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    電泳沉積制備石墨烯改性棉織物工藝討論及性能研究

    2019-09-10 00:02:42趙洪濤王雪梅田明偉曲麗君朱士鳳
    現(xiàn)代紡織技術(shù) 2019年1期
    關(guān)鍵詞:氧化石墨烯棉織物

    趙洪濤 王雪梅 田明偉 曲麗君 朱士鳳

    摘要:利用氧化石墨烯(GO)作為前驅(qū)體,采用聚乙烯亞胺(PEI)為改性劑,通過電泳沉積(EPD)技術(shù)對(duì)棉織物進(jìn)行表面涂層整理,討論了沉積工藝并研究了改性織物的性能。通過透射電子顯微鏡(TEM)和掃描電子顯微鏡(SEM)表征分析了氧化石墨烯納米微片和改性棉織物的表面形態(tài);并利用相關(guān)儀器對(duì)其導(dǎo)電性能進(jìn)行了測(cè)量。結(jié)果表明:電壓、時(shí)間和氧化石墨烯的質(zhì)量濃度都是影響沉積效果的重要因素;當(dāng)施加電壓為10 V、通電時(shí)間為150 s、氧化石墨烯質(zhì)量濃度為5 mg/mL時(shí),織物的增重率最大、沉積效果最好,改性棉織物的表面電阻可降低至300 Ω/sq。

    關(guān)鍵詞:氧化石墨烯;棉織物;電泳沉積;導(dǎo)電織物

    中圖分類號(hào):TS195.644

    文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

    文章編號(hào):1009-265X(2019)01-0074-06

    現(xiàn)今的紡織品已超出了原有的遮蔽和美飾的范疇,正向著功能化和智能化的方向發(fā)展,而紡織品的功能化和智能化離不開導(dǎo)電織物的支撐[1—2]。涂層整理是賦予普通織物導(dǎo)電能力的重要途徑,通過各種方法將具有導(dǎo)電功能的材料附著到織物上可以得到不同的導(dǎo)電,而石墨烯的發(fā)現(xiàn)為導(dǎo)電紡織品的研發(fā)開辟了新的路徑。

    目前,國內(nèi)外研究人員已對(duì)石墨烯導(dǎo)電織物開展了許多研究工作。Cao等[3]以氧化石墨烯(GO)水分散液多次浸漬織物,后經(jīng)化學(xué)還原制備出導(dǎo)電蠶絲織物,織物表面電阻可降低至3.24 kΩ/sq。Tang等[4]采用真空過濾和浸漬涂層的方法將導(dǎo)電聚合物聚苯胺與GO整理到棉織物上,制備出的復(fù)合織物具有良好的導(dǎo)電性和紫外防護(hù)性能。Yun等[5]通過靜電自組裝的方法,利用牛血清蛋白還原GO制備出了包括纖維、紗線、機(jī)織物和非織造布在內(nèi)的一系列導(dǎo)電紡織品。

    電泳沉積(EPD)是一種高效的涂層技術(shù),由于其設(shè)備成本低、通用性好、易于和其他制備方法聯(lián)合,被廣泛地用于先進(jìn)陶瓷的制備[6]。此外,作為一種材料加工技術(shù),EPD正日益受到科學(xué)家和技術(shù)人員的認(rèn)可。除了在耐磨和抗氧化陶瓷涂層的常規(guī)應(yīng)用之外,電泳沉積在先進(jìn)微電子器件、固體氧化物燃料電池、新型復(fù)合材料和醫(yī)用植入型生物活性涂層等的制備中也有著廣泛的應(yīng)用,并且在納米組裝先進(jìn)功能材料的應(yīng)用中吸引了越來越多的目光[7]。與其他涂層方法相比,EPD具有更多的優(yōu)勢(shì)。首先,由于外加電場(chǎng)提供驅(qū)動(dòng)力,這種處理過程更高效、更穩(wěn)定。其次,只要輕微改變電極的設(shè)計(jì)和位置,EPD可以在平板狀、桶狀以及其他任何形狀的電極板上發(fā)生。此外,EPD還可通過簡(jiǎn)單地改變沉積參數(shù)來控制沉積層的厚度和形貌。本文通過電泳沉積技術(shù),將GO沉積到棉織物表面,并采用熱壓還原的方法將GO還原成rGO,賦予棉織物導(dǎo)電性能。

