渭河水岸帶土壤理化特征及其與重金屬含量的關(guān)系

楊曉俊 方傳珊

摘要：以黃河最大支流——渭河流域?yàn)檠芯繉?duì)象，于2015—2016年對(duì)流域內(nèi)土壤理化特征與重金屬含量及其形態(tài)進(jìn)行調(diào)查，并采用電感耦合等離子體質(zhì)譜（inductively coupled plasma mass spectrometry，簡(jiǎn)稱ICP-MS）分析法研究土壤重金屬（Ni、Cu、Cr、Zn、Cd和Pb）的形態(tài)特征及其影響因子。結(jié)果表明：（1）渭河流域土壤電導(dǎo)率和pH值呈一致的變化規(guī)律，即平水期>枯水期>豐水期，土壤全碳、全氮、全鉀含量均表現(xiàn)為豐水期>平水期>枯水期，不同水期全磷含量差異均不顯著（P>0.05）;（2）渭河流域土壤重金屬含量均以豐水期最高，平水期和枯水期較低，其中土壤Pb和Zn含量最高，Cd含量較低;（3）土壤Cu、Cr、Ni元素均以殘?jiān)鼞B(tài)為主，而Cd和Zn以弱酸提取態(tài)為主;Pb在各形態(tài)中較均勻地分布，對(duì)生態(tài)環(huán)境造成的影響較小;（4）Pearson相關(guān)性分析可知，土壤Cr、Cu、Ni和Cd的弱酸浸提態(tài)與其含量之間呈現(xiàn)出顯著的正相關(guān)關(guān)系（P<0.05），Cr的弱酸浸提態(tài)與可還原態(tài)沒(méi)有顯著的相關(guān)性（P>0.05），Cu、Pb、Zn和Cd的弱酸浸提與可還原態(tài)具有顯著的相關(guān)性（P<0.05）。綜合分析可知，渭河流域土壤不同形態(tài)重金屬元素含量均與土壤養(yǎng)分含量存在顯著的正相關(guān)性，與pH值和電導(dǎo)率呈負(fù)相關(guān)，其中全碳含量是控制渭河流域土壤重金屬元素含量的主要因素。

關(guān)鍵詞：渭河流域;土壤;理化特征;重金屬;影響因子

中圖分類(lèi)號(hào)： X821 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A 文章編號(hào)：1002-1302（2019）01-0281-05

重金屬污染不僅危害著寶貴的土壤，同時(shí)也對(duì)河流湖泊產(chǎn)生重大的危害，進(jìn)而影響生物的生長(zhǎng)，這主要?dú)w根于重金屬的難降解性，一旦重金屬成分通過(guò)工業(yè)污水排放進(jìn)入到河流湖泊或者土壤，將很容易積累下來(lái)形成較高的含量[1-2]，在大大降低水循環(huán)凈化能力的同時(shí)帶來(lái)難以治理的水體富營(yíng)養(yǎng)化，此外，若這些重金屬成分直接或間接進(jìn)入土壤將導(dǎo)致土壤重金屬含量超標(biāo)[3]，影響作物生長(zhǎng)。土壤不僅是植物生長(zhǎng)的基礎(chǔ)，同時(shí)也為污染物提供了重要載體，重金屬成分進(jìn)入土壤的最直接方式就是廢水排放和雨水沖刷，這些污染物逐漸在土壤中沉積，達(dá)到一定限度后造成土壤重金屬超標(biāo);此外，土壤中的重金屬還會(huì)通過(guò)土壤水體的影響來(lái)加劇二次污染[4-5]。重金屬污染因其難以降解而造成長(zhǎng)期的污染，且短期內(nèi)難以及時(shí)發(fā)現(xiàn)，因此治理重金屬污染成為了一項(xiàng)長(zhǎng)期的艱巨任務(wù)。

