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    大塊非晶合金Cu60Zr40-xTix過冷液相區(qū)的粘度和脆性*

    2019-10-15 03:27:36王丹付斯年趙立萍劉艷鳳吳春雷賈相華
    科技與創(chuàng)新 2019年18期
    關(guān)鍵詞:原子數(shù)激活能非晶

    王丹,付斯年,趙立萍,劉艷鳳,吳春雷,賈相華

    大塊非晶合金Cu60Zr40-xTix過冷液相區(qū)的粘度和脆性*

    王丹,付斯年,趙立萍,劉艷鳳,吳春雷,賈相華

    (牡丹江師范學(xué)院 物理與電子工程學(xué)院 新型碳基功能與超硬材料黑龍江省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,黑龍江 牡丹江 157011)

    采用三點(diǎn)壓彎法測量了Cu60Zr40-xTix(=8,10,12為原子數(shù)百分比)大塊非晶合金在過冷液相區(qū)的粘度。粘度與Vogel-Fulcher-Tammann(VFT)方程擬合良好。根據(jù)測得的粘度數(shù)據(jù),計(jì)算了三種非晶合金的脆性參數(shù)。隨著Ti含量的增加,合金的脆性參數(shù)由26增加到28.3,粘滯流動激活能由9 009 k下降到8 206 k。研究結(jié)果表明Cu60Zr32Ti8具有最好的非晶形成能力。

    非晶合金;粘度;脆性;粘性流動激活能

    1 引言

    自1960年Duwez第一次發(fā)現(xiàn)非晶合金以來[1],人們便對非晶合金產(chǎn)生了極大的興趣,開始致力于非晶合金動力學(xué)、熱力學(xué)和結(jié)構(gòu)性質(zhì)的研究。通常,粘度是描述過冷液體的動力學(xué)過程、表征原子結(jié)合力和局域原子運(yùn)動特性的關(guān)鍵參數(shù)。根據(jù)粘度數(shù)據(jù)可以計(jì)算出非晶合金相應(yīng)的動力學(xué)脆性參數(shù),脆性參數(shù)也是一個(gè)表征非晶合金特性的重要的指標(biāo),在過冷液相區(qū)可以根據(jù)脆性參數(shù)的大小將非晶合金分為“脆性液體”和“強(qiáng)液體”。一般情況下,人們把過冷液相區(qū)脆性參數(shù)大于100的非晶合金稱之為“脆性液體”,而將脆性參數(shù)低于50的非晶合金稱之為“強(qiáng)液體”[2-3]。“強(qiáng)液體”粘度特征滿足Arrhenius公式,而“弱液體”的粘度特征則不滿足該公式,但這兩者都可以用Vogel-Fulcher-Tammann (VFT)公式進(jìn)行擬合[4]。

    本文測量了Cu60Zr40-xTix(=8,10,12為原子數(shù)百分比)大塊非晶合金在過冷液相區(qū)粘度隨溫度變化的關(guān)系曲線,并用VFT公式對所得數(shù)據(jù)進(jìn)行了擬合,計(jì)算了非晶合金的脆性參數(shù),研究了鈦含量的增加對該非晶合金體系粘度和動力學(xué)脆性的影響。

    2 實(shí)驗(yàn)方法

    采用高純Cu(99.99 重量百分比)、Zr(99.99 重量百分比)、Ti(99.99 重量百分比)金屬為原料,在氬氣氣氛保護(hù)下,利用電弧熔煉法制備了Cu60Zr40-xTix(=8,10,12為原子數(shù)百分比)合金鑄錠。然后,在氬氣氣氛下,采用銅模鑄造法制備出了2 mm×2 mm×55 mm的合金試樣。經(jīng)X射線衍射實(shí)驗(yàn)證實(shí)了試樣Cu60Zr40-xTix(=8,10,12為原子數(shù)百分比)均為非晶態(tài)合金。利用三點(diǎn)壓彎式粘度儀對所得非晶合金進(jìn)行了過冷液相區(qū)粘度的測量。

    3 結(jié)果與討論

    Cu60Zr40-xTix(=8,10,12為原子數(shù)百分比)非晶合金在過冷液相區(qū)粘度隨溫度變化曲線如圖1所示。

    圖1 Cu60Zr40-xTix(x=8,10,12為原子數(shù)百分比)非晶合金在過冷液相區(qū)粘度η隨溫度T變化曲線

    粘度隨溫度變化關(guān)系可以用如下公式表示[5]:

    式(1)中:0為粘度系數(shù);和0為擬合參數(shù);為溫度。

    通過對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行VFT擬合得出,當(dāng)=8,10,12時(shí),值分別為9 009 k、8 842 k和8 202 k。值得注意的是參數(shù)是一個(gè)和溫度有關(guān)的參數(shù),可以用來表示粘性流動激活能η。由于粘性流動激活能η與原子通過界面時(shí)的自由激活能ΔA近似相等,而ΔA對于評價(jià)非晶合金的形成能力又具有重要意義,ΔA越高表明非晶合金的形成能力越好。所以認(rèn)為η或者也同樣能夠反映出非晶合金的形成能力。因此,推斷出值較高的Cu60Zr32Ti8有較好的非晶形成能力。

