熱處理對(duì)激光選區(qū)熔化GH3536 合金高溫拉伸性能的影響

黃 帥,曲致奇,張國會(huì),陳冰清,周 標(biāo),張學(xué)軍

（中國航發(fā)北京航空材料研究院，北京 100095）

GH3536 是一種添加鉻、鉬等固溶強(qiáng)化元素的鎳基高溫合金，具有優(yōu)異的抗氧化性、抗蠕變疲勞能力以及良好的成形和焊接性能，常被用于制造航空發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒室部件等高溫零件[1-2]。航空發(fā)動(dòng)機(jī)高推重比的發(fā)展目標(biāo)，為高溫合金零件的輕質(zhì)化和結(jié)構(gòu)復(fù)雜化制造提出了更高要求，傳統(tǒng)加工工藝難以滿足[3]。激光選區(qū)熔化（selective laser melting，SLM）是一種精細(xì)的增材制造方法，通過逐道逐層熔化金屬粉末可實(shí)現(xiàn)關(guān)鍵零部件的結(jié)構(gòu)功能一體化制造[4-5]。因此，采用激光選區(qū)熔化制備GH3536合金零件，有望突破傳統(tǒng)加工工藝難題。

目前，利用SLM 制造高溫鎳基合金主要面臨的挑戰(zhàn)有氣孔裂紋缺陷、元素偏析、各向異性等[6-8]。Montero-Sistiaga 等[9]研究發(fā)現(xiàn)鎳基合金微觀組織受激光功率影響顯著。相較于低功率激光，高功率下熔池寬度增大，凝固組織表現(xiàn)出更強(qiáng)的擇優(yōu)取向。Han 等[10]通過添加3%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）TiC 顆粒有效消除了晶間裂紋缺陷，獲得了接近全密度的SLM 鎳基合金，屈服強(qiáng)度提高約17%。Tomus 等[11]報(bào)道降低激光掃描速率可避免裂紋、孔洞缺陷的產(chǎn)生，試樣的致密度由77%提高至99%。然而，成形試樣伸長率在水平方向（9%）與豎直方向（30%）表現(xiàn)出巨大的各向異性。這種各向異性與柱狀晶方向、沉淀相分布、元素偏析等因素密切相關(guān)[12]。Tucho 等[13]探究了不同固溶條件下SLM IN718 合金中的析出物轉(zhuǎn)變規(guī)律，發(fā)現(xiàn)在1100 ℃時(shí)析出物開始發(fā)生溶解和再結(jié)晶行為。STR??NER 等[14]通過1065 ℃下保溫1 h 的均勻化處理，減弱了IN718試樣的各向異性。Sun 等[15]設(shè)計(jì)了熱等靜壓與固溶處理兩步復(fù)合工藝，同時(shí)達(dá)成裂紋消除與固溶強(qiáng)化雙重目標(biāo)，抗拉強(qiáng)度和斷裂伸長率分別提高了3.6%和113.5%。雖然上述報(bào)道證明了熱處理是調(diào)控微觀組織和改善力學(xué)性能的有效手段，但大多數(shù)性能研究?jī)H局限于室溫條件。作為航空發(fā)動(dòng)機(jī)熱端部件的重要材料，必須考慮SLM 鎳基合金在高溫環(huán)境中的力學(xué)行為。然而，關(guān)于熱處理制度對(duì)SLM鎳基合金高溫拉伸性能的研究報(bào)道較少。

本工作以SLM 成形GH3536 試樣為研究對(duì)象，探究熱處理制度對(duì)晶粒尺寸、析出相類型、微觀織構(gòu)的影響規(guī)律。通過高溫拉伸實(shí)驗(yàn)（650、815 ℃）與斷口形貌分析，推斷材料各向異性轉(zhuǎn)變與斷裂失效機(jī)制，為SLM 成形GH3536 合金在高溫環(huán)境下的服役可靠性提供參考。

1 實(shí)驗(yàn)材料與方法

GH3536 合金粉末由中航邁特粉冶公司提供，粉末粒度為15～53 μm，化學(xué)成分如表1 所示。

表1 GH3536 合金粉末化學(xué)成分（質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%）Table 1 Chemical composition of GH3536 alloy powder（mass fraction/%）

