稀土正鐵氧體中THz自旋波的相干調控與強耦合研究進展*

金鉆明 阮舜逸 李炬賡 林賢 任偉 曹世勛? 馬國宏? 姚建銓

1)(上海大學理學院物理系,上海 200444)

2)(天津大學精密儀器與光電子工程學院,天津 300110)

1 引 言

對于反鐵磁材料而言,相鄰原子的交替磁矩導致了凈磁矩為零,使得反鐵磁體對外界磁場不敏感[1,2].同時,它同樣導致了反鐵磁材料中沒有漏磁場.相比于鐵磁體,這些性質能夠極大地減小儲存1比特信息所需的最小體積.另一方面,反鐵磁體對外加磁場的不敏感性使得有效操控和探測反鐵磁體的自旋態(tài)極具挑戰(zhàn)性.克服這個挑戰(zhàn)的關鍵是如何有效地激發(fā)反鐵磁體中的自旋共振模式以及在皮秒量級的時間尺度上實現(xiàn)磁矢量的超快翻轉[3-5].基于以上特點,反鐵磁材料在自旋電子學中引起了廣泛的興趣.

基于圓偏振的超短激光脈沖所攜帶的角動量與反鐵磁NiO晶體間相互作用的逆法拉第效應(inverse Faraday effect,IFE),Satoh等[6]觀測到頻率在1.07 THz和0.14 THz的THz輻射.他們指認高頻模式為面外磁模式,低頻模式為面內磁模式[7].2012年,Nishitani等[8]利用延遲時間可調諧的飛秒激光雙脈沖,實現(xiàn)了面外磁模式的光學相干控制.IFE是一種非線性光學效應,屬于沖擊受激Raman散射效應.2015年,Mikhaylovskiy等[9]研究了通過交換相互作用實現(xiàn)光脈沖電場與自旋的耦合.通過對鐵氧體(具有傾角自旋結構)的自旋共振超快光激發(fā)所產(chǎn)生的太赫茲(THz)發(fā)射,實驗上證實了各向同性的光磁效應—逆磁折射效應.根據(jù)THz輻射強度可以估算,能量密度約為1mJ/cm2的激光脈沖可以實現(xiàn)交換相互作用的亞皮秒調制,相當于一個0.01 T的脈沖有效磁場.

超短激光脈沖直接照射到材料上,不可避免地存在“熱”效應,光誘導的電子動力學過程在一定程度上會調制激光所誘導的自旋波.理想情況下,自旋動力學的超快激發(fā)和調制是“非熱”的,不希望有任何形式的“熱”加載到材料或器件上[10].除了利用飛秒激光脈沖誘導反鐵磁晶體中的自旋波,近年來THz電磁脈沖也被廣泛地應用于反鐵磁材料的自旋動力學,尤其是自旋模式的共振激發(fā)[11].2011年,Kampfrath等[12]利用強THz脈沖的磁場分量直接激發(fā)反鐵磁NiO的自旋極化波(面外磁模式),并通過同步飛秒脈沖的磁光Kerr效應探測該磁模式的進動與弛豫動力學.此外,利用時間延遲的雙THz脈沖,實現(xiàn)面外磁模式的相干控制.

畸變鈣鈦礦結構的稀土正鐵氧體RFeO3(R為Y和稀土元素)屬于正交晶系,空間群為Pbnm,每個單胞中有四個等價的Fe3+離子.Fe3+與O2－形成FeO6八面體,稀土離子填充在八面體形成的空隙中.由于晶格畸變,Fe—O—Fe之間的鍵角小于180°,RFeO3屬于傾角反鐵磁體.其獨特的磁性能表現(xiàn)為鐵的磁矩來自3d電子,稀土元素的磁矩來自4f電子.稀土正鐵氧體中發(fā)現(xiàn)的激光誘導超快自旋重取向和IFE產(chǎn)生的有效磁場實現(xiàn)自旋波調控,使RFeO3成為凝聚態(tài)和材料物理中研究的熱點[2].2010年Suemoto課題組[13]研究了THz輻射實現(xiàn)YFeO3單晶準鐵磁和準反鐵磁模式的選擇性激發(fā)和相干控制.2013年,Yamaguchi等[14]利用THz時域光譜研究了 E rFeO3中的自旋重取向相變過程.近年來關于RFeO3的超快自旋重取向,以及自旋波的相干控制研究激發(fā)了研究興趣[15-21].自旋重取向以及超快磁相變不僅具有重要的學術價值,同時必將加速超快光磁效應在自旋電子器件中的應用.

