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    低溫等離子體凈化苯甲酸廢水研究

    2019-08-02 07:33:28榮俊鋒李泰廣史同上談德偉何媛陳金缽張創(chuàng)
    應(yīng)用化工 2019年7期
    關(guān)鍵詞:苯甲酸等離子體反應(yīng)器

    榮俊鋒,李泰廣,史同上,談德偉,何媛,陳金缽,張創(chuàng)

    (安徽理工大學(xué) 化學(xué)工程學(xué)院,安徽 淮南 232001)

    含苯甲酸廢水直接排出會(huì)對(duì)環(huán)境產(chǎn)生很大威脅[1]。苯甲酸降解主要采用吸附法和生物法,吸附法處理能力不大[2];生物法菌種獲取困難,培養(yǎng)周期長(zhǎng)[3]。因此,該類(lèi)廢水處理難度較大。

    低溫等離子體技術(shù)兼具高能電子輻射、O3氧化和紫外光解3種效能,通過(guò)放電產(chǎn)生活性粒子,攻擊有機(jī)物發(fā)生系列反應(yīng),使其變?yōu)樾》肿樱M(jìn)而降解為CO2和H2O,在水處理領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。介質(zhì)阻擋放電、電暈放電、輝光放電等都能產(chǎn)生低溫等離子體,其中介質(zhì)阻擋放電穩(wěn)定、電子密度高、能量強(qiáng)是近年來(lái)廢水治理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)[4-8]。

    本文采用介質(zhì)阻擋放電產(chǎn)生低溫等離子體的方法凈化苯甲酸廢水。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 藥品與儀器

    苯甲酸、氫氧化鈉、鹽酸、重鉻酸鉀、硫酸亞鐵銨、硫酸銀均為分析純。

    等離子體水處理反應(yīng)器,自制(反應(yīng)器殼體為圓筒形有機(jī)玻璃,內(nèi)徑90 mm,壁厚6 mm,高200 mm。反應(yīng)器頂部開(kāi)三個(gè)孔,中心孔孔徑3 mm,插入正極銅針電極,銅針長(zhǎng)250 mm,直徑3 mm,一端磨尖用于放電;左孔為壓縮空氣曝入孔,孔徑5 mm,曝入的壓縮空氣既能為反應(yīng)體系提供溶解氧,又能起到攪拌效果;右孔孔徑15 mm,接回流冷凝器回收蒸發(fā)的水分。底部鋁板網(wǎng)(直徑80 mm,厚1.2 mm)固定于反應(yīng)器外側(cè),作為負(fù)極);TDGC2接觸調(diào)壓器;DD862集成式(功率、電壓、電流)數(shù)顯儀表;P096652C等離子體電源;DF-II數(shù)顯集熱式磁力攪拌器;P6015A高壓探頭;TDSl0128B數(shù)字式示波器;PTF-A電子天平;DZ-3030B空氣壓縮機(jī);HCA-100標(biāo)準(zhǔn)COD消解器。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    按圖1連接各實(shí)驗(yàn)裝置部件[9-10],取200 mL濃度1.5 g/L模擬苯甲酸廢水置于反應(yīng)器內(nèi),接通等離子體電源,打開(kāi)回流裝置,調(diào)節(jié)接觸調(diào)壓器,進(jìn)行放電實(shí)驗(yàn),在正、負(fù)極之間,絕緣有機(jī)玻璃和苯甲酸廢水充當(dāng)放電介質(zhì),形成介質(zhì)阻擋放電,產(chǎn)生具有高能活性的低溫等離子體降解廢水中的苯甲酸。對(duì)放電電壓、放電時(shí)間、苯甲酸廢水濃度、pH值等參數(shù)進(jìn)行調(diào)整。在不同反應(yīng)條件下取樣,采用重鉻酸鉀法(HJ 828—2017)測(cè)定溶液COD值,計(jì)算COD降解率。

    其中,COD0為苯甲酸廢水初始COD值,COD為凈化后苯甲酸廢水COD值。

    圖1 實(shí)驗(yàn)裝置原理圖Fig.1 Schematic diagram of experimental set-up

    1.交流電源;2.調(diào)壓器;3.集成數(shù)顯儀表;4.等離子體電源;5.壓縮空氣曝入口;6.回流冷凝器;7.針板式DBD反應(yīng)器;8.磁力攪拌器;9.高壓探頭;10.數(shù)字示波器

    2 結(jié)果與討論

    2.1 苯甲酸溶液濃度對(duì)COD降解率的影響

    調(diào)整放電電壓400 kV、放電間距5 mm,分別對(duì)濃度為0.1,0.5,1.0,1.5,2.0 g/L苯甲酸溶液200 mL 放電處理2.0 h。計(jì)算COD降解率,結(jié)果見(jiàn)表1。