渭河流域憑借良好的水資源為養(yǎng)殖、灌溉等提供了良好條件，同時(shí)也作為重要的飲水水源之一，為水生生物創(chuàng)造了生存的基礎(chǔ)，該流域得到了廣大學(xué)者的多方面研究[6]。但是隨著工業(yè)化進(jìn)程的不斷深入，人為開(kāi)發(fā)嚴(yán)重影響著渭河流域原有水生態(tài)，重金屬含量較高的工業(yè)廢水、生活污水排放等不合理開(kāi)發(fā)方式導(dǎo)致渭河水質(zhì)下降，土壤重金屬超標(biāo)日益凸顯，最終影響的是渭河流域生態(tài)及其周邊居民的生活，因此研究渭河流域土壤重金屬超標(biāo)已經(jīng)成為迫切的現(xiàn)實(shí)問(wèn)題[7-8]。近些年來(lái)，不少學(xué)者在渭河流域水體重金屬分布及相應(yīng)的影響因素方面開(kāi)展了相關(guān)的研究，一些學(xué)者針對(duì)渭河流域出現(xiàn)的重金屬污染提出了一系列的控制措施，本試驗(yàn)在分析渭河流域生態(tài)狀況的基礎(chǔ)上從不同時(shí)期來(lái)研究渭河流域土壤重金屬的相關(guān)分布，并對(duì)其影響因素進(jìn)行探究，從而為降低重金屬污染提供有益參考，為保護(hù)渭河流域生態(tài)起到一定的作用。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

渭河流域地處我國(guó)西北部，橫穿陜西、甘肅、寧夏3?。▍^(qū)），總長(zhǎng)818 km，由于西北地區(qū)以黃土為主，因而該流域的水土流失也較為嚴(yán)重，全年超過(guò)60%的降水量主要集中在7—9月[9]，右岸的秦嶺山脈為該流域降水提供了有利條件，左岸的黃土高原則造成了較大的沙量。

1.2 儀器和試劑

試驗(yàn)所需儀器：電感耦合等離子質(zhì)譜儀（ICP-MS，Agilent 7500），購(gòu)自美國(guó)安捷倫科技有限公司;微波消解儀（ETHOS UP），購(gòu)自美國(guó)CEM公司;亞沸蒸餾器（德國(guó)Berghof BSB-939-IR）;電子天平（精度達(dá)0.01 g）;超純水儀（Milli-Q）;100 mL容量瓶、消解罐、聚四氟乙烯坩堝、恒溫電熱板、玻璃漏斗、定量濾紙。

試驗(yàn)所需試劑：濃硝酸、硝酸、氫氟酸、高氯酸、去離子水等。

1.3 樣品采集

土壤采樣時(shí)間在2015—2016年8月，將距水岸100 m的范圍內(nèi)作為采樣點(diǎn)，也就是大約水面1 m，然后在200 m范圍內(nèi)選擇5個(gè)采樣點(diǎn)，這樣就形成了20個(gè)采樣點(diǎn)。在進(jìn)行采樣之前首先要利用鐵桿對(duì)水深、上層土壤厚度進(jìn)行測(cè)量，之后在PVC管上扎相應(yīng)小孔，然后將PVC管扎入采樣點(diǎn)，直至無(wú)法繼續(xù)深入，最后將管拔出并將底部封住，從而將含有土壤的一段管進(jìn)行截?cái)?，用干冰進(jìn)行覆蓋后密封保存，以待樣品指標(biāo)測(cè)定。

1.4 土壤樣品預(yù)處理

1.4.1 土壤養(yǎng)分的測(cè)定 通過(guò)鮑士旦相關(guān)測(cè)試法[10]對(duì)土壤養(yǎng)分進(jìn)行測(cè)定：土壤顆粒組成采用比重法測(cè)定;土壤pH值采用水土比1.0 ∶ 2.5浸提pH值玻璃電極法測(cè)定;電導(dǎo)率用電導(dǎo)儀測(cè)定;全碳和全氮含量采用元素分析儀測(cè)定;全磷含量采用NaOH熔融-鉬銻抗比色法測(cè)定;全鉀含量采用火焰分光光度計(jì)法測(cè)定。

1.4.2 土壤重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)的測(cè)定 首先要對(duì)樣品進(jìn)行自然風(fēng)干，經(jīng)過(guò)仔細(xì)碾磨后用60目篩進(jìn)行過(guò)篩處理，之后稱取0.5 g樣品使用HClO4-HNO3-HF進(jìn)行消化處理，進(jìn)而開(kāi)展土壤中的相關(guān)Zn、Cd、Pb、Cu含量測(cè)定，具體方法在電感耦合等離子體質(zhì)譜儀的輔助下采取內(nèi)標(biāo)法，在冷原子吸收微分測(cè)儀的輔助下為ICP配置氫化物發(fā)生器，這樣能充分保障儀器靈敏性。然后用25 mL比色管裝入0.25 g樣品，并將10 mL王水加入其中，之后在沸水中對(duì)其進(jìn)行長(zhǎng)達(dá)2 h的加熱處理，中間進(jìn)行2次振搖，待冷卻至室溫后加入10 mL保存液，在稀釋液的作用下實(shí)現(xiàn)定容，這樣能夠?qū)g進(jìn)行測(cè)定的消解液就形成了。之后從中取出5 mL裝入另一比色管中，并分別加入2.5 mL的硫脲溶液及鹽酸，以備As的測(cè)定，土壤重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)的計(jì)算如下[11-12]：

w（M）=n×V×Cm。

式中：M表示重金屬名稱;C表示重金屬質(zhì)量濃度;w表示土壤重金屬的質(zhì)量分?jǐn)?shù);n代表ICP-MS稀釋的倍數(shù);V表示體積，L;m表示質(zhì)量，kg。