結合本課題組最近幾年的研究工作,本文主要介紹國內外在利用THz時域光譜研究反鐵磁晶體中的自旋動力學的進展.首先總結了RFeO3晶體THz自旋波的共振激發(fā)以及THz光譜應用于自旋重取向溫區(qū)的標定.簡述了利用THz脈沖實現(xiàn)自旋波的相干控制.介紹了上海大學和Rice大學合作在實驗上證實了固體中的Dicke協(xié)作耦合[22],并定量給出了 F e3+-Er3+對稱和反對稱的交換耦合常數(shù).這些常數(shù)不僅有助于理解3d-4f的磁耦合,也是許多化合物中諸如新的磁相變、磁電效應、電磁振子、非線性自旋激發(fā)等奇異現(xiàn)象產(chǎn)生的原因.最后,介紹了上海大學與荷蘭Radboud大學合作,在TmFeO3單晶中觀測到THz光子與反鐵磁共振模式的免交叉現(xiàn)象,證明了RFeO3單晶的法布里-珀羅腔可以實現(xiàn)THz光子與反鐵磁自旋波模式的強耦合效應,產(chǎn)生光子與磁振子的雜化元激發(fā)-磁極化子.

2 基于瞬態(tài)Zeeman轉矩的磁共振激發(fā)

如圖1(a)所示,RFeO3為正交的鈣鈦礦結構,用空間群表示[23].最強的磁相互作用是Fe3+-Fe3+交換相互作用,導致在約650 K以下Fe3+的自旋為反鐵磁有序.反對稱的Dzyaloshinskir-Moriya(DM)相互作用和磁各向異性產(chǎn)生的綜合效應使 F e3+亞晶格產(chǎn)生了很小的傾斜,偏離完美的反平行構置,從而導致一個宏觀的磁化矢量M,RFeO3表現(xiàn)出弱鐵磁性.

圖1 (a)RFeO3反鐵磁晶體晶體結構與自旋結構,鄰近的 F e3+ 離子沿著a軸反平行有序排列;(b)THz激發(fā)的準鐵磁模式(qFM)和準反鐵磁(qAFM)模式Fig.1.(a)Lattice and spin structure of RFeO3,adjacent Fe3+ions are antiparallel and ordered along the a axis;(b)THz excitation of qFM mode and qAFM mode.

對RFeO3磁結構的描述,通常采用方向相反的兩套鐵離子的亞晶格M1和M2,且|M1|=|M2|=M0.分別定義“鐵磁矢量”(FM)M=M1+M2和“反鐵磁矢量”(AFM)L=M1-M2.M和L需同時滿足[24]:

任何電磁波輻射不僅有電場分量也攜帶有磁場分量,當電磁波與磁有序物質相互作用時會發(fā)生強烈的耦合,這在人工電磁材料[25]和置于微波腔中的鐵磁性YIG[26]中表現(xiàn)得十分明顯.對于頻率范圍為0.1—10 THz的THz電磁輻射,相應的能量跨度在0.4—40 meV范圍.當THz脈沖入射到晶體中,THz脈沖的磁場分量類似于一個亞皮秒時間尺度的磁脈沖.宏觀上,THz瞬態(tài)磁場(HTHz)的方向正交于材料的宏觀磁化矢量M,必將產(chǎn)生一個作用于M的瞬態(tài)Zeeman轉矩,T∝M×HTHz,這一瞬態(tài)轉矩T使得反鐵磁介質中的磁化矢量M偏離平衡位置.當瞬態(tài)磁場HTHz消失后,M將圍繞材料的有效磁場以Larmor頻率進動,并最終弛豫到平衡位置.在磁化矢量M的進動過程中,旋轉的磁偶極子會輻射圓偏振的電磁波,ETHz∝?M2/?t2,此電磁波的頻率等于磁化矢量的進動頻率,這一過程稱為自由感應衰減.對于反鐵磁材料來說,磁共振模式的頻率可以簡單表示為其中各向異性場HA< 1 T,而交換場Hex≈100 T.相比于鐵磁體中的ωF≈γ ·HA,兩者大小相差了兩個數(shù)量級.

