室內(nèi)燃燒源排放顆粒物及多環(huán)芳烴的粒徑分布研究

張劍輝，張 寧，林 昭，吳水平

(1.廈門工商旅游學(xué)校，福建 廈門 361024；2.廈門大學(xué) 環(huán)境與生態(tài)學(xué)院，福建 廈門 361102)

現(xiàn)代人類生活中，平均每天60%～90%時(shí)間處于室內(nèi)。王貝貝等[1]根據(jù)我國(guó)大陸地區(qū)成人室內(nèi)外活動(dòng)時(shí)間的問卷調(diào)查，估算我國(guó)居民的平均室內(nèi)活動(dòng)時(shí)間為1 200 min/d。因此，室內(nèi)環(huán)境空氣質(zhì)量對(duì)人群健康影響極大。室內(nèi)環(huán)境中因存在燃煤、燃柴、烹飪、吸煙、燃蚊香、艾灸、燃香、印刷等人為活動(dòng)而導(dǎo)致室內(nèi)空氣質(zhì)量變差，其中燃燒排放的可吸入顆粒物(PM10)及負(fù)載具有致癌性的多環(huán)芳烴(PAHs)等有機(jī)污染物備受關(guān)注[2-9]。為保護(hù)人群健康，我國(guó)《室內(nèi)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T18883-2002)規(guī)定PM10的日均值標(biāo)準(zhǔn)為150 μg/m3，苯并[a]芘(BaP)的日均值標(biāo)準(zhǔn)為1 ng/m3[10]。馬利英等[11]對(duì)貴州農(nóng)村冬季家庭室內(nèi)PM2.5進(jìn)行測(cè)量發(fā)現(xiàn)，燃煤家庭廚房?jī)?nèi)PM2.5濃度為223 μg/m3，大于燃柴(130 μg/m3)和沼氣家庭(75 μg/m3)。孟川平等[12]對(duì)濟(jì)南冬春季室內(nèi)PM2.5的調(diào)查結(jié)果顯示，辦公室PM2.5中PAHs的致癌毒性當(dāng)量濃度(BaPTEQ)為10.75 ng/m3，高于超市(7.05 ng/m3)和餐廳(0.75 ng/m3)的測(cè)量值，其中吸煙是辦公室PAHs污染的主要原因。張漫雯等[13]對(duì)廣州夏季辦公室PM2.5的調(diào)查結(jié)果顯示，其濃度普遍高于世界衛(wèi)生組織(WHO)的推薦值25 μg/m3，但PM2.5中PAHs的BaPTEQ值低于1 ng/m3，其中文印和吸煙活動(dòng)與PAHs濃度升高有密切關(guān)系。另外，中醫(yī)外治療法中常用的灸法、寺廟和家庭燃香，以及夏季驅(qū)蚊蟲的蚊香，其燃燒過程排放的煙霧中均含有大量的PAHs，對(duì)室內(nèi)暴露人群的身體健康造成直接威脅[2-4,6,14]。不同粒徑的大氣顆粒物可在不同的呼吸道部位沉積：10～100 μm的顆粒物可被鼻腔阻擋，2.5～10 μm的顆粒物大部分截留于鼻咽區(qū)，0.01～2.5 μm的顆粒物主要沉積在支氣管和肺部，而粒徑更小的超微顆粒會(huì)通過鼻或肺部傳遞從而影響其它器官。目前，室內(nèi)燃燒源排放PAHs的研究主要集中于燃料燃燒與烹飪活動(dòng)[5,9,15-16]，而研究室內(nèi)燃香、艾灸和燃蚊香等排放顆粒物及PAHs粒徑分布的報(bào)道很少[17]。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 儀器與試劑

7890 GC-5975 MSD 氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(EI 源)，HP-5 MS 毛細(xì)管柱( 30 m×0.25 mm×0.25 μm)均購(gòu)自美國(guó) Agilent 公司；BT 125D電子天平(德國(guó)Sartorius公司)；RE-52AA旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(上海亞榮生化儀器廠)；DC -12 氮吹儀(上海安譜公司);DT-9880顆粒物計(jì)數(shù)器(深圳華昌科技股份有限公司)；PAHs混合標(biāo)準(zhǔn)溶液(美國(guó)Supelco公司)；正己烷、二氯甲烷(色譜純,德國(guó)Merck公司);50 μg/mL C24D50內(nèi)標(biāo)(美國(guó)Supelco公司)。

