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    響應面法優(yōu)化表面活性劑/微波輔助提取海紅果渣中果膠的工藝

    2014-12-16 08:09:26劉慧瑾杜芳艷高立國
    食品工業(yè)科技 2014年21期
    關鍵詞:紅果醛酸半乳糖

    劉慧瑾,杜芳艷,高立國,代 帥

    (榆林學院化學與化工學院,陜西榆林719000)

    果膠是人體七大營養(yǎng)素中膳食纖維的主要成分,具有良好的抗腹瀉、抗癌、治療糖尿病降血脂、止血、消腫、解毒和減肥等功效,是公認安全的食品添加劑。果膠的需求量呈高速增長態(tài)勢[1]。果膠的提取方法有微波法[2-3]、超聲波法[4]、酶法[5]、離子交換法[6]、膜分離法[7]、鹽析法[8]、微生物法[9]等。表面活性劑具有特殊的兩親結(jié)構(gòu),可形成分子液膜萃取,增加液固接觸面積,增強溶劑對物料的潤濕性和滲透性;另外,表面活性劑具有顯著的降低表面張力的能力,它的許多應用都與此特性有關,例如分散、潤濕、滲透和鋪展作用;由于表面活性劑降低了細胞膜與水溶液間的界面張力,有利于水溶液通過毛細管滲透進入細胞壁內(nèi),溶解更多有效成分,且物料更易被溶劑分散、潤濕和鋪展開來,增加了有效成分的溶出幾率;當表面活性劑存在于界面時還表現(xiàn)出一定的吸附作用;表面活性劑的這種特性,使得其在提取分離中能增加浸出效能和萃取率,在天然產(chǎn)物提取中得到應用。利用微波加熱能破壞原料的薄壁組織細胞,提高組織細胞的多孔滲透性和吸水能力。將微波和表面活性劑兩者的功能結(jié)合起來,起到協(xié)同作用,可降低成本,提高萃取效率。表面活性劑增效提取果膠的研究已有報道[10],但應用表面活性劑增效與微波輔助技術提取果膠的研究未見報道。海紅果為薔薇科植物海紅子(Malus micromalus)的果實,學名西府海棠[11],是我國稀有果樹資源。我們采用表面活性劑/微波輔助技術提取海紅果渣中的果膠,通過響應面法對提取工藝進行優(yōu)化,以求為海紅果的開發(fā)利用提供技術支撐和理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    海紅果 采自陜西省府谷縣。

    十二烷基硫酸鈉(SDS) 西安化學試劑公司;無水乙醇;D-半乳糖醛酸對照品 中國藥品及生物制品鑒定所;咔唑 阿拉丁試劑網(wǎng);所用試劑均為分析純,水為二次蒸餾水。

    MDS-8型多通量密閉微波化學工作站 上海新儀微波化學科技有限公司;電子分析天平沈陽龍騰電子有限公司;722S型可見分光光度計 上海箐華科技儀器有限公司;80-2型電動離心機 江蘇環(huán)宇科學儀器廠;pHS-3C型酸度計 上海理連儀器廠;101-1型數(shù)顯電熱鼓風干燥箱 上海恒一科學儀器有限公司;FZ102型粉碎機 北京中興偉業(yè)儀器有限公司。

    1.2 實驗方法

    1.2.1 原料預處理 海紅果去除果肉部分,果核放入烘箱內(nèi)于60℃下烘干,粉碎,過60目篩得果渣粉,果渣粉用90℃水(料液比為1∶20)煮10min,使果膠酶失去活性,冷卻過濾,濾渣用35℃的溫水沖洗,至濾液為無色,以除去濾渣中的糖類、色素等雜質(zhì),60℃下干燥,保存?zhèn)溆谩?/p>

    1.2.2 果膠提取工藝 稱取2.000g果渣粉,按照1∶15(g/mL)的料液比,加入0.8%的十二烷基硫酸鈉(SDS)溶液,用0.05mol/L的鹽酸調(diào)節(jié)pH2.0,在50℃下,于MDS-8型多通量密閉微波化學工作站中提取14min,過濾,重復提取兩次,合并濾液,濾液定容至100mL得樣品儲備液。