本試驗(yàn)采用BCR連續(xù)提取法對(duì)土壤重金屬形態(tài)進(jìn)行測(cè)定，由北京環(huán)境監(jiān)測(cè)中心完成。

1.5 數(shù)據(jù)處理

采用Excel 2012和SPSS 18.0進(jìn)行數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)和方差檢驗(yàn)，采用單因素方差分析（One-way ANOVA），顯著性用LSD法，采用Pearson相關(guān)系數(shù)法分析不同形態(tài)重金屬與養(yǎng)分之間的關(guān)系。

2 結(jié)果與分析

2.1 渭河流域土壤理化性質(zhì)分布特征

由表1可知，渭河流域土壤pH值的變化范圍為6.78～7.56，基本表現(xiàn)為平水期>枯水期>豐水期，其中不同水期pH值差異均顯著（P<0.05）;土壤電導(dǎo)率的變化范圍為 92.62～110.21 μS/cm，基本表現(xiàn)為平水期>枯水期>豐水期，其中不同水期電導(dǎo)率差異均顯著（P<0.05）;土壤全碳含量的變化范圍為8.16～13.24 g/kg，基本表現(xiàn)為豐水期>平水期>枯水期，其中豐水期顯著高于平水期和枯水期（P<0.05），平水期和枯水期差異不顯著（P>0.05）;土壤全氮含量的變化范圍為1.01～1.69 g/kg，基本表現(xiàn)為豐水期>平水期>枯水期，其中豐水期顯著高于平水期和枯水期（P<0.05），平水期和枯水期差異不顯著（P>0.05）;土壤全磷含量的變化范圍為1.03～1.05 g/kg，基本表現(xiàn)為豐水期>枯水期>平水期，其中不同水期全磷含量差異均不顯著（P>0.05）;土壤全鉀含量的變化范圍為26.01～32.56 g/kg，基本表現(xiàn)為豐水期>平水期>枯水期，其中豐水期顯著高于平水期和枯水期（P<0.05），平水期和枯水期差異不顯著（P>0.05）。

2.2 渭河流域土壤重金屬空間分布特征

由表2可知，渭河流域土壤Cr、Cu、Pb、Ni、Zn、Cd總含量分別為74.12～92.36、27.16～35.14、47.10～53.62、35.01～45.02、132.05～156.77、0.35～0.49 mg/kg。土壤Cr、Cu、Pb、Ni含量豐水期最高，且顯著高于平水期和枯水期（P<0.05），平水期和枯水期差異不顯著（P>0.05）;土壤Zn含量表現(xiàn)為豐水期>平水期>枯水期，不同水期土壤Zn含量差異均顯著（P<0.05）;土壤Cd含量表現(xiàn)為豐水期>枯水 期> 平水期，其中豐水期顯著高于平水期和枯水期（P<0.05），平水期和枯水期差異不顯著（P>0.05）。土壤6種重金屬元素平均含量均超過(guò)了背景值，其中Cr、Cu、Pb、Ni、Zn、Cd的平均含量分別為背景值的1.01、0.95、1.71、1.11、1.72、2.53倍。

2.3 渭河流域土壤重金屬形態(tài)分布特征

本研究中BCR順序提取法對(duì)積物中Cr、Ni、Cu、Cd、Zn和Pb的平均提取效率均高于95%，回收率較好。由圖1可知，渭河流域土壤Cr、Cu、Ni元素主要以殘?jiān)鼞B(tài)為主，占比分別為80%～90%、40%～60%、50%～70%;Zn和Cd主要以弱酸浸提態(tài)為主，占比分別為40%～55%、55%～70%;Pb以可氧化態(tài)為主，占比為20%～35%。因此，渭河流域土壤Zn、Cd的生物有效性較高，以弱酸浸提態(tài)為主，對(duì)生物體的毒性較高，在正常條件下不利于碳酸鹽結(jié)合態(tài)重金屬的釋放;而Cd和Zn的弱酸浸提態(tài)所占比例比較高，被土壤吸附是Cd和Zn的主要表現(xiàn)形式，隨著環(huán)境的改變，容易遷移到水環(huán)境中，其潛在危害較大。此外，重金屬可還原態(tài)作為弱酸浸提態(tài)重金屬的另一個(gè)重要的組成部分，是指被包裹在鐵錳氧化物內(nèi)或者本身就是氫氧化物沉淀的這部分金屬，由于具有較強(qiáng)的離子鍵結(jié)合能力，所以這部分金屬不容易釋放出來(lái)，這種結(jié)合態(tài)的重金屬會(huì)被還原成為生物可利用態(tài)，從而對(duì)水體造成二次污染。

