高次諧波發(fā)射的亞原子尺度研究*

劉艷 郭福明 楊玉軍?

1) (吉林化工學院理學院, 吉林 132022)

2) (吉林大學, 原子與分子物理研究所, 吉林省應用原子與分譜重點實驗室, 長春 130012)

1 引 言

超短強激光與原子分子相互作用可以產(chǎn)生高次諧波輻射[1-3].由于諧波光譜強度隨著諧波能量的增加存在獨特的平臺結構, 被用于產(chǎn)生相干軟XUV和軟X射線光源.高次諧波具有較寬的頻譜,因而成為產(chǎn)生阿秒量級超短脈沖的重要方案之一[4,5].更重要的是高次諧波產(chǎn)生機制是由電離電子與母體離子的復合, 諧波信息中攜帶了原子、分子靶的信息, 人們可以利用諧波對原子、分子的電子軌道進行“成像”[6-8].

目前, 對高次諧波的理解可以利用Corkum[9]提出的半經(jīng)典三步模型解釋: 原子在激光電場作用下, 形成一個由原子勢和激光電場形成的勢壘, 電子首先隧穿過這個勢壘; 然后在激光電場作用下運動, 此時核的影響很小, 被忽略, 可以看作是一個經(jīng)典粒子受到激光電場的驅動; 當激光電場方向改變后, 電離的電子有機會與母體離子發(fā)生重散射回到原子的基態(tài), 發(fā)射出高能光子.根據(jù)這一理論預言出高次諧波截止位置能量為Ecutoff=IP+3.17UP,Ip是電離能,是激光脈沖的有質(zhì)動力能.E0和ω分別是峰值場強和激光脈沖角頻率.這一公式給出的截止能量在很多情況下都可以解釋實驗觀察到的結果[10], 因而被大家廣泛接受.

這一機制雖然可以對諧波的截止位置給出很好的描述, 對于諧波效率以及諧波的譜結構信息卻不能提供更多的解釋.其原因是此機制是基于電子的經(jīng)典描述, 而沒有將電子看作為波包.近期人們利用基于波包方案計算的玻姆軌跡信息對諧波的產(chǎn)生機制進行了研究, 發(fā)現(xiàn)利用單一軌跡就可以定性地重現(xiàn)諧波的結構[11,12].原因是玻姆軌跡的計算是基于波函數(shù), 其粒子受力中包含了量子力的貢獻.然而, 進一步的研究表明, 為了與數(shù)值求解的準確的諧波相比, 達到半定量的一致, 需要考慮空間分布上更多的軌跡, 這些軌跡攜帶不同的相位信息.為了和數(shù)值模擬結果達到定量的一致, 需要的玻姆軌跡數(shù)目達到上萬條[13,14], 這些軌跡的計算需要非常多的計算資源.不計算這些玻姆軌跡, 通過直接考慮波包不同空間位置的貢獻來理解諧波發(fā)射過程是本文關注的內(nèi)容.本文通過數(shù)值求解含時薛定諤方程, 得到體系任意時刻的波函數(shù).分別計算出不同空間區(qū)域的諧波發(fā)射, 分析諧波發(fā)射在亞原子尺度的變化行為, 理解諧波發(fā)射過程.如無特殊說明, 本文均使用原子單位.

2 理論方法

為了研究諧波發(fā)射過程, 需要數(shù)值求解原子在強激光作用下的含時薛定諤方程.在長度規(guī)范和偶極近似下的方程表示為[15]

為了分析不同空間位置的高次諧波發(fā)射, 如x′附近的諧波發(fā)射, 將偶極矩的計算選擇為x′點附近一個空間步長的貢獻:

對含時偶極矩做傅里葉變換, 可以得到相應的諧波發(fā)射譜的強度信息和相位信息[20]:

3 結果與討論

利用激光電場與原子相互作用, 產(chǎn)生的諧波發(fā)射譜如圖1(a)所示.從圖中可以看出, 在激光場作用下, 可以觀察到清晰的平臺結構, 截止能量是20次諧波附近, 與三步模型預言的結果一致.由于原子的勢函數(shù)的對稱性質(zhì), 在圖中可以觀察到清晰的奇次諧波發(fā)射.諧波發(fā)射過程主要是電子與母體離子重碰產(chǎn)生, 因而在核區(qū)附近的波包可以對諧波發(fā)射發(fā)揮重要的作用, 首先選擇空間范圍為x＜0和x＞0 的偶極矩進行分析.ax＜0(t) 和ax＞0(t)[21]分別表示為:

圖1(b)和圖1(c)分別給出了利用這兩個部分的偶極矩計算出來的諧波譜.從圖中可以看出, 這兩個諧波譜中仍然可以看到奇次諧波的發(fā)射, 但與全譜比較已經(jīng)變得不明顯, 同時還可以觀察到強度較小的偶次諧波發(fā)射, 且諧波光譜的背景強度更大(如圖1(d)所示).將整體的諧波發(fā)射記為P(ω) ,P1(ω)和P2(ω) 分別是利用ax＜0(t) 和ax＞0(t) 計算的諧波譜, 則整體的諧波發(fā)射強度可以表示為|P(ω)|2≈|P1(ω)|2+|P2(ω)|2+2Re[P1(ω)P2?(ω)],目前的計算結果表明, 公式最后的干涉項對諧波的影響較大, 從單一部分的波包計算出的結果無法重現(xiàn)整體的結果.