    1實(shí)驗(yàn)

    1.1實(shí)驗(yàn)材料

    棉織物(商用平紋機(jī)織物,平方米質(zhì)量190 g/m2,使用前未經(jīng)任何處理)由魯泰紡織股份有限公司提供;天然鱗片石墨粉(粒徑<30 μm)購自青島華泰科技有限公司;硫酸(質(zhì)量分?jǐn)?shù)98%~99%)、高錳酸鉀、五氧化二磷、過氧化氫(質(zhì)量分?jǐn)?shù)30%)、鹽酸(質(zhì)量分?jǐn)?shù)37%)等購自天津化學(xué)試劑有限公司,以上試劑均為分析純。

    1.2實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1GO的制備

    GO的合成通過改進(jìn)的Hummers法,利用天然鱗片石墨粉和硫酸、高錳酸鉀、五氧化二磷等試劑制備[8]。合成的GO經(jīng)稀釋,調(diào)節(jié)pH值后使用。

    1.2.2電泳沉積設(shè)備的搭建

    電泳沉積設(shè)備的整體示意圖如圖1所示,反應(yīng)池選擇在一個(gè)大燒杯中進(jìn)行,中央固定一個(gè)塑料筒子以支撐其中的一個(gè)銅網(wǎng)電極,另一個(gè)電極板也被設(shè)計(jì)為筒子狀,固定在燒杯內(nèi)壁,最后給兩個(gè)電極板接入直流電源。

    1.2.3導(dǎo)電織物的制備

    導(dǎo)電織物的制備流程如圖2所示。電泳沉積涂層整理前,先以陽離子整理劑PEI預(yù)處理棉織物,以提高織物表面界面親和性能。因?yàn)镻EI中含有氨基,易與棉織物和氧化石墨烯間形成強(qiáng)力氫鍵,因此可以用作棉織物的表面改性劑,能夠讓GO牢固附著在棉纖維表面。預(yù)處理時(shí),將棉織物浸于65 ℃的PEI水溶液(質(zhì)量分?jǐn)?shù)5%)中,浸漬45 min后,取出織物并以去離子水漂洗,室溫下自然晾干。之后,將預(yù)處理織物貼附在沉積池陽極板上,通電沉積一定時(shí)間后取出晾干。此間,直流電源形成的電場(chǎng)為GO提供了定向驅(qū)動(dòng)力。藉此,考察GO水分散液的質(zhì)量濃度、外加電壓、沉積時(shí)間對(duì)棉織物電泳沉積整理效果的影響,具體實(shí)驗(yàn)方案如表1所示。

    1.2.4GO的還原

    GO的還原采用熱壓法。將GO涂層的樣品平鋪在熱壓機(jī)載物臺(tái)上,處理面向上,190 ℃下熱壓120 s。以上過程為一個(gè)還原循環(huán),試驗(yàn)中分別做了1~9次熱壓還原循環(huán),分別標(biāo)記為H1—H9。

    1.3測(cè)試和表征

    采用ZS90型馬爾文激光粒度儀(馬爾文儀器有限公司,英國)測(cè)定不同質(zhì)量濃度石墨烯溶液的Zeta電位。

    采用EVO18型掃描電子顯微鏡(卡爾蔡司集團(tuán),德國)對(duì)石墨烯改性棉織物進(jìn)行形貌結(jié)構(gòu)表征。

    采用JEOLH—7650型透射電子顯微鏡(日本電子株式會(huì)社,日本)對(duì)GO納米微片進(jìn)行形貌結(jié)構(gòu)表征。

    通過HFM 436型熱流法導(dǎo)熱分析儀(德國耐馳儀器制造有限公司,德國)測(cè)試織物的導(dǎo)熱性能,整個(gè)測(cè)量過程符合美國測(cè)試和材料協(xié)會(huì)D7984—ASTM標(biāo)準(zhǔn)。