通過THz時域光譜,利用線偏振的THz脈沖可以選擇性地激發(fā) F e3+系統(tǒng)中的兩類磁子共振模式.當HTHz垂直于M,THz波激發(fā)RFeO3的準鐵磁模式(quasi FM-mode,qFM).當HTHz平行于M,THz波激發(fā)RFeO3的準反鐵磁模式(quasi AFM-mode,qAFM).圖1(b)給出了THz波磁場分量對RFeO3中的qFM和qAFM模式的激發(fā)示意圖.對于 F e3+的 qFM 模式,M1和M2同相位振動,然而它們之間的夾角保持不變.因此簡化為M繞著a軸進動.然而,qAFM模式則表現(xiàn)為M沿著a軸以 “應切”方式輻射線偏振的自由感應衰減信號.

以浮區(qū)法生長的b切 D yFeO3單晶為例.樣品雙面拋光,厚度為 0.72 mm.在 Néel溫度(TN=645 K)以下[27],D yFeO3晶體在c軸方向表現(xiàn)出宏觀的弱鐵磁性.圖2(a)和圖2(b)分別是當入射的THz脈沖的電場矢量垂直于a軸(ETHz⊥a,HTHz⊥c)和電場矢量平行于a軸(ETHz‖a,HTHz‖c)情況下,透過 D yFeO3單晶后的THz脈沖時域波形.實驗測得THz波形包括兩個部分,一個是在零延遲時間處的寬帶THz主脈沖部分,二是THz主脈沖后指數(shù)衰減的長壽命振蕩分量.這部分振蕩信號突出顯示于圖2(a)和圖2(b)的插圖中.qFM和qAFM模式的振蕩信號的周期分別為2.63 ps和1.92 ps.圖2(c)和圖2(d)為振蕩分量(時域范圍從22—36 ps)的傅里葉變換光譜.兩個共振峰分別位于0.38 THz和0.52 THz,分別對應于DyFeO3單晶的qFM(Ma,Mb和Lc的振蕩頻率)和qAFM(La,Lb和Mc的振蕩頻率)自旋共振模式.通過改變HTHz與M間的夾角,可有效調節(jié)兩種磁共振模式的幅度[28].

圖2 (a),(b)分別為激發(fā)qFM模式(紅色)與qAFM模式(藍色)時的THz時域透射譜,插圖為振蕩部分的放大圖;(c),(d)分別為振蕩部分的傅里葉變換光譜Fig.2.(a),(b)THz time-domain transmission spectrum of qFM mode(red curve)and qAFM mode(blue curve),the insets are enlarged versions of the oscillating sections;(c),(d)Fourier transform spectra of the oscillating parts.

表1 RFeO3的qFM和qAFM模式的自旋共振頻率Table 1. The qFM and qAFM mode resonance frequencies of rare earth orthoferrite.

表2 SmxDy1—xFeO3單晶在40K的qFM模式的自旋共振頻率與Sm濃度的關系[35]Table 2. Resonance frequencies of qFM mode for the single crystals versus Sm concentration at 40 K[34].

