王勝勝，劉丙超，祝曉琳，李春義

(中國石油大學(xué)(華東)重質(zhì)油國家重點(diǎn)實驗室，山東 青島 266580)

作為一種高效、無氣泡氣固接觸技術(shù)，循環(huán)流態(tài)化是當(dāng)代流化床反應(yīng)器研究中最活躍的領(lǐng)域之一。循環(huán)流化床具有氣固通量高、可連續(xù)操作、傳質(zhì)傳熱速率快、生產(chǎn)能力大等諸多優(yōu)勢[1]，已被廣泛應(yīng)用于石油、能源、化工、冶金、環(huán)保等眾多工業(yè)領(lǐng)域的氣固相加工過程中[2-3]。研究[4-5]發(fā)現(xiàn)，在傳統(tǒng)循環(huán)流化床提升管中不均勻的環(huán)核流動結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了氣固兩相的分離、接觸效率的下降，影響目的產(chǎn)品的分布。傳統(tǒng)循環(huán)流化床內(nèi)氣體優(yōu)先通過提升管中心區(qū)域，而大部分的顆粒聚集在邊壁附近，并發(fā)生下滑返混的現(xiàn)象，這種氣固流動不均勻性是其流動的自然屬性，然而這種不均勻性往往不是實際反應(yīng)過程所需要的。傳統(tǒng)循環(huán)流化床內(nèi)由絮狀物組成的非均勻微觀結(jié)構(gòu)對氣固之間的質(zhì)量轉(zhuǎn)移有明顯的影響[6-7]，另外，低固相濃度進(jìn)一步限制了循環(huán)流化床在要求高固氣比和高氣固相接觸的工業(yè)過程中的應(yīng)用。

提升管反應(yīng)器是催化裂化(FCC)裝置提供氣固相混合并發(fā)生反應(yīng)的場所[8-9]，進(jìn)料混合段為原料油與催化劑的初始接觸區(qū)，該區(qū)域內(nèi)二者的混合與接觸狀況將會直接影響到整個裂化反應(yīng)進(jìn)程。提升管反應(yīng)器的進(jìn)料噴嘴附近不但是氣固反應(yīng)的發(fā)生區(qū)域，而且噴嘴進(jìn)氣還可提供氣力輸送所需能量。因此，提升管進(jìn)料混合段內(nèi)氣固兩相的流動與混合行為的研究備受關(guān)注。近年來，不斷涌現(xiàn)出各種新型高效霧化噴嘴的結(jié)構(gòu)，如斜向下型噴嘴、水平方向型噴嘴及旋流型噴嘴結(jié)構(gòu)。

本研究著重對提升管反應(yīng)器的噴嘴與提升管不同角度結(jié)構(gòu)進(jìn)行對比研究，通過宏觀流動行為以及微觀流動結(jié)構(gòu)來考察不同噴嘴角度的區(qū)別，對比研究噴嘴角度不同時傳統(tǒng)等徑提升管和變徑提升管中的氣固兩相流動情況，以期尋找最佳噴嘴角度，為工程放大提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 實 驗

1.1 試驗儀器

試驗在由有機(jī)玻璃管制成的循環(huán)流化床反應(yīng)裝置上進(jìn)行，裝置示意如圖1(a)所示。整套裝置包括提升管(總高度為12 m)、儲料筒(料位高度為4.5 m)、氣固分離裝置、測量筒、氣體分布板以及相應(yīng)的閥門部件，主要部件尺寸如表1所示。圖1(b)為預(yù)提升段的結(jié)構(gòu)示意，該部分的功能包括預(yù)提升和預(yù)流化。預(yù)提升氣經(jīng)底部主管進(jìn)入提升管內(nèi)為顆粒輸送提供動力，預(yù)流化氣經(jīng)氣體分布板上部的預(yù)流化區(qū)域?qū)︻w粒進(jìn)行重新分散，使顆粒在提升管內(nèi)分布更加均勻。在試驗過程中，儲料筒中的固體顆粒通過下料斜管由重力作用進(jìn)入提升管底部，然后由預(yù)提升氣體和噴嘴進(jìn)料氣體攜帶至提升管頂部。在顆粒到達(dá)提升管的頂部出口后，通過旋風(fēng)分離器使氣固體分離，固體顆粒返回至儲料筒，同時氣體攜帶的細(xì)小顆粒進(jìn)入布袋除塵器并被收集，完成整個循環(huán)流動。