實(shí)驗(yàn)所用SLM 成形設(shè)備型號(hào)為EOS290，圖1為增材制造過程示意圖及增材試樣。為防止GH3536 零件發(fā)生氧化，整個(gè)SLM 過程在氬氣保護(hù)環(huán)境下進(jìn)行（圖1（a））。主要工藝參數(shù)如下：激光功率260 W，掃描速度1100 mm/s，掃描間距110 μm，最小層厚40 μm，層間掃描轉(zhuǎn)角67°。如圖1（b）所示，SLM 共制備三種尺寸立方體試樣：15 mm×15 mm×15 mm、75 mm×15 mm×15 mm、15 mm×15 mm×75 mm。前者用于微觀組織觀察，后兩者分別用于加工水平（H）與豎直（V）方向拉伸試樣，用于高溫力學(xué)性能測(cè)試。熱處理過程在VBF-113 型真空釬焊爐中進(jìn)行，具體工藝參數(shù)如表2 所示。

圖1 SLM 增材過程及增材試樣（a）SLM 過程；（b）SLM GH3536 試樣；（c）拉伸試樣尺寸Fig.1 SLM process and SLM samples（a）SLM process；（b）SLM GH3536 samples ；（c）tensile sample size

表2 沉積態(tài)SLM 試樣與熱處理?xiàng)l件Table 2 As-built（AB）and heat-treated（HT）SLM GH3536 samples

將熱處理前后立方體試塊的XY面與XZ面經(jīng)磨削拋光后，在王水試劑中腐蝕1 s 以制備金相試樣。利用光學(xué)顯微鏡（OM）和場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡（SEM）觀察SLM GH3536 試樣微觀組織演變。利用能譜儀（EDS）檢測(cè)相的類型。在5%高氯酸溶液中分別電解拋光XY面與XZ面試樣，使用電子背向散射衍射（EBSD）技術(shù)進(jìn)行微織構(gòu)分析。最后，沿水平與豎直方向制備標(biāo)準(zhǔn)拉伸試樣，尺寸如圖1（c）所示。在室溫（23 ℃）、650 ℃與815 ℃環(huán)境下，使用萬能拉伸試驗(yàn)機(jī)（Instron 8801）進(jìn)行拉伸性能測(cè)試，應(yīng)變率為0.001 s?1。

2 結(jié)果與分析

2.1 微觀組織

熱處理前后SLM GH3536 顯微組織發(fā)生顯著變化。圖2 所示為激光選區(qū)熔化增材制造GH3536試樣沉積態(tài)與熱處理態(tài)的光學(xué)顯微鏡照片及XRD 分析結(jié)果。由圖2 可以看出，在沉積態(tài)試樣中，XZ面為典型的魚鱗狀熔池形貌，熔池寬度約100～180 μm，深度約80～140 μm（圖2（a））。在XY面上，激光掃描路徑相互搭接形成帶狀的沉積道次（圖2（b））。經(jīng)1225 ℃下保溫1 h 熱處理后，魚鱗狀和帶狀熔池邊界完全消失，表明高溫誘導(dǎo)試樣發(fā)生了動(dòng)態(tài)再結(jié)晶行為（圖2（c）、（d））。在晶界處，大量析出物富集并沿晶界連續(xù)鑲嵌分布。然而，XRD 衍射峰在熱處理前后并沒有發(fā)生顯著變化，均以γ-Ni 基體為主（圖2（e））。這可能是因?yàn)橄噍^于基體，晶界析出相所占比例較低，衍射峰并不顯著。

圖2 SLM 試樣光鏡圖像及XRD 分析結(jié)果（a）XZ 面沉積態(tài)組織；（b）XY 面沉積態(tài)組織；（c）XZ 面熱處理態(tài)組織；（d）XY 面熱處理態(tài)組織；（e）XRD 分析結(jié)果Fig.2 OM images of SLM samples and XRD analysis results（a）as-built samples image of XZ plane；（b）as-built samples image of XY plane；（c）heat-treated samples image of XZ plane；（d）heat-treated samples image of XY plane；（e）XRD analysis result