對于不同的稀土元素,R-Fe之間的相互作用能也就不同,RFeO3的相變過程及相變溫區(qū)也不盡相同,表3總結了不同稀土正鐵氧體的自旋重取向 溫 區(qū),如 Y bFeO3[37],N dFeO3[16],T bFeO3[38],HoFeO3[33],ErFeO3[14],T mFeO3[3],D yFeO3,S mFeO3[34]等.此外,如表4所列,通過改變稀土元素共摻雜的比例,也可以有效地調控重取向溫區(qū).在溫度誘導的自旋重取向過程中,有的樣品只發(fā)生二級相變過程(Γ4?Γ2),宏觀磁矩只在晶體的ac面內發(fā)生旋 轉 ,如 N dFeO3[16],ErFeO3[14],S mFeO3[34],TmFeO3[39],Y bFeO3[40]等.值得注意的是,DyFeO3樣品發(fā)生一級相變(Γ4?Γ1)[41].由于RFeO3共振吸收對THz的磁場分量的偏振方向敏感,如果R為非磁性金屬,如Y或 P r3+,不含4f電子,則RFe之間的相互作用可以忽略,幾乎不會產(chǎn)生溫度誘導的Fe離子的自旋重取向過程.然而,利用其他外部條件,如外加磁場可以實現(xiàn) Y FeO3單晶的自旋重取向過程[42].THz時域光譜為研究磁場調控的 N dFeO3自旋重取向磁相變動力學提供了研究方法[43].

圖3 (a),(b)40 K和300 K時 ErFeO3 的THz時域透射譜,插圖為振蕩部分的放大圖;(c),(d)分別為振蕩部分的傅立葉變換光譜,插圖為 Γ 2 與 Γ 4 的示意圖Fig.3.(a),(b)THz time-domain transmission spectra of ErFeO3 at 40 K and 300 K;(c),(d)Fourier transform spectra of the oscillating signals.Insets: schematic diagram of Γ 2 and Γ4 .

表3 稀土正鐵氧體的自旋重取向溫區(qū)總結Table 3. The spin reorientation temperature region of rare earth ferrite.

表4 SmxDy1—xFeO3的自旋重取向溫度與Sm濃度的關系Table 4. SRT temperatures for the SDFO single crystal family versus Sm concentration.

3 自旋波的相干控制

相干控制主要有兩種途徑,一是采用多束不同頻率且具有一定相位關系的激光同時作用在物質上,形成特定的干涉場,以控制系統(tǒng)演化的路徑及速率.另一種是利用系統(tǒng)在退相時間內能態(tài)間的相位關系,采用兩個或兩個以上相同頻率且具有一定時間間隔的脈沖,控制系統(tǒng)的演化.采用第二種方法,通過一對具有時間延遲的飛秒脈沖激發(fā)ZnTe晶體,產(chǎn)生兩個THz 脈沖序列.當?shù)诙€THz脈沖與第一個THz脈沖相位相同,此時所激發(fā)自旋波的相位也相同,將相干地加強qFM或qAFM模式; 當?shù)诙€THz脈沖與第一個THz脈沖產(chǎn)生的自旋波的相位相反,此時第二個THz控制脈沖會相干抵消第一個脈沖產(chǎn)生的效應,實現(xiàn)對自旋波的相干相消.全THz相干操控技術可以在反鐵磁晶體中選擇性地激發(fā)或湮滅任意模式的自旋波,從而實現(xiàn)自旋的相干操控.

圖4(a)—(c)所示為雙THz脈沖激發(fā)下得到的THz透過 D yFeO3單晶后的時域波形圖,兩個THz脈沖的間隔時間為 Δt.圖4(a)和圖4(b)分別 對應 qFM和qAFM模式.當ω·Δt/π=3(奇數(shù)),兩個自旋波將相干相消,如圖4(a)和圖4(b)中的黑色曲線所示.當THz脈沖的電場分量與樣品的a軸呈45°時,可以同時觀察到0.38 THz和0.52 THz兩個頻率,表明單個THz脈沖同時激發(fā)qFM和qAFM模式.采用雙THz脈沖技術,改變Δt為 qFM模式振蕩周期的1.5倍(Δt=1.5TqFM)時,如圖4(c)中的藍色曲線,此時第二個THz脈沖將抑制qFM模式,同時加強qAFM模式,如圖4(d)中藍色曲線所示; 當 Δt=1.5TqAFM時,qAFM模式被抑制,qFM模式得到加強,如圖4(d)中紅色曲線所示.

