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    HS-SPME-GC-MS法分析即墨黃酒陳釀過(guò)程中香氣成分的變化

    2019-08-12 08:52:24閻文飛裴云成程凡升
    中國(guó)食品學(xué)報(bào) 2019年5期
    關(guān)鍵詞:酒樣黃酒乙酯

    閻文飛 郭 瑞 朱 丹 劉 曄 裴云成,3 靳 釗 程凡升*

    (1青島農(nóng)業(yè)大學(xué)食品科學(xué)與工程學(xué)院 山東青島 266109

    2青島農(nóng)業(yè)大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院 山東青島 266109

    3青島農(nóng)研生物科技有限公司 山東青島 266109

    4青島貞正分析儀器有限公司 山東青島 266109)

    黃酒是以稻米、黍米、玉米、小米、小麥等為主要原料,經(jīng)浸泡,蒸煮,加酒曲,糖化,發(fā)酵,壓榨,過(guò)濾,煎酒(除酶),貯存,勾兌而成的具有特殊色、香、味的飲料酒,是世界三大古酒之一[1-2]。黃酒營(yíng)養(yǎng)豐富,不僅含有多種必需氨基酸,還含有醇類、酸類、脂類、羰基化合物和酚類等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)[3-4]。

    黃酒獨(dú)特的口感和香氣決定了感官評(píng)價(jià)與風(fēng)格鑒定結(jié)果,是衡量黃酒質(zhì)量的重要因素之一。酒中揮發(fā)性物質(zhì)不僅成分復(fù)雜,來(lái)源多樣,還存在累加、分離以及抑制等相互作用[5-6],在對(duì)其組分分析時(shí)需先分離和富集。常見的酒類香氣成分提取技術(shù)主要有溶劑萃取、蒸餾法、頂空法 (動(dòng)態(tài)或靜態(tài))、固相萃取和固相微萃取等[7]。固相微萃取是一種不需溶劑的樣品前處理技術(shù),集采樣、萃取、濃縮和進(jìn)樣于一體,具有操作簡(jiǎn)單、快速等優(yōu)點(diǎn),已廣泛應(yīng)用于果酒[8]、葡萄酒[9]、白酒[10]、山西桂花黃酒與紹興花雕酒[11]等香氣成分分析,同時(shí)也涉及通過(guò)對(duì)黃酒的香氣成分分析來(lái)鑒別、分類黃酒樣品的酒齡、產(chǎn)地等。朱潘煒等[12]以不同年份的古越龍山紹興黃酒的成品酒和基酒為研究對(duì)象,優(yōu)化了頂空固相微萃取法的萃取條件,并分析3個(gè)年份成品黃酒的揮發(fā)性和半揮發(fā)性成分。鄭春亮[13]等利用頂空固相微萃取的方法提取5種成熟期黃酒的香氣成分,并用氣-質(zhì)聯(lián)用儀對(duì)各組分進(jìn)行分離、鑒定和定量。劉俊等[14]使用頂空-固相微萃取-氣質(zhì)連用技術(shù)建立全自動(dòng)、快速測(cè)定黃酒中氨基甲酸乙酯的方法。然而,目前對(duì)于即墨黃酒香氣成分的研究不多。

    本研究以4種年份的即墨黃酒為研究對(duì)象,采用頂空-固相微萃取法提取酒樣中的香氣化學(xué)成分,考察不同萃取探針、萃取溫度、萃取時(shí)間、NaCl添加量的萃取效果,確定最佳萃取條件,并用GC-MS法測(cè)定酒樣中揮發(fā)性香氣物質(zhì),分析不同年份酒樣中揮發(fā)性香氣物質(zhì)的種類及相對(duì)含量,計(jì)算醇酯比,探究即墨黃酒陳釀期間香氣成分的變化,為即墨黃酒香氣化學(xué)成分的分析提供理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    黃酒樣品由青島某酒企提供。該黃酒采用地窖恒溫發(fā)酵,壇裝陳釀。選取2009年、2012年、2013年、2015年份的樣品。將酒樣置于純凈水瓶中,保存在4℃恒溫冰箱中,現(xiàn)用現(xiàn)取。氯化鈉(分析純),中國(guó)天津市巴斯夫化工有限公司。