    1.2.3 標準曲線與果膠含量的測定 以D-半乳糖醛酸為標準品繪制標準曲線,采用咔唑-硫酸分光光度法測定[12]。準確量取樣品儲備液10.0mL于50mL燒杯中,加入1.0mol/L硫酸溶液6.0mL,在70℃水浴中加熱20min進行水解,水解物冷卻至室溫后移入50mL容量瓶,水稀釋定容,得到樣品溶液。準確移取樣品溶液10.0mL并定容到50mL,移取稀釋后的樣品溶液1.0mL于試管中,加入濃硫酸6.0mL,邊加邊流水冷卻,冷至室溫后加入0.15%的咔唑無水乙醇溶液0.50mL,搖勻,在室溫下暗處放置30min后,以試劑空白為參比,在530nm處測定其吸光度。樣品中的果膠物質(zhì)總含量以半乳糖醛酸表示:

    果膠得率(%)=c×50×50×10-6/W×100

    式中:c為從標準曲線查得的所測果膠液中的半乳糖醛酸的濃度(mg/L);W為樣品的質(zhì)量,g。取8支50mL 比色管,依次加入濃度為 0、10、20、30、40、50、60、70、80、90、100μg/mL 的半乳糖醛酸標準溶液1.0mL,按實驗方法進行測定,以吸光度為縱坐標,半乳糖醛酸濃度為橫坐標繪制標準曲線。

    1.2.4 單因素實驗 按照1.2.2方法,采用單因素輪換實驗分別考察pH、提取時間、料液比、表面活性劑用量、提取溫度對果膠得率的影響,確定各因素的最佳范圍。

    1.2.5 響應面法組合設計工藝優(yōu)化實驗 在單因素實驗結(jié)果的基礎上,確定采用質(zhì)量分數(shù)為0.8%的SDS為溶劑,微波提取功率為700W,溫度為50℃,同法提取兩次,選取溶劑的pH A、微波提取時間B及料液比C三個對海紅果渣中果膠得率影響較大的主要因素進行優(yōu)化實驗。以海紅果渣中果膠得率R1為目標,使用中心組合實驗設計和響應面分析法,在三因子三水平上對提取工藝進行優(yōu)化。實驗因子和水平見表1。通過Design Expert 8.0.6軟件分析對實驗進行回歸分析,預測提取果膠的最優(yōu)工藝參數(shù)。

    表1 響應面實驗因素水平編碼Table 1 Levels and factors of the Box-Behnken design

    2 結(jié)果與分析

    2.1 半乳糖醛酸標準曲線

    在0~100.0mg/L范圍內(nèi),吸光度和半乳糖醛酸的濃度呈良好的線性關系(誤差量<±0.05),見圖1?;貧w方程為:A=0.0115c+0.0204(R2=0.9993)。式中:A為波長530nm處的吸光度;c為D-半乳糖醛酸的含量(mg/L)。

    圖1 半乳糖醛酸標準曲線Fig.1 Egression curve of galaturonic acid

    2.2 單因素實驗

    pH對果膠得率的影響:固定提取溫度50℃、SDS濃度為 0.8%,選用料液比 1∶20,微波輔助提取10min,微波功率700W,考察不同pH對果膠得率的影響,結(jié)果如圖2所示,當pH<2.0時,果膠得率隨pH增大而增加,在pH為2.0時果膠的得率達到最大,pH繼續(xù)增大時果膠得率下降,這是因為酸性過低,果膠不穩(wěn)定,逐步水解成單糖,而酸度過大對果膠分子甙鍵及酯鍵破壞大,果膠發(fā)生脫酯裂解,導致果膠得率下降。所以pH為2.0較合適。