    表1 苯甲酸濃度對(duì)COD降解率影響

    由表1可知,模擬苯甲酸溶液濃度選擇1.5 g/L時(shí),COD降解率最高。

    2.2 放電時(shí)間對(duì)苯甲酸溶液COD降解率的影響

    調(diào)整放電電壓400 kV、放電間距5 mm,濃度1.5 g/L 苯甲酸溶液200 mL,放電時(shí)間對(duì)COD降解率的影響見(jiàn)圖2。

    圖2 放電時(shí)間對(duì)苯甲酸溶液COD降解率的影響Fig.2 Effect of discharge time on the degradation rate of COD in benzoic acid solution

    由圖2可知,隨著放電時(shí)間延長(zhǎng),COD降解率呈現(xiàn)上升趨勢(shì),>2.0 h時(shí),上升幅度減小。可知放電時(shí)間2 h,苯甲酸廢水處理效果較好。

    2.3 放電電壓對(duì)苯甲酸溶液COD降解率的影響

    調(diào)整放電間距5 mm,對(duì)濃度為1.5 g/L苯甲酸溶液200 mL在電壓400,450,500 kV條件下放電2.0 h,放電電壓對(duì)苯甲酸溶液COD 降解率影響見(jiàn)表2。

    表2 放電電壓對(duì)苯甲酸溶液COD降解率的影響

    由表2可知,放電電壓在400 kV時(shí)不易被氧化和發(fā)生電壓擊穿[11-12],處理效果相對(duì)較好。在放電過(guò)程中,電功率主要有以下幾個(gè)方面的消耗:產(chǎn)生等離子體、電路設(shè)備的功率消耗以及水樣水溫和放電反應(yīng)器溫度的上升[13-15]。所以電壓的升高會(huì)提升單位空間等離子體的密度和活性,提高COD降解率,同時(shí)電路設(shè)備和反應(yīng)器的消耗也會(huì)相應(yīng)增加。綜合考慮,電壓400 kV時(shí)處理效果較好。

    2.4 pH對(duì)苯甲酸溶液COD降解率的影響

    放電電壓400 kV、放電間距5 mm條件下,濃度1.5 g/L苯甲酸溶液取200 mL,調(diào)節(jié)pH,然后放電 2.0 h。分析苯甲酸溶液COD值,并計(jì)算COD降解率,結(jié)果見(jiàn)圖3。

    由圖3可知,pH為1時(shí)處理效果最差,這是因?yàn)樗嵝詶l件下苯甲酸不易被降解;pH為7時(shí),COD降解率最高;在pH為8時(shí),弱堿環(huán)境下苯甲酸性質(zhì)較為穩(wěn)定,不易被降解;在弱酸性環(huán)境下,苯甲酸性質(zhì)相對(duì)不穩(wěn)定,降解效果較好。

    圖3 pH對(duì)苯甲酸溶液COD降解率的影響Fig.3 Effect of pH on the degradation rate of COD in benzoic acid solution

    2.5 正交實(shí)驗(yàn)

    在單因素實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上,以苯甲酸溶液濃度、通電電壓、放電反應(yīng)時(shí)間、苯甲酸溶液pH值為因素,各取3個(gè)水平,COD降解率為指標(biāo),進(jìn)行正交實(shí)驗(yàn)。因素與水平見(jiàn)表3,結(jié)果見(jiàn)表4。

    表3 正交實(shí)驗(yàn)因素水平

    表4 L9(34)正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    由表4可知,影響苯甲酸溶液COD降解率因素主次順序?yàn)椋罕郊姿崛芤簆H值>苯甲酸溶液濃度>放電時(shí)間>放電電壓。優(yōu)方案為A3B3C1D2,即苯甲酸溶液濃度1.5 g/L,溶液pH值6,放電電壓410 kV,放電時(shí)間2.0 h。做驗(yàn)證實(shí)驗(yàn),COD的降解率達(dá)到65.59%,所以處理苯甲酸廢水的最優(yōu)條件為:苯甲酸溶液濃度1.5 g/L,溶液pH值6,放電電壓410 kV,放電時(shí)間2.0 h。如將該方法和傳統(tǒng)Fenton氧化法以及絮凝劑相結(jié)合可能達(dá)到更好的凈化效果。

    3 結(jié)論

    低溫等離子體處理苯甲酸廢水的最佳條件為:放電電壓410 kV,放電時(shí)間2.0 h,苯甲酸溶液濃度1.5 g/L,溶液pH值為6。在此條件下,COD的降解率達(dá)到65.59%。

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