    6890 N/5975B氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀,美國(guó)安捷倫科技有限公司;PDMS涂層、PDMS/DVB涂層、ACAR/PDMS/DVB涂層固相微萃取探針,青島貞正分析儀器有限公司。

    1.2 香氣成分提取

    于20 mL干凈干燥的頂空瓶中準(zhǔn)確加入5 mL黃酒樣品,加蓋密封墊和鋁帽,探針以頂空方式萃取黃酒中的揮發(fā)性成分,萃取時(shí)間和溫度依據(jù)試驗(yàn)要求具體設(shè)定,用于GC-MS分析。為延長(zhǎng)萃取頭的使用壽命,優(yōu)化萃取時(shí)間和萃取溫度過(guò)程中不對(duì)酒樣進(jìn)行磁力攪拌。第1次使用萃取探針時(shí)在氣相色譜-質(zhì)譜儀的進(jìn)樣口260℃老化1 h。

    1.3 單因素優(yōu)化試驗(yàn)

    1)萃取探針的選擇 取2012年份酒樣5 mL置于20 mL頂空瓶中,40℃萃取30 min。比較PDMS涂層、PDMS/DVB涂層和ACAR/PDMS/DVB涂層3種萃取探針對(duì)即墨黃酒揮發(fā)性成分的萃取效果,確定最佳的萃取探針材料。

    2)萃取溫度的選擇 使用最佳萃取探針,分別在 30,40,50,60,70 ℃下萃取 30 min,考察萃取溫度對(duì)即墨黃酒香氣成分的萃取效果,確定最優(yōu)的萃取溫度。

    3)萃取時(shí)間的選擇 選用最佳萃取探針,最佳萃取溫度,分別萃取 15,30,45,60,75,90 min,考察萃取溫度對(duì)即墨黃酒香氣成分的萃取效果,確定最佳萃取時(shí)間。

    4)NaCl添加量的選擇 選用最佳萃取探針,最佳萃取溫度,最佳萃取時(shí)間,對(duì)NaCl添加量進(jìn)行優(yōu)化。探究NaCl質(zhì)量濃度0.00,0.05,0.10,0.15,0.20 g/mL對(duì)即墨黃酒萃取效果的影響,確定最佳NaCl添加量。

    1.4 GC-MS條件及數(shù)據(jù)處理

    色譜條件:DB-5MS色譜柱(30.0 m×0.25 mm×0.25 μm);手動(dòng)無(wú)分流進(jìn)樣,進(jìn)樣口溫度260℃;程序升溫:初始溫度35℃,保留3 min,以2℃/min的速率升至60℃,再以6℃/min的速率升至250℃,保留 5 min[8];檢測(cè)器溫度 250℃;載氣 He,流速1.2 mL/min。

    質(zhì)譜條件:EI電離源,離子源溫度230℃;接口溫度250℃;電子能量70 eV;掃描范圍10~450 u;四級(jí)桿150℃。

    數(shù)據(jù)處理方法:設(shè)定峰寬值為0.010,初始閥值為15。使用NIST MS數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行所得揮發(fā)性香氣物質(zhì)的譜庫(kù)分析,并進(jìn)行物質(zhì)定性。使用Origin軟件作圖。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 萃取頭

    根據(jù)乙醇和水之外揮發(fā)性香氣物質(zhì)的絕對(duì)峰面積和出峰個(gè)數(shù),確定最佳萃取探針。由圖1可知,使用ACAR/PDMS/DVB涂層探針萃取所得揮發(fā)性香氣物質(zhì)絕對(duì)峰面積最大且峰個(gè)數(shù)最多達(dá)28個(gè),其次是PDMS/DVB涂層探針,而PDMS涂層探針最少。本試驗(yàn)選擇ACAR/PDMS/DVB涂層探針作為主要研究工具。