    微波時間對果膠得率的影響:固定提取溫度50℃、SDS濃度為0.8%,選用料液比1∶20,pH 為2.0,微波功率700W,考察不同微波輔助提取時間對果膠得率的影響,結(jié)果如圖3所示,在微波提取時間低于12min時,果膠得率隨著提取時間的增加而增大,在12min時果膠得率最大,時間大于12min時,再增加提取時間,果膠的得率反而下降。這一方面是因為微波作用于細胞壁,破壞原料的薄壁組織細胞,促進細胞間果膠的釋放,另一方面是由于表面活性劑的吸附量在吸附初期,隨時間平方根成正比,且隨濃度增大而增加,吸附量增大,表面張力降低,有利于果膠的溶出。但處理時間過長,表面吸附經(jīng)過一定時間達到了飽和吸附量,表面張力基本不變[13],而微波產(chǎn)生的高溫又會使果膠中的半乳糖醛酸分解,從而使果膠得率下降。

    圖2 pH對果膠得率的影響Fig.2 Effect of pH value on the yield of pectin

    圖3 提取時間對果膠得率的影響Fig.3 Effect of extraction time on the yield of pectin

    料液比對果膠得率的影響:固定提取溫度50℃、SDS濃度為0.8%,pH為2.0,微波功率700W,微波輔助提取時間12min,考察不同料液比對果膠得率的影響,結(jié)果如圖4所示,當料液比為1∶15時果膠得率最大,料液比過小時,不利于果膠質(zhì)水解成果膠,溶液中含有的果膠濃度低。料液比過大時,稀釋了提取物的濃度,提取量反而下降,并且由于其他物質(zhì)的溶出,造成過濾困難。

    圖4 料液比對果膠提取率的影響Fig.4 Effect of solid to liquid ratio on the yield of pectin

    SDS濃度對果膠得率的影響:固定提取溫度50℃、料液比 1∶15(g/mL),pH 為 2.0,微波功率700W,微波輔助提取時間14min,考察SDS濃度對果膠得率的影響,結(jié)果如圖5所示,當SDS濃度小于0.4%時得率隨濃度增加而增大,在0.8% 時,果膠得率最大。果膠得率提高的原因其一是表面活性劑形成分子液膜萃取,增加液固接觸面積,其二是因為表面活性劑特定的雙親結(jié)構(gòu),具有分散、滲透、潤濕等作用,可降低細胞膜與水溶液間的界面張力,有利于水溶液通過毛細管滲透進入細胞壁內(nèi),溶解更多的果膠,且在小于臨界膠束濃度時,表面張力隨著表面活性劑濃度的增加而降低,因此果膠得率隨著SDS濃度的增加而增大。當SDS濃度大于0.4%時,增大SDS的濃度,果膠得率總體變化不是很大。這是因為當表面活性劑濃度達到臨界膠束濃度后,表面張力隨表面活性劑濃度的增加變化很小甚至不變[13]。因此果膠得率沒有太大的增加。實驗選擇SDS濃度為0.8%。

    圖5 SDS濃度對果膠得率的影響Fig.5 Effect of SDS concentration on the yield of pectin

    微波提取溫度對果膠得率的影響:固定SDS濃度為0.8%,選用料液比1∶15,pH為2.0,微波輔助提取時間12min,考察提取溫度對果膠得率的影響,結(jié)果如圖6所示,當溫度低于45℃時,隨著溫度的升高,果膠迅速溶解,果膠得率隨之而增大,溫度在45℃~65℃果膠溶解速率達到最大,果膠得率達到最高且隨溫度變化不大,當溫度高于70℃時,由于果膠耐熱性較差,發(fā)生水解成單糖,導致果膠得率隨溫度升高而降低。

    圖6 提取溫度對果膠提取率的影響Fig.6 Effect of extraction temperature on the yield of pecti

    2.3 響應面實驗結(jié)果及分析

    以果膠得率R1為響應值,以溶劑的pH A、提取時間 B、料液比 C為主要影響因素,根據(jù) Box-Behnken的原理,由實驗水平因素編碼進行實驗設計,實驗結(jié)果見表2。對表2中實驗數(shù)據(jù)進行二次多項式逐步回歸擬合,得到的回歸方程為:R1=16.16+0.39A+0.29B-0.075C-0.050A·B-0.18A·C+0.42B·C-0.96A2-0.86B2-0.68C2。

