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    沿面放電等離子體氧化單質(zhì)汞的影響因素

    2019-11-13 11:55:52王豆豆安久濤
    關(guān)鍵詞:線徑臭氧濃度螺距

    王豆豆,婁 靜,張 碩,安久濤,李 杰,張 華

    (1.山東理工大學(xué) 資源與環(huán)境工程學(xué)院,山東 淄博 255049; 2.大連理工大學(xué) 靜電與特種電源研究所,遼寧 大連 116024; 3.青州市方元環(huán)境影響評價服務(wù)有限公司,山東 青州 262500)

    燃煤電廠向大氣中排放的顆粒物、二氧化硫、氮氧化物(NOx)和重金屬汞等大氣污染物[1- 2]對生態(tài)環(huán)境和人類健康造成嚴重危害[3]。汞由于其易生物累積、難以捕捉且持久性強等特點備受社會關(guān)注。

    燃煤電廠汞排放形式主要有3種:單質(zhì)汞(Hg0),二價汞化合物(Hg2+)和顆粒汞(Hgp)[4],其中 Hg0占總汞的比例較大,約為66%~94%[5]。汞的形態(tài)決定了它們具有不同的理化性質(zhì)。Hg2+和Hgp可被下游的除塵設(shè)備、濕法脫硫裝置等系統(tǒng)脫除;而Hg0由于具有難溶于水且易揮發(fā)的特點,很難被除塵設(shè)備和脫硫裝置捕捉,幾乎全部被外排。因此,單質(zhì)汞脫除成為煙氣中汞處理技術(shù)的研究重點。

    目前,汞排放控制技術(shù)主要包括吸附劑(活性炭粉末、飛灰、鈣基吸附劑等)脫汞[6]、催化氧化脫汞[7]以及放電等離子體脫汞等。由于能夠產(chǎn)生物化效應(yīng)[8]及活性物質(zhì),放電等離子體在污染物控制[9-10]和氧化汞[11-13]方面受到學(xué)者的極大關(guān)注。Wang等[14]比較了正直流電暈放電和負直流電暈放電對單質(zhì)汞氧化的影響,發(fā)現(xiàn)在相同能量密度情況下,正直流放電氧化單質(zhì)汞的效率達到98%,而負直流放電大約40 %。 Ko等[15]利用介質(zhì)阻擋放電研究HCl的存在對氧化單質(zhì)汞的影響,發(fā)現(xiàn):HCl的存在極其有利于單質(zhì)汞的氧化。以上文獻[14- 15]屬于直接氧化即煙氣直接經(jīng)過等離子體區(qū)域,沿面放電等離子活性物質(zhì)噴射技術(shù)作為間接氧化技術(shù)的一種,氧化單質(zhì)汞能夠?qū)崿F(xiàn)大流量含汞煙氣凈化和降低處理成本[16]。在沿面放電活性物質(zhì)噴射技術(shù)氧化單質(zhì)汞過程中,反應(yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)和載氣參數(shù)的變化作為基本的影響因素均能影響反應(yīng)器能量和活性物質(zhì)的變化?;诖耍疚目疾炝朔磻?yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)和載氣參數(shù)對反應(yīng)器能量密度和單質(zhì)汞氧化特性的影響。此外,本文研究了活性物質(zhì)噴射聯(lián)合濕法脫硫系統(tǒng)脫汞的效率。

    1 實驗裝置和方法

    本文實驗系統(tǒng)主要由配氣系統(tǒng)、沿面放電反應(yīng)器和測汞儀3部分組成,實驗裝置示意圖如1所示。

    在活性物質(zhì)噴射體系中,模擬煙氣總流量為27 L/min,噴射氣體的流量為1.2 L/min或1.6 L/min。汞發(fā)生裝置是由U型玻璃管、汞滲透管(VICI Metronics, Inc. USA)和恒溫水浴鍋3部分組成。等離子體反應(yīng)器由高壓電極、介質(zhì)和接地電極組成。高壓電極是不銹鋼絲纏繞成的彈簧,高壓電極的直徑為12 mm,高壓電極線徑大約為0.3~1.5 mm,螺距大約為3~6 mm,石英玻璃作為介質(zhì)材料,外徑15 mm,壁厚1.5 mm,鋁箔緊密纏繞在石英玻璃外表面作為低壓電極,放電長度大約為50~200 mm。模擬煙道由普通玻璃加工而成,外徑45 mm,壁厚1.5 mm,長度1 000 mm,沿面放電反應(yīng)器末端插入模擬煙道中大約20 mm。

    圖1 實驗系統(tǒng)流程圖Fig.1 Schematic diagram of the experimental system

    實驗所用的電源為高壓工頻電源(0~30 kV)。采用電壓-電荷李薩如(V-Q Lissajous)圖形法計算輸入到反應(yīng)器的功率。利用RA915+汞測試儀測定汞濃度,模擬煙氣進入測試儀前先經(jīng)過一個裝有10%KCl溶液的撞擊瓶,用于吸附煙氣中的氧化態(tài)汞。煙氣中臭氧濃度采用碘量法測定。為了模擬煙氣脫硫系統(tǒng)脫汞性能,實驗考察活性物質(zhì)噴射體系與鈣基濕法脫硫技術(shù)相結(jié)合脫除煙氣中的汞,將1 L過飽和硫酸鈣溶液加入到2.5 L吸收瓶中吸收汞。

