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    邊界摻Be原子石墨納米帶的自旋輸運(yùn)性質(zhì)研究*

    2012-12-17 09:42:42吳婷婷王雪峰蔣永進(jìn)周麗萍
    關(guān)鍵詞:偏壓原子石墨

    吳婷婷, 王雪峰, 蔣永進(jìn), 周麗萍

    (1.浙江師范大學(xué) 數(shù)理與信息工程學(xué)院,浙江 金華 321004;2.蘇州大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,江蘇蘇州 215006)

    0 引言

    單層石墨,一種蜂窩狀的單碳原子層,因其自身優(yōu)異的力學(xué)和電學(xué)性質(zhì),自從2004年首次被制備出[1-2]就引起了人們濃厚的研究興趣,它具有很高的電子遷移率[3].在納米電子器件中,石墨烯被認(rèn)為是一種熱門的新型材料.

    石墨烯納米帶是條狀的石墨烯結(jié)構(gòu).根據(jù)邊界的形狀,可以分為鋸齒(zigzag)型納米帶和扶手椅(armchair)型納米帶.根據(jù)不同的納米帶類型和寬度,石墨條帶可呈現(xiàn)出金屬或半導(dǎo)體性質(zhì).通過計(jì)算還發(fā)現(xiàn),鋸齒型納米帶在基態(tài)時(shí)出現(xiàn)邊界磁性,表現(xiàn)為各邊界原子磁矩相同,兩邊界原子之間磁矩相反.這些性質(zhì)顯示了石墨納米帶可能在未來的量子電子器件和自旋電子器件中有著廣泛的應(yīng)用[4-5].

    最近,IBM公司已制備出基于石墨納米帶的場效應(yīng)管,它利用了石墨烯的電子輸運(yùn)性質(zhì)[6-7].在以往的工作中,研究工作者通過引入缺陷[8-9]、雜質(zhì)原子[10-12]、外加電場[13-14]或吸附分子[15-16]等手段來改變納米帶的電子結(jié)構(gòu).如Gorjizadeh等[4]通過第一性原理研究了石墨納米帶摻入不同雜質(zhì)原子時(shí)的電子結(jié)構(gòu),他們發(fā)現(xiàn)摻雜一些過渡金屬,納米帶結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定,體系伴有很高的自旋極化率.Park小組[14]用Au做電極,研究了在納米帶不同位置處摻入B或N原子的情況.文獻(xiàn)[17]計(jì)算了摻雜N原子扶手椅型納米帶的I-V曲線,發(fā)現(xiàn)了負(fù)微分電阻現(xiàn)象.文獻(xiàn)[18]研究了雙空位缺陷石墨納米帶的自旋輸運(yùn)性質(zhì),并考慮對稱性對輸運(yùn)的影響,他們發(fā)現(xiàn)奇偶原子寬度的納米帶表現(xiàn)出不同的輸運(yùn)特性.基于以上研究成果,本文工作旨在利用第一性原理對電子結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行計(jì)算,討論4原子寬度鋸齒型納米帶(4-ZGNR)在完整和邊界摻Be原子石墨納米帶的輸運(yùn)性質(zhì).

    圖1 石墨納米帶的電子輸運(yùn)模型

    1 計(jì)算模型和方法

    模型如圖1所示,由于自旋極化主要由邊界態(tài)電子提供,本文研究了邊界摻雜的情況.在本工作中,電子輸運(yùn)計(jì)算利用基于非平衡格林函數(shù)和密度泛函理論的軟件包Atomistix Toolkit(ATK)完成[19-20].納米電子器件在研究過程中通常分為3部分:左電極(L)、中心散射區(qū)(C)和右電極(R).計(jì)算中用若干個(gè)電極原胞模擬半無限長導(dǎo)線.這樣,電極和散射區(qū)同為一體,體系不僅比金屬-導(dǎo)體-金屬的傳統(tǒng)輸運(yùn)耦合性更好,而且在理論上形成基于石墨納米帶的全碳電子輸運(yùn)模型.

