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    基于理論吸收光譜的棉纖維波長篩選方法

    2019-09-17 07:32:25湯菲菲姚燕邵玉濤
    江蘇農(nóng)業(yè)科學 2019年7期
    關(guān)鍵詞:基組棉纖維波長

    湯菲菲 姚燕 邵玉濤

    摘要:馬克隆值是評價棉纖維品質(zhì)的一個重要指標,提出一種基于Gaussian軟件的波長篩選方法,以期提高紅外光譜法測定棉纖維馬克隆值的準確性。采用基于哈特里-??朔匠蹋ê喎QHF)的從頭算計算法、半經(jīng)驗分子軌道AM1方法和密度泛函理論DFT對棉纖維分子進行量子化學計算,并將計算結(jié)果與棉纖維紅外光譜圖進行比較分析,從而得到最優(yōu)理論計算方法及其基組,進而通過分析該最優(yōu)理論紅外光譜圖得到特征波長。該方法篩選出的特征波長為3 727~3 567、3 005~2 700、1 250~1 000 cm-1。分別利用此特征波長與連續(xù)投影法(SPA)選出的特征波長建立偏最小二乘(PLS)模型,對比分析的結(jié)果表明,使用Gaussian軟件DFT密度泛函理論的B3LYP/6-311+G* *方法可以較為準確地得到最優(yōu)光譜圖,該理論光譜波長篩選方法可以優(yōu)選出高信噪比的波長?;贕aussian軟件的波長篩選方法能夠簡化紅外建模步驟并提高紅外光譜定量模型的性能。

    關(guān)鍵詞:棉花;纖維品質(zhì);纖維分子結(jié)構(gòu);馬克隆值;Gaussian軟件;量子化學;波長篩選;模型優(yōu)化;效果驗證

    中圖分類號: O657.33 ?文獻標志碼: A ?文章編號:1002-1302(2019)07-0207-03

    棉花是我國重要的戰(zhàn)略物資,是僅次于糧食的第二大類農(nóng)作物,在農(nóng)業(yè)經(jīng)濟格局中具有重要地位。棉花質(zhì)量的好壞對于其價格、生產(chǎn)工藝成本以及后續(xù)產(chǎn)品的質(zhì)量起著至關(guān)重要的作用。馬克隆值是反映棉花纖維細度與成熟度的綜合指標,且會對成紗工藝、質(zhì)量及織物質(zhì)量產(chǎn)生很大的影響,是棉花貿(mào)易、棉紡工程的重要指標。

    傳統(tǒng)棉纖維馬克隆值的測量需要借助Y145C型氣流儀、便攜式氣流儀等儀器[1],這種檢驗方法不僅費時費力,而且由于個人經(jīng)驗的不同以及把握的標準不同,容易出現(xiàn)人為誤差。紅外光譜是現(xiàn)代結(jié)構(gòu)化學和分析化學最常用和不可缺少的工具,具有測試迅速、操作方便、重復性好、靈敏度高、不損壞樣本結(jié)構(gòu)等優(yōu)點,因此被廣泛應用于科學研究的各個領(lǐng)域[2]。但紅外光譜對于復雜對象待測組分的特征吸收頻率會受到其他組分的干擾,得到的冗余信息較多,從而影響吸收峰位置、強度,甚至峰的形狀,進而影響模型的預測精度。因此,進行光譜定量分析時,必須選擇與待測組分相關(guān)的高信息量波長,以降低其他組分帶來的噪聲干擾[3]。Gaussian軟件是一個成熟、界面友好的量子化學軟件,可執(zhí)行各類不同精度和理論檔次的量化計算,并可進行分子和化學反應性質(zhì)的理論預測。因此,可以利用Gaussian軟件模擬紅外光譜并在進行紅外光譜試驗之前篩選出特征波長,縮小可用的光譜區(qū)范圍,節(jié)約試驗時間,提高模型預測精度。

    本研究提出在進行紅外光譜試驗之前利用Gaussian軟件對理論模擬光譜進行波長篩選,在最優(yōu)波段運用紅外光譜測量馬克隆值的方法,以期縮短紅外光譜試驗的時間,減少冗余光譜信息,提高預測模型的精度。采用3種方法對棉纖維分子進行量子化學計算,將計算結(jié)果與實際試驗光譜圖進行對比分析,從而得到最優(yōu)的理論計算方法及其基組,并得到與實際試驗較為吻合的理論紅外光譜圖,通過分析該理論紅外光譜圖進一步得到棉纖維分子的頻帶分配信息,進而由頻帶分配信息得出特征波長;分別將該特征波長與連續(xù)投影法(SPA)選擇的特征波長建立偏最小二乘(PLS)模型,并對模型優(yōu)化效果進行驗證。