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

1.2.1 燃燒模擬基于廈門大學(xué)大氣環(huán)境與健康實(shí)驗(yàn)室已建立的燃燒模擬方法[9,18]，選取竹簽香、蚊香、艾絨和香煙各2種，分別置于1.5 m3再懸浮箱內(nèi)(1 m×1 m×1.5 m)進(jìn)行燃燒模擬。香煙為自由燃燒，以側(cè)流煙氣釋放，而實(shí)際吸煙過程產(chǎn)生的煙霧包括主流煙氣和側(cè)流煙氣兩種。用MOUDI采樣器(MSP 131，100 L/min)采集煙霧顆粒，顆粒物切割粒徑分別為：<0.25、0.25～0.44、 0.44～1.0、1.0～1.4、1.4～2.5、 2.5～10、10～16、>16 μm。在燃燒模擬開始時(shí)，開啟采樣泵，至燃燒結(jié)束時(shí)繼續(xù)采集20 min以減少煙霧顆粒在箱體內(nèi)壁的吸附。每次采樣前，敞開再懸浮箱的箱門，通風(fēng)換氣10 min，再用抽氣泵抽氣30 min以降低箱內(nèi)本底干擾。采集顆粒物的玻璃纖維濾膜，使用前需置于450 ℃馬弗爐中焙燒4 h以上，以除去可能的有機(jī)干擾雜質(zhì)；采樣結(jié)束后，經(jīng)24 h恒溫干燥后進(jìn)行稱重。采樣前后濾膜差為煙霧顆粒的收集量，結(jié)合燃料燃燒量，計(jì)算煙霧顆粒的排放因子(mg/g)。

為評(píng)估室內(nèi)吸煙(香煙1)和艾灸(艾絨1)活動(dòng)釋放煙霧顆粒在室內(nèi)的停留時(shí)間，另選擇一個(gè)容積為36 m3的辦公室(4.8 m×2.5 m×3 m)進(jìn)行燃燒前后顆粒物數(shù)濃度的監(jiān)測(cè)。顆粒物計(jì)數(shù)器有6個(gè)通道，分別為0.3、0.5、1.0、2.5、5.0和10 μm。點(diǎn)燃前10 min測(cè)試辦公室內(nèi)顆粒物數(shù)濃度的本底值，點(diǎn)燃后5 min、燃燒結(jié)束時(shí)，以及燃燒結(jié)束后10、20、30、60、90、120、150和250 min分別進(jìn)行顆粒物數(shù)濃度測(cè)試。燃燒物置于室內(nèi)中央地面，計(jì)數(shù)器距離燃燒源1 m左右，距離地面1.5 m左右。整個(gè)測(cè)試過程中，保持辦公室門窗關(guān)閉，以減少外界干擾。

1.2.2 樣品處理與分析取采樣后的濾膜1/2張，剪成小塊，放入帶有聚四氟乙烯隔墊和螺紋口的棕色玻璃管中，加入10 mL二氯甲烷超聲萃取30 min，重復(fù)3次。合并萃取液，旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)濃縮至1 mL左右，再加入10 mL正己烷，繼續(xù)濃縮以轉(zhuǎn)換溶劑。樣品過無水硫酸鈉小柱去除顆粒與纖維等雜質(zhì)，氮吹濃縮定容至1 mL，上機(jī)檢測(cè)(Agilent 6890GC-5975MSD)[9,17]。采用HP-5毛細(xì)管柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm)對(duì)PAHs進(jìn)行色譜分離，以高純He(純度99.999%)為載氣。進(jìn)樣口溫度設(shè)定為250 ℃，1 μL不分流進(jìn)樣，以PAHs標(biāo)準(zhǔn)的保留時(shí)間和特征碎片進(jìn)行定性。文獻(xiàn)數(shù)據(jù)顯示，模擬燃燒時(shí)PAHs的排放量大，采集樣品中的PAHs含量遠(yuǎn)高于流程空白，為此本研究采用外標(biāo)法定量。每個(gè)樣品在上機(jī)檢測(cè)前均加入20 μL 50 μg/mL的C24D50內(nèi)標(biāo)進(jìn)行體積校準(zhǔn)。處理每批樣品時(shí)，保證有兩個(gè)流程空白和兩個(gè)空白加標(biāo)樣品，以檢測(cè)實(shí)驗(yàn)室的本底干擾和評(píng)估實(shí)驗(yàn)流程的可靠性?？瞻讟悠分粰z出Nap和Phe，空白值分別為0.67 ng/filter和0.42 ng/filter；加標(biāo)空白17種PAHs的回收率為71%(Flu)～110%(Chr)；平行樣檢測(cè)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為2.1%(DBA)～12.1%(Ant)。最后測(cè)試結(jié)果經(jīng)空白和回收率校正。