    當(dāng)體系兩端加上一定偏壓時(shí),兩電極化學(xué)勢分別為

    對于某種自旋,本征能量為E的電子透射系數(shù)為

    ΓL/R為中心區(qū)與左/右導(dǎo)線的耦合矩陣,GR/A是中心散射區(qū)的推遲和超前格林函數(shù).再根據(jù)Landau-Bttiker公式,流過中心區(qū)某種自旋電子的電流為

    f(x)=1/[exp(x/kBTe)+1]為費(fèi)米分布函數(shù),kB為波爾茲曼常數(shù),Te為電子溫度.本文中,幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化、電子結(jié)構(gòu)和電子輸運(yùn)計(jì)算均由ATK軟件計(jì)算完成.其中,交換關(guān)聯(lián)函數(shù)采用局域密度近似(LDA),簡約布里淵區(qū)的大小設(shè)為1×1×100,為了避免鏡像間的相互作用,真空層取1.5 nm,能量截?cái)喟霃饺? 040 eV以達(dá)到計(jì)算效率和精度的平衡,電子溫度為室溫300 K.

    2 結(jié)果和討論

    2.1 完整石墨納米帶的電子結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)性質(zhì)

    圖2(a)給出了完整石墨納米帶中2種自旋電子在能量范圍為[-1,1]eV的透射譜,插圖為納米帶在費(fèi)米面附近的能帶結(jié)構(gòu).當(dāng)納米帶處在反鐵磁基態(tài)時(shí),計(jì)算得到體系呈現(xiàn)半導(dǎo)體特性,帶隙大小為0.36 eV.透射系數(shù)曲線顯示,整個(gè)曲線呈臺階式的.在費(fèi)米面以下一個(gè)小的能量范圍內(nèi),透射系數(shù)為2;在此區(qū)域外的一定能量范圍內(nèi),透射系數(shù)為1,即電子只有一個(gè)透射通道.由于透射系數(shù)與電導(dǎo)存在關(guān)系:G=T(E)G0,T(E)為透射譜函數(shù),G0為量子電導(dǎo)系數(shù),其值為:G0=2e2/h,即完整納米帶的電導(dǎo)為整數(shù)倍量子電導(dǎo).這是電子輸運(yùn)中量子化效應(yīng)存在的典型特征.這里,有關(guān)透射系數(shù)為2的自旋相關(guān)共振輸運(yùn)峰可理解為是由于左、右電極與中間分子的強(qiáng)烈耦合導(dǎo)致的.

    圖2 完整4-ZGNR在平衡態(tài)下的透射譜和伏安特性曲線

    圖2 (b)給出了納米帶在外加偏壓下的I-V曲線,體系呈現(xiàn)典型半導(dǎo)體材料的伏安特性.可以發(fā)現(xiàn),I-V曲線有2個(gè)特征:1)自旋上和自旋下的電流分量完全相等;2)體系存在0.4 V的閾電壓.當(dāng)偏壓高于閾電壓時(shí),左電極中價(jià)帶電子通過散射區(qū)到達(dá)右電極.隨著電壓的增大,兩帶間的能量交疊區(qū)間增大,電流值開始逐漸增大.當(dāng)電壓增大到1.2 V時(shí),體系出現(xiàn)負(fù)微分電阻.

    2.2 邊界摻雜Be原子石墨納米帶的輸運(yùn)性質(zhì)

    圖3(a)為邊界摻Be原子納米帶的透射譜,與圖2(a)不同,摻雜以后一個(gè)顯著的變化是2種自旋電子的簡并解除.由于雜質(zhì)原子與附近原子的相互作用,雜質(zhì)打破了兩邊的磁矩平衡,改變了中心區(qū)的電子結(jié)構(gòu).從散射區(qū)分子投影自洽哈密頓量(MPSH)能譜分析可知,費(fèi)米面附近2種自旋的電子能級不再簡并,表現(xiàn)出不同的輸運(yùn)特性.