此外,利用 Y FeO3晶體本征的介電各向異性,通過選擇THz脈沖和晶體光軸間的夾角θ,可實現(xiàn)單THz脈沖在晶體中的相干控制.圖5(a)為在不同方位角θ的情況下,THz波透過 Y FeO3晶體后時域譜上的電場分量.θ定義為THz的偏振方向與晶體b軸間的夾角.θ=0°和θ=90°分別對應于THz的電場分量沿著b軸和a軸.Y FeO3晶體的雙折射會導致沿著晶體的b和a軸的THz脈沖間存在時間延遲.當θ=45°時,THz脈沖將歷經(jīng)最大的各向異性.從實驗數(shù)據(jù)得到 Y FeO3晶體的雙折射 Δn=na-nb≈0.2 .圖5(b)為 Y FeO3晶軸和入射THz脈沖偏振方向間不同夾角時的振蕩信號,實線為通過指數(shù)衰減的正弦函數(shù)的擬合結果.實驗結果表明,準鐵磁共振信號(0.3 THz)的振幅和相位都強烈依賴于方位角θ,FID信號的振幅改變了近一半,相位移動了近π/2 .

圖4 (a)THz脈沖激發(fā)qFM模式;(b)THz脈沖激發(fā)qAFM模式;(c)THz脈沖同時激發(fā)qFM和qAFM模式,當Δt為qFM(qAFM)振蕩周期的1.5倍時,該自旋進動被有效地抑制;(d)圖(c)中振蕩部分的傅里葉變換光譜Fig.4.(a)THz pulses excite qFM mode;(b)THz pulse excited the qAFM mode;(c)THz pulse excites both qFM mode and qAFM mode,as the interval time is 1.5 times of the qFM(qAFM)oscillation period,the spin precession is suppressed;(d)Fourier transform spectra of the oscillating parts in(c).

圖5 當 θ=0°,45°,90°時,透過樣品后THz波的電場強度,θ 的定義如插圖所示;(b)振蕩部分的放大,其時域區(qū)間為10-25 ps范圍內的THz電場,實線是單指數(shù)衰減擬合;(c),(d)qFM模式自旋振蕩部分的傅立葉變換得到振幅和相位隨方位角 θ 的變化[17]Fig.5.(a)THz electric fields transmitted through the YFeO3,as θ=0°,45° and 90°;(b)the oscillating parts of the(a)from 10 ps to 25 ps,the solid line is a single exponential decay fitting;(c)amplitude and(d)phase varies with the angle θ ,by using the Fourier transform of the spin oscillating of qFM mode [17].Reproduced with permission from Ref.[17].

4 稀土元素的THz激發(fā)躍遷

除了對 Fe3+的自旋波激發(fā)與相干控制,Er3+離子(4 f11)占據(jù)了晶體中低對稱性的位置.晶體場將導致 Er3+離子的能級劈裂,形成了Kramers雙重態(tài),每一個雙重態(tài)由一對時間反演態(tài)組成.當在低溫下,施加一個外加的靜態(tài)磁場HDC,最低的兩個時間反演態(tài)之間的躍遷可以解釋為離子的電子順磁共振(EPR).在經(jīng)典物理圖像中,EPR代表自旋繞HDC的拉莫進動.

圖6(a)描述的是Er3+離子在多重效應下的能級圖.自由空間中的Er3+離子能級標記為2S+1LJ,其中S和L分別是總的自旋和軌道量子數(shù),J=L+S為總的角動量量子數(shù).由于晶體結構具有低的對稱性,除了Er3+離子的Kramers簡并,晶體場效應使有關磁量子數(shù)m的能級退簡并.圖中用|i=1〉,|i=2〉,|i=3〉代表每一個晶體場能級,它們由一對時間反演態(tài)組成.即使在零磁場下,由于破壞時間反演對稱性的 F e3+-Er3+磁交換作用,他們也將發(fā)生交換劈裂成為非簡并的.進一步沿著不同的晶軸施加外磁場HDC,出現(xiàn)不同的Zeeman劈裂圖案.