2.4 渭河流域土壤重金屬各形態(tài)間的相關(guān)性

為了評(píng)價(jià)不同重金屬形態(tài)之間及其與土壤其他指標(biāo)間的關(guān)系，分析重金屬來(lái)源及不同形態(tài)重金屬的遷移和相互轉(zhuǎn)化關(guān)系，對(duì)渭河流域土壤不同形態(tài)重金屬之間及其與不同形態(tài)重金屬等指標(biāo)進(jìn)行相關(guān)性分析。由表3可知，渭河流域土壤Cr、Cu、Ni和Cd的弱酸浸提態(tài)與重金屬含量之間表現(xiàn)出極顯著的正相關(guān)關(guān)系（P<0.01）;Cr的可還原態(tài)均與重金屬含量間存在極顯著的正相關(guān)關(guān)系（P<0.01）;6種重金屬元素的可氧化態(tài)與重金屬含量間有極顯著的正相關(guān)性（P<0.01）;除了Ni，其他幾種重金屬的弱酸浸提與可還原態(tài)、可氧化態(tài)之間有較高的正相關(guān)性;各重金屬元素的殘?jiān)鼞B(tài)與重金屬含量間表現(xiàn)出顯著的正相關(guān)關(guān)系，可還原態(tài)與重金屬殘?jiān)鼞B(tài)之間沒(méi)有顯著的相關(guān)性（P>0.05）;Cr的弱酸浸提態(tài)與可還原態(tài)沒(méi)有顯著的相關(guān)性（P>0.05），Cu、Pb、Zn和Cd的弱酸浸提態(tài)與可還原態(tài)具有顯著的相關(guān)性（P<0.05）。

2.5 渭河流域土壤重金屬與養(yǎng)分之間的相關(guān)性

由表4可知，渭河流域土壤不同形態(tài)重金屬基本上與pH值和電導(dǎo)率呈負(fù)相關(guān)，Cr的各種形態(tài)均與全碳含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Cr的可還原態(tài)、可氧化態(tài)與全氮含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Cr的弱酸浸提態(tài)、可氧化態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)與全鉀含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05）;Cu的各種形態(tài)均與全碳含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Cu的可氧化態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)與全氮含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Cu的可還原態(tài)、可氧化態(tài)與全磷含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Cu的可還原態(tài)、可氧化態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)與全鉀含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05）;Pb的各種形態(tài)均與全碳含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Pb的弱酸浸提態(tài)、可還原態(tài)與全氮含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Pb的可氧化態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)與全磷含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Pb的可還原態(tài)、可氧化態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)與全鉀含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05）;Ni的可還原態(tài)、可氧化態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)與全碳含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Ni的各種形態(tài)均與全氮含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Ni的殘?jiān)鼞B(tài)與全磷含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Ni的弱酸浸提態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)與全鉀含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05）;Zn的弱酸浸提態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)與全碳含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Zn的弱酸浸提態(tài)、可還原態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)與全氮含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Zn的可氧化態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)與全磷含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Zn的弱酸浸提態(tài)、可還原態(tài)與全鉀含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05）;Cd的各種形態(tài)均與全碳含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Cd的可還原態(tài)、可氧化態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)與全氮含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Cd的可氧化態(tài)與全磷含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05），Cd的弱酸浸提態(tài)、可還原態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)與全鉀含量呈顯著的正相關(guān)性（P<0.05）。

