• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    綿白糖碳源反應(yīng)燒結(jié)凝膠注模成型SiCw/B4C陶瓷組織與性能的研究

    2019-10-19 03:37:30林文松徐彬桓董曼茹
    人工晶體學(xué)報 2019年9期
    關(guān)鍵詞:碳化硼綿白糖陶瓷材料

    余 健,林文松,徐彬桓,董曼茹

    (1.上海工程技術(shù)大學(xué)材料工程學(xué)院,上海 201620;2.浙江立泰復(fù)合材料股份有限公司,湖州 313200)

    1 引 言

    碳化硼陶瓷因其具有低密度、高硬度、高化學(xué)惰性等優(yōu)良特點,在航空航天和國防軍工等領(lǐng)域中具有重要的應(yīng)用價值[1]。但是,碳化硼的韌度不夠,加入碳化硅晶須有助于提高力學(xué)性能。然而,采用常規(guī)的成形方式如機(jī)械模壓法、注漿成型法[2]和流延成型法[3],晶須易團(tuán)聚,很難分散均勻。凝膠注模成型技術(shù)作為一種新型成型方法,是通過在陶瓷顆粒懸浮體中加入催化劑和引發(fā)劑,使有機(jī)單體與交聯(lián)劑原位聚合形成三維的骨架網(wǎng)絡(luò),并把陶瓷顆粒固定在其中,從而得到高強(qiáng)度的素坯[4]。與其他的成型方法相比,凝膠注模法具有素坯機(jī)械強(qiáng)度高、可實現(xiàn)近凈尺寸成型,不同組成相分布均勻,制作復(fù)雜形狀構(gòu)件以及成本低廉等優(yōu)點,是一種先進(jìn)成型方法[5]。

    研究工作表明,在凝膠注模中,炭黑的存在會降低丙烯酰胺體系的單體聚合轉(zhuǎn)化率和縮短單體聚合誘導(dǎo)期時間[6]。通過在陶瓷基體中添加高強(qiáng)度纖維可以有效提高其性能[7]?;谏鲜瞿z注模成型中炭黑的阻聚效應(yīng)及高模量纖維補(bǔ)強(qiáng)增韌的特點。本文提出采用綿白糖作為碳源并減少炭黑的添加量,避免因炭黑過多對原位聚合產(chǎn)生的阻聚效應(yīng)。同時減少炭黑在漿料中的團(tuán)聚,制備出高固相體積含量和低粘度的陶瓷漿料。該方法使用凝膠注模法制備陶瓷素坯,碳化硅晶須作為增強(qiáng)體通過反應(yīng)燒結(jié)滲硅工藝制備碳化硼陶瓷基復(fù)合材料并分析碳化硅晶須對碳化硼基陶瓷材料抗彎強(qiáng)度及顯微結(jié)構(gòu)的影響。

    2 實 驗

    2.1 實驗原料

    碳化硼(W10、W3.5牡丹江金剛鉆碳化硼有限公司),色素炭黑(上海復(fù)瑞化工有限公司),綿白糖(杭州百怡食品有限公司),丙烯酰胺(AM,化學(xué)純上海展云化工有限公司),N,N’-亞甲基雙丙烯酰胺(MBAM,化學(xué)純,天津博迪化工股份有限公司),四甲基氫氧化銨25%水溶液(TMAH,分析純,上海展云化工有限公司),過硫酸銨(APS,分析純,無錫市展望化工試劑有限公司),金屬硅粉(浙江開化元通硅業(yè)有限公司),聚乙烯吡咯烷酮(PVP,分析純,上海阿拉丁生化科技有限公司),碳化硅晶須(浙江金剛云納米纖維科技有限公司),N,N,N,N’-四甲基乙二胺(TEMED,化學(xué)純,上海一研生物科技有限公司)。

