微納光子結(jié)構(gòu)中光子和激子相互作用*

段雪珂 任娟娟 郝赫 張淇 龔旗煌2)3)4) 古英2)3)4)?

1)(北京大學(xué)物理學(xué)院,人工微結(jié)構(gòu)和介觀(guān)物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100871)

2)(北京大學(xué),教育部納光電子前沿中心&量子物質(zhì)科學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心,北京 100871)

3)(山西大學(xué),極端光學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心,太原 030006)

4)(北京量子信息科學(xué)研究院,北京 100193)

微納光子結(jié)構(gòu)中超強(qiáng)的光場(chǎng)局域給光和物質(zhì)相互作用帶來(lái)了新的研究機(jī)遇.通過(guò)設(shè)計(jì)光學(xué)模式,微納結(jié)構(gòu)中的光子和激子可以實(shí)現(xiàn)可逆或者不可逆的能量交換作用.本文綜述了我們近年來(lái)在微納結(jié)構(gòu),尤其是表面等離激元及其復(fù)合結(jié)構(gòu)中光子和激子在強(qiáng)弱耦合區(qū)域的系列研究工作,如高效可調(diào)諧及方向性的單光子發(fā)射,利用電磁真空構(gòu)造增強(qiáng)光子和激子的耦合等.這些工作為微納尺度上光和物質(zhì)作用提供了新的物理內(nèi)容,在芯片上量子信息過(guò)程及可擴(kuò)展的量子網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建中有潛在應(yīng)用.

1 引 言

隨著微納加工技術(shù)的發(fā)展,人們制備出多種微納光子結(jié)構(gòu)(如光子晶體、微納金屬結(jié)構(gòu)、微納光纖、超材料超表面等)和低維光子材料(石墨烯、二硫化鉬和黑磷等),并進(jìn)行了深入研究.由于具有光限制能力強(qiáng)的特點(diǎn),微納光子結(jié)構(gòu)中新的物理效應(yīng)層出不窮,并且廣泛用于表面增強(qiáng)拉曼散射[1-4]、非線(xiàn)性光學(xué)[5]和光電集成[6]等多個(gè)領(lǐng)域.由于超小的模式體積,微納結(jié)構(gòu)的光學(xué)模式在腔量子電動(dòng)力學(xué)、量子信息以及光和物質(zhì)相互作用方面,也有著很大優(yōu)勢(shì)[7,8].2011年,Benson[9]的綜述文獻(xiàn)中明確指出微納光子結(jié)構(gòu)和量子體系的結(jié)合能夠帶來(lái)比單種結(jié)構(gòu)更多的優(yōu)勢(shì),如自發(fā)輻射抑制或增強(qiáng)、光子和激子強(qiáng)耦合、量子非線(xiàn)性效應(yīng)等,對(duì)于微納光芯片的量子光源和量子邏輯操控有重要的研究意義.

本文首先總結(jié)微納結(jié)構(gòu)中光子和激子相互作用的原理及其發(fā)展現(xiàn)狀,然后綜述我們近年來(lái)在微納結(jié)構(gòu),尤其是表面等離激元及其復(fù)合結(jié)構(gòu)中光子和激子在強(qiáng)弱耦合區(qū)域的系列研究工作,如高效可調(diào)諧及方向性的單光子發(fā)射,利用電磁真空構(gòu)造增強(qiáng)光子和激子的耦合等.這些工作為微納尺度上光和物質(zhì)作用提供了新的物理內(nèi)容,可用于指導(dǎo)芯片上量子信息過(guò)程及可擴(kuò)展的量子網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建.

2 微納結(jié)構(gòu)中光子和激子相互作用原理及現(xiàn)狀

2.1 腔量子電動(dòng)力學(xué)基本原理

腔量子電動(dòng)力學(xué) (cavity quantum electro-dynamics,CQED),研究的是在受限空間中量子化光場(chǎng)和量子體系之間的相互作用[10-18].這種相互作用可以由Jaynes-Cummings模型描述[19].在單模光學(xué)腔中放置二能級(jí)量子體系,采用偶極近似和旋波近似后,哈密頓量可以表示為

第一項(xiàng)是二能級(jí)量子體系的哈密頓量,其中 ωa表示量子體系的躍遷頻率,分別是量子體系的升降算符,表示量子體系的基態(tài)和激發(fā)態(tài); 第二項(xiàng)是腔模的哈密頓量,其中ωc表示腔模的頻率,a?和a分別為腔中光子產(chǎn)生與湮滅算符,且滿(mǎn)足對(duì)易關(guān)系第三項(xiàng)是它們的相互作用哈密頓量,g代表了兩者之間的耦合強(qiáng)度.考慮腔模和量子體系的損耗后,實(shí)際體系的動(dòng)力學(xué)演化過(guò)程可以用下面的主方程表示:

其中κ為腔模的衰減速率,γ為量子體系的自發(fā)輻射衰減速率.g,κ,γ (如圖1(a)所示)這三個(gè)參數(shù)是腔量子電動(dòng)力學(xué)中最重要的物理量,根據(jù)三者之間的相對(duì)大小,可以將腔與量子體系之間的耦合劃分為兩個(gè)區(qū)域: 弱耦合區(qū)域和強(qiáng)耦合區(qū)域.

當(dāng) g ? (κ,γ)時(shí),量子體系與腔之間的耦合為弱耦合.此時(shí)量子體系的自發(fā)輻射是不可逆轉(zhuǎn)的(如圖1(b)中的紅線(xiàn)所示),由于腔模改變了量子體系周?chē)碾姶怒h(huán)境,自發(fā)輻射將會(huì)受到抑制或者增強(qiáng),如圖1(c)所示.正如Purcell[20]在1946年指出,如果將量子體系放入諧振腔中,量子體系的自發(fā)輻射速率將會(huì)被改變,也就是Purcell效應(yīng).由Weisskopf-Wigner近似可得,真空中的自發(fā)輻射速率為

而經(jīng)過(guò)與腔模的相互作用以后,量子體系的自發(fā)輻射速率變?yōu)?γ1,兩者的比值為

這個(gè)比值被稱(chēng)為Purcell系數(shù)[20],它正比于腔的品質(zhì)因子Q,反比于腔模的模式體積V.通過(guò)使用模式體積小、品質(zhì)因子高的諧振腔,可以得到大的Purcell系數(shù).這一點(diǎn)被廣泛用于單光子源的制備[21]和分子熒光增強(qiáng)中[22-24].

反之當(dāng) g ? (κ,γ),即腔模與量子體系之間的耦合遠(yuǎn)大于各自的損耗時(shí),二者之間的相互作用達(dá)到強(qiáng)耦合區(qū)域.此時(shí)量子體系和腔模之間周期性地交換能量[7,25](如圖1(d)所示),表現(xiàn)為腔模的透射和原子的自發(fā)輻射譜線(xiàn)均出現(xiàn)了寬度為 2g 的拉比劈裂[16](如圖1(b)中的藍(lán)線(xiàn)所示),還可以進(jìn)一步地觀(guān)察到能級(jí)反交叉現(xiàn)象[26].通常情況下,光學(xué)微腔中量子體系的自發(fā)輻射速率很小,γ 可以忽略不計(jì).由于 κ ∝1/Q ,所以可以通過(guò)增加腔的品質(zhì)因子Q來(lái)減小腔模的損耗.而對(duì)于耦合系數(shù)g,在諧振腔中的解析表達(dá)式[27]為

其中μ是量子體系的偶極矩,ε代表環(huán)境的介電常數(shù),V是腔模的模式體積.根據(jù)(5)式,一般可采用兩種方法來(lái)增強(qiáng)g: 一種是增大量子體系的偶極矩,如選用量子點(diǎn)、里德伯原子或者大分子等,或者增加參與相互作用的量子體系個(gè)數(shù)n,這時(shí)等效偶極矩另一種是減小腔模的模式體積V.