圖1 循環(huán)流化床反應(yīng)裝置示意1—提升管反應(yīng)器；2—進(jìn)氣噴嘴；3—預(yù)提升氣；4—預(yù)流化氣；5—下料閥門；6—測量筒；7—沉降器；8—三通閥；9—布袋除塵器；10—旋風(fēng)分離器；11—儲料筒；12—下料閥門；13—流量計；14—鼓風(fēng)機(jī)

項 目高度∕m直徑∕m預(yù)提升段1.00.1擴(kuò)徑段1.50.2輸送段9.50.1儲料筒4.00.5儲料筒沉降器6.00.8測量筒1.50.2測量筒沉降器2.00.4

循環(huán)流化床提升管反應(yīng)器可分為3個不同的部分[10]：①預(yù)提升段，固體顆粒的入口且配有氣體分布板；②擴(kuò)徑段，裝有4個直噴噴嘴；③輸送段，整個高度的直徑保持一致。裝置采用多層進(jìn)氣的方式，各層的進(jìn)氣流量見表2。由表2可以看出，在一定的表觀氣速下，根據(jù)對應(yīng)的總氣量對各層流量進(jìn)行分配，3個位置的進(jìn)氣量之比為1∶1∶8。在調(diào)節(jié)表觀氣速時，該比例不變。此進(jìn)氣模式一方面可以保證較大的顆粒循環(huán)速率，提高固體顆粒和油氣的比例；另一方面通過分層進(jìn)氣抑制了環(huán)核流動結(jié)構(gòu)的發(fā)展，改善了顆粒濃度的軸向、徑向分布狀況，從而能夠強(qiáng)化氣固接觸效果。為探究提升管類型以及噴嘴角度對固體顆粒濃度分布的影響，考察了3種不同結(jié)構(gòu)下的氣固流動特性。3種不同結(jié)構(gòu)分別為等徑45°、擴(kuò)徑45°和擴(kuò)徑60°。其中，等徑45°代表噴嘴與傳統(tǒng)等徑提升管的軸向夾角為45°角，擴(kuò)徑45°與擴(kuò)徑60°分別代表噴嘴與擴(kuò)徑提升管的軸向夾角為45°角和60°角。

表2 各層進(jìn)氣流量

1.2 流化介質(zhì)及顆粒

使用FCC催化劑作為循環(huán)流化床中的流化顆粒，其顆粒密度為1 498 kg/m3，松散顆粒堆積密度為900 kg/m3。使用BT-9300ST型激光粒度分布儀測得催化劑的粒徑分布如圖2所示，其平均粒徑為76 μm。流化介質(zhì)為常溫空氣，壓力為0.08 MPa，表觀氣速Ug由轉(zhuǎn)子流量計測量。

圖2 固體催化劑的粒徑分布

1.3 測量和計算方法

顆粒循環(huán)速率Gs通過切換法進(jìn)行測量，即在提升管流動穩(wěn)定操作的情況下切換其頂部的三通換向閥使催化劑顆粒流至測量筒，記錄一定時間內(nèi)(15 s左右)測量筒內(nèi)催化劑的體積，并計算出Gs。

顆粒濃度通過中國科學(xué)院過程工程研究所研制的PV6D型顆粒濃度測量儀進(jìn)行測定[11]，其工作原理為由探針發(fā)射出來的紅外光照射在顆粒群上，反射光通過光纖傳送至光電倍增管轉(zhuǎn)換為電壓信號，然后通過電壓信號U計算局部顆粒濃度εs：

εs=0.029 4 e0.683 U-0.017 2

(1)

在提升管軸向上設(shè)置多個測量點(diǎn)，其中預(yù)提升段2個測量點(diǎn)，高度H分別為0.55 m和0.75 m；擴(kuò)徑段6個測量點(diǎn)，高度分別為1.35，1.55，1.78，1.98，2.19，2.40 m；輸送段5個測量點(diǎn)，高度分別為3.22，4.50，5.50，6.50，7.50 m。另外，采用等面積法在提升管橫截面上沿徑向設(shè)置11個測量點(diǎn)，無因次半徑rR(從中心到邊壁的相對徑向位置與提升管半徑的比值)分別為0，0.16，0.38，0.50，0.59，0.67，0.74，0.81，0.87，0.92 ，0.98。為保證測定結(jié)果的準(zhǔn)確性，采樣時間為16 s，且連續(xù)測量2次。