    樣品的表面電阻通過標(biāo)準(zhǔn)四探針法測(cè)得,測(cè)試過程符合美國紡織化學(xué)家和染色家協(xié)會(huì)76—2005—AATCC標(biāo)準(zhǔn)。

    樣品的紫外防護(hù)性能通過紫外透射率分析儀測(cè)試分析,每個(gè)樣品隨機(jī)選擇5個(gè)進(jìn)行測(cè)試,測(cè)試過程符合183—2004—AATCC標(biāo)準(zhǔn)。

    2結(jié)果與討論

    2.1結(jié)構(gòu)表征

    圖3(a)為GO納米微片的透射電子顯微鏡照片。可以看到單、雙石墨烯片層,與Hu等[9]的報(bào)道相似,說明制得的GO剝離較為徹底,另外,石墨烯微片的橫向尺寸介于納米和微米之間。圖3(b)是層層堆疊在織物表面的GO的掃描電子顯微鏡照片,從中可以看出明顯的褶皺形態(tài),這是由于石墨烯原子厚度引起的特征結(jié)構(gòu)。棉織物改性前后的SEM照片如圖3(c)和圖3(d)所示,改性之前棉纖維的表面相對(duì)平滑;經(jīng)過電泳沉積后,纖維的表面變得粗糙,出現(xiàn)了褶皺,說明纖維表面被石墨烯完全覆蓋。

    2.2電泳沉積工藝參數(shù)的討論

    氧化石墨烯pH值的確定。電泳沉積需要帶電粒子在溶液中均勻分散,而Zeta電位是表征溶液分散性的重要依據(jù)。試驗(yàn)中可以通過溶液的pH值改變GO的Zeta電位。因此,本研究通過測(cè)量Zeta電位來確定GO溶液合適的pH值,進(jìn)而獲得最佳分散效果。GO溶液的Zeta電位和pH值的關(guān)系如圖

    4所示,隨著溶液pH值的增高,溶液的Zeta電位也逐漸降低,與Pinho等[10]的研究相似。另外,當(dāng)pH值大于等于6時(shí),溶液的Zeta電位降到-63mV以下,說明GO溶液分散液十分穩(wěn)定。然而,pH值過高,溶液中過多的OH-會(huì)與GO的羥基反應(yīng),形成絮狀沉淀,導(dǎo)致溶液顏色變深(見圖4部分實(shí)物圖)。因此,試驗(yàn)中所使用的GO溶液的pH值都被調(diào)節(jié)為6。

    電泳沉積的效果可以通過織物的增重率反映出來,增重率越高說明沉積效果越好,織物的增重率與電泳沉積參數(shù)的關(guān)系如圖5所示??梢钥闯?,織物的增重率與溶液質(zhì)量濃度呈正相關(guān),但是隨著溶液質(zhì)量濃度不斷升高,GO的沉積均勻度急劇下降。因此,為了獲得最好的接枝效果,選擇5 mg/mL作為試驗(yàn)所用氧化石墨稀溶液的質(zhì)量濃度。

    電泳沉積時(shí)的通電時(shí)間與增重率的關(guān)系如圖5(b)所示,在一定的時(shí)間內(nèi)增重率隨著通電時(shí)間的增加而上升,150 s的時(shí)候達(dá)到最優(yōu)的接枝效果。之后隨著通電時(shí)間的繼續(xù)增加,增重率有所減小,這是因?yàn)殚L時(shí)間的通電會(huì)使GO納米微片嚴(yán)重團(tuán)聚、脫落。電壓對(duì)增重率的影響與通電時(shí)間對(duì)增重率的影響相似,呈現(xiàn)出先升高后降低的變化趨勢(shì),見圖5(c)。因?yàn)榈碗妷合?,電?chǎng)對(duì)帶電粒子產(chǎn)生的驅(qū)動(dòng)力小,電泳沉積對(duì)GO的接枝貢獻(xiàn)很小;而過高的電壓會(huì)加速帶電粒子的團(tuán)聚與沉降,阻礙沉積的進(jìn)行。