2.2 微納結(jié)構(gòu)中光子和激子相互作用發(fā)展現(xiàn)狀

傳統(tǒng)的Fabry-Perot腔尺寸通常比較大,無(wú)法滿(mǎn)足集成和可擴(kuò)展光路的需求.近年來(lái),光學(xué)模式體積小的光子晶體微腔、回音壁微腔、表面等離激元微腔等,在增強(qiáng)光和物質(zhì)的相互作用方面有著更廣泛的應(yīng)用.在弱耦合區(qū)域,量子體系周?chē)碾姶拍Ｊ矫芏仁艿轿⒓{結(jié)構(gòu)光學(xué)模式的調(diào)制,從而改變了量子體系的自發(fā)輻射速率.為獲得大的自發(fā)輻射速率的改變,研究者們提出了各種各樣的微納結(jié)構(gòu).光子晶體[28]可以有效地增強(qiáng)量子體系的輻射速率[29],適當(dāng)設(shè)計(jì)的納米腔可以提高量子體系與某些特定模式的耦合效率[30].在納米尺度具有優(yōu)異傳導(dǎo)特性的介質(zhì)納米光纖也被用作控制輻射速率,并得到高的光子提取效率[31-34].然而,在亞波長(zhǎng)介質(zhì)結(jié)構(gòu)中能夠得到的最大的輻射效率增強(qiáng)也才幾十倍.由于具有極強(qiáng)的光場(chǎng)局域和突破衍射極限的能力,表面等離激元微腔在弱耦合領(lǐng)域的應(yīng)用更加廣泛[35-39].Pelton[40]詳細(xì)地闡述了金屬顆粒產(chǎn)生的局域表面等離激元對(duì)放置在周?chē)牧孔芋w系自發(fā)輻射速率的影響.在復(fù)合的表面等離激元結(jié)構(gòu)中,比如金納米顆粒二聚體結(jié)構(gòu)[41]、納米顆粒與金屬薄膜[42,43],間隙表面等離激元[44,45]擁有更局域的場(chǎng)分布,在近幾年被廣泛應(yīng)用于自發(fā)輻射的調(diào)控中.進(jìn)一步地,金屬中自由電子沿某一個(gè)方向的集體振蕩場(chǎng)產(chǎn)生空間中各向異性的電磁場(chǎng)模式分布[35,38,39,46],通過(guò)精心設(shè)計(jì)表面等離激元微納結(jié)構(gòu),能夠在量子體系周?chē)纬筛飨虍愋缘腜urcell系數(shù)環(huán)境[19,20],從而用來(lái)控制電磁誘導(dǎo)透明譜[47]以及自發(fā)輻射譜線(xiàn)的線(xiàn)寬[48]等.另外,表面等離激元結(jié)構(gòu)帶來(lái)的近場(chǎng)局域還被用于量子發(fā)射體發(fā)光性質(zhì)的調(diào)控,如熒光增強(qiáng)[22-24]和拉曼散射增強(qiáng)[1,3,4,49]等.在調(diào)控自發(fā)輻射速率的同時(shí),金屬納米顆粒還可以調(diào)控發(fā)射體的輻射方向[50,51],因此金屬納米顆粒往往也被稱(chēng)為納米天線(xiàn).

圖1 (a)腔量子電動(dòng)力學(xué)體系,κ為腔模的損耗,γ為量子體系的自發(fā)輻射速率[9],g代表它們的耦合強(qiáng)度; (b)弱耦合(紅線(xiàn))和強(qiáng)耦合(藍(lán)線(xiàn))情況下的能量交換及透射譜[9]; (c)弱耦合下的自發(fā)輻射增強(qiáng)示意圖[7]; (d)強(qiáng)耦合下的周期性能量交換示意圖[7]Fig.1.(a)The cavity quantum electrodynamics system,κ is the damping rate of the cavity,γ is the spontaneous emission rate of the quantum system,and g is the coupling constant between the quantum system and the cavity mode[9]; (b)the progress of the energy exchange and the transmission spectrum of the cavity for the weak coupling (red)and strong coupling (blue)regimes[9]; (c)the enhancement of spontaneous emission for the weak coupling regime[7]; (d)the periodic energy exchange for the strong coupling regime[7].

