現(xiàn)為穩(wěn)定的負(fù)相關(guān).同時,細(xì)模式氣溶膠的中值半徑與細(xì)模式的光學(xué)厚度也具有很高的相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)為97.6%(圖2c).在Jaipur地區(qū),細(xì)粒子不是主要成分,平均的FMF僅為43.6%,由此導(dǎo)致不論是細(xì)模式還是粗模式的粒子中值半徑與氣溶膠總光學(xué)厚度的相關(guān)性均較差,相關(guān)系數(shù)分別僅為33.0%和54.6%(圖3a,b),而細(xì)模式和粗模式的中值半徑與各自的光學(xué)厚度的相關(guān)性均較高,相關(guān)系數(shù)分別為98.5%和97.0%(圖3c,d),因此將這一關(guān)系用于描述類似Jaipur地區(qū)的氣溶膠粒子尺度將能夠大大提高氣溶膠模型的可靠性.另外,與北京地區(qū)類似,粗模式的中值半徑與氣溶膠總光學(xué)厚度也呈現(xiàn)負(fù)相關(guān).其原因是這兩個地區(qū)氣溶膠粗模式的主要成分為沙塵,如北京地區(qū)氣溶膠會受到其西北地區(qū)沙漠的影響,而Jaipur地區(qū)氣溶膠會受到其附近Thar沙漠的影響.為印證這一原因的正確性,選擇受沙塵影響更為嚴(yán)重的非洲站點Banizoumbou,并按照440nm波段氣溶膠光學(xué)厚度大于0.4,恩格指數(shù)(Angstrom Exponent)小于0.2的規(guī)則對數(shù)據(jù)進(jìn)行篩選,獲取沙塵數(shù)據(jù)[21],擬合結(jié)果式(2)所示,粗模式中值半徑與氣溶膠總光學(xué)厚度也呈現(xiàn)出類似負(fù)相關(guān),從而證明了上述原因的正確性.

圖2 Beijing地區(qū)細(xì)、粗模式中值半徑與氣溶膠光學(xué)厚度的關(guān)系

圖4給出了SERC地區(qū)的細(xì)模式和粗模式中值半徑與氣溶膠總光學(xué)厚度和各自光學(xué)厚度的關(guān)系.該區(qū)域的氣溶膠屬非吸收性氣溶膠,且氣溶膠以細(xì)粒子為主,平均的FMF為93%左右.因此,細(xì)模式的中值半徑與氣溶膠總光學(xué)厚度的相關(guān)性較高,相關(guān)系數(shù)為96.1%(圖4a),而粗模式的中值半徑與氣溶膠總光學(xué)厚度的相關(guān)性差一些,相關(guān)系數(shù)為77.0%(圖4b),同時,細(xì)模式和粗模式的中值半徑與各自的光學(xué)厚度的相關(guān)性均較高.

圖3 Jaipur地區(qū)細(xì)、粗模式中值半徑與氣溶膠光學(xué)厚度的關(guān)系

圖4 SERC地區(qū)細(xì)、粗模式中值半徑與氣溶膠光學(xué)厚度的關(guān)系

3 討論

圖5 吸收性氣溶膠條件下計算得到的670nm波段大氣頂?shù)膔和DOLP

圖6 中性氣溶膠條件下計算得到的670nm波段大氣頂?shù)膔和DOLP

圖7 非吸收性氣溶膠條件下計算得到的670nm波段大氣頂?shù)膔和DOLP

有研究表明,相比于對氣溶膠光學(xué)厚度的影響,氣溶膠模型對FMF反演的影響更大[9].以Jaipur為例,Jethva等[9]研究了MODIS氣溶膠性質(zhì)反演的情況,指出MODIS的氣溶膠光學(xué)厚度與AERONET符合的較好,但反演的FMF明顯偏低.通過修改氣溶膠模型的吸收性和地表的反射特征,FMF偏小的情況得以改善,但反演誤差依然較大.實際上氣溶膠模型不僅包括對其吸收性的描述,還包括了粒子尺度的描述,而模型中粒子尺度描述存在的偏差也必將影響FMF這一反映粒子尺度分布參量的反演結(jié)果.

4 結(jié)論

4.1 已有的描述方法將細(xì)模式和粗模式的中值半徑視為氣溶膠總光學(xué)厚度的正相關(guān)函數(shù),但在北京和Jaipur地區(qū),粗模式中值半徑與氣溶膠總光學(xué)厚度卻呈現(xiàn)負(fù)相關(guān).

4.2 當(dāng)氣溶膠的主要成分為小粒子時,細(xì)模式氣溶膠的中值半徑和氣溶膠總光學(xué)厚度的相關(guān)性較好,但粗模式的中值半徑與氣溶膠總光學(xué)厚度的相關(guān)性較差.

4.3 在細(xì)模式氣溶膠占比減少時,細(xì)模式和粗模式的中值半徑與氣溶膠總光學(xué)厚度的相關(guān)性均減小.

4.4 不論在何種情況下,細(xì)模式和粗模式的中值半徑與各自的光學(xué)厚度總保持很高的相關(guān)性,且不論哪種氣溶膠類型,粗模式的中值半徑與自身的光學(xué)厚度總表示出穩(wěn)定的負(fù)相關(guān).

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致謝：衷心感謝AERONET Mongu,Beijing,Jaipur,SERC和Banizoumbou站的科研人員,他們的付出使得我們的工作能夠順利地開展.

The more accurate descriptions of land aerosol size distribution.

WANG Jia-cheng1*, CUI Sheng-cheng2,3, ZHU Yong1

(1.College of Physics and Electronic Engineering, Fuyang Normal University, Fuyang 236037, China；2.Key Laboratory of Atmospheric Composition and Optical Radiation, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China；3.Research Center of Atmospheric Optics, Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China)., 2019,39(11)：4538~4545

The size distributions of three main land aerosols (absorbing, neutral and no-absorbing) were analyzed based on aerosol robotic network (AERONET) level 2.0 data. The problems existing in the current descriptions for land aerosol size distributions were pointed out and the more accurate descriptions were proposed. The results showedwhen aerosol was dominated by fine particles, the relationship between fine mode radius (r) and total aerosol optical depth () exhibited high correlation, however coarse mode radius (r) anddidn’t display such good correlation, and the relationship didn’t always exhibit positive correlation, they could also exhibit negative correlation for different aerosol types.When fine mode fraction was low, neitherrandnorrandexhibited high correlation.rand fine mode aerosol optical depth () (orrand coarse mode aerosol optical depth ()) always displayed robust correlation with high coefficients, and different from the relationship betweenrandwhich can exhibit positive or negative correlation,randalways exhibited robust negative correlation. Finally, the influences of using the new description in satellite aerosol retrieval were discussed.

aerosols；AERONET；aerosol size distribution；aerosol modal

X511,TP79/P407

A

1000-6923(2019)11-4538-08

王家成(1968-),男,安徽阜陽人,教授,博士,主要從事大氣遙感方面的研究.發(fā)表論文20余篇.

2019-05-27

中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)技術(shù)專項(A類)(XDA17010104);國家重點研發(fā)計劃(2017YFC0209801);安徽省高校自然科學(xué)研究重點項目(KJ2019A0537)

* 責(zé)任作者, 教授, xiacuiw@163.com