    定義單質(zhì)汞氧化率(η) 、能量密度(specific energy density,SED)和能量利用率(energy yield,EY)的計算公式為:

    (1)

    (2)

    (3)

    2 實驗結(jié)果與討論

    2.1 反應(yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)的影響

    2.1.1 放電長度的影響

    本實驗考察了放電長度對能量密度、單質(zhì)汞氧化率和臭氧濃度的影響,實驗結(jié)果如圖2和3所示。實驗條件:高壓電極線徑為1 mm,彈簧螺距為6 mm,單質(zhì)汞濃度為100 μg/m3,噴射氣體流量為1.2 L/min,放電電壓為20 kV,煙氣溫度為110 ℃。

    圖 2 放電長度對能量密度的影響Fig.2 Effect of the discharge length on SED

    圖3 放電長度對單質(zhì)汞氧化率和臭氧濃度的影響Fig.3 Effect of the discharge length on Hg0oxidation efficiency and O3 concentration

    由圖2和圖3可知,當放電長度為50 mm時,能量密度為0.9 J/L,臭氧濃度為1.92 μg/ L,單質(zhì)汞的氧化率僅為31.5%;而加長放電長度至200 mm時,能量密度大幅增至3.9 J/L,臭氧濃度也顯著增至8.68 μg/L,單質(zhì)汞的氧化率迅速提高到81.3%。隨著放電長度的加長,注入反應(yīng)器內(nèi)的能量增大,反應(yīng)區(qū)域內(nèi)產(chǎn)生的活性物質(zhì)大幅增多,進而有利于單質(zhì)汞的氧化。因此,后續(xù)實驗選用200 mm的放電長度。

    2.1.2 彈簧螺距的影響

    彈簧螺距對能量密度、單質(zhì)汞氧化率和臭氧濃度的影響如圖4和5所示。實驗條件:放電電壓為20 kV,單質(zhì)汞濃度為100 μg/m3,高壓電極線徑為1 mm,噴射氣體流量為1.2 L/min,煙氣溫度為110 ℃。

    圖 4 彈簧螺距對能量密度的影響Fig.4 Effect of screw pitch on SED

    圖 5 彈簧螺距對單質(zhì)汞氧化率和臭氧濃度的影響Fig.5 Effect of screw pitch on Hg0oxidation efficiency and O3 concentration

    由圖4和圖5知,增大彈簧螺距,能量密度、單質(zhì)汞氧化效率和臭氧濃度隨之呈現(xiàn)先增大后減少的趨勢。當彈簧螺距從3 mm調(diào)整到6 mm時,能量密度、單質(zhì)汞氧化效率、臭氧濃度皆有所提升,分別由3.2 J/L到3.9 J/L,72.2%到81.3%,7.28 μg/L至8.68 μg/L;然而,繼續(xù)增大彈簧螺距卻不利于單質(zhì)汞的氧化。其原因是較小的彈簧螺距,電極之間存在放電干擾現(xiàn)象,不利于活性物質(zhì)的產(chǎn)生,致使單質(zhì)汞氧化率較低;隨著彈簧螺距增大,干擾現(xiàn)象逐漸消失,存在最佳的放電狀態(tài),活性物質(zhì)和單質(zhì)汞氧化率達到最大;繼續(xù)增大彈簧螺距,高壓電極之間存在無放電區(qū)域,導(dǎo)致活性物質(zhì)和汞氧化率降低。綜合考慮,后續(xù)實驗選用6 mm的彈簧螺距。

    2.1.3 高壓電極線徑的影響

    高壓電極線徑粗細對能量密度、單質(zhì)汞氧化和臭氧濃度的影響見圖6和7。實驗條件:單質(zhì)汞濃度為100 μg/m3,噴射氣體流量為1.2 L/min,煙氣溫度為110 ℃,放電電壓為20 kV。

    由圖6和圖7可以看出,隨著電極線徑的增粗提高了能量密度、臭氧濃度和單質(zhì)汞氧化率,但是增幅趨勢越來越緩。隨著高壓電極線徑由0.3 mm增加至1.0 mm,能量密度、臭氧濃度和單質(zhì)汞氧化率分別提高至3.9 J/L、8.68 μg/L和81.32%。而繼續(xù)增加至1.5 mm,能量密度、臭氧濃度和單質(zhì)汞氧化率分別提高了0.3 J/L、0.3 μg/L和0.9%。隨著高壓電極線徑越粗,放電產(chǎn)生的場強增加,放電愈劇烈,反應(yīng)器產(chǎn)生的活性物質(zhì)增多,進而提高了單質(zhì)汞的氧化。然而,繼續(xù)加粗電極線徑會造成電極之間產(chǎn)生一定程度地屏蔽效應(yīng),影響單質(zhì)汞氧化。因此,后續(xù)實驗選用1.0 mm的高壓電極線徑。