在強(qiáng)耦合區(qū)域,2004年,Yoshie等[52]和Reithmaier等[53]分別實(shí)現(xiàn)了單個(gè)量子點(diǎn)在光子晶體微腔中的強(qiáng)耦合.2005年,Peter等[54]實(shí)現(xiàn)了量子點(diǎn)在半導(dǎo)體微盤(pán)腔中的強(qiáng)耦合.2006年,研究者們又在微球腔中實(shí)現(xiàn)了和NV色心的強(qiáng)耦合[55,56],以及實(shí)現(xiàn)了銫原子在微環(huán)芯腔中的強(qiáng)耦合[57],用于光子轉(zhuǎn)換門(mén)的構(gòu)造[58].而對(duì)于表面等離激元結(jié)構(gòu)和量子發(fā)射體之間的強(qiáng)耦合作用的研究一般是從多個(gè)量子體參與耦合開(kāi)始的,這是因?yàn)槎鄠€(gè)量子體系的有效偶極矩更大,更容易實(shí)現(xiàn)強(qiáng)耦合.理論上,Delga等[59]研究了在一個(gè)金屬小球附近放置多個(gè)放射體的結(jié)構(gòu)中的強(qiáng)耦合作用,González-Tudela等[60]也探討了金屬薄膜結(jié)構(gòu)和多個(gè)量子發(fā)射體進(jìn)行強(qiáng)耦合的可能性.實(shí)驗(yàn)上,Schlather等[61]在金屬二聚體形成的間隙結(jié)構(gòu)中放置了多個(gè)分子,實(shí)現(xiàn)了光與分子之間的強(qiáng)耦合并觀(guān)察到了拉比劈裂現(xiàn)象.Zengin等[62]將分子層放置在銀三棱柱結(jié)構(gòu)附近,也是觀(guān)察到了拉比劈裂的現(xiàn)象,從而說(shuō)明了光與物質(zhì)之間的強(qiáng)耦合相互作用.在芯片上量子信息的發(fā)展中,單個(gè)量子體系和單個(gè)微納結(jié)構(gòu)的強(qiáng)耦合具有更重要的意義.2013年,Tame等[63]在以“量子表面等離激元”為題的文章中,綜述了表面等離激元的量子化、單粒子性、增強(qiáng)和傳導(dǎo)單光子源的機(jī)制和強(qiáng)耦合的可能性等,隨后,多個(gè)研究小組在理論和實(shí)驗(yàn)上演示了單個(gè)量子體系和單個(gè)微納結(jié)構(gòu)強(qiáng)耦合的核心特征: 熒光或散射譜上的拉比劈裂.2016和2017年,英國(guó)劍橋大學(xué)的Chikkaraddy等[64]和中山大學(xué)的Liu等[65],利用具有超小模式體積的間隙表面等離激元,實(shí)現(xiàn)了室溫下的單分子層次上的光子和激子強(qiáng)耦合現(xiàn)象.

3 自發(fā)輻射的調(diào)控與收集

基于Purcell效應(yīng),量子發(fā)射體自發(fā)輻射速率的改變可以通過(guò)改變周?chē)姶艌?chǎng)的局域態(tài)密度來(lái)實(shí)現(xiàn)[20].為了滿(mǎn)足光學(xué)器件集成和可擴(kuò)展的量子網(wǎng)絡(luò)的需要,可調(diào)控的自發(fā)輻射和單光子的有效收集成為單光子源研究中的熱點(diǎn)[28-34,51,66-68].其中,間隙表面等離激元結(jié)構(gòu)[41-43]由于具有極大的光學(xué)模式密度,在自發(fā)輻射的增強(qiáng)中有著廣泛的應(yīng)用.為此,我們采用間隙表面等離激元微納結(jié)構(gòu),結(jié)合一定的調(diào)控和收集機(jī)制,在理論上闡述了具有高發(fā)射率、高收集率且可調(diào)控的單光子發(fā)射結(jié)構(gòu)[43,69-71].

在介質(zhì)結(jié)構(gòu)中,如光子晶體[28,29]和納米光纖[31-34],量子發(fā)射體的輻射速率僅能被增強(qiáng)幾十倍.而在表面等離激元納米結(jié)構(gòu)[35-39,72-74]中,局域表面等離激元很難收集單光子,傳播的表面等離激元結(jié)構(gòu)中總的輻射速率又很低,這些限制了它們的應(yīng)用.為了克服它們的局限,能同時(shí)獲得高效的單光子發(fā)射和收集,研究者們?cè)诶碚摵蛯?shí)驗(yàn)上提出了很多種復(fù)合表面等離激元微納結(jié)構(gòu)[75-78].然而,由于金屬的損耗大,利用這些結(jié)構(gòu)在納米尺度內(nèi)對(duì)發(fā)射光子的收集和引導(dǎo)依舊是個(gè)問(wèn)題.通過(guò)將單量子點(diǎn)放入納米金屬棒與金屬薄膜的納米量級(jí)的間隙中并與納米光纖結(jié)合,我們演示了有效的單光子發(fā)射和納米尺度上一維低損的光傳導(dǎo),在實(shí)現(xiàn)芯片單光子源方面有著潛在的應(yīng)用[43].

具體的結(jié)構(gòu)如圖2所示,一個(gè)半徑為20 nm,長(zhǎng)度為 a 的銀納米棒和一個(gè)52 nm厚的金納米薄膜耦合在一起,中間有10 nm的間隙,在納米間隙中放置了一個(gè)沿 z 軸偏振的量子發(fā)射體,工作波長(zhǎng)為680 nm.另外一個(gè)低損耗的納米介質(zhì)光纖放置在金屬薄膜的上方,通過(guò)波矢匹配將單個(gè)的表面等離激元模式轉(zhuǎn)換成低損耗的光纖傳播模式,從而使傳導(dǎo)的單光子可以直接用于片上光路.在這種結(jié)構(gòu)中,我們發(fā)現(xiàn)量子發(fā)射體總的自發(fā)輻射速率可達(dá)5000γ0( γ0是量子發(fā)射體在自由真空中的自發(fā)輻射速率),而沿表面等離激元通道的光子衰減速率也可達(dá) 1 500γ0,兩者均是只有金屬薄膜時(shí)的幾十倍.特別地,利用波矢匹配的介質(zhì)光纖將單光子導(dǎo)出,在低損耗的介質(zhì)波導(dǎo)中,單光子發(fā)射率可以達(dá)到真空中的290—770倍.這種新的原理會(huì)對(duì)芯片上的亮單光子源和納米激光器等研究領(lǐng)域有重要影響.