    萃取探針對(duì)香氣物質(zhì)的吸附是依據(jù)相似相溶的原理。PDMS探針萃取材質(zhì)為聚二甲基硅氧烷,是非極性萃取層,適合非極性或者低極性分析物;PDMS/DVB探針萃取材質(zhì)為聚二甲硅氧烷/聚二乙烯基苯,是雙極性萃取層,適合中等極性至極性物質(zhì);ACAR/PDMS/DVB探針萃取材質(zhì)為活性炭/聚二甲基硅氧烷/聚二乙烯基苯,是雙極性萃取層,適合吸附中等極性至極性較寬范圍的揮發(fā)性物質(zhì)。本目標(biāo)分析物成分復(fù)雜、極性各異,選用ACAR/PDMS/DVB涂層探針能更好地萃取即墨黃酒中的揮發(fā)性物質(zhì)。

    王培璇等[15]采用75 μm的 CAR/PDMS SPME萃取頭對(duì)黃酒樣品中的揮發(fā)性成分進(jìn)行萃取。王洪燕等[11]優(yōu)化出CAR/PDMS/DVB復(fù)合涂層的萃取探針對(duì)山西桂花黃酒的易揮發(fā)成分的萃取效果最好;王志娟等[16]優(yōu)化出CAR/PDMS/DVB復(fù)合涂層的萃取探針對(duì)竹葉青酒易揮發(fā)成分萃取效果最好;CAR/PDMS/DVB復(fù)合涂層為碳分子篩/聚二甲基硅氧烷/聚二乙烯基苯涂層,與本試驗(yàn)選取的探針涂層相似。

    2.2 萃取溫度

    選用ACAR/PDMS/DVB涂層探針,比較30,40,50,60,70℃ 5種萃取溫度對(duì)即墨黃酒揮發(fā)性香氣成分的萃取效果,結(jié)果見圖2。萃取溫度為50℃時(shí)萃取到的香氣物質(zhì)峰個(gè)數(shù)最多,絕對(duì)峰面積較大;萃取溫度為30℃時(shí),萃取到的香氣物質(zhì)的絕對(duì)峰面積最高,而峰個(gè)數(shù)略少。由此可見,并非萃取溫度越高萃取效果越好。王志娟等[16]發(fā)現(xiàn)在一定溫度范圍內(nèi),溫度升高促進(jìn)易揮發(fā)成分到達(dá)頂空及萃取纖維層表面。SPME表面吸附過(guò)程一般為放熱反應(yīng),溫度相對(duì)較低,更適合于表面吸附萃取。在一定范圍內(nèi),溫度升高使酒樣中的香氣物質(zhì)從基質(zhì)中逸出,提高萃取效率;溫度過(guò)高就會(huì)抑制香氣物質(zhì)的出峰面積,僅可檢測(cè)到此香氣物質(zhì)。綜合考慮后選取萃取溫度50℃。

    圖1 萃取頭材質(zhì)對(duì)揮發(fā)性成分萃取效果的影響Fig.1 Effect of microextraction fiber type on extraction efficacy

    圖2 萃取溫度對(duì)揮發(fā)性成分萃取效果的影響Fig.2 Effect of extraction temperature on volatile extraction

    李春美等[17]分析荔枝汁儲(chǔ)存過(guò)程中香氣成分時(shí),選用萃取溫度為50℃;宋海燕等[18]選用50℃萃取不同地區(qū)、不同酒齡的黃酒中的揮發(fā)性物質(zhì),與本試驗(yàn)結(jié)果一致。張妮等[8]優(yōu)化櫻桃酒的萃取溫度,結(jié)果發(fā)現(xiàn)40℃萃取櫻桃酒香氣物質(zhì)的效果最佳,比本試驗(yàn)結(jié)果低,可能是由于本試驗(yàn)酒樣是在4℃冷藏,提取香氣物質(zhì)時(shí)溫度稍高一些才能達(dá)到較好的提取效果。朱潘煒等[12]對(duì)古越龍山黃酒優(yōu)化萃取溫度時(shí),發(fā)現(xiàn)60℃萃取黃酒香氣物質(zhì)的效果最佳??梢姴煌贩N的黃酒萃取溫度也不同。