圖6(b)為不同磁場下c切 ErFeO3的吸收光譜,實驗條件為HTHz‖b,HDC‖c,T=30 K.Er3+的吸收譜線可以分成兩類.圖6(b)中標記為“A”的譜線在低的磁場下處于THz系統(tǒng)的可探測帶寬之下.隨HDC的增加而發(fā)生藍移,在高的外磁場下變得十分清晰.譜線“A”是 Er3+離子的 EPR,對應于|1-〉→|1+〉能級躍遷.在吸收譜上并沒有觀察到|2-〉→|2+〉的躍遷(圖6(c)中的“B”譜線),這是由于當前的實驗溫度30 K,|i=2〉能級上還沒有足夠的布居數(shù).此外,圖6(b)中標記為1,2,3,4的一組譜線描述的是,零磁場下位于1.4 THz處的強吸收帶在磁場HDC作用下分裂成多個峰,如圖6(c)所示.這一組譜線代表的是兩個Kramers雙重態(tài)之間的晶體場躍遷,即|1-〉→|2-〉躍遷(線 1),|1+〉→|2-〉躍遷(線 2),|1-〉→|2+〉躍遷(線 3),和|1+〉→|2+〉躍遷(線4).此外,在HDC=0時,中心頻率為1.9 THz的晶體場躍遷譜線屬于|i=2〉→|i=3〉躍遷.圖中,0.45 THz的吸收譜線(以白色虛線標記)是 F e3+的準FM磁子.由于極強的磁各向異性,它在外加磁場的作用下并不發(fā)生移動.除了 Er3+離子,在 T mFeO3[39]和PrFeO3中都觀察到了稀土離子由于THz誘導的晶體場躍遷.

圖6 (a)ErFeO3中的Er3+離子由于多重效應的能級分裂示意圖;(b)從0 T到10 T不同磁場下的吸收系數(shù)譜,白色虛線為Fe3+的qFM磁振模式;(c)計算得到不同磁場下晶體場的雙重態(tài)|i=1〉和|i=2〉 [22]Fig.6.(a)Energy level splitting scheme of Er3+ ions due to multiple effects;(b)absorption coefficient spectra at various magnetic fields from 0 T to 10 T,the white dashed line is the F e3+ qFM magnon mode;(c)calculated energy levels for the|i=1〉 and|i=2〉crystal-field doublets as a function of magnetic field[22].

5 磁相互作用中Dicke協(xié)作耦合

N個二能級原子與單個光場的相互作用是量子光學中研究最廣泛的多體問題,Dicke首次分析了其在超輻射背景下的相互作用.這類系統(tǒng)的一個共同特征是其耦合強度加強了倍.美國Rice大學Kono教授和上海大學曹世勛教授團隊合作,發(fā)現(xiàn)在 Y3+摻雜的 ErFeO3單晶樣品(ErxY1-xFeO3)中存在類似于典型的光與物質相互作用的效應.以物質-物質相互作用形式出現(xiàn)協(xié)作耦合加強,實驗結果表明找到了自旋與真空磁子的關聯(lián)交換耦合的實驗證據(jù).這與在一個光學腔中,二能級原子系統(tǒng)與真空光場耦合類似.

如圖7所示,實驗系統(tǒng)研究了Y3+摻雜比例、溫度、外加磁場依賴的THz吸收光譜.圖7(a)—(k)所示為不同溫度 ErxY1-xFeO3晶體的吸收光譜,實驗構置為HTHz‖b,HDC‖c.可以明顯觀察到在吸收光譜上,磁子與EPR的免交叉行為.當未耦合的磁子和EPR模式的頻率相等時,定義此時外加磁場的大小為零調諧磁場H0,此時的頻率為零調諧躍遷頻率ω0.當磁場為H0時,光譜中雜化分支間的頻率分裂稱為拉比劈裂Ω(H0),大小等于磁子-EPR耦合強度Λ的兩倍.Λ隨溫度的降低而增加,表明Fe3+-Er3+耦合變得更強.