圖2 (a)復(fù)合銀納米棒-金納米薄膜間隙表面等離激元結(jié)構(gòu),模式匹配的低損耗介質(zhì)納米光纖放置在薄膜上方;(b)量子發(fā)射體在間隙結(jié)構(gòu)中沿不同衰減通道的自發(fā)輻射歸一化衰減速率[43]Fig.2.(a)The coupled Ag nanorod-Au nanofilm gap plasmon system,with a phase-matched low loss dielectric nanofiber above the nanofilm; (b)the normalized decay rates of the quantum emitter in the gap structure into different decay channels[43].

上述結(jié)構(gòu)雖然取得了很高的自發(fā)輻射增強(qiáng),但一旦制備出來(lái),自發(fā)輻射的速率將不可以再改變.因此,如何實(shí)現(xiàn)主動(dòng)連續(xù)的調(diào)控,是目前這一領(lǐng)域面臨的問(wèn)題之一[79,80].另外,如何克服損耗,高效地收集量子體系發(fā)出的光子也一直是困擾人們的問(wèn)題.基于這兩個(gè)問(wèn)題,我們引入了液晶這樣一種折射率可以主動(dòng)調(diào)控的材料,提出了基于液晶的可調(diào)諧表面等離激元模式,并且在液晶-金屬-超材料的三明治平板結(jié)構(gòu)中,自發(fā)輻射調(diào)控倍數(shù)可達(dá)2.5倍,從而實(shí)現(xiàn)了對(duì)自發(fā)輻射的主動(dòng)調(diào)控[69].為了獲得更大的調(diào)控幅度,引入金屬納米棒,提出了一種可調(diào)諧的間隙表面等離激元模式,實(shí)現(xiàn)了開(kāi)關(guān)比為85的自發(fā)輻射開(kāi)關(guān).為了解決光子導(dǎo)引和收集問(wèn)題,還設(shè)計(jì)了對(duì)稱(chēng)的方形介質(zhì)波導(dǎo)光纖,使光子的收集效率超過(guò)了40%[70].

如圖3所示,在液晶-金屬-超材料的三明治平板結(jié)構(gòu)中加入了銀納米金屬棒,形成可調(diào)諧的間隙表面等離激元結(jié)構(gòu).將量子點(diǎn)放置在間隙表面等離激元的“熱點(diǎn)”處,使其可以感受到很強(qiáng)的自發(fā)輻射增強(qiáng),此時(shí)改變液晶的折射率,會(huì)使“熱點(diǎn)”的電場(chǎng)強(qiáng)度發(fā)生變化,進(jìn)而影響其自發(fā)輻射的速率,實(shí)現(xiàn)了自發(fā)輻射速率從 1 03γ0到 8 750γ0的調(diào)控,開(kāi)關(guān)比達(dá)到了85,并且可以在納秒之內(nèi),完成10倍對(duì)比度的開(kāi)關(guān)效應(yīng),如圖3(b)所示.為了解決光子導(dǎo)引問(wèn)題,我們還設(shè)計(jì)了相位匹配的對(duì)稱(chēng)式介質(zhì)光纖,使光子收集效率達(dá)到了42%,模擬的收集效果如圖3(c),可見(jiàn) 光子在介質(zhì)光纖中可以實(shí)現(xiàn)低損的傳播.這一設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)了高對(duì)比度的自發(fā)輻射開(kāi)關(guān)和光子導(dǎo)引,為納米激光和單光子源提供了一個(gè)可集成的平臺(tái).

圖3 (a)可調(diào)諧間隙表面等離激元結(jié)構(gòu); (b)高對(duì)比度自發(fā)輻射開(kāi)關(guān),隨著折射率的變化,自發(fā)輻射速率可以實(shí)行從 1 03γ0 到8750γ0的變化; (c)高收集效率模擬圖,光子能量有42%被有效收集到光纖中[70]Fig.3.(a)The hybrid tunable gap surface plasmon nanostructure; (b)the high-contrast switching of spontaneous emission,with the change of index,the spontaneous emission rate can be tuned from 1 03γ0 to 8 750γ0 ; (c)the diagram of high-efficiency extracting,with 42% of the photons can be collected into the nanofibers[70].