2 結(jié)果與討論

2.1 顆粒物的粒徑分布特征

表1匯總了不同燃燒源排放顆粒物(TSP)的排放因子(mg/g)。從表中可以看出，艾絨燃燒時(shí)顆粒物的排放因子最高(18.28～22.46 mg/g)，而蚊香燃燒的排放因子最小(3.68～4.11 mg/g)，竹簽香和香煙燃燒的排放因子介于兩者之間(9.50～13.38 mg/g)。符海歡等[9]報(bào)告稻草和塑料燃燒產(chǎn)生顆粒物的排放因子分別為11.8 mg/g和9.36 mg/g，與本研究中竹簽香和香煙的排放因子接近，而木材燃燒的排放因子(3.79 mg/g)與本研究的蚊香結(jié)果接近。張金萍等[6]采用在潔凈艙內(nèi)進(jìn)行燃香排放模擬，得到PM10的排放因子為6.62～21.84 mg/g，均值為(14.92±4.73)mg/g，本研究得到竹簽香燃燒釋放TSP的排放因子處于上述范圍內(nèi)。杜雪晴等[21]測(cè)得我國(guó)主要市售香煙主流煙氣中TSP的排放量為7.07～23.42 mg/支，本研究獲得香煙自由燃燒側(cè)流煙氣中TSP的排放量為6.86～7.98 mg/支，處于上述報(bào)道范圍。本實(shí)驗(yàn)選擇的兩種蚊香均為炭粉制作的無煙蚊香，其燃燒效率高，煙霧產(chǎn)生量少；而艾絨由于在制作過程中經(jīng)壓實(shí)處理，自由燃燒過程中處于缺氧狀態(tài)及大量揮發(fā)成分的析出而導(dǎo)致煙霧顆粒的排放因子顯著增加。另外，實(shí)驗(yàn)所用兩種香煙的焦油和煙堿含量盡管存在較大差異，但兩者燃燒釋放煙霧顆粒的排放因子差異不明顯，說明焦油含量不是影響香煙燃燒煙霧釋放量的主要因素。

表1 燃燒模擬的燃燒量、燃燒時(shí)間及顆粒物和PAHs排放因子Table 1 Burning mass,time and emission factors for particles and PAHs

*:sum of 17 PAHs/sum of 16 priority PAHs(17種PAHs總量/16種優(yōu)控PAHs總量)；**：∑BaPTEQ=∑TEFi×Ci，∑TEFirepresents TEF value ofithPAH compound andCirepresents for EF ofithPAH[19-20](TEFi為第i個(gè)PAH毒性等效因子，Ci為第i個(gè)PAH排放因子)