為了系統(tǒng)研究Λ如何隨晶體中 Er3+自旋密度的變化,實驗中采用的是 Y3+摻雜的ErxY1-xFeO3體系.先前的文獻已經(jīng)報道,通過改變比例系數(shù)x,非磁性的 Y3+離子能簡單地減少 Er3+的自旋密度,且并不改變樣品的晶體結構和磁結構.如圖7(f)—(h),(i)—(k)顯示的是x=0.75(x=0.5)樣品溫度依賴的免交叉光譜線,同樣發(fā)現(xiàn) Λ 隨溫度的降低而增加的規(guī)律.此外,比較圖7(c),7(f),7(i)可見,當樣品溫度為20 K,Er3+離子比例高的樣品具有更大的Λ.當樣品溫度為10 K(圖7(d),7(g)和7(j))和5 K(圖7(e),7(h)和7(k)),都能觀察到摻雜濃度的依賴關系具有相同的變化趨勢.值得注意的是,x=0.5的樣品體系在溫度為5 K時具有最大的Λ/ω0=0.18,此時的材料系統(tǒng)進入超強耦合范疇[44,45].實驗發(fā)現(xiàn),Λ正比于兩個量乘積的平方根,即式中的ηspin是對EPR產(chǎn)生貢獻的 Er3+凈自旋密度(與T,H0和x有關),ωFM是Fe3+的qFM磁子頻率.

如圖7(l)插圖所示,ηspin由兩種機制所決定.首先,低溫下的 Er3+離子可以近似認為是二能級系統(tǒng),遵循玻爾茲曼分布.溫度為T時,自旋向上(|1+〉)和自旋向下(|1-〉)態(tài)的熱力學分布遵循居里定律,其中〈μEr〉是每個Er3+自旋的平均磁矩,μsat是每個Er3+自旋的飽和磁矩; 相應于T=0時的情形,此時所有的Er3+離子占據(jù)|1-〉態(tài);ΔE(T,H0)是|1+〉和|1-〉態(tài)之間溫度依賴和H0依賴的能級間隔;kB為玻爾茲曼常數(shù).因此,〈μEr〉隨溫度的下降而單調地增加.此外,通過稀釋效應(調節(jié)比例因子x),非磁性的Y3+摻雜將降低Er3+的自旋密度.結合這兩種機制,所得的凈Er3+自旋密度隨溫度、磁場、摻雜濃度的關系寫為

對于圖7(a)—(k)所示的光譜曲線,提取出所有免交叉譜線中可分辨的Λ值.在圖7(l)給出了Λ與計算得到的的一一對應關系.如圖7(l)所示,所有的數(shù)據(jù)點落在一條穿過原點的直線上.這一比例行為證實了 Er3+自旋關聯(lián)地與 F e3+的真空磁子場耦合.

為了從實驗數(shù)據(jù)中獲得更多的微觀信息,Li等[46]發(fā)展了一種微觀理論模型,對于 F e3+子系統(tǒng),遵循Herrmann的處理方法.哈密頓量H?Fe考慮兩個子晶格自旋S2l-1和S2l的對稱交換相互作用、反對稱交換相互作用和磁各向異性,其中晶胞指數(shù)l=1,2…Nuc(Nuc是晶胞的總數(shù)).對于Er3+子系統(tǒng),可以以第l個晶胞內 Er3+自旋Rl的拉莫進動來模擬躍遷.EPR的哈密頓量其中磁矩表示為各向異性朗德因子g和R1的點積,是真空磁導率.F e3+-Er3+的耦合哈密頓量寫成

其中J1和J2是對稱交換常數(shù),D1和D2為反對稱交換常數(shù).由總的哈密頓量得到

由于對稱參數(shù)J1=J2=J,γ是旋磁比,JFe是Fe3+的自旋之間各向同性的交換常數(shù),?為普朗克常數(shù)除以2π.通過(6)式擬合 Λ 的斜率得到交換常數(shù)J=2.95 meV.

6 THz磁子-極化子

最近,莫斯科科技大學的Grishunin、上海大學馬國宏以及內梅亨大學的Kimel等人的合作研究表明,稀土正鐵氧體中的時間分辨THz磁共振光譜必須考慮電磁波在材料中的傳播效應[47].以THz波在TmFeO3中的傳播為例,實驗發(fā)現(xiàn)當THz波的頻率與qAFM模式的自旋共振頻率接近時,磁子-極化子(magnon-polaritons)扮演了一個重要的角色.