3 討論與結(jié)論

本研究中土壤重金屬含量呈現(xiàn)明顯的季節(jié)性變化，另外還受到溫度、鹽度及pH值的影響;在豐水期的影響下，重金屬污染物隨著水流增加更多地進(jìn)入土壤，并逐漸沉淀富集，同時(shí)懸浮泥沙受水文影響下富集速度明顯加快，因此土壤重金屬含量在豐水期達(dá)到較高值;而通過(guò)研究發(fā)現(xiàn)其最低值一般出現(xiàn)在枯水期[13-14]。隨著平水期向豐水期的發(fā)展，水溫在不斷升高，進(jìn)而加速了底泥中重金屬物質(zhì)的遷移，豐水期pH值不斷降低，部分重金屬溶解后釋放到土壤中，因此導(dǎo)致其含量明顯升高[15-16]。通過(guò)本試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，對(duì)于渭河流域而言，其殘?jiān)鼞B(tài)性質(zhì)處于較為穩(wěn)定的狀態(tài)，主要存在于原生礦物和次生硅酸鹽礦物晶格中，不具有明顯的遷移性，且生物可利用性較低，因此這種形式的重金屬不會(huì)對(duì)土壤等產(chǎn)生明顯的污染。金屬往往會(huì)通過(guò)黏土及腐殖質(zhì)等載體向外擴(kuò)散[17]，具有較強(qiáng)的釋放性，遷移能力強(qiáng)且容易被植物、魚(yú)等生物吸收，從而導(dǎo)致土壤、水體等重金屬污染的出現(xiàn)，但是弱酸浸提態(tài)下的重金屬呈現(xiàn)明顯的不穩(wěn)定性[18-19]，其較強(qiáng)的釋放性導(dǎo)致二次污染，人為排放重金屬超標(biāo)污染物等積累的重金屬一般會(huì)存在于土壤的次生相中，因此弱酸浸提態(tài)下的重金屬含量也能體現(xiàn)出人為污染的嚴(yán)重程度。

本研究還發(fā)現(xiàn)，渭河流域的重金屬來(lái)源具有多樣性，且存在形態(tài)并不是單一的，不同形態(tài)的重金屬的遷移能力及轉(zhuǎn)化能力不同，本研究為了探究相互之間的關(guān)系采取了相關(guān)分析，從而從多個(gè)視角研究重金屬污染。試驗(yàn)表明，雖然重金屬態(tài)具有明顯的不同，但是其來(lái)源具有很強(qiáng)的一致性，只是進(jìn)入土壤及水體后存在的形式不同，但分布類(lèi)型也較為相似;一旦土壤及水體環(huán)境發(fā)生變化，則不同形態(tài)重金屬因其不同的遷移特性而表現(xiàn)出顯著差異的釋放性。弱酸浸提態(tài)重金屬穩(wěn)定性差，但其與殘?jiān)鼞B(tài)重金屬之間呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)關(guān)系，這也從側(cè)面反映了殘?jiān)鼞B(tài)重金屬也并非具有較大穩(wěn)定性，一旦土壤的理化環(huán)境發(fā)生變化，這種形態(tài)的重金屬釋放出來(lái)的可能性極大[18-19]。通過(guò)相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)，渭河流域重金屬元素主要有Cr、Cu、Pb、Ni、Zn和Cd等6種[20]，但均與養(yǎng)分等指標(biāo)呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)，這表明雖然土壤重金屬形態(tài)不同，但是具有相似的來(lái)源和分布，而最主要的重金屬成分來(lái)源于工業(yè)廢水、工業(yè)廢物、生活污水及污染物等[21-23]，說(shuō)明人類(lèi)污染成為渭河流域重金屬超標(biāo)的最主要原因，不同的金屬元素具有污染同源性。弱酸浸提態(tài)、可氧化態(tài)重金屬含量與養(yǎng)分指標(biāo)存在明顯的相關(guān)關(guān)系，這也更直觀地驗(yàn)證了人類(lèi)污染是導(dǎo)致渭河流域重金屬超標(biāo)的最主要原因，表明重金屬污染的控制最終還是要靠控制人類(lèi)污染來(lái)達(dá)到保護(hù)渭河流域的目的。此外，全碳及氮磷等成分的輸入在加劇渭河流域重金屬含量超標(biāo)的過(guò)程中起到了重要作用，主要在于影響土壤重金屬的存在形態(tài)及遷移性[24-25];全碳對(duì)某些重金屬元素的分布起到重要的制約作用，不同的重金屬具有顯著差異的化學(xué)特性，其與碳的結(jié)合位點(diǎn)并不相同，因此只有碳與金屬元素化學(xué)性質(zhì)相匹配的位點(diǎn)才能形成二者的充分結(jié)合，因而，某些重金屬元素的分布特點(diǎn)并沒(méi)有與全碳含量具有強(qiáng)烈的關(guān)聯(lián)性。但通過(guò)試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，pH值、電導(dǎo)率與不同形態(tài)的重金屬含量存在顯著的負(fù)相關(guān)。

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