從圖1可以看出，4種不同燃燒源排放煙霧顆粒的粒徑分布特征較為一致，均呈單峰態(tài)分布，粒徑峰值為0.25～0.44 μm，與中國(guó)生物質(zhì)露天焚燒的粒徑峰值(0.26～0.38 μm)和美國(guó)壁爐木柴燃燒的粒徑峰值(0.1～0.2 μm)接近[22-23]，但小于稻草和木柴模擬燃燒的顆粒物粒徑峰值(0.44～1.0 μm)[9]。不同燃燒源釋放顆粒物粒徑峰值的差異，除受燃燒條件的影響外，還與顆粒物采樣器的切割粒徑有關(guān)。從煙霧顆粒的粒徑分布圖可看出，絕大部分煙霧顆粒均處于1 μm以下(PM1)的粒徑范圍(PM1占TSP的比例為62.8%～91.4%)，由于細(xì)顆粒比表面積大，能負(fù)載更多的有毒物質(zhì)，可沉積于人體支氣管和肺部，研究其對(duì)暴露人群健康危害具有更實(shí)際的意義。

2.2 PAHs的排放特征

從表1可以看出，16種優(yōu)控PAHs的排放因子(∑PAH16)為10.52～91.30 μg/g，相差較大。其中艾絨燃燒時(shí)PAHs的排放因子最大(36.11～91.30 μg/g)，而竹簽香燃燒時(shí)PAHs的排放因子最小(10.52～13.79 μg/g)，但均顯著高于張金萍等[6]給出燃香釋放16種優(yōu)控PAHs的排放因子(0.79～3.44 μg/g)和符海歡等[9]報(bào)道的稻草(4.35 μg/g)和木材(1.30 μg/g)燃燒時(shí)PAHs的排放因子。值得注意的是，竹簽香2燃燒時(shí)釋放出大量惹烯(19.14 μg/g)，可能與其竹簽較粗及燃燒量較大有關(guān)，如竹簽香1燃燒后的殘留量與燃燒量之比(32%)明顯高于竹簽香2(13%)。兩種竹簽香排放16種優(yōu)控PAHs的成對(duì)樣本t-test顯示，竹簽香2釋放個(gè)體PAH的排放因子顯著高于竹簽香1(p=0.007)，這可能與竹簽香2制香過程中使用的香料有關(guān)[6]。周宏倉(cāng)等[3]測(cè)量蚊香燃燒產(chǎn)物中∑PAH16(氣相+固相)排放因子為6.27 μg/g，Yang等[24]測(cè)得5種蚊香燃燒釋放顆粒態(tài)∑PAH16排放因子為5.74～13.43 μg/g，低于本研究的15.10～17.55 μg/g。杜雪晴等[21]測(cè)得我國(guó)主要市售香煙主流煙氣中∑PAH16為0.034～1.60 μg/支，BaP的排放因子為0.53～12.29 ng/支；Lu等[25]模擬得到吸煙煙霧顆粒中∑PAH16的排放因子為1.40 μg/支，BaP的排放因子為60.56 ng/支。這些數(shù)據(jù)均遠(yuǎn)低于本研究測(cè)得香煙自由燃燒16種優(yōu)控PAHs的排放因子(11.76～11.84 μg/支)和BaP的排放因子(1 028～1 046 ng/支)。香煙自由燃燒產(chǎn)生的側(cè)流煙氣，未經(jīng)過香煙過濾嘴的截留影響，且自由燃燒時(shí)煙頭溫度和氧氣均較正常吸煙時(shí)低，這種差異可能導(dǎo)致PAHs的產(chǎn)生量明顯增加。研究顯示，香煙側(cè)流煙氣中CO及煙堿的含量為主流煙氣的3倍，BaP含量為主流煙氣的4倍，側(cè)流煙氣含有更高濃度水平的致癌物和更小粒徑的顆粒，對(duì)小鼠致突變作用也大于主流煙氣[26]。已有研究顯示，側(cè)流煙氣是二手煙的主要成分，占80%左右[27]。因此，人群暴露于二手煙環(huán)境的潛在危害不可忽視。黃曙海等[28]發(fā)現(xiàn)國(guó)產(chǎn)香煙主流煙氣中PAHs與焦油含量之間存在顯著正相關(guān)關(guān)系，認(rèn)為煙霧中焦油含量可用于估測(cè)PAHs的釋放量，但本研究未發(fā)現(xiàn)焦油含量對(duì)PAHs釋放量的影響。將PAHs與煙霧顆粒排放量進(jìn)行相關(guān)性分析，發(fā)現(xiàn)按照不同粒徑段分別處理或者合并所有粒徑段進(jìn)行數(shù)據(jù)處理，PAHs與顆粒物之間均存在顯著的正相關(guān)關(guān)系(r=0.904，p<0.001，n=64；r=0.815，p= 0.007，n=8)。