圖3 為SLM GH3536 試樣的微觀組織SEM 圖片。由圖3（a）可知，在凝固過程中，熔池內(nèi)部較大的溫度梯度促進(jìn)柱狀晶外延生長。隨著試樣逐層沉積，γ-Ni 不斷繼承上一沉積層微觀取向，導(dǎo)致柱狀晶連續(xù)生長直至穿過多個(gè)沉積層（見圖3（a））。在柱狀晶內(nèi)部，精細(xì)的胞狀亞晶結(jié)構(gòu)清晰可見，形狀呈近似六邊形，直徑約為1 μm（圖3（b））。Chen等[16]認(rèn)為SLM 加熱/冷卻循環(huán)過程促使位錯(cuò)線增殖與滑移，γ-Ni 基體上呈點(diǎn)陣分布的納米級(jí)析出物發(fā)揮位錯(cuò)釘扎作用誘導(dǎo)高密度位錯(cuò)塞積，導(dǎo)致局部取向差逐漸累積形成胞狀亞晶界。白色的Laves相分布在亞晶界上[17-20]。在XY面上觀察到相似的胞狀亞晶結(jié)構(gòu)（圖3（c）、（d））。熱處理后，胞狀亞晶結(jié)構(gòu)消失，晶粒內(nèi)部由γ-Ni 基體和黑色析出物構(gòu)成（圖3（e）～圖3（h））。Zhao 等[18]研究發(fā)現(xiàn)高溫均勻化處理可促進(jìn)位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)，誘導(dǎo)亞晶界發(fā)生小角度旋轉(zhuǎn)直至湮滅，Laves 相也隨著元素的擴(kuò)散而得以消除。另外，球狀析出相在晶界處連續(xù)鑲嵌，這與圖2（c）的觀測(cè)結(jié)果保持一致。

圖3 SLM 增材GH3536 沉積態(tài)與熱處理態(tài)微觀組織（a），（b）XZ 面沉積態(tài)組織；（c），（d）XY 面沉積態(tài)組織；（e），（f）XZ 面熱處理態(tài)組織；（g），（h）XY 面熱處理態(tài)組織Fig.3 Microstructure of SLM GH3536 alloy of as-built and heat-treated state（a），（b）as-built microstructure of XZ plane；（c），（d）as-built microstructure of XY plane；（e），（f）heat-treated state microstructure of XZ plane；（g），（h）heat-treated state microstructure of XY plane

采用EPMA 方法檢測(cè)球狀析出相的元素含量，如圖4 所示。在沉積態(tài)試樣中，各種元素分布相對(duì)均勻，僅觀察到C 元素在球形析出相處富集（圖4（a-1）～（a-2））。熱處理后，晶界處產(chǎn)生顯著的C 元素和些許的Cr 元素富集，推測(cè)為M23C6型碳化物[21]。

圖4 沉積態(tài)和熱處理態(tài)的EPMA 元素分析（a）沉積態(tài)；（b）熱處理態(tài)；（1）組織；（2）C 元素分布圖；（3）Cr 元素分布圖；（4）Mo 元素分布圖Fig.4 EPMA elemental analysis of as-built and heat-treated state（a）as-built sample；（b）heat-treated sample；（1）microstructure；（2）C element distribution；（3）Cr element distribution；（4）Mo element distribution

EBSD 技術(shù)能夠清晰地揭示熱處理前后SLM GH3536 試樣的微觀組織演變機(jī)制，圖5 所示為SLM GH3536 試樣沉積態(tài)與熱處理態(tài)試樣的EBSD分析結(jié)果，并對(duì)EBSD 中沉積態(tài)與熱處理態(tài)試樣中的等效直徑和晶?？v橫比進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)分析（圖6）。在XY面上，由于搭接區(qū)在激光作用下多次重熔凝固，導(dǎo)致其晶粒尺寸顯著小于道次內(nèi)部（圖5（a））。熱處理后，晶粒長大粗化，細(xì)小晶粒被粗晶所取代（圖5（b））。圖6（a）統(tǒng)計(jì)了熱處理前后XY面晶粒尺寸分布圖，可以得知熱處理后試樣的平均等效直徑由48 μm 增加至102 μm。

圖5 沉積態(tài)與熱處理態(tài)試樣的EBSD 分析結(jié)果（a）沉積態(tài)IPF 圖；（b）熱處理態(tài)IPF 圖；（c）沉積態(tài)退火孿晶組織；（d）熱處理態(tài)退火孿晶組織；（e）沉積態(tài)試樣PF 圖；（f）熱處理態(tài)PF 圖；（g）極點(diǎn)①②③對(duì)應(yīng)的典型晶體學(xué)取向；（h）IPF 圖例Fig.5 EBSD analysis of as-built and heat-treated sample（a）IPF map of as-built sample；（b）IPF map of heat-treated sample；（c）annealing map of as-built sample；（d）annealing map of heat-treated sample；（e）PF map of as-built sample；（f）PF map of heattreated sample；（g）typical crystallographic orientation corresponding to poleposition①②③；（h）IPF legend

圖6 沉積態(tài)與熱處理態(tài)試樣等效直徑與晶粒縱橫比統(tǒng)計(jì)對(duì)比圖（a）XY 面等效直徑；（b）XZ 面縱橫比Fig.6 Statistical comparison of equivalent diameter and grain aspect ratio of as-built and heat-treated sample（a）equivalent diameter on XY plane；（b）aspect ratio on XZ plane

