走航式海洋放射性物質(zhì)探測儀試驗與應用初探

鄭江龍，許 江，曲廣衛(wèi)，鐘貴才，房旭東

（1.自然資源部第三海洋研究所，福建 廈門，361005；2.陜西衛(wèi)峰核電子有限公司，陜西 西安，710118；3.中國海洋大學，山東 青島，266100）

放射性物質(zhì)可分為兩大類，即天然存在的放射性核素與人為引入的放射性核素，后者是伴隨著人類社會步入原子時代而產(chǎn)生的［1-3］。20世紀60年代，前蘇聯(lián)就開始了在水下進行γ射線總量測量，研制了水下的γ射線能譜測量儀器。之后從20世紀70年代開始，英國、美國、加拿大等國的相關科研機構(gòu)也紛紛開展了水下放射性測量儀器的研制與應用研究，研制的儀器主要是以碘化鈉（NaI）晶體和光電倍增管作為探測器的多道γ射線能譜儀。20世紀末，希臘和日本也開展了水下現(xiàn)場放射性測量的研究［4-10］。隨著社會發(fā)展，核試驗及沿海核電廠的建設促進了海洋放射性環(huán)境監(jiān)測的需求，也推動了海洋放射性調(diào)查和研究的發(fā)展。

目前，國內(nèi)放射性監(jiān)測方法主要是通過現(xiàn)場采樣，采用室內(nèi)手段分析，或是針對核電廠或其它放射源進行長期定點式監(jiān)測［11-14］。這些方法在海洋放射性監(jiān)測中發(fā)揮了一定的作用，但受探測方式限制，無法在更廣闊的海域滿足現(xiàn)場快速監(jiān)測的需求［15］。2000年，中國地質(zhì)大學（北京）研制了我國第一臺海底拖曳式多道γ射線能譜儀科研樣機，并在渤海進行了試驗，首次在現(xiàn)場取得我國海底放射性核素鈾、釷、鉀的數(shù)據(jù)［16-17］。2009年，國家海洋局第三海洋研究所（現(xiàn)自然資源部第三海洋研究所）與中國地質(zhì)大學（北京）合作研制了走航式海洋放射性物質(zhì)探測儀科研樣機，并在廈門周邊進行了實際拖曳測量試驗；2011年，國家海洋局第三海洋研究所與中國地質(zhì)大學（北京）進一步合作研制了另一套走航式海洋放射性物質(zhì)探測儀，實現(xiàn)了將探測儀實用化的目的［18］。2011年，清華大學工程物理系也研制了一套基于碘化鈉晶體的海水放射性監(jiān)測裝置，實現(xiàn)了對海水中的γ放射性活度濃度的實時在線監(jiān)測［19］。

2012年，國家海洋局第三海洋研究所與陜西衛(wèi)峰核電子有限公司合作研制了一套走航式海洋放射性物質(zhì)探測儀，即本研究所用的探測系統(tǒng)，旨在提高海洋放射性探測的效率和拓寬放射性物質(zhì)探測的應用領域。

1 系統(tǒng)設計

1.1 硬件結(jié)構(gòu)

海洋放射性探測儀要實現(xiàn)的是走航或定點連續(xù)觀測海水或海底沉積物的放射性核素，因此在探測器整體設計上需要考慮以下幾點：1）測量的對象是海水或海底沉積物，要求系統(tǒng)工作時具有較高的測量效率，因此選擇的探測器對γ射線的探測效率應足夠高；2）探測器在水中或海底接收到的γ射線信號需要通過電纜傳輸，而電纜傳輸會對模擬信號產(chǎn)生衰減作用，造成γ射線譜形態(tài)的畸變，因此必須在水下將模擬信號轉(zhuǎn)換成數(shù)字信號再傳輸給水上控制模塊；3）為保證海上作業(yè)的安全性，水下探測器應具備抗壓、抗震的性能，同時探測器外形應符合流線型設計，以便于拖曳走航測量。

探測系統(tǒng)由水上控制模塊和水下探測器組成。水上控制模塊主要包括采集電腦和通信轉(zhuǎn)換器；水下γ射線探測器（圖1），主要由碘化鈉（NaI）晶體、前置放大器、數(shù)字化譜儀和減壓緩震材料組成，其中碘化鈉晶體的規(guī)格是5R5（即φ127 mm×127 mm）；NaI晶體密封于隔熱低本底碳纖維結(jié)構(gòu)箱內(nèi)，內(nèi)置緩沖材料等，以保證晶體的避光、電磁屏蔽、隔熱、緩震效果；每條晶體具有獨立的ADC單元、高壓電源和數(shù)字化譜儀。