由于不同PAHs化合物的毒性存在差異，明確不同燃燒源釋放PAHs的譜分布特征，有助于確定其對(duì)人體健康的危害程度。表2比較了不同燃燒源釋放顆粒相PAHs的譜分布，可看出不同研究給出的同類型燃燒源釋放PAHs成分譜分布相差較大。本研究中竹簽香和蚊香燃燒釋放PAHs主要為≥4環(huán)的PAHs，而文獻(xiàn)顯示3環(huán)的Phe占比較大，其中周宏倉(cāng)等[3]僅給出了氣固相之和的PAHs譜分布，顯示Nap的占比接近一半。Mo等[2]在艾灸室的測(cè)量結(jié)果顯示Acpy含量占絕對(duì)優(yōu)勢(shì)，明顯不同于本研究中艾絨燃燒的測(cè)試結(jié)果。文獻(xiàn)中煙草煙霧的產(chǎn)生是按照模擬正常吸煙方式進(jìn)行采集，2～3環(huán)PAHs占比較高，其中Lu等[25]的研究結(jié)果顯示BgP的占比異常偏高。這些差異除受燃燒原料類別影響外，燃燒條件及采樣分析方法也有一定影響。一般而言，添加炭粉的無煙蚊香由于燃燒效率高，PAHs的排放量相比于添加木粉的有煙蚊香更低；模擬實(shí)驗(yàn)采用的煙霧箱空間小，箱體內(nèi)煙霧顆粒濃度高，導(dǎo)致PAHs的氣固相之間分配未達(dá)平衡而影響顆粒相PAHs的濃度；香煙自由燃燒時(shí)由于溫度較低和氧氣不足，側(cè)流煙氣中PAHs的釋放量偏高于標(biāo)準(zhǔn)抽吸條件的主流煙氣。這些條件差異除影響顆粒態(tài)PAHs的排放量外，對(duì)其譜分布也存在一定影響。由于本研究中4種燃燒源排放PAHs的譜分布較為一致，BaP與∑PAH16、BaP與∑BaPTEQ之間均呈現(xiàn)很好的正相關(guān)關(guān)系(p<0.001)，說明BaP濃度可以用于指示燃燒源煙霧顆粒中PAHs總量及BaP毒性當(dāng)量。

表2 不同室內(nèi)燃燒源PAHs譜分布及特征比值的比較Table 2 Profile of PAHs and selected characteristic ratios from different indoor burning sources

由于燃燒種類及燃燒條件的不同，PAHs的譜分布存在一定的變化，然而燃燒源排放的一些個(gè)體PAHs的相對(duì)比值較穩(wěn)定，可用于對(duì)其來源進(jìn)行定性判斷。由于低環(huán)PAHs受氣固相分配的影響明顯，中高環(huán)數(shù)的PAHs特征比值，如Flua/(Flua+Pyr)和IP/(IP+BgP)由于具有較好的穩(wěn)定性而被廣泛用于PAHs來源的定性判別[30]。Flua/(Flua+Pyr)<0.4被認(rèn)為是石油源；0.4～0.5被認(rèn)為是石油燃燒源(機(jī)動(dòng)車)；>0.5被認(rèn)為是草、木柴、煤等燃燒源。IP/(IP+BgP)的比值<0.5被認(rèn)為是石油燃燒源(機(jī)動(dòng)車)；>0.5被認(rèn)為是草、木柴、煤等燃燒源。從表2可看出，本研究中4種燃燒源除蚊香的兩個(gè)特征比值偏低外，其它3種燃燒源的兩個(gè)特征比值均很接近，體現(xiàn)生物質(zhì)燃燒的特征。由于Lu等[25]給出的BgP異常偏高，導(dǎo)致計(jì)算的IP/(IP+BgP)比值明顯偏低(0.15)而離群于其它燃燒源。木柴和煤燃燒時(shí)的特征比值Flua/(Flua+Pyr)分別為0.67和0.51，而特征比值IP/(IP+BgP)分別為0.69和0.15[5]。因此，如室內(nèi)環(huán)境中同時(shí)存在木柴燃燒、燃香、艾灸或吸煙等活動(dòng)時(shí)，很難基于特征比值對(duì)其來源進(jìn)行定性判別。