    2.2 實驗過程

    先將有機(jī)單體AM和交聯(lián)劑MBAM按照質(zhì)量比9∶1加入去離子水中,制備質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%的預(yù)混液。然后在預(yù)混液中分別加入不同質(zhì)量比的炭黑和綿白糖(殘?zhí)剂?5%)粉體(1∶0,1∶2,1∶4,1∶8)并攪拌均勻。隨后加入碳化硼粉體,PVP和TMAH完成陶瓷漿料的制備。其中炭黑的質(zhì)量加上綿白糖25%的質(zhì)量占碳化硼粉體質(zhì)量的8%,碳化硼粉體W10和W3.5質(zhì)量比為7∶3,分散劑PVP的添加量為粉體質(zhì)量的2%,TMAH的添加量為碳化硼粉體的0.5wt%。經(jīng)3 h球磨后,加入不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)(4%,8%,12%,16%)碳化硅晶須。繼續(xù)球磨1 h后取出。在0.1真空度下除氣10 min后,分別加入引發(fā)劑APS和催化劑TEMED。其中引發(fā)劑APS的添加量為漿料的0.5wt%,引發(fā)劑APS和催化劑TEMED的質(zhì)量比2∶1。攪拌均勻后澆入模具,并在環(huán)境溫度25 ℃下固化成型。固化成型后的濕坯放在恒溫恒濕干燥箱進(jìn)行干燥處理,具體干燥工藝見表1。完成后的素坯經(jīng)150 ℃的碳化處理,并在850 ℃下排膠,最后在1600 ℃進(jìn)行硅的熔滲反應(yīng)燒結(jié)得到碳化硼基復(fù)合陶瓷材料。

    表1 素坯干燥工藝參數(shù)Table 1 Drying process parameters of the blank

    通過使用SNB-1型粘度計(上海方瑞儀器有限公司)測量陶瓷漿料的粘度,采用阿基米德排水法測定素坯及復(fù)合陶瓷試樣的體積密度,利用CMT4024型萬能試驗機(jī)(美特斯工業(yè)系統(tǒng)有限公司),通過三點彎曲法檢測試樣的抗彎強(qiáng)度,采用S-3400N型掃描電子顯微鏡(日本日立公司)觀察試樣斷口形貌特征,并利用X’Pert PRO型X射線衍射儀(荷蘭PANalytical分析儀器公司)對復(fù)合陶瓷材料的物相進(jìn)行分析。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 炭黑的添加量對于漿料及坯體的影響

    圖1 炭黑和綿白糖不同配比的漿料粘度變化曲線Fig.1 Viscosity change curve of different ratios of carbon black and cotton white sugar

    炭黑在生產(chǎn)的過程中,由于炭黑微粒子聚熔容易形成內(nèi)聚強(qiáng)度大的一次結(jié)構(gòu)。并在范德華力作用下,相互團(tuán)聚形成鏈狀結(jié)構(gòu)[8]。炭黑顆粒小且比面積大,使其在水基漿料中易團(tuán)聚和難分散。炭黑內(nèi)部的稠芳香環(huán)結(jié)構(gòu)中存在許多的含氧官能團(tuán),主要是酚羥基,醌基,羧基和內(nèi)酯基[9]。含氧官能團(tuán)的存在對于有機(jī)單體聚合產(chǎn)生阻聚效應(yīng)[6]。圖1為固相含量50vol%炭黑和綿白糖不同配比的漿料粘度變化曲線。由圖1可知,隨著炭黑的減少和綿白糖的增加,炭黑團(tuán)聚現(xiàn)象減少,陶瓷漿料粘度逐步降低。當(dāng)炭黑和綿白糖質(zhì)量比為1∶10時,粘度降至248 mPa·s。這可能是炭黑含量過多時,炭黑顆粒小并且比面積大的特性使其團(tuán)聚在B4C顆粒的表面上,一定程度上減少了分散劑PVP在B4C顆粒上的吸附,降低了漿料的流動性。因此炭黑的添加量是影響陶瓷漿料粘度的重要因素。

    圖2為炭黑和綿白糖不同配比的漿料在添加0.5wt%引發(fā)劑后,固化所需要的時間。從圖中可以看出固化時間隨著炭黑的減少逐漸增加??赡艿脑蚴翘亢趯τ贏PS引發(fā)體系具有促進(jìn)作用。炭黑的存在加速了APS引發(fā)體系中自由基的形成,縮短了聚合誘導(dǎo)期時間,加快了聚合的過程。

    從圖3可以看出:隨著炭黑含量的減少,素坯的抗彎強(qiáng)度得到提高。在炭黑和綿白糖質(zhì)量比1∶0時素坯抗彎強(qiáng)度為24 MPa,當(dāng)質(zhì)量比為1∶10時素坯抗彎強(qiáng)度提高到62 MPa。其原因可能是炭黑的減少使得含氧官能團(tuán)對于自由基捕獲變少,阻聚效果變?nèi)?。更多的自由基參與到原位聚合過程,單體聚合效率提高,高分子網(wǎng)絡(luò)的結(jié)合度更高。在漿料凝固之后,坯體內(nèi)的B4C顆粒在三維網(wǎng)狀的結(jié)構(gòu)中堆積得更加緊密,從而增加了坯體抗彎強(qiáng)度。

    圖2 炭黑和綿白糖不同質(zhì)量比與漿料固化時間的關(guān)系Fig.2 Relationship between different mass ratios of carbon black and cotton white sugar and curing time of slurry

