費托合成攪拌釜氣含率的冷模實驗與CFD模擬

鄭 林 ，楊 勇 ，張 煜 ，張麗麗 ，白云坡 ，王 洪 ，古芳娜

（1.中國科學院大學，北京 100049；2.中科合成油技術有限公司，北京 101407；3.中國科學院過程工程研究所，北京 100190；4.中國科學院山西煤炭化學研究所 煤轉化國家重點實驗室，山西 太原 030001）

我國的能源結構富煤少油，近年來，隨著國民經濟的快速發(fā)展，石油的對外依存度不斷上升，2017年度已高達67.4%，國家的能源安全受到嚴重威脅[1]。以費托合成反應為核心的煤炭間接液化技術是降低石油對外依存度，實現煤炭資源清潔高效利用的主要方法之一[2]。工業(yè)中常見的費托合成反應器包括固定床、漿態(tài)床和流化床反應器，其中，漿態(tài)床反應器具有溫度均勻、易于操控、可在線更換催化劑等優(yōu)勢受到廣泛的重視[3]。實驗室小試裝置通常采用攪拌式漿態(tài)床反應器，與鼓泡塔相比，攪拌釜內流體流動狀態(tài)更加復雜。不同的實驗裝置和操作條件，研究者的結論有很大差異，研究主要集中在空氣-水體系、低氣含率、大氣泡尺寸、低攪拌轉速等方面[4-7]。Varela等[8]進行了高轉速下氣液攪拌槽的兩相混合過程的研究，但沒有設置擋板，忽略攪拌槽擋板的擾流作用。

隨著計算流體力學（CFD）的快速發(fā)展，采用CFD方法對攪拌釜的流體流動進行數值模擬已取得了很大的進步。Lane等[9]對攪拌釜內的氣液流動模擬進行改進，能夠較好地描述流體速度和氣液分散。Wang等[10]在改進的內外迭代法處理攪拌槳區(qū)、經驗關聯式處理氣液流動的基礎上，模擬單層六直葉渦輪槳的氣液兩相的流動，得到兩相流的流場和不同徑向位置的氣含率曲線。Cheng等[11]基于Euler-Euler多流體模型的觀點，將適用于單相的有限節(jié)點概率密度函數模型擴展成兩相形式，采用CFD耦合微觀混合模型的方法計算了煤油-水液液不互溶體系中硫酸鋇沉淀過程，模擬結果與實驗值比較吻合。但是對于小型攪拌釜槳葉底部液相區(qū)域及釜體結構的研究一直較少。

氣含率是攪拌釜重要的流體力學參數，光纖探針具有響應速度快、測量精度高、抗干擾性強等優(yōu)點，可以準確測量小尺寸氣泡的局部氣含率[12-13]。費托合成實驗室攪拌釜的氣體表觀氣速較小，受釜體結構影響，釜底部固含率較高，通過改變擋板、攪拌槳葉、增加導流筒等方法均不能有效解決相分散問題，實驗室催化劑評價結果一直存在平行性效果差的問題。因此，本文采用輕柴油-空氣體系，針對攪拌釜的局部氣含率進行光纖探針法的冷模實驗研究，對攪拌釜的流場進行CFD模擬，考察高攪拌轉速下改進氣體分布器及改變釜體結構對氣液兩相分散效果的影響，旨在為費托合成實驗室評價裝置的設計、改造提供基礎數據支持和理論依據。

1 實驗部分

1.1 實驗設備

實驗裝置如圖1所示。參照熱態(tài)費托合成實驗室小試裝置，等比例建立冷模裝置，設置相同的內構件，進行冷模實驗。

圖1 氣-液攪拌釜冷模實驗裝置Fig.1 Cold model experimental equipment of gas-liquid stirred tank