在片上器件的應(yīng)用中,研究者們提出了很多種在一維尺度收集輻射光子的方法[74,81].然而,大的自發(fā)輻射增強(qiáng)和輻射光子的高效一維收集仍不能在同一結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn).這里,同時(shí)結(jié)合間隙表面等離激元的場(chǎng)局域優(yōu)勢(shì)和倏逝波的傳播優(yōu)勢(shì),我們又提出了復(fù)合的納米線(xiàn)和納米棒結(jié)構(gòu),在理論上演示了同時(shí)達(dá)到大的自發(fā)輻射增強(qiáng)和亞波長(zhǎng)尺度的有效光子一維收集[71].具體的結(jié)構(gòu)如圖4(a)所示,長(zhǎng)度為a,半徑為15 nm的銀納米棒放置在半徑為R的銀納米線(xiàn)(或者介電常數(shù)為8的介質(zhì)納米線(xiàn))上,兩者之間的間隙距離為10 nm.沿z軸偏振的偶極發(fā)射體放置在納米間隙的中間,偶極子工作在可見(jiàn)光波段 λ=780nm .通過(guò)優(yōu)化尺寸和材料參數(shù),間隙表面等離激元被激發(fā)的同時(shí)伴隨著強(qiáng)局域的電磁場(chǎng),放置在其中的發(fā)射體的自發(fā)輻射可以被增強(qiáng)成千上萬(wàn)倍.另外輻射出的光子可以被亞波長(zhǎng)局域的倏逝模式直接收集并能通過(guò)納米線(xiàn)進(jìn)行傳輸.如圖4(b)所示,在銀納米線(xiàn)和銀納米棒的復(fù)合系統(tǒng)中可以得到14208倍的自發(fā)輻射增強(qiáng),光子收集效率可達(dá)39.3%,輻射光子在納米光纖中的傳播距離大于 2 5μm ; 另外在介質(zhì)納米線(xiàn)和銀納米棒的復(fù)合系統(tǒng)中,如圖3(c)所示,自發(fā)輻射增強(qiáng)可以達(dá)到3142倍,且53%的輻射光子可以通過(guò)介質(zhì)納米線(xiàn)進(jìn)行低損耗的傳輸.當(dāng)在納米線(xiàn)下加上介質(zhì)襯底,或者當(dāng)納米線(xiàn)的橫截面不是光滑的圓形時(shí),總的自發(fā)輻射增強(qiáng)和納米線(xiàn)的收集效率也不會(huì)受到明顯的影響.這種結(jié)構(gòu)結(jié)合了大的自發(fā)輻射增強(qiáng)、有效的納米尺度收集和光子的一維傳輸,對(duì)單光子源、表面等離激元激光器和片上納米器件的發(fā)展有著重要的意義.

4 倏逝電磁真空下的強(qiáng)耦合與熒光收集

強(qiáng)耦合腔量子電動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)可以產(chǎn)生一些量子資源,如品質(zhì)很好的單光子源或者量子糾纏等,而它們是量子信息處理的重要資源.但是為了集成以及可擴(kuò)展的需要,必須發(fā)展模式體積更小的腔,表面等離激元微腔就是一個(gè)很好的選擇.很多小組研究了表面等離激元結(jié)構(gòu)和量子體系之間的強(qiáng)耦合相互作用[82,83],但是由于表面等離激元的內(nèi)稟損耗以及低的收集和傳導(dǎo)效率,真正單個(gè)表面等離激元結(jié)構(gòu)和單個(gè)原子的強(qiáng)耦合很少實(shí)現(xiàn)[64].倏逝波廣泛存在于各種納米光子學(xué)結(jié)構(gòu)中[84-86],如金屬納米線(xiàn)、介質(zhì)納米光纖、金屬板、金屬薄膜等,其中金屬納米線(xiàn)和介質(zhì)納米光纖提供的是一維倏逝波,而金屬板和金屬薄膜提供的是二維倏逝波.通常這些倏逝波模式是被當(dāng)做腔模來(lái)研究的[87],然而把它們當(dāng)做強(qiáng)耦合的電磁背景還沒(méi)有被研究過(guò).我們首先提出了倏逝真空的概念,即將倏逝波歸為真空背景中電磁模式的一部分,然后利用這種倏逝真空去增強(qiáng)腔模和發(fā)射體的相互作用,并在一維或者二維倏逝波的環(huán)境中,應(yīng)用多種間隙表面等離激元結(jié)構(gòu)達(dá)到了強(qiáng)耦合,同時(shí)發(fā)出的熒光可以由倏逝波模式進(jìn)行高效的收集[88-90].