    1 紅外吸收光譜原理解析

    紅外吸收光譜是由分子振動、轉(zhuǎn)動能級的躍遷所形成的[4]。在有機分子中,不同基團選擇性地吸收不同頻率的紅外輻射,引起分子的能量變化,發(fā)生不同振動能級的躍遷,形成獨特的紅外吸收光譜。絕大多數(shù)有機化合物和無機離子的基頻吸收帶出現(xiàn)在中紅外光譜區(qū),由于基頻振動是紅外光譜中吸收最強的振動,因此該區(qū)被廣泛應用于化合物分析、結(jié)構(gòu)分析和其他化學過程的定性定量分析中[5]。本研究對棉纖維結(jié)構(gòu)以及內(nèi)部分子振動的分析也在中紅外區(qū)域進行。

    2 Gaussian軟件的使用

    Gaussian軟件作為強大的工具,可以研究許多化學領(lǐng)域的課題,也正是因為該軟件在計算分子振動頻率方面具有較高的精度,本研究采用該軟件對棉纖維分子進行結(jié)構(gòu)優(yōu)化和紅外振動光譜的模擬計算。整個計算過程為利用GaussView 5.0、Chemdraw/Chem 3D、Hyperchem等繪圖軟件繪制輸入文件[6],選擇合適的基組對該文件進行幾何優(yōu)化,幾何優(yōu)化的目的是尋找分子穩(wěn)定的幾何形態(tài),即將建立的模型優(yōu)化到一個能量極小的點上[7];然后使用相同的基組選擇合適的方法進行頻率計算[8],并通過GaussView 5.0顯示計算結(jié)果。

    整個理論計算過程如圖1所示,通過該過程能夠在理論上得到較為準確的分子理論振動譜。

    3 棉纖維的紅外光譜理論解析

    3.1 基組的選擇

    采用GaussView 5.0軟件繪制棉纖維分子結(jié)構(gòu)圖,并分別采用哈特里-??朔匠蹋℉F)從頭算理論、AM1半經(jīng)驗理論和DFT密度泛函理論對棉纖維分子進行量子化學計算[7]。每種理論計算方法的幾何優(yōu)化和頻率計算均在相同的理論水平和基組上完成,HF方法選擇的基組是HF/6-31G(d),DFT方法選取的基組為B3LYP/6-311+G(d,p),一般表示為B3LYP/6-311+G* *[9]。計算結(jié)果沒有虛頻出現(xiàn),說明得到的分子結(jié)構(gòu)是一個穩(wěn)定的構(gòu)象。棉纖維分子結(jié)構(gòu)如圖2所示。

    吸光度分別采用HF、AM1、DFT方法算出的結(jié)果,EXP代表的是試驗光譜,根據(jù)式(1)、式(2)可得到理論計算光譜。圖3代表的是在紅外光譜指紋區(qū)(1 330~400 cm-1)使用3種不同方法計算出的結(jié)果以及實際試驗得到的棉纖維吸光度信息,圖4代表的是在紅外光譜特征區(qū)(4 000~1 330 cm-1)使用3種不同方法計算出的結(jié)果以及實際試驗得到的棉纖維吸光度信息。

    由圖3、圖4可知,利用DFT密度泛函理論的B3LYP/6-311+G* *方法所得到的計算結(jié)果在吸收峰數(shù)量、波形形狀以及頻率位置、吸光度上與試驗吸收峰最為接近,而HF、AM1方法得到的吸收譜與試驗結(jié)果相差較大,這可能與理論本身精度不夠或選取的基組偏小有關(guān)。相對于HF和AM1方法,DFT采用了B3LYP/6-311+G* *較大基組,并有效地考慮了電子交換和電子相關(guān)能量,因而有較高的計算正確率。