    圖3 炭黑和綿白糖不同配比的素坯抗彎強(qiáng)度變化曲線Fig.3 Curve of bending strength of green body with different proportion of carbon black and white sugar

    圖4 炭黑和綿白糖不同配比的素坯在150 ℃下碳化的宏觀照片F(xiàn)ig.4 Macroscopic pictures of carbon black and white sugar with different ratios of green body carbonized at 150 ℃

    圖4為炭黑和綿白糖不同配比的素坯在150 ℃下碳化的宏觀照片。從圖中能看出隨著含糖量的增加,素坯逐漸發(fā)生表面起泡的現(xiàn)象。蔗糖碳化的反應(yīng)方程式如下[10]:

    C12H22O11→12C+11H2O

    根據(jù)反應(yīng)式可知,綿白糖在碳化下會生成水。在150 ℃下,水蒸氣會迅速從素坯表面逸出,造成素坯表面的起泡,并在素坯表面及內(nèi)部留下氣孔。因此,采用綿白糖作為碳源時,在保證漿料低粘度和素坯高強(qiáng)度的前提下應(yīng)盡可能降低綿白糖的配比,以最大限度減少綿白糖碳化引起的起泡現(xiàn)象。綜合考慮,本實驗采用炭黑和綿白糖質(zhì)量比為1∶2,制備50vol%B4C陶瓷漿料。

    3.2 復(fù)合陶瓷材料顯微結(jié)構(gòu)分析

    圖5 不同含量SiCw反應(yīng)燒結(jié)B4C陶瓷材料XRD組成圖譜Fig.5 XRD composition patterns of SiCw reaction sintered B4C ceramic material with different contents

    圖5為不同含量SiCw反應(yīng)燒結(jié)B4C陶瓷材料XRD組成圖譜。對其進(jìn)行尋峰檢索,得到pdf卡片編號01-086-1117(B4C)、00-019-0178(B12(C,Si,B)3)、01-075-0254(SiC)、01-078-2500(Si)。分析可見,不同含量SiCw反應(yīng)燒結(jié)下的B4C陶瓷材料都具有B4C、Si、SiC和B12(C,Si,B)3。沒有殘留C的存在,說明C全部參與反應(yīng)生成了SiC。

    圖6是SiCw添加量為16wt%的B4C陶瓷材料斷口形貌圖。從圖中能觀察出SiCw在高溫?zé)Y(jié)后還能保持纖維的形貌特征,并且在SiCw周圍存在著許多拔出時產(chǎn)生的孔洞。這說明了SiCw具有良好的熱穩(wěn)定性,在高溫?zé)Y(jié)后也能保持優(yōu)良的力學(xué)性能。在當(dāng)陶瓷材料發(fā)生斷裂時,SiCw可以通過纖維拔出的途徑消耗斷裂產(chǎn)生的能量。SiCw與B4C基體的界面結(jié)合力越高,拔出所消耗的能量越大。同時在當(dāng)裂紋擴(kuò)展尖端應(yīng)力遇到SiCw時,應(yīng)力傳播受到阻礙將發(fā)生裂紋偏轉(zhuǎn)的現(xiàn)象。裂紋擴(kuò)展路徑的增加有助于應(yīng)力的釋放,提高了B4C復(fù)合陶瓷材料的強(qiáng)度[11]。綜上所述,添加SiCw可以增加B4C陶瓷材料斷裂時裂紋擴(kuò)展機(jī)制,從而提高了B4C陶瓷材料性能。

    圖6 SiCw添加量為16wt%的B4C陶瓷材料斷口形貌圖和EDS譜圖Fig.6 Fracture morphology and EDS spectrum of B4C ceramics with 16wt% SiCw addition

    圖7為SiCw添加量為12wt%和16wt%金相顯微結(jié)構(gòu),區(qū)域I主要為Si相,區(qū)域II主要為SiC和B4C的相,區(qū)域III為研磨時碳化硼顆粒脫落留下的孔隙。從圖中能看出,在SiCw添加量為12wt%時,陶瓷材料內(nèi)部各組成相分布均勻,沒有出現(xiàn)明顯Si相聚集。在當(dāng)SiCw添加量為16wt%時,陶瓷材料內(nèi)部Si相開始明顯增多,并且尺寸較大。故添加過量的SiCw會增加陶瓷材料中游離硅的含量,降低復(fù)合陶瓷材料的力學(xué)性能。

    圖7 SiCw添加量為12wt%和16wt%金相顯微結(jié)構(gòu)Fig.7 The addition of SiCw is 12wt% and 16wt% in metallographic structure