在沉積態(tài)試樣的XZ面上，快速凝固促使狹長的柱狀晶產(chǎn)生紅色與藍(lán)色的兩種擇優(yōu)取向，分別對(duì)應(yīng)極圖（圖5（e））中①、②所標(biāo)記的極點(diǎn)位置，典型晶體學(xué)取向如圖5（g）所示。由圖5（g）可知，兩種擇優(yōu)取向分別為c軸偏離增材方向約77°與{111}晶面接近平行于XZ面。熱處理后，擇優(yōu)取向并未發(fā)生顯著改變，但織構(gòu)強(qiáng)度由4.70 增加至5.04（圖5（f））。分析認(rèn)為高溫處理可有效緩解SLM 試樣的殘余應(yīng)力，從而大幅度消除晶粒內(nèi)部的局部取向差，使得極圖中的極點(diǎn)更加銳利。同時(shí)，晶粒粗化與小尺寸晶粒的消失進(jìn)一步降低了極點(diǎn)的分散程度，使得（111）面取向更加顯著，其典型取向如圖5（g）中③所示。由于等效直徑法不再適用于描述柱狀晶的尺寸特征，故在圖6（b）中對(duì)比了熱處理前后柱狀晶的縱橫比變化。由圖6（b）可知，沉積態(tài)試樣中柱狀晶縱橫比為6.10，熱處理后晶粒粗化，縱橫比降低至2.99。另外，在圖5（c）與圖5（d）中還觀察到邊界呈60°夾角的（111）面退火孿晶，進(jìn)一步證明SLM 樣品中的高水平殘余應(yīng)力在熱處理過程中得到有效釋放[22]。

2.2 高溫拉伸性能

圖7 為沉積態(tài)（AB）與熱處理態(tài)（HT）試樣在室溫（23 ℃）、650 ℃和815 ℃下的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線。為探究SLM GH3536 的各向異性，分別沿水平（H）及豎直（V）方向制備拉伸試樣。表3 統(tǒng)計(jì)了沉積態(tài)與熱處理態(tài)試樣沿不同方向的高溫拉伸性能。由圖7 可知，在所有實(shí)驗(yàn)條件下，拉伸曲線均不存在屈服平臺(tái)。當(dāng)應(yīng)力超過屈服強(qiáng)度時(shí)，應(yīng)力隨應(yīng)變的增加而緩慢上升，表明試樣具有加工硬化效應(yīng)。特別地，在室溫與615 ℃環(huán)境中，沉積態(tài)試樣水平方向的加工硬化率高于豎直方向，而熱處理態(tài)試樣兩個(gè)方向上的加工硬化率相差不大。對(duì)于沉積態(tài)試樣，室溫條件下具有顯著的各向異性，其水平方向的抗拉強(qiáng)度超過豎直方向9.5%，但伸長率相差26.3%，這由柱狀晶的受力方向所決定。橫向拉伸時(shí)，位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)受高密度晶界阻礙，滑移距離短，導(dǎo)致高的屈服強(qiáng)度?？v向拉伸時(shí)，位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)空間大，具有更好的連續(xù)變形能力，從而獲得良好的伸長率[12，23]。隨著拉伸溫度的提高，沉積態(tài)試樣的各向異性逐漸減弱，屈服強(qiáng)度、抗拉強(qiáng)度的差距逐漸減小，這預(yù)示著高溫誘導(dǎo)沉積態(tài)試樣的失效模式發(fā)生轉(zhuǎn)變。經(jīng)1225 ℃熱處理后，柱狀晶的縱橫比大幅度減小，各向異性顯著降低，水平與豎直拉伸曲線表現(xiàn)出相似的變硬化趨勢(shì)。相較于沉積態(tài)試樣，熱處理態(tài)試樣具有強(qiáng)度低、塑性高的特點(diǎn)。其中，在三個(gè)溫度環(huán)境下，水平方向伸長率分別提高75%、92%、683%，豎直方向伸長率分別提高42%、117%、378%，這與晶內(nèi)胞狀亞晶結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變密切相關(guān)。由于熱處理促使胞狀亞晶結(jié)構(gòu)及Laves 相在基體中溶解，位錯(cuò)滑移所受阻力大幅度減小[24-25]。同時(shí)，晶粒粗化進(jìn)一步延長了位錯(cuò)滑移距離，導(dǎo)致熱處理態(tài)試樣普遍具有更加優(yōu)秀的拉伸塑性。

圖7 沉積態(tài)（AB）與熱處理態(tài)（HT）SLM GH3536 拉伸性能（a）水平方向；（b）豎直方向Fig.7 Tensile properties of as-built（AB）and heat-treated（HT）SLM GH3536 alloy（a）horizontal；（b）vertical