2 結(jié)果與討論

2.1 宏觀流動結(jié)構(gòu)

2.1.1 氣固流動特性循環(huán)流化床提升反應(yīng)器中整體流動結(jié)構(gòu)特征如圖3所示。從圖3(a)可以看出，理想流動模式為平推流，即顆粒濃度在軸向和徑向分布均勻，無明顯的環(huán)核流動結(jié)構(gòu)。但是在實際情況中往往并非如此[如圖3(b)所示]。在傳統(tǒng)等徑提升管中，氣體傾向于從中心區(qū)域通過，而顆粒聚集在邊壁區(qū)域，造成徑向上的不均勻分布，顆粒濃度梯度較大，從而降低了氣固兩相的混合與接觸。在變徑提升管的擴(kuò)徑段內(nèi)，這種情況得到了明顯的改善，但是距離平推流還有很大的差距。相比于等徑提升管而言，擴(kuò)徑提升管中的徑向上顆粒濃度分布趨于均勻，顆粒濃度梯度減小，氣固波動更加劇烈，使得氣固兩相的混合接觸得到了改善。

圖3 催化劑顆粒流動模式

圖4 等徑和變徑提升管內(nèi)顆粒濃度和標(biāo)準(zhǔn)差的軸向分布●—等徑45°； ■—擴(kuò)徑45°； ▲—擴(kuò)徑60°

2.1.3 顆粒濃度徑向分布在Ug為12 ms、Gs為300 kg(m2·s)的條件下，等徑和變徑提升管內(nèi)不同噴嘴角度對εs徑向分布的影響如圖5所示。由圖5可知，3種不同的噴嘴結(jié)構(gòu)在整個提升管內(nèi)均呈現(xiàn)中間稀、邊壁濃的“環(huán)-核”流動結(jié)構(gòu)。這主要是氣體傾向于從提升管的中心通過，使得顆粒聚集在邊壁區(qū)域，在徑向上的顆粒濃度梯度加大，造成徑向分布不均勻性增加。如圖5(a)所示，在預(yù)提升段，由于主管進(jìn)氣垂直向上，導(dǎo)致中心和邊壁處的顆粒濃度分布差距較大，徑向不均勻指數(shù)也大大增加[14]。但是3種噴嘴結(jié)構(gòu)在預(yù)提升段并無明顯差別，這也印證了顆粒濃度在預(yù)提升段內(nèi)的軸向分布情況。如圖5(b，c，d)所示，3種結(jié)構(gòu)在擴(kuò)徑段內(nèi)的徑向分布差距明顯，相比于傳統(tǒng)等徑提升管而言，變徑提升管內(nèi)的顆粒濃度增大，且顆粒濃度梯度降低，符合上述截面平均標(biāo)準(zhǔn)差分布情況。同時，這也預(yù)示著在徑向上顆粒濃度分布更加均勻，有利于氣固兩相間的混合與接觸，提高接觸效率。在噴嘴的附近區(qū)域，由于高速射流作用導(dǎo)致該區(qū)域的顆粒濃度分布相對較為混亂，使得顆粒聚集在邊壁區(qū)，顆粒濃度梯度因此較大。但是在擴(kuò)徑段的中部以及上部，顆粒平穩(wěn)發(fā)展，顆粒濃度分布的不均勻性現(xiàn)象得到了改善。在變徑提升管內(nèi)，隨著噴嘴角度的增大，氣體在擴(kuò)徑段整個截面上的擴(kuò)散速度大大增加，徑向分布趨于均勻，加強(qiáng)了氣固兩相的接觸。