圖1 水下探測器結(jié)構(gòu)示意Fig.1 Structural diagram of the underwater detector

1.2 軟件設計

探測儀配套軟件的主要功能包括海洋放射性實時測量與顯示、數(shù)據(jù)自動存儲、歷史能譜分析、歷史數(shù)據(jù)查看與導出以及簡單的數(shù)據(jù)處理功能等。配套軟件操作簡便，需要設置的參數(shù)主要有測量時間、測量次數(shù)、項目名稱、測線號等，其工作模式能夠滿足走航或定點測量的需求。

軟件主界面可以實時顯示當前位置的實測劑量率，也可以實時顯示能譜曲線，方便用戶對所關注的放射性核素進行現(xiàn)場研究。現(xiàn)場采集的數(shù)據(jù)由軟件自動保存，后期可根據(jù)日期或設置的關鍵參數(shù)進行查詢或輸出，采集的數(shù)據(jù)包含了測量起點和終點的位置信息、總 γ計數(shù)率（cps）、總劑量率（μGy/h）、總能譜、指定核素的計數(shù)率（cps）、指定核素的劑量率（μGy/h）、指定核素的能譜等，數(shù)據(jù)可結(jié)合其它軟件進行分析和處理。

2 試驗與分析

試驗內(nèi)容主要包括室內(nèi)和室外兩個部分，除分辨力測試和海上走航試驗外，其它測量結(jié)果均采用環(huán)境地表 γ輻射劑量率的單位（μGy/h）表示［20］。根據(jù)前期工作的測試結(jié)果，測量時間為10、20、30、60 s所測得的平均γ劑量率均為0.110μGy/h，相對標準偏差分別為0.10%、0.10%、0.07%、0.05%。本研究所涉及的試驗將單次測量時間設為30 s，即30 s記錄一組數(shù)據(jù)。

2.1 預熱時間測試

對前期室內(nèi)定點測量數(shù)據(jù)分析時，發(fā)現(xiàn)開機后測試的第一組數(shù)據(jù)往往有一段時間的測量結(jié)果是不穩(wěn)定的，如圖2a、b所示，據(jù)此推斷儀器可能需要先“預熱”一段時間才能穩(wěn)定工作。為了測試儀器通電后需“預熱”多長時間才能開始穩(wěn)定工作，增加了一組測試，是在連線完畢后立即進行測量，單次測量時間設為30 s，測量過程中，探測器置于室內(nèi)瓷磚地板上，測量結(jié)果如圖2c所示。

上述測試結(jié)果表明，放射性探測儀開始測量之前首先要進行通電“預熱”，以保證測量數(shù)據(jù)的可靠性。圖2a、b的單次測量時間均為60 s，大約分別從第11次和第13次開始，即預熱10 min和12min后，測量結(jié)果變穩(wěn)定；而由圖2c可見，大約從第23次測量開始，即通電12 min后，儀器進入穩(wěn)定工作狀態(tài)，測量穩(wěn)定性良好。儀器運行穩(wěn)定后（第24～100次），平均劑量率為0.100μGy/h，相對標準偏差為0.078%。綜合以上結(jié)果，從應用的角度考慮，建議使用前務必先對探測儀通電“預熱”12 min以上再進行實際測量。

2.2 系統(tǒng)穩(wěn)定性測試

探測儀的穩(wěn)定性是系統(tǒng)性能的另一個重要指標，它反映了系統(tǒng)能否適應長期的測量工作。在實驗室對該探測系統(tǒng)進行了多組“長期”穩(wěn)定性測試（本研究涉及的長期和短期是相對的，根據(jù)近海走航調(diào)查的工作經(jīng)驗，把超過12 h視為長期），單次測量時間設為30 s，其中最長一組連續(xù)測量次數(shù)為 3 968，時長達41 h，測量結(jié)果如圖3所示。

圖2 系統(tǒng)預熱時間測試結(jié)果Fig.2 Test result of preheating time of the system

圖3 系統(tǒng)穩(wěn)定性測量結(jié)果Fig.3 Test results of the system stability

圖3所示室內(nèi)定點定時測得的平均劑量率為0.095μGy/h，相對標準偏差為0.076%。長期穩(wěn)定性的測量結(jié)果表明，本系統(tǒng)能夠適應連續(xù)測量的工作模式，但仍需進一步的海洋調(diào)查工作來檢驗。

此外，模擬近海走航調(diào)查的作業(yè)模式，在2015年5月18日至6月9日期間進行了多組測量試驗，同樣以室內(nèi)定點的工作模式，一天測量一組，單組測量次數(shù)為100，單次測量時間設為30 s，測量結(jié)果及相關分析結(jié)果見表1。