典型數(shù)據(jù)如圖8(a)和(b)所示,TmFeO3的溫度為40 K,圖中的振蕩曲線為THz透射脈沖及其回波之間的THz自由感應衰減信號的時域和頻域信號.紅色圓圈為實驗結果,黑色實線為理論計算結果.圖8(c)和(d)顯示的是TmFeO3樣品薄片在激光輻照下發(fā)射的THz脈沖電場的時域譜和頻譜.THz透射和發(fā)射實驗結果都表明,樣品在40 K的自旋動力學表現(xiàn)為略高于和略低于qAFM共振頻率兩個模式的拍頻信號.通過建立模型描述TmFeO3的自旋與THz脈沖的相互作用,理論結果表明這兩個頻率為磁極化子的上下邊帶,如圖8(e)所示.

圖8 (a)透過TmFeO3晶體的THz時域波形及其(b)傅里葉變換譜;(c)TmFeO3薄片的THz產(chǎn)生波形及其相應的(d)傅里葉變換譜;(e)自旋共振附近的磁子-極化子色散關系[47]Fig.8.(a)THz waveforms transmitted through the TmFeO3 sample and(b)its Fourier transforms of the time traces;(c)THz generation in a TmFeO3 slab by a laser pulse and(d)its Fourier spectra shown in(c);(e)the magnon-polariton dispersion in the vicinity of the spin resonance[47] .Reproduced with permission from Ref.[47].

當THz光斑尺寸大于THz波長,利用平面波近似,設電磁波的波矢k垂直于界面.THz脈沖透過一個厚度為d的樣品薄層,其相對介電常數(shù)和磁導率分別是ε和μ(ω).在頻譜上的耦合波方程寫為

式中Ex為電場時域信號的傅里葉變換,波矢最終求得透過樣品的光譜和入射樣品的光譜之比為

式中k0是空氣中的波矢,k1為材料中的波矢,d是樣品的厚度,E(ω)為入射THz脈沖的歸一化光譜振幅.對于材料的磁導率,用標準Drude-Lorentz形式表示為

其中ω0為共振頻率,Δω為吸收線寬,Δμ為有效振蕩強度.當ω0=0.86THz,d=1.5mm,其他參數(shù)為Δω=8.6GHz,Δμ=10-3,ε=22-0.26i,并將入射的THz脈沖的光譜取逆傅里葉變換代入(9)式中,可以得到透過樣品的THz脈沖的時域和頻域波形,實驗結果表明理論模型與實驗結果符合得很好.

由于磁極化子在空間的傳播效應,有必要研究拍頻信號和晶體厚度的依賴關系.實驗結果表明,當晶體的厚度越厚,拍頻信號變得更加顯著.對于THz透射光譜,當晶體的厚度小于1 mm,極化子的拍頻和THz脈沖的Fabry-Perot回聲場發(fā)生干涉,這將阻礙觀察到明顯的拍頻信號.

7 總 結

隨著THz光譜技術的不斷發(fā)展,基于RFeO3晶體的交換相互作用的超快光學調控,對磁學的基礎研究具有重要的意義.本文主要介紹了THz脈沖的磁場分量實現(xiàn)反鐵磁晶體中兩類自旋模式的“非熱”激發(fā)、相干控制、實現(xiàn)自旋重取向的可視化的研究進展.特別介紹了最近發(fā)現(xiàn)固體中稀土鉺離子自旋系綜與鐵離子磁振子間的協(xié)同耦合效應表現(xiàn)為真空拉比劈裂特性.Fe3+和Er3+耦合強度與稀土離子Er3+的濃度依賴關系滿足迪克模型.由此得出的Fe3+和Er3+交換耦合常數(shù)為人們更加深刻地理解3d-4f電子的磁耦合導致的新奇效應提供了重要的實驗和理論證據(jù).此外,介紹了磁子-極化子(magnon-polaritons)對于 THz波在 TmFeO3中的傳播具有重要的影響.這兩項工作為利用量子光學中的概念去理解和控制凝聚態(tài)物質中的新物相提供了新的途徑.