    2.3 萃取時(shí)間

    選用ACAR/PDMS/DVB涂層探針,在50℃條件下萃取,比較 30,45,60,75,90 min 6 個(gè)萃取時(shí)間對(duì)即墨黃酒揮發(fā)性香氣成分的萃取效果,結(jié)果見圖3。隨著萃取時(shí)間的增加,峰個(gè)數(shù)呈先上升后下降的趨勢(shì),這與王洪燕等[11]優(yōu)化時(shí)間時(shí)峰個(gè)數(shù)的變化趨勢(shì)相似,可能是由于時(shí)間過(guò)長(zhǎng),原本吸附在萃取頭上的物質(zhì)逐漸揮發(fā)所致。75 min時(shí),萃取到香氣物質(zhì)的絕對(duì)峰面積最高,而峰個(gè)數(shù)較少;萃取時(shí)間為60 min時(shí),萃取到酒樣中香氣物質(zhì)的絕對(duì)峰面積最小,峰個(gè)數(shù)最多,同時(shí),香氣物質(zhì)的絕對(duì)峰面積占總絕對(duì)峰面積的比例最高,達(dá)50.47%。從開始萃取到萃取平衡所需時(shí)間由待測(cè)組分的分配系數(shù)、樣品基質(zhì)和體積、香氣物質(zhì)的擴(kuò)散速度、萃取頭材質(zhì)等因素決定的。經(jīng)綜合考慮,選取萃取時(shí)間為60 min。

    李春美等[16]分析荔枝汁儲(chǔ)存過(guò)程中香氣成分時(shí),選用萃取時(shí)間為60 min,與本試驗(yàn)結(jié)果一致。蘇海榮等[5]對(duì)即墨妙府黃酒二年陳選用60℃預(yù)熱15 min后平衡萃取30 min。劉浩等[6]萃取小米黃酒和黍米黃酒香氣成分時(shí),采用60℃預(yù)熱30 min后萃取30 min。朱潘煒等[12]對(duì)古越龍山黃酒優(yōu)化萃取條件為60℃萃取30 min,效果最佳。可見,不同處理溫度、不同種類、不同品種的酒,萃取時(shí)間不同。

    2.4 NaCl添加量

    比 較 0.00,0.05,0.10,0.15,0.20 g/mL 5 個(gè)NaCl質(zhì)量濃度對(duì)即墨黃酒揮發(fā)性香氣成分的萃取效果,結(jié)果見圖4。NaCl質(zhì)量濃度為0.2 g/mL時(shí),萃取到黃酒中香氣物質(zhì)的絕對(duì)峰面積最大,而峰個(gè)數(shù)較少;NaCl質(zhì)量濃度為0.15 g/mL時(shí),萃取到的香氣物質(zhì)峰個(gè)數(shù)最多,絕對(duì)峰面積較大??梢姡腿⌒Ч⒎请S著NaCl添加量的增加而呈規(guī)律性變化。經(jīng)綜合考慮確定添加NaCl的質(zhì)量濃度為0.15 g/mL。

    圖3 萃取時(shí)間對(duì)揮發(fā)性成分萃取效果的影響Fig.3 Effect of extraction time on volatile extraction

    圖4 NaCl質(zhì)量濃度對(duì)揮發(fā)性成分萃取效果的影響Fig.4 Effect of salt oncentration on volatile extraction

    王志娟等[16]在研究竹葉青酒的最佳萃取條件時(shí),優(yōu)化結(jié)果為NaCl添加量0.20 g/mL。氯化鈉在水中溶解度較高,可以提高溶液的離子強(qiáng)度,降低基體對(duì)揮發(fā)性成分的束縛作用,增大所測(cè)黃酒中有機(jī)揮發(fā)性物質(zhì)的逸出活度,使吸附到萃取頭上的揮發(fā)性物質(zhì)更多,在鹽析時(shí)可以提高吸附效果[19]。過(guò)量的NaCl會(huì)影響所測(cè)酒樣中基質(zhì)的黏度,降低酒體中揮發(fā)性物質(zhì)的擴(kuò)散速度,從而產(chǎn)生鹽的負(fù)效應(yīng),降低提取效果。