    圖 6 高壓電極線徑對能量密度的影響Fig.6 Effect of the spring wire diameter on SED

    圖 7 高壓電極線徑對單質(zhì)汞氧化率和臭氧濃度的影響Fig.7 Effect of spring wire diameter on Hg0 oxidation efficiency and O3 concentration

    2.2 氣體參數(shù)的影響

    2.2.1 單質(zhì)汞初始濃度的影響

    本實驗中選定的單質(zhì)汞初始濃度分別為50 μg/m3,100 μg/m3和160 μg/m3,煙氣溫度為110 ℃,噴射氣體流量為1.2 L/min1,實驗結(jié)果如圖8所示。

    由圖8可見,單質(zhì)汞初始濃度增加導(dǎo)致其氧化率降低。保持能量密度不變,初始濃度為50 μg/m3時,單質(zhì)汞氧化率為88.7%,而100 μg/m3和160 μg/m3時氧化率分別降少7.4%和15.6%。這是由于在注入放電反應(yīng)器的能量不變(活性物質(zhì)不變)的情況下,汞濃度數(shù)量的增加致使待處理的物質(zhì)增多,導(dǎo)致汞的氧化率降低。

    此外,單質(zhì)汞初始濃度增加提高了反應(yīng)裝置的能量利用率,單質(zhì)汞初始濃度由50 μg/m3增加到160 μg/m3,能量利用率從12.3 μg/kJ增加到31.1 μg/kJ。因此,高濃度單質(zhì)汞的氧化可以提高能量利用效率,但是不利于氧化率的提高。

    圖8 單質(zhì)汞初始濃度對單質(zhì)汞氧化率的影響Fig.8 Effect of the Hg0 initial concentration on Hg0 oxidation efficiency

    2.2.2 煙氣溫度的影響

    本實驗考察了煙氣溫度對單質(zhì)汞氧化率和臭氧濃度的影響,實驗結(jié)果見表1和圖9。實驗條件:噴射氣體流量為1.2 L/min,煙氣溫度分別為50 ℃、110 ℃和200 ℃,單質(zhì)汞初始濃度為100 μg/m3。

    表1 煙氣溫度對臭氧濃度的影響
    Tab.1 O3concentrations under different SED and flue gas temperature

    能量密度/J·L-1O3濃度/ μg·L-150 ℃110 ℃200℃2.05.825.124.423.07.447.045.643.99.168.687.22

    由圖9可知,升高煙氣溫度不利于單質(zhì)汞的氧化。在3.9 J/L和50 ℃情況下,單質(zhì)汞的氧化率為84.3%;而升高煙氣溫度到110 ℃和200 ℃時,單質(zhì)汞的氧化率分別降低了3.0%和10%。這主要是因為煙氣處于高溫環(huán)境下,加快了反應(yīng)區(qū)域內(nèi)臭氧的分解。

    由表1看出,能量密度為3.9 J/L,煙氣溫度提高至110 ℃時,臭氧濃度從9.16 μg/L降至8.68 μg/L,而煙氣溫度升高至200 ℃時,臭氧濃度下降了1.46 μg/L。

    圖 9 煙氣溫度對單質(zhì)汞氧化率的影響Fig.9 Effect of flue gas temperature on Hg0 oxidation efficiency

    2.3 噴射體系與濕法脫硫聯(lián)合脫除汞

    本實驗初步探討了噴射體系和濕法脫硫體系聯(lián)合脫汞效果。實驗條件為:噴射氣體流量為1.6 L/min,煙氣溫度為110 ℃,單質(zhì)汞初始濃度為100 μg/m3,過飽和硫酸鈣溶液,實驗結(jié)果如圖10所示。由圖可以看出,隨著能量密度的增加,Hg2+的濃度基本未變化,為0 μg/m3。因此,兩體系聯(lián)合可以實現(xiàn)煙氣中單質(zhì)汞的去除。

    圖10 噴射體系與濕法煙氣脫硫聯(lián)合脫除汞Fig.10 Hg0 removal using active species injection and wet FGD

    3 結(jié)論

    1)能量密度為3.9 J/L,放電長度為200 mm,彈簧螺距為6 mm,高壓電極線徑為1 mm,單質(zhì)汞初始濃度為100 μg/m3,煙氣溫度為110 ℃時,單質(zhì)汞氧化率高達91.3%。

    2)增加放電長度和高壓電極線徑,反應(yīng)器內(nèi)的注入能量增大,高能電子和活性物質(zhì)生成量增多,單質(zhì)汞的氧化效果越好。

    3)隨著初始濃度的增加,單質(zhì)汞的氧化率降低,能量利用率呈相反趨勢。煙氣溫度的升高致使單質(zhì)汞的氧化率和臭氧濃度降低。鈣基濕法脫硫系統(tǒng)能夠較好的吸附脫除噴射體系氧化的汞。

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