    3.3 復(fù)合陶瓷材料密度及力學(xué)性能

    由圖8可以看出,隨著SiCw含量的提高,陶瓷材料的密度先增加后降低。當(dāng)SiCw的加入量達(dá)到4wt%時密度最大值為2.546 g/cm3,隨后呈下降趨勢。其原因可能是在SiCw添加量0wt%~4wt%時,SiCw彌散分布在素坯內(nèi)部,填補(bǔ)了部分孔隙。并且SiC密度(3.21 g/cm3)大于基體材料B4C密度(2.52 g/cm3),在一定程度上提高了復(fù)合陶瓷材料的密度。當(dāng)繼續(xù)添加SiCw時,燒結(jié)體密度開始下降。這可能是SiCw間的“搭橋效應(yīng)”,使得的素坯內(nèi)部孔隙率提高。在滲Si反應(yīng)過程中,大量的Si液在毛細(xì)血管力作用下進(jìn)入燒結(jié)體內(nèi)部,孔隙被Si相所填充。Si的密度(2.33 g/cm3)小于SiC的密度。

    圖9表明:隨著SiCw添加量的不斷提高,B4C陶瓷材料的抗彎強(qiáng)度也不斷提高。在SiCw添加量12wt%時達(dá)到最大值201 MPa,相比沒有添加SiCw時強(qiáng)度提高24%。隨著SiCw含量繼續(xù)提高,抗彎強(qiáng)度反而開始下降。其原因可能是在SiCw添加量0wt%~12wt%時,SiCw均勻分布在B4C基體上。SiCw因其高強(qiáng)度及高模量的特點,承載復(fù)合陶瓷大部分剪切應(yīng)力。并在裂紋源傳播擴(kuò)展應(yīng)力時,對其進(jìn)行阻礙。當(dāng)陶瓷材料發(fā)生斷裂時,裂紋擴(kuò)展到SiCw需要克服界面的結(jié)合力,才能使其發(fā)生斷裂,從而提高復(fù)合陶瓷材料的力學(xué)性能。當(dāng)SiCw含量繼續(xù)提高時,SiCw難分散易團(tuán)聚的特點,使素坯中SiCw的“架橋”現(xiàn)象增多和內(nèi)部孔隙率提高。孔隙在燒結(jié)時被硅液所填充。硅脆性大且硬度低,過多的硅含量會使復(fù)合陶瓷性能下降[12]。因此過量的SiCw摻入會導(dǎo)致B4C陶瓷材料燒結(jié)密度降低和力學(xué)性能下降。

    圖8 不同SiCw添加量的B4C陶瓷材料密度變化曲線Fig.8 Density curve of B4C ceramic materials with different SiCw addition amount

    圖9 不同SiCw添加量B4C陶瓷材料抗彎強(qiáng)度變化曲線Fig.9 Curve of bending strength of B4C ceramic materials with different SiCw addition amount

    4 結(jié) 論

    本文采用凝膠注模成型工藝成功制備了SiCw/B4C復(fù)合陶瓷材料,測量了陶瓷漿料的粘度,研究了復(fù)合陶瓷材料顯微組織結(jié)構(gòu)與力學(xué)性能。獲得以下結(jié)論:在炭黑和綿白糖質(zhì)量比為1∶2,漿料固相體積分?jǐn)?shù)為50vol%條件下,成功制備了粘度低于320 mPa·s的陶瓷漿料和抗彎強(qiáng)度大于30 MPa的陶瓷素坯。

    (1)綿白糖用作碳源可以減少炭黑帶來的阻聚效應(yīng)同時提高素坯抗彎強(qiáng)度。但是碳化過程中逸出的氣體會使素坯內(nèi)部產(chǎn)生氣孔。

    (2)SiCw的加入可以提高反應(yīng)燒結(jié)B4C復(fù)合陶瓷材料抗彎強(qiáng)度,當(dāng)SiCw添加量為12wt%時,復(fù)合陶瓷的抗彎強(qiáng)度由162 MPa提高到201 MPa,提高了24%。但過多SiCw的加入會增加游離硅相,限制力學(xué)性能的提高。