在對(duì)人群暴露于室內(nèi)燃燒源煙霧中的風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估時(shí)，確定PAHs的粒徑分布是另一重要指標(biāo)。從不同環(huán)數(shù)PAHs的粒徑分布圖(圖2)可以看出，不同環(huán)數(shù)PAHs均呈單峰態(tài)分布，峰值為0.1～1.0 μm，與煙霧顆粒的粒徑分布峰值在0.25～0.44 μm粒徑段稍有不同(圖1)，但在>1 μm的粒徑范圍內(nèi)，隨著顆粒粒徑的增加，PAHs的分布均呈明顯單調(diào)下降趨勢(shì)。整體來說，隨著PAHs環(huán)數(shù)的增加，其在細(xì)模態(tài)中的比例也隨之增加，說明高環(huán)數(shù)PAHs更傾向于在細(xì)顆粒中富集，與生物質(zhì)燃燒釋放PAHs的粒徑分布特征一致[9]；相似的PAHs粒徑分布規(guī)律在城市氣溶膠中也有報(bào)道[31]。燃燒源釋放煙霧時(shí)，PAHs凝結(jié)于細(xì)顆粒中，由于2～3環(huán)PAHs的蒸汽壓較高、揮發(fā)性強(qiáng)，經(jīng)揮發(fā)后可再凝結(jié)于粗顆粒中；而4～6環(huán)PAHs的蒸汽壓低、揮發(fā)性弱，不會(huì)從細(xì)顆粒揮發(fā)再凝結(jié)至粗顆粒中，導(dǎo)致其在粗模態(tài)中的分布降低[32]。17種PAHs在<1 μm粒徑段的占比為78%～96%，如轉(zhuǎn)化為BaP等效毒性當(dāng)量(BaPTEQ)時(shí)，∑BaPTEQ在<1 μm粒徑段的占比為85%～98%，相比于<1 μm粒徑段內(nèi)顆粒物質(zhì)量的占比(63%～91%)有明顯升高，表明PAHs在細(xì)顆粒物中存在一定程度的富集。以上分析顯示，上述4種典型室內(nèi)燃燒源排放顆粒相PAHs主要集中于亞微米范圍，對(duì)暴露于室內(nèi)煙霧環(huán)境中的人群健康有重要影響。有效的通風(fēng)，使室內(nèi)燃燒源釋放的煙霧盡快擴(kuò)散稀釋，是保持室內(nèi)健康環(huán)境的關(guān)鍵。

圖2 不同燃燒源釋放不同環(huán)數(shù)PAHs的粒徑分布Fig.2 Size distributions of PAHs with different rings from different burning sources:2-3 ring;:4 ring;:5-6 ring