    通過以上實(shí)驗(yàn)結(jié)果,得到最優(yōu)的電泳沉積參數(shù)組合為:溶液質(zhì)量濃度5 mg/mL,通電時(shí)間150 s,電壓10 V。

    2.3導(dǎo)電性能

    改性棉織物的導(dǎo)電性能如圖6所示,改性棉織物的表面電阻隨著熱還原處理時(shí)間的增加而逐漸下降。GO含有大量含氧基團(tuán),這些基團(tuán)增大了片層間距,阻礙了電子的遷移,因此GO的電阻率很高,不是一種高效的導(dǎo)電材料。經(jīng)過熱處理之后,GO

    的含氧基團(tuán)被還原,石墨烯層間距急劇減小,片層之間形成了電子通路,因此導(dǎo)電能力得到極大提升。熱處理時(shí)間越長,含氧基團(tuán)被還原的越多,導(dǎo)電通路就更容易形成,電阻也就相應(yīng)越來越低。如圖6(b)所示,改性之前棉織物的表面電阻為109 Ω/sq,熱還原1次后,表面電阻降低至106 Ω/sq以下,電阻熱還原7次(840 s)后,迅速降低至3×102 Ω/sq,降低了近7個(gè)數(shù)量級(jí),可以輕易點(diǎn)亮LED小燈泡。

    EPD—5—10.0—150(H9)熱壓處理0.116

    從表2中可以看出,GO改性后的織物導(dǎo)熱性變差,這是因?yàn)镚O片層增大了纖維和導(dǎo)熱體的間距。當(dāng)織物表面的GO被還原成rGO后,復(fù)合織物的導(dǎo)熱系數(shù)提高至原樣的219%,這種現(xiàn)象歸因于氧化基團(tuán)消失后石墨烯層間距減小,石墨烯所具有的高導(dǎo)熱性能得到體現(xiàn)。

    2.5紫外防護(hù)性能

    圖7為樣品織物的紫外透過率曲線,掃描波長范圍為250~450 nm??梢钥闯?,棉織物原樣的紫外透過率曲線在100%左右徘徊,說明紫外線能夠輕易穿透這種平紋棉織物。當(dāng)經(jīng)過GO納米微片附著之后,大于400 nm相對(duì)較長波段的透過率接近2%,但是其UVA透過率仍大于15%,不能滿足紫外防護(hù)的要求。當(dāng)棉織物表面的GO被還原成rGO之后,整個(gè)紫外波段的透過率都接近0%,UPF值大于150,UVA透過率小于1%,這說明石墨烯改性后的織物對(duì)紫外線有非常好的阻隔作用。

    3結(jié)語

    本研究探討了將電泳沉積技術(shù)應(yīng)用在普通棉織物整理中的可能性,通過電泳沉積,將GO納米微片接枝到普通棉織物表面,并詳細(xì)研究了溶液質(zhì)量濃度、通電時(shí)間和電壓對(duì)沉積效果的影響。當(dāng)GO質(zhì)量濃度為5 mg/mL、外加電壓為10 V、通電時(shí)間為150 s時(shí),棉織物可獲得最佳接枝效果。此外,本研究將GO改性棉織物進(jìn)行熱處理,成功地制備棉/rGO復(fù)合織物。制備出的復(fù)合織物具有優(yōu)良的導(dǎo)電(表面電阻低至3×10-2 Ω/sq)、導(dǎo)熱(導(dǎo)熱系數(shù)提升119%)和紫外防護(hù)性能(UPF值大于150,UVA<1%)。然而,研究采用熱壓方式還原會(huì)損害織物的力學(xué)性能,條件溫和的綠色還原方法有待進(jìn)一步討論。

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