    猜你喜歡
    碳化硼綿白糖陶瓷材料
    分散劑對高強(qiáng)韌碳化硼陶瓷的性能調(diào)控研究
    加入碳化硼對低碳鎂碳磚材料性能的影響
    昆鋼科技(2021年6期)2021-03-09 06:10:20
    CeO2穩(wěn)定ZrO2陶瓷材料的研究進(jìn)展
    B4C-TiB2復(fù)相陶瓷材料研究進(jìn)展
    高熵陶瓷材料研究進(jìn)展與展望
    無壓燒結(jié)碳化硼材料研究進(jìn)展
    玉米綿白糖替代蔗糖對乳仔豬生產(chǎn)性能及經(jīng)濟(jì)效益的影響
    一種碳化硅/碳化硼復(fù)合陶瓷材料的制備方法
    佛山陶瓷(2017年3期)2017-04-06 17:39:21
    西瓜冰棒
    新型陶瓷材料的連接
    aaaaa片日本免费| 国内揄拍国产精品人妻在线| 久久久精品欧美日韩精品| 禁无遮挡网站| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 看十八女毛片水多多多| avwww免费| 国国产精品蜜臀av免费| 亚洲成人久久爱视频| 淫妇啪啪啪对白视频| av天堂中文字幕网| 国产私拍福利视频在线观看| 插阴视频在线观看视频| 亚洲人成网站高清观看| 不卡一级毛片| 长腿黑丝高跟| 国产片特级美女逼逼视频| 最近最新中文字幕大全电影3| 久久久久国产网址| 寂寞人妻少妇视频99o| 国产极品精品免费视频能看的| 久久久国产成人精品二区| 国产精品一区二区免费欧美| 国产精品不卡视频一区二区| 日本黄色视频三级网站网址| 亚洲精品成人久久久久久| 国产高清视频在线观看网站| 精品免费久久久久久久清纯| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 国产av一区在线观看免费| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 又粗又爽又猛毛片免费看| 91麻豆精品激情在线观看国产| 综合色丁香网| 久久久色成人| 亚洲图色成人| 国产午夜精品论理片| 国产亚洲精品久久久久久毛片| av.在线天堂| 国产精品综合久久久久久久免费| av天堂在线播放| 亚洲美女视频黄频| 国产一区二区在线av高清观看| 一夜夜www| 日本一二三区视频观看| 国产中年淑女户外野战色| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 成人美女网站在线观看视频| 成人永久免费在线观看视频| 九九在线视频观看精品| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 久久久久久久久大av| 成人特级av手机在线观看| 不卡视频在线观看欧美| 97超碰精品成人国产| 欧美潮喷喷水| 伦理电影大哥的女人| 12—13女人毛片做爰片一| 婷婷色综合大香蕉| 亚洲自偷自拍三级| 日韩成人av中文字幕在线观看 | 国产成人a区在线观看| 国产成人一区二区在线| 国产视频一区二区在线看| 免费看a级黄色片| 日日撸夜夜添| 给我免费播放毛片高清在线观看| 黄色欧美视频在线观看| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 亚洲七黄色美女视频| 精品久久久久久成人av| 国产午夜福利久久久久久| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 丝袜喷水一区| 欧美+亚洲+日韩+国产| 露出奶头的视频| 成年免费大片在线观看| 国产精品1区2区在线观看.| 久久99热这里只有精品18| av卡一久久| 国产精品久久电影中文字幕| 久久精品91蜜桃| 国产精品一及| 午夜激情福利司机影院| 日韩欧美在线乱码| 亚洲精品成人久久久久久| 亚洲av熟女| 成年av动漫网址| 免费av不卡在线播放| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 一个人观看的视频www高清免费观看| 欧美国产日韩亚洲一区| ponron亚洲| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 日本黄色片子视频| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 精品乱码久久久久久99久播| 精品无人区乱码1区二区| 亚洲,欧美,日韩| 黄片wwwwww| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 亚洲丝袜综合中文字幕| 搡老岳熟女国产| 一个人观看的视频www高清免费观看| 久久久久精品国产欧美久久久| 在线天堂最新版资源| 国产成年人精品一区二区| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 18+在线观看网站| 搡老岳熟女国产| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 成人综合一区亚洲| 日韩人妻高清精品专区| 99九九线精品视频在线观看视频| 欧美中文日本在线观看视频| 99久久九九国产精品国产免费| 丰满的人妻完整版| 美女cb高潮喷水在线观看| 免费人成在线观看视频色| 久久热精品热| 嫩草影院精品99| 亚洲精品456在线播放app| 少妇高潮的动态图| 精品国产三级普通话版| 岛国在线免费视频观看| 91久久精品国产一区二区成人| 亚洲av不卡在线观看| 少妇熟女aⅴ在线视频| 一区福利在线观看| 久久韩国三级中文字幕| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产成人福利小说| 