圖5 等徑和變徑提升管內(nèi)顆粒濃度的徑向分布●—等徑45°； ■—擴(kuò)徑45°； ▲—擴(kuò)徑60°

2.1.4 顆粒濃度整體分布通過繪制顆粒濃度的分布云圖，可以更加形象地反映不同噴嘴結(jié)構(gòu)下顆粒濃度的軸徑向分布。在Ug為12 ms、Gs為300 kg(m2·s)的條件下，3種不同噴嘴結(jié)構(gòu)下的顆粒濃度分布云如圖6所示。由圖6可知，無論是在變徑提升管的擴(kuò)徑段，還是在相同高度的等徑提升管中，顆粒都在底部的邊壁區(qū)域聚集。雖然顆粒在進(jìn)入擴(kuò)徑段后傾向于保持原有的運(yùn)動方向和邊壁分離，但是在經(jīng)過噴嘴之后所有的運(yùn)動方向受到了嚴(yán)重的干擾，使得顆粒隨著氣體向邊壁處運(yùn)動，造成在噴嘴上方區(qū)域的一個短暫聚集，顆粒濃度徑向分布不均勻，且顆粒濃度梯度加大。相比于傳統(tǒng)等徑提升管而言，在變徑提升管擴(kuò)徑段的中上部，顆粒的徑向分布趨于均勻，抑制了傳統(tǒng)等徑提升管中的“環(huán)-核”流動結(jié)構(gòu)，顆粒濃度梯度大大減小，并且改善了床層顆粒濃度偏低的狀況，劑油比增大，將有助于氣固兩相間的混合與接觸。

圖6 顆粒濃度分布云

在對比研究噴嘴與變徑提升管豎直方向上的不同夾角時發(fā)現(xiàn)，夾角為60°時的床層顆粒濃度要比45°時的略微增大，且在變徑提升管的中上部徑向分布更加均勻。這是由于隨著噴嘴夾角的增大，氣體攜帶顆粒向上運(yùn)動的豎直方向上的分力逐漸減小，顆粒曳力降低，而在水平方向的分力增大，顆粒在邊壁區(qū)域的聚集加劇，使得顆粒在噴嘴上方區(qū)域的床層顆粒濃度增大。從整體上看，變徑提升管擴(kuò)徑段內(nèi)的軸向、徑向分布趨于均勻，在擴(kuò)徑段的中上部位置逐漸向平推流模式靠攏，但是距離平推流還有很大的差距。

2.2 微觀流動行為

2.2.1 瞬時顆粒濃度信號在Ug為8 ms、Gs為200 kg(m2·s)的條件下，記錄了一定時間(t)內(nèi)不同噴嘴結(jié)構(gòu)的相同軸向位置(H=1.78 m)處的瞬時顆粒濃度信號，結(jié)果如圖7所示。從圖7可以看出，與等徑提升管相比，兩種擴(kuò)徑噴嘴結(jié)構(gòu)的瞬時顆粒濃度信號明顯升高，且波動的更加劇烈，尤其是中心區(qū)，這反映出在提升管內(nèi)存在兩種不同的氣固流型。

圖7 不同噴嘴結(jié)構(gòu)的瞬時顆粒濃度信號對比

在等徑提升管中部的中心區(qū)域(rR=0)和過渡區(qū)域(rR=0.67)位置，雖然由于絮狀物的聚集導(dǎo)致部分高顆粒濃度峰，但是較為稀少，且顆粒濃度的整體水平要比變徑提升管低。意味著在該區(qū)域內(nèi)的氣固流動模式中氣相占據(jù)主導(dǎo)地位，使得顆粒聚集在邊壁區(qū)域，絮狀物增多，且瞬時信號的波動頻率降低。由此可知，在傳統(tǒng)等徑提升管內(nèi)氣體傾向于從中心區(qū)域通過，而顆粒則往邊壁處移動聚集，這種不均勻的環(huán)-核流動結(jié)構(gòu)導(dǎo)致氣體的偏流，從而限制了顆粒與氣體之間的混合與接觸。

在變徑提升管內(nèi)氣固兩相的接觸狀況較等徑提升管得到了很大的改善，其中心和過渡區(qū)域波動更加劇烈，且顆粒濃度提高。另外，隨著噴嘴角度的增大，在中心區(qū)域顆粒濃度繼續(xù)增大，這是由于氣體射流的方向越趨于水平方向，顆粒在徑向上的擴(kuò)散越快、越均勻。這種類似湍動流態(tài)化的氣固波動，有利于氣固兩相間的混合接觸，強(qiáng)化相間的傳質(zhì)傳熱過程。

