不同金屬組分距離實(shí)現(xiàn)精細(xì)調(diào)控

科學(xué)導(dǎo)報(bào)訊 記者耿倩 10月29日，記者從山西煤化所獲悉，該所覃勇研究員及其團(tuán)隊(duì)在雙金屬催化劑協(xié)同效應(yīng)研究方面取得重要進(jìn)展，可實(shí)現(xiàn)不同金屬—載體可控組裝以及不同金屬組分距離的精細(xì)調(diào)控，為辨識(shí)催化反應(yīng)活性位點(diǎn)及理解雙金屬協(xié)同機(jī)制和反應(yīng)機(jī)理提供了可靠的途徑。

雙金屬催化劑由于其協(xié)同效應(yīng)，相比單金屬組分催化劑，表現(xiàn)出優(yōu)異的催化反應(yīng)性能，因此，雙金屬催化劑一直是多相催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。通常認(rèn)為雙金屬組分的距離應(yīng)該是越近越好。近年來的研究卻表明，多功能位點(diǎn)之間的間距顯著影響催化劑性能。然而，傳統(tǒng)制備方法很難實(shí)現(xiàn)對(duì)催化劑微觀結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)調(diào)控，難以將雙金屬組分進(jìn)行空間分離并對(duì)其間距進(jìn)行調(diào)控，阻礙了建立直觀可靠的構(gòu)效關(guān)系及活性位點(diǎn)的辨認(rèn)。

覃勇及其團(tuán)隊(duì)利用原子層沉積（ALD）技術(shù)成功設(shè)計(jì)并制備了一系列的單金屬催化劑、雙金屬組分緊密接觸、空間分離的催化劑、以及選擇性覆蓋某一組分的催化劑，考察了其對(duì)肉桂醛選擇性加氫性能的影響。對(duì)于空間分離催化劑，通過改變TiO2殼層的厚度，可以實(shí)現(xiàn)雙組分距離的精細(xì)調(diào)控。結(jié)果表明，雙金屬催化劑對(duì)目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性具有明顯提高。對(duì)于CoOx-Pt雙組分空間分離的CoOx/TiO2/Pt雙金屬催化劑，也表現(xiàn)出優(yōu)異的催化反應(yīng)活性及選擇性。

團(tuán)隊(duì)通過采用原位與非原位的XANES技術(shù)對(duì)催化劑反應(yīng)前后的電子狀態(tài)進(jìn)行了詳細(xì)表征，及基于原位XAFS、H2-TPR、H2-TPD、DFT計(jì)算等一系列表征分析，認(rèn)為這一學(xué)術(shù)成果具有普適性。