在线看三级毛片| 欧美+日韩+精品| 一a级毛片在线观看| videossex国产| 国产色爽女视频免费观看| 国产高潮美女av| 国产一区二区在线av高清观看| 国产美女午夜福利| 日韩成人伦理影院| 99国产极品粉嫩在线观看| av在线天堂中文字幕| 性欧美人与动物交配| 网址你懂的国产日韩在线| 精品一区二区免费观看| 亚洲欧美清纯卡通| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 男女啪啪激烈高潮av片| 观看美女的网站| 亚洲精品456在线播放app| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 亚洲av免费在线观看| 在线免费十八禁| 赤兔流量卡办理| 蜜臀久久99精品久久宅男| 综合色丁香网| 亚洲人成网站在线播| 在线a可以看的网站| АⅤ资源中文在线天堂| 色视频www国产| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 色吧在线观看| 麻豆国产av国片精品| 国产伦一二天堂av在线观看| 婷婷色综合大香蕉| 精品久久久久久久末码| 国产在视频线在精品| 永久网站在线| 色综合站精品国产| 成人二区视频| 免费无遮挡裸体视频| 国产成年人精品一区二区| 国产成人aa在线观看| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 国产伦一二天堂av在线观看| 黄色一级大片看看| 日韩一本色道免费dvd| 欧美日韩精品成人综合77777| 18禁在线播放成人免费| 日韩 亚洲 欧美在线| 亚洲三级黄色毛片| 成年女人看的毛片在线观看| 精品乱码久久久久久99久播| videossex国产| 国产在视频线在精品| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 黄片wwwwww| 69人妻影院| 日本黄色片子视频| 日韩在线高清观看一区二区三区| 日本与韩国留学比较| 亚洲av第一区精品v没综合| 欧美中文日本在线观看视频| 欧美激情国产日韩精品一区| 色吧在线观看| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| .国产精品久久| 国产精品日韩av在线免费观看| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 麻豆久久精品国产亚洲av| 亚洲av成人av| 亚洲精品久久国产高清桃花| 美女被艹到高潮喷水动态| 不卡一级毛片| 天堂√8在线中文| 91精品国产九色| 亚洲第一区二区三区不卡| 亚洲性夜色夜夜综合| 级片在线观看| 亚洲精品在线观看二区| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 热99在线观看视频| 亚洲人与动物交配视频| 黄色日韩在线| a级毛片a级免费在线| 亚洲国产精品久久男人天堂| 大型黄色视频在线免费观看| av卡一久久| 免费av观看视频| 亚洲综合色惰| 干丝袜人妻中文字幕| .国产精品久久| 露出奶头的视频| 午夜久久久久精精品| 国产男靠女视频免费网站| 在线观看午夜福利视频| 久久久久免费精品人妻一区二区| 美女黄网站色视频| 一级av片app| 国产免费一级a男人的天堂| 最近中文字幕高清免费大全6| 黄色欧美视频在线观看| 一a级毛片在线观看| 亚洲人与动物交配视频| 在线a可以看的网站| 99九九线精品视频在线观看视频| 十八禁国产超污无遮挡网站| 亚洲成人精品中文字幕电影| 国产精品嫩草影院av在线观看| 不卡视频在线观看欧美| 精品久久久久久久久av| 直男gayav资源| 国产男靠女视频免费网站| 免费观看的影片在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 亚洲av免费高清在线观看| 国产精品人妻久久久久久| av免费在线看不卡| 男人狂女人下面高潮的视频| 1000部很黄的大片| 99久久无色码亚洲精品果冻| 在线国产一区二区在线| 99热只有精品国产| 色av中文字幕| 男人舔奶头视频| 男人的好看免费观看在线视频| 伊人久久精品亚洲午夜| 成年女人永久免费观看视频| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 村上凉子中文字幕在线| 成人av在线播放网站| 精品不卡国产一区二区三区| 搡老妇女老女人老熟妇| 精品一区二区免费观看| 国产亚洲欧美98| 国产高清视频在线播放一区| 六月丁香七月| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 色综合站精品国产| av在线老鸭窝| 欧美bdsm另类| 国产日本99.