    表2 響應面分析方案及實驗結(jié)果Table 2 Program and test results of response surface analysis

    回歸統(tǒng)計分析結(jié)果見表3。擬合方程的每個變量對響應值影響的顯著程度,可以通過p值來判斷[14]。p值越小則表示對應變量的影響顯著性越高,當p≤0.05時為顯著水平,當p≤0.01時為水平極顯著。由表3可知,二次回歸模型的F=63.65,其(p>F)值小于0.0001則表示二次回歸模型具有顯著性。失擬項F=263,p=0.1868>0.05,說明實驗設計擬合效果好,實驗設計合理。模型二次項A2、B2、C2與影響因素 A、B以及交互項 BC均具有極顯著性(p<0.01),其他因素不顯著。說明pH、提取時間在本實驗中的影響是極其重要的。BC兩個因素的交互作用對果膠得率有較大的影響。由此可以看出,回歸模型不是簡單的線性關系。各因素對提取海紅果渣果膠得率的影響大小順序為:溶劑pH>提取時間>料液比。模型調(diào)整確定系數(shù)R2=0.9573,說明該模型能較好的解釋響應值的變化。

    由二次回歸模型得出以下三個響應曲面圖,見圖7~圖9,分析圖可以了解以下因素對響應目標(海紅果渣果膠得率)的影響和各個因素間的交互作用。由圖可以看出,響應曲面均是開口向下的凸面,且其中心位于所考察區(qū)域內(nèi),說明在考察的區(qū)域范圍內(nèi)存在響應值的最大值,通過軟件分析,表面活性劑SDS/微波輔助提取海紅果渣中果膠的最佳條件為:表面活性劑SDS的濃度為0.8%的條件下,控制溶劑的pH為2.04,提取時間 14.3min,料液比為 1∶14.8(g/mL),海紅果渣中果膠的得率為16.22%。

    圖7R1=(A,B)的響應面圖Fig.7 Response surface plot of R1between A and B

    2.4 驗證實驗

    對優(yōu)化所得實驗方案進行驗證,即采用0.500g海紅果渣,按照1∶15(g/mL)的料液比,加入0.8%SDS溶液,用0.05mol/L的鹽酸調(diào)節(jié)pH2.0,控制微波溫度50℃,微波提取時間為14min,重復提取兩次。進行5次平行實驗求平均值。結(jié)果海紅果渣中果膠得率為16.1%。與模型預測值之間的誤差為-0.12%。

    表3 回歸模型方差分析Table 3 Analysis of variance for regression Model

    圖8 R1=(A,C)的響應面圖Fig.8 Response surface plot of R1between A and C

    圖9 R1=(B,C)的響應面圖Fig.9 Response surface plot of R1between B and C

    3 結(jié)論與討論

    一定濃度的表面活性劑SDS具有分散、滲透、潤濕等作用,增加液固接觸面積,有效降低界面張力,從而促進果膠的充分溶出。

    海紅果渣中含有一定量的果膠,采用響應面法所得到的實驗模型可靠,具有一定實用價值,其優(yōu)化的提取工藝條件是:按照1∶15(g/mL)的料液比,加入0.8%SDS溶液,用0.05mol/L的鹽酸調(diào)節(jié)pH2.0,控制微波溫度50℃,微波提取時間為14min,重復提取兩次。進行5次平行實驗求平均值。結(jié)果海紅果渣中果膠得率為16.1%。

    采用表面活性劑SDS/微波輔助法提取果膠,將微波和表面活性劑兩者的功能結(jié)合起來,起到協(xié)同作用,可以顯著提高海紅果渣中果膠得率,而且提取時間短,溫度低,可降低成本。

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