    2.5 4個(gè)年份酒樣的萃取結(jié)果

    比較 2009年、2012年、2013年、2015年 4個(gè)年份即墨黃酒使用最優(yōu)的萃取條件和揮發(fā)性香氣成分的萃取效果。從2009年、2012年、2013年、2015年黃酒中檢測(cè)到揮發(fā)性香氣物質(zhì)的絕對(duì)峰面積分別為 1 736 892 405,724 454 449,537 670 391,1 307 091 094;檢測(cè)到揮發(fā)性香氣物質(zhì)種類分別為 16,15,15,19。 可見,2009 年份酒樣除乙醇外揮發(fā)性香氣物質(zhì)的絕對(duì)峰面積最高,2012年份酒樣最低,不同年份的酒樣所得絕對(duì)峰面積相差較大;其次,不同年份的酒樣在相同萃取條件下所得出峰個(gè)數(shù)差距較小,2015年份的酒樣出峰個(gè)數(shù)最多,2012年和2013年黃酒樣品出峰個(gè)數(shù)相同。出峰個(gè)數(shù)并非隨著年份的增長(zhǎng)而呈規(guī)律性變化。對(duì)于不同年份的酒樣需要根據(jù)優(yōu)化條件具體分析。

    2.6 4個(gè)年份酒樣中的揮發(fā)性物質(zhì)

    比較 2009年、2012年、2013年、2015年 4個(gè)年份即墨黃酒使用最優(yōu)的萃取條件和揮發(fā)性香氣成分,結(jié)果見表1。

    分析表1可知,在2009年份的黃酒樣品中共檢測(cè)出3種醇類物質(zhì),4種酯類物質(zhì),2種醛類物質(zhì),2種酮類物質(zhì),2種酸類物質(zhì),2種糖苷類物質(zhì),1種胺類物質(zhì)。在2012年份的黃酒樣品中共檢測(cè)出5種醇類物質(zhì),10種酯類物質(zhì),1種醛類物質(zhì),2種烷類物質(zhì),1種酸類物質(zhì)。在2013年份的黃酒樣品中共檢測(cè)出3種醇類物質(zhì),8種酯類物質(zhì),2種醛類物質(zhì),2種烷類物質(zhì),1種胺類物質(zhì),1種烯類物質(zhì)。在2015年份的黃酒樣品中共檢測(cè)出3種醇類物質(zhì),13種酯類物質(zhì),1種酸類物質(zhì),3種烷類物質(zhì),1種胺類物質(zhì)。2015年酒樣中酯類物質(zhì)種類最多達(dá)13種,2012年份酒樣次之,2009年份酒樣最少僅4種。

    各年份酒樣的醇類物質(zhì)種類數(shù)差距不大。苯乙醇在各年份酒樣中均有測(cè)出且峰面積均占總峰面積的6%以上,從2009年、2012年、2013年酒樣看出,隨著黃酒酒齡的增加,其相對(duì)含量隨之減少。鮑忠定等[20]通過(guò)GC-MS技術(shù)鑒定黃酒中的香氣成分,結(jié)果發(fā)現(xiàn)隨著黃酒酒齡的增加,β-苯乙醇含量減少,與本試驗(yàn)結(jié)果一致,這為黃酒的選擇性提供了理論基礎(chǔ)。苯乙醇是黃酒中主要的高沸點(diǎn)香氣成分,是一種芳香高級(jí)醇[21],作為國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)中黃酒檢驗(yàn)的一項(xiàng)理化指標(biāo),在黃酒定量的風(fēng)味化合物中,含量居前3位,在中國(guó)黃酒中具有較高的香氣強(qiáng)度[21-22]。它淡雅、甜潤(rùn)、玫瑰氣味的芳香,與酯醛類組分融合成協(xié)調(diào)、細(xì)膩的黃酒香氣,給人以愉悅、柔和、優(yōu)雅[22]和醇厚、協(xié)調(diào)[11]的感覺。主要由酵母菌生長(zhǎng)代謝產(chǎn)生,酵母菌通過(guò)Ehrlich途徑,利用L-苯丙氨酸經(jīng)轉(zhuǎn)氨酶、苯丙酮酸脫羧酶、醇脫氫酶作用生成苯乙醇,也可通過(guò)糖代謝途徑產(chǎn)生[21]。除2009年份酒樣外,其它年份酒樣中均檢測(cè)到異戊醇和異丁醇,它們是黃酒中的高級(jí)醇,醇香最為明顯,是黃酒中醇香的主要來(lái)源[23]。異戊醇具有青草、植物的香氣[24],可由酵母等分解亮氨酸和異亮氨酸或氨基酸代謝生成[23]。異丁醇具有酒精味、指甲油的香味[25]。郎召偉[26]描述異丁醇為苦味、微弱戊醇味。