免费观看| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 亚洲性夜色夜夜综合| 天堂网av新在线| 热99在线观看视频| 国产69精品久久久久777片| 成人av一区二区三区在线看| 一边摸一边抽搐一进一小说| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 亚洲一区二区三区色噜噜| 国产成人a∨麻豆精品| 色5月婷婷丁香| 床上黄色一级片| 久久人妻av系列| 一区福利在线观看| 干丝袜人妻中文字幕| 日韩一本色道免费dvd| 亚洲四区av| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 日本a在线网址| 在线国产一区二区在线| 欧美精品国产亚洲| 又爽又黄a免费视频| 欧美bdsm另类| 免费看av在线观看网站| 中文字幕av成人在线电影| 日本欧美国产在线视频| 婷婷精品国产亚洲av| 一夜夜www| 91在线观看av| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 尤物成人国产欧美一区二区三区| eeuss影院久久| 桃色一区二区三区在线观看| 日本免费一区二区三区高清不卡| 国产亚洲精品久久久com| 在线观看66精品国产| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 丰满乱子伦码专区| 中文字幕久久专区| 99久久中文字幕三级久久日本| 内地一区二区视频在线| 91av网一区二区| 国产精品一二三区在线看| 午夜福利高清视频| 国产亚洲精品久久久com| 精品不卡国产一区二区三区| 六月丁香七月| 大香蕉久久网| 男女之事视频高清在线观看| 色5月婷婷丁香| 亚洲最大成人av| 国产av麻豆久久久久久久| 久久久久久久久久黄片| 久久久久精品国产欧美久久久| av天堂在线播放| 午夜老司机福利剧场| 中文在线观看免费www的网站| 成人av一区二区三区在线看| 亚洲18禁久久av| 在线免费观看不下载黄p国产| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 色综合亚洲欧美另类图片| 简卡轻食公司| 特级一级黄色大片| 国产精品,欧美在线| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 18禁在线播放成人免费| 中文在线观看免费www的网站| 日日啪夜夜撸| 亚洲精品久久国产高清桃花| 日韩在线高清观看一区二区三区| 草草在线视频免费看| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| h日本视频在线播放| 国国产精品蜜臀av免费| 国产av一区在线观看免费| 日韩欧美精品v在线| 最新在线观看一区二区三区| 国产av在哪里看| 久久精品国产亚洲网站| 亚洲精品在线观看二区| 一级黄片播放器| 日韩精品青青久久久久久| 亚洲人与动物交配视频| 国产乱人视频| 国产成人aa在线观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 简卡轻食公司| 在线观看av片永久免费下载| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 日韩欧美 国产精品| 在线免费十八禁| 一进一出抽搐gif免费好疼| 男人和女人高潮做爰伦理| 你懂的网址亚洲精品在线观看 | 校园人妻丝袜中文字幕| 日本熟妇午夜| 99国产精品一区二区蜜桃av| 大香蕉久久网| 男女视频在线观看网站免费| 欧美不卡视频在线免费观看| 免费人成视频x8x8入口观看| 国产黄片美女视频| 亚洲精品影视一区二区三区av| 国产精品1区2区在线观看.| 美女内射精品一级片tv| 成人亚洲欧美一区二区av| 99riav亚洲国产免费| 成人特级黄色片久久久久久久| 午夜福利视频1000在线观看| av.在线天堂| 一本一本综合久久| 三级国产精品欧美在线观看| 国产淫片久久久久久久久| 日本免费一区二区三区高清不卡| 欧美xxxx性猛交bbbb| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产视频内射| 少妇人妻一区二区三区视频| 成年女人毛片免费观看观看9| av国产免费在线观看| 亚洲av不卡在线观看| 热99在线观看视频| 一本精品99久久精品77| 亚洲av免费在线观看| 国产探花在线观看一区二区| 色综合站精品国产| 久久久久免费精品人妻一区二区| 日本爱情动作片www.在线观看 | 最近在线观看免费完整版| 12—13女人毛片做爰片一| 一进一出抽搐动态| 国产三级在线视频| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 久久久久久久久久久丰满| 国产精品免费一区二区三区在线| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 精品久久国产蜜桃| 久久亚洲国产成人精品v| 一夜夜www| 三级经典国产精品| 在线观看美女被高潮喷水网站| a级一级毛片免费在线观看| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 亚洲激情五月婷婷啪啪| 男女视频在线观看网站免费| 中文资源天堂在线| 国产黄a三级三级三级人| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 婷婷色综合大香蕉| 最近的中文字幕免费完整| 中文亚洲av片在线观看爽| 欧美激情在线99| 国产亚洲精品av在线| 男女边吃奶边做爰视频| 丝袜喷水一区| 久久这里只有精品中国| 最新在线观看一区二区三区| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 一本一本综合久久| 在线a可以看的网站| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 欧美一区二区亚洲| 国产免费男女视频| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 永久网站在线| 一进一出抽搐动态| 成人三级黄色视频| 直男gayav资源| 欧美精品国产亚洲| 中文资源天堂在线| 免费搜索国产男女视频| 国产极品精品免费视频能看的| 国产麻豆成人av免费视频| 欧美日韩在线观看h| 