    圖3(b)是體系在外加偏壓下的I-V曲線.計(jì)算發(fā)現(xiàn),當(dāng)偏壓增大到0.9 V時(shí),自旋下電子出現(xiàn)負(fù)微分電阻現(xiàn)象,自旋上電子在偏壓小于1.5 V時(shí),I-V曲線為近似的線性關(guān)系.根據(jù)電流自旋極化率公式論和實(shí)驗(yàn)上有了新的進(jìn)展,研究工作者通過各種手段實(shí)現(xiàn)改變石墨納米帶的電子結(jié)構(gòu),從而實(shí)現(xiàn)自旋極化電子輸運(yùn).

    圖3 摻雜4-ZGNR在平衡態(tài)下的透射譜和伏安特性曲線

    為了研究納米帶的輸運(yùn)特性,解釋體系出現(xiàn)負(fù)微分電阻的原因,筆者計(jì)算了電子在偏壓為0.9 V和1.0 V時(shí)的透射譜,對應(yīng)圖4(a)和(b),并給出電子能量為-0.2 eV的空間局域態(tài)密度(LDOS).在納米電子器件中,一個(gè)重要的事實(shí)是電荷輸運(yùn)不僅與左右電極的能帶結(jié)構(gòu)有關(guān),而且與電極與散射區(qū)的耦合強(qiáng)度有關(guān).透射系數(shù)大表明體系與兩極的耦合強(qiáng),電子的透射率大,導(dǎo)電能力強(qiáng),導(dǎo)致電流大;反之,透射系數(shù)小,表明體系與兩極的耦合弱,電子的透射率小,導(dǎo)致電流?。?/p>

    圖4 偏壓0.9 V和1.0 V下2種自旋電子的透射函數(shù)(附圖為自旋下電子的LDOS)

    比較圖4(a)和(b)可以發(fā)現(xiàn),由于摻入雜質(zhì),2種自旋電子的透射峰和透射谷對應(yīng)著不同的能量值.對于自旋上電子,當(dāng)電壓增大時(shí),費(fèi)米面以下的透射谷被提升了,電子透射率增大,電流增大;而對于自旋下電子,當(dāng)電壓增大時(shí),費(fèi)米面以下的透射谷能量范圍變寬了且透射系數(shù)急劇減小,電子很難從左電極經(jīng)過散射區(qū)到達(dá)右電極,導(dǎo)致電流減小.為了進(jìn)一步解釋電子的輸運(yùn)機(jī)制,筆者從局域態(tài)密度出發(fā).局域態(tài)密度反映了處于某能量值電子在空間的密度分布.可以看出:體系外加偏壓為0.9 V時(shí),電子分布更顯擴(kuò)展性,電子容易從一邊到達(dá)另一邊;當(dāng)偏壓增大到1.0 V時(shí),電子局域化增強(qiáng),電子透射減弱.

    3 結(jié)論

    本文采用基于第一性原理的非平衡格林函數(shù)方法研究了完整和邊界摻雜石墨納米帶的自旋輸運(yùn)性質(zhì).研究發(fā)現(xiàn),處在反鐵磁基態(tài)的鋸齒型納米帶,由于邊界自旋電子的相互作用,4-ZGNR能帶出現(xiàn)0.36 eV的帶隙,體系具有傳統(tǒng)半導(dǎo)體的伏安特性.當(dāng)邊緣參雜Be原子時(shí),雜質(zhì)原子將打破原來周期性結(jié)構(gòu)中自旋上和自旋下電子的能量簡并,實(shí)現(xiàn)自旋極化電流.在外加偏壓下,自旋下電子將出現(xiàn)負(fù)微分電阻現(xiàn)象.這些研究結(jié)果將有助于理解石墨電子學(xué)的自旋輸運(yùn)規(guī)律,對基于石墨納米帶的電子器件設(shè)計(jì)有一定的指導(dǎo)意義.

    致謝:本文的部分計(jì)算工作在中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)院計(jì)算中心完成,謹(jǐn)表謝意!

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