圖4 (a)納米棒和納米線(xiàn)的復(fù)合結(jié)構(gòu); (b)銀納米線(xiàn)和銀納米棒復(fù)合系統(tǒng)以及(c)介質(zhì)納米線(xiàn)和銀納米棒復(fù)合系統(tǒng)中的各個(gè)衰減通道的歸一化衰減系數(shù)[71]Fig.4.(a)The coupled nanorod-nanowire system.The normalized decay rates into different channels in the coupled(b)Ag nanowire-Ag nanorod system and (c)dielectric nanowire- Ag nanorod system[71].

首先,我們理論上研究了一種納米尺度上的腔量子電動(dòng)力學(xué)系統(tǒng),如圖5所示,它包含一個(gè)量子發(fā)射體和共振的銀納米腔,把這個(gè)系統(tǒng)放在由單模金屬納米線(xiàn)或介質(zhì)納米線(xiàn)提供的一維倏逝波環(huán)境中[88].在這個(gè)具有多個(gè)光學(xué)模式的復(fù)合體系中,通過(guò)精心的模式設(shè)計(jì),一維倏逝波作為電磁背景,即在倏逝電磁真空中,表面等離激元-量子發(fā)射體之間的可逆相互作用得到增強(qiáng).量子體系和腔模之間的耦合因子可以表示為其中 μ 為量子體系的躍遷偶極矩,E 是表面等離激元腔體單光子激發(fā)對(duì)應(yīng)的電場(chǎng)值.在倏逝電磁真空的作用下納米間隙中的電場(chǎng)值 E 將大大增加.在銀納米線(xiàn)提供倏逝真空時(shí),可得到量子發(fā)射體和銀納米腔的耦合因子是沒(méi)有倏逝波環(huán)境的4.2倍.與此同時(shí),當(dāng)量子發(fā)射體的偶極矩是原子偶極矩量級(jí)時(shí),自發(fā)輻射譜出現(xiàn)了拉比劈裂.另外自發(fā)輻射出的光子可以通過(guò)金屬或者介質(zhì)納米線(xiàn)上的倏逝波模式進(jìn)行傳導(dǎo)和收集,收集效率為12%—47%; 對(duì)于非相同直徑的銀納米線(xiàn)和介質(zhì)納米線(xiàn),雖然利用銀納米線(xiàn)得到的收集效率更大,但介質(zhì)納米線(xiàn)中光子可以進(jìn)行低損耗的傳輸.

進(jìn)一步地,為討論電磁真空倏逝深度對(duì)于光子-激子相互作用的影響,我們又將納米尺度上腔量子電動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)放在由金屬薄膜提供的二維倏逝真空環(huán)境中,在理論上演示了通過(guò)改變倏逝深度來(lái)增強(qiáng)耦合作用[89].增大介質(zhì)的介電常數(shù),倏逝波的倏逝深度減小,由于金屬納米微腔感受到了更大的電場(chǎng)倏逝,得到的耦合系數(shù)增強(qiáng)越大.同時(shí),通過(guò)改變金屬納米微腔的大小,以及微腔和銀薄膜之間的距離,耦合系數(shù)增大程度進(jìn)一步提高.如果把圓柱形的金屬微腔換成了錐型以及雙錐型,可以得到更大的耦合因子數(shù)值.若將一個(gè)微納尺度的腔量子電動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)看作一個(gè)量子節(jié)點(diǎn),那么在二維倏逝真空中可以放置多個(gè)這樣的系統(tǒng),從而形成可擴(kuò)展的量子網(wǎng)絡(luò).