表1 短期穩(wěn)定性測試結(jié)果Tab.1 Test result of short-term stability

2.3 分辨力測試

閃爍體探測器對能量相同的入射粒子輸出的脈沖并不完全相同，而是圍繞一平均幅度漲落。因此每種能量的入射粒子產(chǎn)生的脈沖大小都有一定分布，脈沖分布愈窄，能夠分開的兩組粒子的能量差別愈小，這就是能量分辨力。能量分辨力是放射性探測儀的另一個重要指標，它反映了儀器對不同能量射線的分辨能力，通常以譜線峰的半高寬（FWHM），十分之一高寬（FWTH）或相對線寬來表示，目前多采用半高寬，單位為eV或keV。

NaI探測器的能量分辨力通常用銫-137的661.66 keV全能峰的分辨力來表示，即全能峰的半高寬除以峰位（按道數(shù)計算）。首先對探測儀進行預熱，待穩(wěn)定后，利用移動銫源對儀器的能量分辨力進行測試，得到的譜線如圖4所示。

圖4 銫-137測量能譜圖Fig.4 Measured energy spectrum of Cs-137

以譜線峰的半高寬進行計算，該探測儀對0.661 MeV的全能峰分辨力為4.1%，能夠滿足碘化鈉γ譜儀對能量分辨力的要求（≤9%）［21］。

2.4 銫-137源測試

在校準實驗室利用銫-137源對儀器進行校準測試，根據(jù)實測數(shù)據(jù)將系統(tǒng)增益設置為7 800，本底為500 s-1。校準過程中，測量時間設為30 s，照射距離分別為2.5、3.0、3.5 m，每組測量10次，計算各組實測劑量率的平均值和相對標準偏差，并計算實測劑量率與參考劑量率的相對誤差，如表2所示。

表2 銫-137源測試結(jié)果Tab.2 Test result from the calibration source of Cs-137

根據(jù)以上3組實測數(shù)據(jù)，最大相對固有誤差為4.9%，最小僅為0.9%，測試結(jié)果均能夠滿足碘化鈉γ譜儀對刻度源活度值的擴展不確定度的要求（≤9%）［21］。

2.5 碼頭定點試驗

碼頭定點定時測試的地點位于漳州港，于低潮時將探頭懸掛于一外伸的平臺，探測器底部距離海底2.0 m，頂部距離臺地4.8 m，距離岸邊4.0 m。測量過程處于漲潮階段，開始時刻，探頭正下方可見海底為泥質(zhì)沉積物，結(jié)束時刻，潮水漲了1.0 m。測量結(jié)果如圖5所示。

圖5 漳州港碼頭定點定時測量結(jié)果Fig.5 Measured result at the wharf of Zhangzhou Port

探測儀測量的實際上是周圍環(huán)境的總放射性。對于懸掛于臺地的探測儀，其總放射性的貢獻主要來源于下方的海底沉積物、上方的臺地及旁側(cè)的堤岸。由圖5可見，隨著潮水的上漲，實測劑量率呈減小的趨勢，且隨著水體厚度的增加，減小的趨勢逐漸變緩，表明水體對海底沉積物的放射性有一定的屏蔽作用，同時也表明了該系統(tǒng)能迅速反應周圍環(huán)境的變化。

2.6 海上定點試驗

海上定點定時測試的地點位于漳州浮頭灣，測量位置水深在12 m左右。單次測量時間設為30 s，逐次改變探測器位置，將探測器分別置于甲板、海面、海面下3 m、海面下6 m，海面下9 m、海底，每個位置測量10組數(shù)據(jù)，結(jié)果如表3所示。

從表3中的測量結(jié)果可見，儀器的測量穩(wěn)定性良好，靈敏度較高，能夠滿足測量海水或海底沉積物、巖石等產(chǎn)生的γ射線能譜的需求?！凹装濉苯M測得的劑量率主要來源于船體及甲板上其它設備輻射的γ射線；由于“海面”測量時，探頭從側(cè)舷下放，因此測量結(jié)果可能受到船體的部分影響；海水環(huán)境中測得的劑量率為0.001μGy/h，實際上已經(jīng)是該探測儀的靈敏度上限；而在水底測得的結(jié)果主要來源于海底表層沉積物輻射的γ射線。