    關(guān)于粘度隨溫度的變化還可以用另一個(gè)關(guān)系式表達(dá)[5]:

    式(2)中:η0為常數(shù);η()為粘性流動激活能;R為摩爾氣體常數(shù)。通過對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的分析,在過冷液相區(qū)非晶合金粘性流動激活能η是溫度的函數(shù)。

    Cu60Zr40-xTix(=8,10,12為原子數(shù)百分比)非晶合金在過冷液相區(qū)粘性流動激活能η()隨溫度變化的曲線如圖2所示。由圖2可知,粘性流動激活能η()隨溫度的升高而降低。從擬合曲線可以看出,Cu60Zr40-xTix(=8,10,12為原子數(shù)百分比)的粘性流動激活能η()隨Ti含量的增加而發(fā)生變化。非晶合金Cu60Zr32Ti8的η()隨溫度變化趨勢相對緩慢,具有較低的粘性流動速率?;凇白杂审w積”的分布控制著粘性流動速度的假設(shè)[6],可以推測,在緊密且無序排列的Cu-Zr原子中,隨著Ti含量的降低,“自由體積”減小,原子運(yùn)動較慢,導(dǎo)致原子的遷移和擴(kuò)散能力降低,過冷液體的穩(wěn)定性增強(qiáng),所以具有較低粘性流動速率的Cu60Zr32Ti8具有最好的穩(wěn)定性,非晶形成能力最好,這個(gè)結(jié)果與上面的分析結(jié)果一致。因此,可以說粘性流動激活能η與參數(shù)之間存在一致性,可以用參數(shù)代替粘性流動激活能η來評價(jià)非晶合金的形成能力。

    圖2 Cu60Zr40-xTix(x=8,10,12為原子數(shù)百分比)非晶合金在過冷液相區(qū)粘性流動激活能Eη(T)隨溫度T變化的曲線

    將log隨溫度變化的曲線在=g處的斜率定義為脆弱性參數(shù)[7],公式如下所示:

    式(3)中:為粘度;g為玻璃化轉(zhuǎn)變溫度;為溫度。

    三種合金的粘度“Angell”如圖3所示。脆性參數(shù)為=g處的斜率,非晶合金Cu60Zr40-xTix(=8,10,12為原子數(shù)百分比)的值分別為26,27.2,28.3。由于都在27左右,可以將Cu60Zr40-xTix(=8,10,12為原子數(shù)百分比)歸于“強(qiáng)液體”系列。由于值可以表征非晶合金的形成能力[8-9],Cu60Zr32Ti8的值最低,表明該非晶合金具有最好的非晶形成能力。

    圖3 Cu60Zr40-xTix(x=8,10,12at.%)非晶合金“Angell”圖

    4 結(jié)論

    非晶合金Cu60Zr40-xTix(=8,10,12為原子數(shù)百分比)的脆性參數(shù)均在27左右,表明該非晶體系屬于“強(qiáng)液體”系列。隨著Ti含量的增加,合金的脆性參數(shù)增大,參數(shù)值降低。Cu60Zr32Ti8具有最小的脆性參數(shù)、最高的粘性流動激活能和最低粘性流動速率,具有最好的非晶形成能力。

    [1]KLEMENT W K,WILLENS R H,DUWEZ P.Non- crystalline structure in solidified Gold-Silicon alloys[J]. Nature,1960(187):869.

    [2]CHEN Z H,LIU L J,ZANG B,et al.Glass transition kinetic property of novel bulk Zr-AI-Ni-Cu(Nb,Ti)amorphous alloy[J].Acta Phys.sin(in Chinese),2004(53):384.

    [3]ANGELL C A.Formation of glasses from liquids and biopolymers[J].Science,1995(267):1924.

    [4]ANGELL C A.Relaxation in glass forming liquids and amorphous solids[J].J.Appl.Phys,2000(88):3113-3157.

    [5]FAN G J ,F(xiàn)ECHT H J ,LAVERNIA E J.Lavemia viscous flow of the Pd43Ni10Cu27P20 bulk metallic glass- forming liquid[J].Applied Physics Letters,2004(1):26.

    [6]WEI S,YANG F.Liquid–liquid transition in a strong bulk metallic glass-forming liquid[J].Nature Communications,2013(7):2083

    [7]ANGELL C A.Relaxation in liquids polymers and plastic crystals—strong/fragile patterns and problems[J].Journal of Non-Crystalline Solids,1991(131):13-17.

    [8]BUSH R,MASUHR A,BAKKE E,et al.Bulk metallic glass formation from strong Liquids[J].Materials Science Forum,1997(455):369.

    [9]何慶坤,劉俊成,張偉儒.非晶態(tài)合金的制備與研究進(jìn)展[J].鑄造工程,2013,37(5):5-9.

    TG139.8

    A

    10.15913/j.cnki.kjycx.2019.18.004

    2095-6835(2019)18-0010-02

    黑龍江省教育廳科學(xué)技術(shù)研究項(xiàng)目(編號:12523064)

    王丹。

    〔編輯:嚴(yán)麗琴〕

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