在研究了空間范圍為x＞0 和x＜0 的諧波基礎上, 將產(chǎn)生諧波的空間進一步局域化, 在x=-15 a.u.到x=15 a.u.空間范圍內(nèi), 均勻選擇300個空間點計算相應的含時偶極矩ax(t) 以及諧波發(fā)射譜, 結果如圖2所示.從圖中可以看出, 隨著空間位置的變化, 諧波譜的結構相差很多.諧波強度較大的區(qū)域仍然主要位于核區(qū)附近, 在x=-3 a.u.到x=3 a.u.之間, 超出這個區(qū)間的諧波主要是分布在整數(shù)倍諧波.從圖中還可以看出, 對于空間不同位置的諧波發(fā)射存在明顯的偶次諧波, 產(chǎn)生這一現(xiàn)象的原因與非對稱原子的偶次諧波產(chǎn)生機制一致, 即由于波包分布的不對稱, 導致在一個周期才有一次主要的發(fā)射[22].相比于奇次諧波, 偶次諧波的強度較小, 且強度較大諧波發(fā)射的空間位置也有差別.如果將這些諧波非相干地相加, 無法重現(xiàn)整體的諧波結構.如圖中黑框圈出的11次和12次諧波, 對于12次諧波非相干強度求和不為零,這表明不同空間產(chǎn)生的諧波的相位對整體諧波的影響較大.

圖1 (a) 激光脈沖輻照下原子的高次諧波發(fā)射; (b) ax＜0(t) 計算得到的諧波譜; (c) ax＞0(t) 計算得到的諧波譜; (d) 三個諧波譜的對比Fig.1.(a) High-order harmonic emission of atoms irradiated by laser pulses; (b) harmonic spectra calculated from ax＜0(t) ; (c) harmonic spectra calculated from ax＞0(t) ; (d) the comparison of three harmonic spectra.

圖2 利用 ax(t) 計算的高次諧波發(fā)射譜隨著x的改變Fig.2.Spatial distribution in HHG spectra as a function of the electronic coordinate calculated from ax(t).

為了分析相位對諧波發(fā)射的影響, 在圖3中給出了利用空間不同位置偶極矩計算得到的諧波相位.從圖中可以看出, 在不同空間位置, 偶極矩的相位分布變化較大.但整體上還是看出具有較好的對稱性, 和光譜強度分布的對稱性一致.這一對稱性反映了原子波函數(shù)具有的宇稱守恒特征.在圖中白色方框分別標出了11和12次諧波的主要發(fā)射區(qū)域.對于11次諧波, 其相位在x=0 正負兩側變化不大, 因而將這部分諧波相干疊加, 其諧波強度將會相干增強.對于12次諧波, 其相位在x=0 正負兩側具有較大改變, 相位相反, 因而將這部分諧波相干疊加, 其諧波強度將會相干相消.對于圖2中的偶次諧波發(fā)射, 在x=±1.2a.u.附近存在極小值, 該極小值的產(chǎn)生可以通過諧波相位的空間分布理解.從對應的空間位置相位變化可以看出, 在該空間位置的偶次諧波相位發(fā)生較快改變, 導致疊加后該位置諧波的強度相干相消, 出現(xiàn)節(jié)點.

圖3 利用 ax(t) 計算的高次諧波發(fā)射相位隨x的改變Fig.3.Spatial distribution of the phase of harmonic emission calculated from ax(t).

為了從時域直觀地觀察到這一特征, 利用諧波的振幅和相位信息進行濾波, 選擇出所關注的諧波次數(shù), 進行傅里葉逆變換, 得到該次諧波的時間變化信息.在圖4(a)中給出了11次諧波在空間位置分別為x=2 a.u.(黑色實線)和x=-2 a.u.(紅色點線)的含時偶極矩隨時間的改變.從圖中可以看出, 這兩個偶極矩幅值相差不大, 相位相同, 因而這兩個空間點產(chǎn)生的11次諧波可以相干增強.圖4(b)給出了12次諧波相空間范圍內(nèi)的偶極矩隨時間的變化.從圖中可以看到, 該次諧波空間對稱的兩個點的含時偶極矩的幅值也接近, 但相位相反.

根據(jù)上面的分析可以知道, 空間不同位置的諧波發(fā)射對整體的諧波貢獻不同.在原子核附近, 由于波包的布居較多, 電離電子返回核區(qū)后產(chǎn)生的諧波強度較大, 諧波發(fā)射也在這一區(qū)域.x=0 處由于其勢函數(shù)導數(shù)為0, 諧波強度較弱.對于原子核左右兩側, 不同階次諧波的相位不同, 對于奇次諧波, 其諧波相位相同, 對于偶次諧波其相位相反.整體的諧波發(fā)射過程可由示意圖5給出.

圖5 不同空間區(qū)域發(fā)射諧波的相關過程產(chǎn)生了原子的諧波發(fā)射Fig.5.The harmonic emission of atoms is produced by the process of harmonic emission in different space regions.

4 結 論

高次諧波發(fā)射過程通常由三步模型給出, 但是其不能對諧波的光譜細節(jié)信息給出預言.此外還有諧波的諸多解釋, 如不同周期產(chǎn)生的輻射在時間上相長干涉和相消干涉或由角動量守恒帶來的躍遷選擇定則等.本文利用數(shù)值求解含時薛定諤方程方案, 通過計算不同空間位置的含時偶極矩進而分析其諧波發(fā)射譜, 發(fā)現(xiàn)其產(chǎn)生機制可以利用空間不同位置的發(fā)光的相干性給出解釋.

感謝吉林大學超算中心的技術支持.