表3 沉積態(tài)（AB）與熱處理態(tài)（HT）SLM GH3536 合金高溫拉伸性能Table 3 High temperature tensile properties of as-built（AB）and heat-treated（HT）SLM GH3536 alloy

2.3 斷口形貌

圖8 為不同溫度下沿水平方向的拉伸斷口形貌。室溫條件下，大量孔洞分布在沉積態(tài)試樣斷口表面（圖8（a-1））。這意味著在拉伸過程中由于應(yīng)力集中，裂紋在缺陷處萌生并擴(kuò)展，將缺陷相互連接最終形成斷面。隨著溫度的增加，斷口表面孔洞數(shù)量減少，類解理?xiàng)l紋逐漸增多（圖8（a-2）、（a-3））。特別地，在高溫加載條件下柱狀晶沿特定晶面發(fā)生滑移，導(dǎo)致在815 ℃斷口上觀察到平行分布的類解理?xiàng)l紋。此時(shí)，SLM GH3536 合金的斷裂機(jī)制由缺陷主導(dǎo)轉(zhuǎn)變?yōu)轭惤饫砟Ｊ?。熱處理后，室溫條件下斷口表面呈冰糖狀，為典型的沿晶斷裂模式（圖8（b-1））。在拉伸過程中，塑性變形誘導(dǎo)產(chǎn)生幾何必要位錯(cuò)[16]。熱處理后，由于晶界處析出大量碳化物，位錯(cuò)滑移受到阻礙形成局部應(yīng)力累積，導(dǎo)致裂紋沿晶界萌生并擴(kuò)展。隨著拉伸溫度的增加，材料逐漸軟化，晶內(nèi)強(qiáng)度有所降低，斷裂路徑轉(zhuǎn)變?yōu)檠鼐c穿晶混合斷裂模式（圖8（b-2）、（b-3））。

圖9 為不同溫度下沿豎直方向的拉伸斷口形貌。對(duì)于沉積態(tài)試樣，其在室溫拉伸時(shí)斷裂模式與水平加載類似（圖9（a-1））。隨著溫度升高促使材料軟化，類解理特征逐漸顯著（圖9（a-2）、（a-3））。然而，與水平加載不同的是，815 ℃條件下試樣沿激光掃描路徑開裂，這可能是因?yàn)楦邷丶虞d降低了魚鱗狀熔池的界面強(qiáng)度。熱處理后，隨著溫度的增加，斷裂模式由沿晶斷裂向混合斷裂轉(zhuǎn)變（圖9（b-1）～（b-3））。這與水平斷口形貌保持一致，進(jìn)一步證明該熱處理制度可有效降低SLM GH3536 合金的各向異性。

圖9 豎直方向增材試樣沉積態(tài)與熱處理態(tài)拉伸斷口（a）沉積態(tài)試樣；（b）熱處理態(tài)試樣；（1）室溫；（2）650 ℃；（3）815 ℃Fig.9 Vertical additive specimens tensile fracture of as-built and heat-treated SLM GH3536 alloy（a）as-built specimen；（b）heat-treated specimen；（1）room temperature；（2）650 ℃；（3）815 ℃

3 結(jié)論

（1）在沉積態(tài)SLM GH3536 試樣中，柱狀晶穿過多個(gè)熔池外延生長，晶內(nèi)由胞狀亞晶結(jié)構(gòu)組成。1225 ℃下保溫1 h 后，熔池邊界和胞狀亞晶結(jié)構(gòu)消失，大量碳化物在晶界處析出。

（2）沉積態(tài)試樣中具有兩種擇優(yōu)取向，即（111）晶面//XZ面與（100）晶面//XZ面。熱處理并未改變織構(gòu)類型，但由于晶粒粗化與小尺寸晶粒的消失，使得織構(gòu)強(qiáng)度得到提升。

（3）胞狀亞晶結(jié)構(gòu)的消除導(dǎo)致位錯(cuò)滑移能力增強(qiáng)，使得熱處理試樣具有更加優(yōu)秀的高溫拉伸塑性。同時(shí)，由于熱處理后柱狀晶的縱橫比由6.10 降低至2.99，試樣的各向異性大幅降低。

（4）隨著拉伸溫度的提高，沉積態(tài)試樣的斷裂機(jī)制由缺陷主導(dǎo)轉(zhuǎn)變?yōu)轭惤饫砟Ｊ?，熱處理后則由沿晶斷裂向混合斷裂模式轉(zhuǎn)變。