2.7 海上拖曳走航試驗

水里拖曳走航試驗的地點位于漳州浮頭灣，目的是為了檢驗該系統(tǒng)能否勝任海洋走航式探測的工作模式。測量過程中，探頭拖曳于海面下0.5～1.0 m左右，測量時間為30 s，采用連續(xù)測量模式，共獲得104個測量值，平均劑量率約為0.001 μGy/h，與海水中定點測量的結(jié)果基本一致，未發(fā)現(xiàn)異常值。

事實上，海水中這種弱放射性的細微變化以總γ計數(shù)率來表示更為合適。圖6為上述拖曳走航試驗的測量結(jié)果，數(shù)據(jù)經(jīng)過網(wǎng)格化和插值處理，并生成總γ計數(shù)率等值線圖。需要注意的是，在沒有放射性污染的海域，總γ計數(shù)率等值線圖只是作為測量結(jié)果的一種展現(xiàn)方式，具體數(shù)值的實際意義還有待進一步研究。

表3 浮頭灣海上定點定時測量結(jié)果Tab.3 Measured result aboard ship in Futou Bay

圖6 水里拖曳走航測量的總γ計數(shù)率等值線Fig.6 Contour map of total gamma photons from measurement of underwater towing

2.8 海灘試驗

海灘試驗的地點位于福建深滬灣，灣內(nèi)海灘存在多種沉積異質(zhì)體，為試驗探測器對不同物質(zhì)的響應提供了極大的便利。測量目標物包括砂質(zhì)海灘、粘土質(zhì)海灘、風化巖石露頭、古牡蠣礁、礁石及花崗巖防護堤，結(jié)果如表4所示。

根據(jù)表4的測量結(jié)果，該探測器能夠區(qū)分多種不同物質(zhì)的放射性。此外，對于同一類型的目標物，所測得放射性的也可能存在著差異，這可能與目標物的結(jié)構(gòu)、成分及周圍環(huán)境有關。由于測量過程中沒有對周圍環(huán)境進行嚴格控制，故暫時不對這部分數(shù)據(jù)進行定量分析。

表4 深滬灣海灘目標物測量結(jié)果Tab.4 Measured results from different objects in Shenhu Bay

3 結(jié)論

走航式海洋放射性物質(zhì)探測儀的實用化研制可為海洋放射性污染監(jiān)測提供科學探測設備，實時、快速、準確地獲得海洋放射性污染情況、擴散范圍等現(xiàn)狀數(shù)據(jù)，為海洋監(jiān)督執(zhí)法提供技術(shù)支持，也可用于大范圍海洋水體以及海底沉積物本底的調(diào)查研究，為海洋區(qū)域發(fā)展規(guī)劃提供科學的基礎數(shù)據(jù)。

本研究所試驗的探測器由大體積碘化鈉晶體、前置放大器、數(shù)字化譜儀以及減壓緩震材料等部件組成；配套軟件功能齊全，操作簡便、智能。室內(nèi)定點測量結(jié)果的相對標準偏差為0.076%，表明該系統(tǒng)性能穩(wěn)定；分辨力測試結(jié)果表明，該系統(tǒng)對銫-137的661.66 keV全能峰分辨力為4.1%，能夠滿足碘化鈉γ譜儀對能量分辨力的要求（≤9%）；通過3組不同照射距離的銫-137源測試，最大相對固有誤差為4.9%，最小為0.9%，誤差均在碘化鈉γ譜儀對刻度源活度值的擴展不確定度的要求范圍之內(nèi)（≤9%）；碼頭定點試驗結(jié)果表明，該系統(tǒng)能夠迅速反應周圍環(huán)境的變化；海上定點及拖曳走航試驗的測量結(jié)果均表明該探測器水密性良好，并且與定位系統(tǒng)通信正常，能夠滿足實時監(jiān)測海洋放射性污染狀況的需求。

因此，除了可以將其應用于監(jiān)測海洋水體的放射性污染情況外，也可以將其應用于海底沉積物的放射性測量，為海底沉積物的分類研究提供新的數(shù)據(jù)基礎。然而，由于水體對放射性具有一定的屏蔽作用，若想實現(xiàn)對海底沉積物的探測，首先就得解決在復雜海洋環(huán)境下探測器的近底拖曳問題。

綜上所述，為了擴大該探測器的應用范圍，還需要對設備作進一步的深入研究和改進。

致謝：感謝自然資源部第三海洋研究所黃賢招、李海東、胡毅、林兆彬、卓志強等人在探測儀試驗過程中的支持和幫助。感謝深滬灣海底古森林遺跡自然保護區(qū)管理處工作人員在試驗過程中的配合與協(xié)助。感謝陜西衛(wèi)峰核電子有限公司郭小華等人在相關工作中的支持和幫助。