金屬微腔雖然能提供很強(qiáng)的場(chǎng)局域,但其內(nèi)在的固有損耗卻是無(wú)法解決的,因此要實(shí)現(xiàn)強(qiáng)耦合必須要使得耦合系數(shù)g很大,才能滿(mǎn)足 g ?κ .而回音壁模式具有品質(zhì)因子高、模式體積小等優(yōu)點(diǎn),也引起了廣泛的研究[91-94].為此我們還設(shè)計(jì)了一種介質(zhì)納米圓環(huán)-納米線(xiàn)的復(fù)合結(jié)構(gòu),在理論上提出了在低損耗的情況下來(lái)增強(qiáng)光子-激子的相互作用機(jī)制[90].如圖6(a)所示,在介質(zhì)納米圓環(huán)和介質(zhì)納米線(xiàn)之間有一個(gè)5 nm的間隙,相較于沒(méi)有納米線(xiàn)的情況,光場(chǎng)和原子的耦合因子g增強(qiáng)了5倍(如圖6(b)所示),在此過(guò)程中,腔損耗κ和原子自發(fā)輻射γ一直遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于g,可以達(dá)到強(qiáng)耦合.另外我們發(fā)現(xiàn),增大介質(zhì)圓環(huán)的介電常數(shù)、增大介質(zhì)納米線(xiàn)的介電常數(shù)以及減小間隙寬度能夠提高耦合系數(shù).這種在低損耗納米尺度下實(shí)現(xiàn)強(qiáng)耦合的方法能夠用于后續(xù)相關(guān)研究,如量子態(tài)操縱、量子糾纏和量子門(mén)等.

圖5 (a)倏逝真空中的表面等離激元納米腔量子電動(dòng)力學(xué)體系; (b)在倏逝真空下的耦合系數(shù)g的增強(qiáng)[88]Fig.5.(a)The plasmonic nano-CQED system in evanescent-vacuum; (b)the enhancement of the coupling coefficient in evanescentvacuum[88].

通過(guò)在亞波長(zhǎng)尺度上進(jìn)行電磁真空的構(gòu)造,我們拓展了一種新的量子平臺(tái)去研究腔量子電動(dòng)力學(xué).在這種平臺(tái)下,傳統(tǒng)腔量子電動(dòng)力學(xué)體系中的現(xiàn)象也可以在量子體系中得以實(shí)現(xiàn),如態(tài)操控、糾纏、可逆相互作用等.同時(shí)在芯片集成的量子信息技術(shù)和可擴(kuò)展量子網(wǎng)絡(luò)中有著潛在的應(yīng)用.這種電磁真空的構(gòu)造還可以從納米線(xiàn)或薄膜延伸到光子晶體、超材料等更多的微納光子材料中,將它們更為復(fù)雜的光學(xué)模式作為電磁背景,進(jìn)一步研究在微納尺度上的光和量子體系相互作用.也可以引入如液晶或非線(xiàn)性光子晶體這種可以主動(dòng)調(diào)控的因素,從而實(shí)現(xiàn)可調(diào)諧的光子和激子在強(qiáng)耦合區(qū)域的相互作用.

圖6 (a)介質(zhì)納米圓環(huán)-納米線(xiàn)復(fù)合結(jié)構(gòu); (b)納米線(xiàn)存在時(shí)的耦合系數(shù)增強(qiáng)[90]Fig.6.(a)The hybrid nanotoroid-nanowire system; (b)the enhancement of the coupling coefficient in the nanogap with the nanowire[90].

5 結(jié) 論

本文介紹了腔量子電動(dòng)力學(xué)中光子和激子相互作用的基本原理,總結(jié)了微納光子結(jié)構(gòu)尤其是金屬微納結(jié)構(gòu)中光和量子體系相互作用的發(fā)展現(xiàn)狀,并綜述了本研究組近年來(lái)在表面等離激元結(jié)構(gòu)中的光子和激子的強(qiáng)弱耦合區(qū)域的相關(guān)工作,為微納尺度上光和物質(zhì)作用提供了新的物理內(nèi)容,可用于指導(dǎo)芯片上量子信息過(guò)程及可擴(kuò)展的量子網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建.但是,由于金屬微納結(jié)構(gòu)具有損耗大的特點(diǎn),在很大程度上限制了它的應(yīng)用.將表面等離激元結(jié)構(gòu)和其他光子結(jié)構(gòu)復(fù)合,形成雜化的損耗低的光學(xué)模式,再和量子體系相互作用,將是今后的發(fā)展方向之一.近年來(lái)超表面[95]、手性光子結(jié)構(gòu)[96]的興起,也為微納尺度上光子和激子相互作用的調(diào)控及其應(yīng)用帶來(lái)了新的研究機(jī)遇,可以利用微納結(jié)構(gòu)中特有的近場(chǎng)耦合和波矢匹配等原理,在復(fù)合微納光子結(jié)構(gòu)和手性光子結(jié)構(gòu)中,設(shè)計(jì)單向性的多量子比特量子邏輯門(mén),演示出基本邏輯和簡(jiǎn)單計(jì)算功能等.