    表1 2009、2012、2013、2015年即墨黃酒的萃取結(jié)果Table1 The extraction results of Jimo Rice Wine in 2009,2012,2013,2015 year

    (續(xù)表1)

    3種酯類物質(zhì)在4個(gè)年份酒樣中都有檢出,分別是苯乙酸乙酯、苯丙酸乙酯和丁二酸二乙酯;苯乙酸乙酯具有甜水果香氣,丁二酸二乙酯呈現(xiàn)微弱的果香氣,味微甜,帶澀、苦味[27]。鮑忠定[20]以紹興加飯酒為研究對(duì)象,通過(guò)色-質(zhì)譜聯(lián)用結(jié)合純標(biāo)樣的保留時(shí)間對(duì)組分峰的定性鑒定出42種香味化合物,其中乙醇、異戊醇、苯乙醇、乙酸乙酯、乳酸乙酯、丁二酸二乙酯、乳酸、乙酸等是構(gòu)成黃酒芳香主體的來(lái)源之一。以上物質(zhì)除乙酸外,都有檢出,這可能是運(yùn)輸過(guò)程和材料準(zhǔn)備過(guò)程使易揮發(fā)的乙酸丟失,因此未檢出。

    醇類與酯類是黍米黃酒主要的香氣成分類別[6]。具體到香氣成分來(lái)看,苯乙醇、異戊醇、丁二酸二乙酯、乙醇類物質(zhì)是由糖代謝、氨基酸脫氫脫羧作用產(chǎn)生,是陳化酯類物質(zhì)的前驅(qū)物質(zhì)[27]。乳酸乙酯具有優(yōu)雅的果香或酒香氣味,微有脂肪氣味、苦澀味,能使酒產(chǎn)生濃厚感[24,27]。乙酸苯乙酯具有玫瑰花香,壬酸乙酯具有葡萄的水果氣味[24],芳香帶甜,二者僅在2015年酒樣中檢出。除2015年酒樣外,其它酒樣中均檢測(cè)到十六烷酸乙酯,呈微弱蠟香、果爵和奶油香氣。十二烷酸乙酯、辛酸乙酯、癸酸乙酯僅在2015年酒樣中含量較高。十二烷酸乙酯具油脂、稍帶葉樣和似花瓣的溫和香氣;辛酸乙酯具有白蘭地酒香味,過(guò)程酒中含量較多,而成品酒中含量較少[28]。癸酸乙酯具有椰子香氣[28]和微弱的果香[27],在過(guò)程酒中含量較多,經(jīng)后發(fā)酵所剩無(wú)幾[28]。乙酸異戊酯具有香蕉氣味,在前酵結(jié)束時(shí)含量達(dá)到最大,是生成很多香氣物質(zhì)的重要前體物質(zhì),而在成品酒中幾乎沒有[28]。本試驗(yàn)中也僅在2012年的酒樣中檢測(cè)到,其相對(duì)含量?jī)H為0.07%。酵母發(fā)酵與陳釀過(guò)程是酯類物質(zhì)形成的主要途徑,大多數(shù)酯類具有花香或水果香[29]。

    醛酮類物質(zhì)常具有特殊的香氣,同時(shí)能使酒體香氣趨于融合??啡┯兴菩尤实姆枷銡馕?,苯甲醛具有漿果香味[6]。醛類物質(zhì)主要由高級(jí)醇氧化而來(lái)或美拉德反應(yīng)產(chǎn)生。除發(fā)酵產(chǎn)生外,也可由氨基酸脫胺脫羰基生成,微量的醛在黃酒香氣中起放香作用,黃酒加熱殺煎貯存一段時(shí)間后,會(huì)提高其中乙醛和一些小分子醛類的濃度,而這些醛化合物一般可與醇類、甲硫醇等發(fā)生縮合反應(yīng),產(chǎn)生與本身不同香氣,使黃酒風(fēng)味更加復(fù)雜[15]。目前,關(guān)于黃酒烷類化合物成分的報(bào)道極少。蘇海榮等[5]也檢測(cè)到一些烷類化合物,推斷可能是一些大分子物質(zhì)發(fā)生化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生。烷烴類物質(zhì)因氣味微弱一般可以忽略[30]。上述結(jié)果表明,不同年份的揮發(fā)性香氣物質(zhì)成分及含量不同,從中可以大概了解黃酒獨(dú)特香氣的物質(zhì)來(lái)源,也可簡(jiǎn)單地判斷出所測(cè)酒樣的年份,為即墨黃酒釀造過(guò)程中的品質(zhì)控制提供了依據(jù)。