日本三级黄在线观看| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 可以在线观看毛片的网站| av在线天堂中文字幕| 欧美不卡视频在线免费观看| 春色校园在线视频观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 女人被狂操c到高潮| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 亚洲在线观看片| 综合色av麻豆| 国产精品国产高清国产av| 男插女下体视频免费在线播放| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 美女 人体艺术 gogo| 欧美日韩在线观看h| 国产麻豆成人av免费视频| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| eeuss影院久久| 国产高清三级在线| a级毛片a级免费在线| 黄色一级大片看看| 好男人在线观看高清免费视频| 亚洲真实伦在线观看| 国产精品久久电影中文字幕| 天堂√8在线中文| 伦精品一区二区三区| 六月丁香七月| 大型黄色视频在线免费观看| 国产精品伦人一区二区| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 免费观看精品视频网站| 最近中文字幕高清免费大全6| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 国产精品美女特级片免费视频播放器| www日本黄色视频网| 日本一本二区三区精品| 深爱激情五月婷婷| 日本成人三级电影网站| 韩国av在线不卡| 草草在线视频免费看| 可以在线观看毛片的网站| 嫩草影院新地址| 免费观看在线日韩| 成人鲁丝片一二三区免费| 国产私拍福利视频在线观看| 97超碰精品成人国产| 美女内射精品一级片tv| 97碰自拍视频| 别揉我奶头 嗯啊视频| 国产一区二区在线av高清观看| 久久鲁丝午夜福利片| 日本一二三区视频观看| 亚洲乱码一区二区免费版| 精品人妻一区二区三区麻豆 | av在线老鸭窝| 免费大片18禁| 成人特级黄色片久久久久久久| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 精品久久久久久久久亚洲| 人妻久久中文字幕网| 精品国产三级普通话版| 亚洲精品色激情综合| 男人狂女人下面高潮的视频| 日本五十路高清| 亚洲成人久久爱视频| 久久热精品热| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 午夜激情福利司机影院| 久久久午夜欧美精品| aaaaa片日本免费| 亚洲乱码一区二区免费版| 免费看日本二区| 国产不卡一卡二| 亚洲国产精品国产精品| 99久久中文字幕三级久久日本| 男女那种视频在线观看| 国产一区亚洲一区在线观看| 免费人成在线观看视频色| 成人特级av手机在线观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 免费看美女性在线毛片视频| 国产精品乱码一区二三区的特点| 91久久精品国产一区二区成人| 免费av不卡在线播放| 亚洲精品国产av成人精品 | 乱系列少妇在线播放| 亚洲真实伦在线观看| 如何舔出高潮| 国产高清激情床上av| av在线老鸭窝| 变态另类丝袜制服| 亚洲成av人片在线播放无| 亚洲欧美精品自产自拍| 免费观看的影片在线观看| 国产老妇女一区| 亚洲国产色片| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区 | 嫩草影院入口| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 欧美+日韩+精品| 一夜夜www| 看十八女毛片水多多多| 欧美成人一区二区免费高清观看| 久久精品91蜜桃| 乱系列少妇在线播放| 国产三级在线视频| 老司机福利观看| 丰满的人妻完整版| 久久久精品大字幕| 一级毛片电影观看 | 日韩强制内射视频| 伦精品一区二区三区| 免费搜索国产男女视频| 成人特级黄色片久久久久久久| 简卡轻食公司| 日本与韩国留学比较| 亚洲人成网站在线播| 亚洲av美国av| 亚洲人成网站在线观看播放| 18禁在线播放成人免费| 色综合色国产| 久久午夜亚洲精品久久| 亚洲av中文av极速乱| 91精品国产九色| 色吧在线观看| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 国产伦在线观看视频一区| 国产成人a∨麻豆精品| 精品人妻偷拍中文字幕| 国产久久久一区二区三区| 舔av片在线| 色哟哟哟哟哟哟| 日本三级黄在线观看| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 我的老师免费观看完整版| 亚洲图色成人| 日韩欧美免费精品| 国产爱豆传媒在线观看| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 日本爱情动作片www.在线观看 | 精品99又大又爽又粗少妇毛片| a级毛片a级免费在线| 日本-黄色视频高清免费观看| 亚洲av不卡在线观看| 日韩强制内射视频| 不卡一级毛片| 国产精品永久免费网站| 天美传媒精品一区二区| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 真实男女啪啪啪动态图| 日韩av在线大香蕉| 国产三级在线视频| 成人欧美大片| 最近手机中文字幕大全| avwww免费| 成人永久免费在线观看视频| 能在线免费观看的黄片| 亚洲一级一片aⅴ在线观看|