2.2.2 概率密度分析瞬時顆粒濃度信號包含了大量氣固流動信息，接下來將對瞬時信號進(jìn)行統(tǒng)計學(xué)分析，以進(jìn)一步挖掘這部分信息。概率密度分析是一種研究相結(jié)構(gòu)和相間接觸的有效統(tǒng)計學(xué)方法，可以從概率密度分布圖中直觀地了解氣固相的分離與混合。為進(jìn)一步研究顆粒相在提升管內(nèi)的分布情況，在Ug為8 ms、Gs為200 kg(m2·s)的條件下，考察不同噴嘴結(jié)構(gòu)在H為1.78 m處的不同徑向區(qū)域的概率密度分布情況，結(jié)果如圖8所示。低顆粒濃度峰代表著稀相，顆粒主要以分散相的形式存在；高顆粒濃度峰代表著濃相，顆粒以顆粒簇等形式存在[15]。

由圖8可知，相比于變徑提升管，在整個界面上等徑提升管概率密度曲線的峰高都較高，且偏窄，說明氣相或者固相占據(jù)主導(dǎo)地位的情況嚴(yán)重，氣固兩相發(fā)生偏離。在中心區(qū)和過渡區(qū)氣相主要為連續(xù)相的存在形式，而在邊壁區(qū)域，顆粒聚集成團(tuán)形成顆粒簇，從而使得顆粒在軸徑向上的分布不均勻，這與上述討論結(jié)果一致。在變徑提升管內(nèi)，中心區(qū)和過渡區(qū)的曲線峰高降低，且變寬。這說明氣固流動由氣體所構(gòu)成的稀相所主導(dǎo)的情況得以改善，雖然氣體依舊為連續(xù)相，但是在此區(qū)域內(nèi)顆粒濃度逐漸增加，抑制了“中間稀，邊壁濃”的環(huán)-核流動結(jié)構(gòu)。在邊壁區(qū)，等徑提升管中出現(xiàn)一個高濃度峰，證明顆粒聚集在邊壁區(qū)域，形成顆粒簇，造成徑向上顆粒濃度梯度較大。但是在變徑提升管中，無論是45°夾角還是60°夾角的噴嘴結(jié)構(gòu)均出現(xiàn)雙峰的效果，意味著在邊壁處稀相和濃相共存，氣體在徑向上的擴(kuò)散效果大幅度提高，改善了等徑提升管中軸徑向的不均勻流動情況。

圖8 不同噴嘴結(jié)構(gòu)的概率密度分布—等徑45°； —擴(kuò)徑45°； —擴(kuò)徑60°

3 結(jié) 論

(1)提升管反應(yīng)器的3種不同的噴嘴結(jié)構(gòu)在軸向上均呈現(xiàn)“上稀下濃”的L型分布，密相區(qū)域聚集在噴嘴以下位置。在提升管的預(yù)提升段和輸送段三者并無明顯差別，但在噴嘴的上方區(qū)域流動行為受氣體作用明顯，差別較大，擴(kuò)徑噴嘴結(jié)構(gòu)床層的顆粒濃度明顯比等徑提升管高，且噴嘴與提升管夾角為60°時，其床層顆粒濃度最高。

(2)顆粒濃度在徑向上主要呈現(xiàn)“中間稀，邊壁濃”的環(huán)-核流動結(jié)構(gòu)，相比于等徑提升管而言，兩種擴(kuò)徑噴嘴結(jié)構(gòu)的徑向分布皆比較均勻，且顆粒濃度梯度降低，抑制了氣體的偏流和催化劑在邊壁區(qū)域的聚集。隨著噴嘴角度的增大，顆粒在徑向上的擴(kuò)散速度增加，徑向分布更加均勻，強(qiáng)化了顆粒與氣體的混合與接觸，有利于提高氣固接觸效率。

(3)通過瞬時顆粒濃度信號和概率密度分析，在等徑提升管內(nèi)氣體傾向于從中心通過，氣相為連續(xù)相占據(jù)主導(dǎo)地位，顆粒聚集在邊壁區(qū)域形成顆粒簇。而在兩種擴(kuò)徑噴嘴結(jié)構(gòu)中，氣固兩相波動劇烈，且稀相和濃相共存，氣體在徑向上的擴(kuò)散增強(qiáng)，改善了等徑提升管中軸徑向的不均勻流動情況。