    醇酯比是指待測(cè)樣品中的高級(jí)醇和總酯的比例,各年份醇酯比見圖5。2009年酒樣比其它年份醇酯比高,說(shuō)明其醇香更加濃厚;2015年醇酯比最低,酯類物質(zhì)含量較高,這可能與酵母的添加量和發(fā)酵溫度有關(guān),高溫發(fā)酵會(huì)促進(jìn)酯類物質(zhì)的形成[31]。

    圖5 4個(gè)年份的醇酯比Fig.5 The proportion of alcohols and esters for four years

    韓笑等[32]研究發(fā)現(xiàn)黃酒樣品隨貯存時(shí)間的增長(zhǎng),高級(jí)醇、酚類風(fēng)味物質(zhì)的種類呈現(xiàn)減少的趨勢(shì)。醇類整體呈現(xiàn)下降的趨勢(shì),主要是醇類在陳釀階段與酸等發(fā)生酯化反應(yīng)生成酯類物質(zhì)[33]。本試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)苯乙醇、異戊醇的相對(duì)含量均隨陳釀時(shí)間的增加而減少。胡健等[34]研究表明黃酒中的醛類物質(zhì)是在陳釀過(guò)程中產(chǎn)生,主要由高級(jí)醇的氧化或美拉德反應(yīng)產(chǎn)生[33]。褚小米[33]等發(fā)現(xiàn)縮醛類物質(zhì)因受各種物質(zhì)濃度及溫度的影響而呈無(wú)規(guī)律的變化。酯類是使酒體變得醇香濃郁的重要原因,在陳釀期間呈先下降而后上升的趨勢(shì),這可能是陳釀后期發(fā)生醇、酸酯化反應(yīng)或水解酯交換的原因[35]。

    3 結(jié)論

    即墨黃酒優(yōu)化后的最佳萃取條件:萃取探針選擇CAR/PDMS/DVB復(fù)合涂層的紅色探針,萃取溫度50℃,萃取時(shí)間60 min,NaCl添加量0.15 g/mL。在最佳萃取條件下用GC-MS測(cè)定2009年、2012年、2013年、2015年4個(gè)年份的酒樣,結(jié)果分別檢測(cè)到 16,15,15,19種香氣物質(zhì)。苯乙醇、苯乙酸乙酯、苯丙酸乙酯、丁二酸二乙酯在4份酒樣中均有檢出,它們是構(gòu)成黃酒芳香主體的來(lái)源。苯乙醇作為黃酒國(guó)標(biāo)中特別列出的風(fēng)味物質(zhì),其具有淡雅、甜潤(rùn)、玫瑰氣味的芳香。苯乙酸乙酯具有甜水果香氣,丁二酸二乙酯呈微弱的果香氣,味微甜,帶澀、苦。不同年份酒樣中所含香氣物質(zhì)的種類和相對(duì)含量不同,苯乙醇和丁二酸二乙酯等重要風(fēng)味物質(zhì)的相對(duì)含量呈逐年減少的趨勢(shì),苯乙酸乙酯的相對(duì)含量也呈減少趨勢(shì)。除2015年酒樣外,在其它酒樣均檢測(cè)到十六烷酸乙酯,呈微弱蠟香、果爵和奶油香氣。十二烷酸乙酯、辛酸乙酯、癸酸乙酯在2015年酒樣中相對(duì)含量較高。乙酸苯乙酯和壬酸乙酯僅在2015年酒樣中檢出,前者具有玫瑰花香,后者呈水果樣氣味,芳香帶甜。醛酮類物質(zhì)并無(wú)明顯變化趨勢(shì)。

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