    3.2 基于最優(yōu)光譜圖的特征波長篩選

    從圖5、圖6可以看出,Gaussian軟件鑒定基團的結(jié)果與理論結(jié)果是很符合的,且理論光譜(DFT)與試驗光譜的變化趨勢大體相同,只是存在一定程度的偏移,主要原因為(1)試驗是在常溫下進行的,而理論計算在絕對零度的條件下進行,隨著溫度的升高,棉纖維的吸收峰強度也會增強[11];(2)理論計算時采用的是單分子模型,只能得到分子內(nèi)的振動模式,而忽略了分子之間的范德華力、氫鍵弱作用力以及晶格振動等。因此,理論計算結(jié)果與試驗結(jié)果不可能完全相符,但可從另一角度驗證吸收峰來源判斷的正確性。

    纖維素大分子的官能團主要是羥基(—OH)、亞甲基(—CH2)和醚鍵[R—O—R(R′)]。從圖5、圖6可以看出,在4 000~400 cm-1范圍內(nèi),棉纖維最強的紅外吸收帶在1 060 cm-1 附近,在其兩側(cè)有很多弱的肩峰,在2 855、2 932、3 647 cm-1處也有較強的紅外吸收帶。根據(jù)紅外光譜基團吸收帶的數(shù)據(jù)可知,一般情況下,羥基、亞甲基、醚鍵的實際吸收帶分別為 3 630、2 900、1 100 cm-1左右。結(jié)合基團吸收頻率與分子振動之間的關(guān)系,可以得出棉纖維分子的頻帶分配結(jié)果(表1)。根據(jù)吸光度波長篩選方法[12]可得到,選取的特征波段為 3 727~3 567、3 005~2 700、1 250~1 000 cm-1,波長點個數(shù)為715個。

    3.3 特征波長篩選方法有效性檢驗

    連續(xù)投影算法(SPA)是一種使矢量空間共線性最小化的前向變量選擇算法,其優(yōu)勢在于提取全波段的幾個特征波長,能夠消除原始光譜矩陣中冗余的信息,可用于光譜特征波長的篩選。近年來,國內(nèi)外學者在利用光譜分析技術(shù)檢測作物和食品中某些重要成分的含量時,采用連續(xù)投影算法進行有效波長的選取[13]。作為對比,本研究采用連續(xù)投影算法提取特征波長,分別建立偏最小二乘模型,以驗證基于Gaussian軟件波長篩選方法的有效性。試驗收集了30個棉纖維樣本,隨機選擇25個樣本為訓練集,5個為測試集,采用大容量棉花纖維測試儀(HVI)[14]測得棉纖維樣本的馬克隆值,并使用美國Thermo Fisher Scientific公司生產(chǎn)的Nicolet系列NEXUS670型號的傅里葉變換紅外光譜儀測量30個樣本的紅外吸收光譜。紅外試驗在室溫(20~23 ℃)環(huán)境下進行,光譜儀的掃描方式為漫反射方式,分辨率為8 cm-1,自動掃描32次,記錄其平均光譜。

    對試驗數(shù)據(jù)分別進行偏最小二乘回歸,由結(jié)果(圖7)可知,SPA算法優(yōu)選的波長為13個,此時的預測平均標準偏差(RMSE)最小,為0.16,2種不同波長篩選方法得到的預測結(jié)果對比如表2所示。SPA方法提取出了13個特征波段,分別為1 060、1 087、1 248、2 757、2 790、2 855、2 932、2 853、3 002、3 621、3 647、3 696、3 705 cm-1,它們均分布在本研究方法篩選出的特征波段中,由表2可知,采用SPA方法預測相關(guān)系數(shù)達到0.825,表明該算法確實提取了建模所需要的有用信息,簡化了模型的計算,但是與之相比,本研究提出的波長篩選方法建立的模型預測精度更高。

    4 結(jié)論

    本研究提出一種基于理論吸收光譜篩選出最優(yōu)波長并測定馬克隆值的新方法,該方法利用Gaussian軟件采用DFT密度泛函理論的B3LYP/6-311+G* *基組得到最優(yōu)光譜圖,分別將該方法篩選出的特征波長與SPA法得到的特征波長建立PLS模型,通過比較相關(guān)系數(shù)以及均方根誤差可知,該方法能夠有效地篩選出有用的特征波長信息,且選擇效果優(yōu)于經(jīng)典的連續(xù)投影法。通過理論模擬紅外吸收光譜進行波長篩選,并在篩選出的波長范圍內(nèi)進行后續(xù)的紅外光譜試驗,可簡化建模計算,提高棉纖維馬克隆值的預測精度。

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