2.3 燃燒源對(duì)室內(nèi)顆粒物濃度的影響

考察了實(shí)際室內(nèi)環(huán)境中香煙1和艾絨1燃燒排煙對(duì)顆粒物數(shù)濃度的影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果見圖3。在燃燒5 min時(shí)(-5 min)，室內(nèi)顆粒物的數(shù)濃度相比于本底測(cè)量時(shí)刻(-10 min)出現(xiàn)顯著增加，在燃盡時(shí)達(dá)到峰值，之后緩慢下降，燃燒結(jié)束250 min后仍未能恢復(fù)至室內(nèi)本底濃度值，表明兩種燃燒源排放的細(xì)顆粒在相對(duì)封閉的室內(nèi)環(huán)境中有很長(zhǎng)的停留時(shí)間。吳池力等[17]報(bào)道現(xiàn)場(chǎng)密閉實(shí)驗(yàn)中，香煙側(cè)流煙霧中超細(xì)顆粒(20～600 nm)數(shù)濃度的最大值為7.3×105個(gè)/cm3，與本研究中香煙釋放煙霧顆粒數(shù)濃度的最大值接近(6.6×105個(gè)/cm3)，但低于艾絨燃燒釋放煙霧顆粒數(shù)濃度的最大值(1.4×106個(gè)/cm3)。無論是室內(nèi)本底，還是燃燒排放煙霧，粒徑<0.5 μm的顆粒數(shù)濃度均占絕對(duì)優(yōu)勢(shì)(>96%)，高于粒徑<1 μm的顆粒對(duì)質(zhì)量的貢獻(xiàn)(74%～88%)。以燃燒結(jié)束時(shí)刻為起點(diǎn)，香煙1和艾絨1燃燒釋放煙霧顆粒的數(shù)濃度隨時(shí)間按指數(shù)規(guī)律衰減：y=y0+a×exp(-x/b)，其中，y為不同時(shí)刻顆粒物的數(shù)濃度，y0為燃燒結(jié)束時(shí)刻顆粒物的數(shù)濃度，x為時(shí)間，exp表示指數(shù)函數(shù)，a和b為函數(shù)的擬合系數(shù)；粒徑<10 μm范圍的顆粒數(shù)濃度衰減方程分別為y=228 683+446 372exp(-x/121)和y=341 220+1 069 059exp(-x/115)，且<0.3 μm的顆粒數(shù)濃度衰減最快(表3)。更細(xì)的顆粒，除墻壁吸附與自然沉降損失外，顆粒彼此碰撞并生成粒徑更大的顆粒也可能導(dǎo)致其數(shù)濃度的衰減速度加快。由于燃燒釋放煙霧顆粒的粒徑小，隨氣流的跟隨性強(qiáng)，所以保持良好的通風(fēng)，借助稀釋和內(nèi)外空氣置換，可有效提高室內(nèi)空氣質(zhì)量，減少人群暴露風(fēng)險(xiǎn)[16]。另外，烹調(diào)和打印也是室內(nèi)PAHs暴露的重要來源，對(duì)特定人群如廚師、家庭主婦和打印室工作人員健康的影響更大；在今后的研究中，應(yīng)按照不同暴露人群，設(shè)計(jì)相應(yīng)的模擬暴露方案。

Size range(μm)Moxa 1Cigarette 1y0aby0ab<0.3237 237756 221124167 678325 3141210.3～0.586 418276 08310054 378105 2701170.5～1.012 20537 244866 11814 1681431.0～2.51 2053 479832451 6412112.5～5.014635279411762025.0～1055108791454211

3 結(jié) 論

通過對(duì)燃香、燃蚊香、艾灸和吸煙等進(jìn)行燃燒模擬，得到煙霧顆粒及PAHs的排放因子與粒徑分布特征。亞微米范圍的煙霧顆粒和PAHs對(duì)顆粒和BaPTEQ的貢獻(xiàn)分別為63%～91%和85%～98%，顯示了室內(nèi)燃燒源污染排放對(duì)人群呼吸健康具有重大影響，在健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估時(shí)，應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注亞微米顆粒?；谔卣鞅戎礔lua/(Flua+Pyr)和IP/(IP+BgP)，判斷艾灸、燃香和吸煙排放PAHs同屬于生物質(zhì)燃燒一類，表明該比值的實(shí)際應(yīng)用具有一定的局限性。封閉房間香煙和艾絨實(shí)際燃燒模擬時(shí)，煙霧顆粒的數(shù)濃度在燃燒結(jié)束時(shí)達(dá)到峰值，且在燃燒結(jié)束4 h后仍高于室內(nèi)顆粒物濃度的本底值。因此，當(dāng)室內(nèi)存在上述人為活動(dòng)時(shí)，應(yīng)加強(qiáng)室內(nèi)外通風(fēng)速率，以減少人群暴露風(fēng)險(xiǎn)。另外，由于低環(huán)PAHs主要以氣態(tài)形式存在，在進(jìn)一步研究中，應(yīng)增加燃燒源種類及對(duì)氣態(tài)和顆粒態(tài)PAHs的同步分析，以完善室內(nèi)燃燒源PAHs的排放因子。