攪拌釜式反應器冷模裝置由透明有機玻璃筒體組成，封頭為半球型結構，攪拌釜直徑T=80mm，高H=180mm，靜液位高度設為h=1.13T。擋板采用完全擋板[14]，寬度為0.10T，離壁面1mm均勻設置3塊擋板。攪拌槳采用單層六直葉圓盤渦輪槳[15]，槳葉寬度0.13T，攪拌槳總直徑0.5T。氣體出口位于攪拌槳葉下方，入口氣體分布器分別考察直管型、盤管型、燒結金屬柱體、燒結金屬板等4種，參數詳見表1。

其中，直管型分布器為管徑Φ6mm×1.5mm的316不銹鋼管；盤管型分布器均勻分布3個1mm孔；燒結金屬柱體型分布器為直徑20mm、高21mm的圓柱體，在攪拌槳葉下方水平放置；燒結金屬板型分布器采用平底型封頭，在釜體底部螺絲固定。在冷模裝置內分別設置汽相測溫管、液相測溫管、在線取樣管、油蠟分離器等內構件。

表1 分布器參數Table 1 distributor parameters

1.2 實驗方法

冷模實驗在常溫常壓下進行，測試體系為輕柴油-空氣兩相體系。其中，輕柴油為費托合成產物，20℃時，密度0.7620g/cm3，運動粘度2.297mm2/s；氣體來自空氣壓縮機，經儲罐穩(wěn)壓后，經質量流量計 （品牌:BROOKS；型號:5850E；量程:0～10 L/min）計量，進入冷模裝置。采用光纖探針法測量局部氣含率。

本文所用的光纖探針是纖芯50μm的多模光纖，采用化學刻蝕法制備，光纖探針的詳細制備方法見文獻[16]。通過控制腐蝕溫度和腐蝕時間，制備針尖錐度在45～60°的光纖探針。采用NI USB 6341型號數據采集卡進行采樣，采樣數量為50000個，采樣頻率5000s-1。采用MATLAB程序進行光纖信號處理、計算氣含率，每個點的數值取10次的均值。 閾值取 0.3×(Umax-Umin)[17]。

攪拌轉速、表觀氣速、光纖探針軸向徑向位置如表2所示。

表2 實驗操作條件Table 2 Experimental operating conditions

2 模擬部分

CFD計算對象的結構與冷模實驗的攪拌釜結構一致，數值模擬的工況和冷模實驗采用的工況一致。其中，設定表觀氣速為0.001m/s，攪拌轉速為800r/min。計算中處理氣液兩相流的方法采用Euler-Euler法，把氣相和液相均處理為連續(xù)相，用類似于連續(xù)液相的方程來描述其特性[18]。

對于多相體系，各相的瞬時、局部質量和動量守恒方程可以表示為:

質量守恒方程

動量守恒方程

其中，k代表不同的相 (連續(xù)相和分散相)，ρk為相密度，αk為相含率，uk為相瞬時流動速度，τk為相粘性應力，Fk為相間動量傳遞。

本文利用CFD軟件Fluent 13.0進行模擬，采用標準k-ε湍流模型以及標準壁面函數、Euler-Euler法對氣液攪拌釜內的流場進行模擬。網格采用四面體網格，網格總數約為1132000個，為了較準確描述攪拌釜內的流動特性，對槳葉區(qū)域網格進行了加密處理，如圖2、圖3所示。

圖2 攪拌釜內網格示意圖Fig.2 Grids in the stirred tank

圖3 槳葉區(qū)網格示意圖Fig.3 Grids in the impeller region

計算中槳葉的運動采用多重參考系 （MFR）處理。流動狀況考慮瞬時流動，并在瞬時流動的基礎上求平均流場。應用Euler-Euler方法時，引入如下假設:氣泡為球形且直徑為0.5mm[8]不變，不考慮氣泡的聚并和破碎。

3 結果與討論

3.1 直管型分布器（D01）的實驗結果

圖4為軸向a=0.50T、徑向r=0.13T時，分布器D01局部氣含率與表觀氣速、攪拌轉速的關系曲線。結果顯示，局部氣含率隨表觀氣速增大而增大、隨攪拌轉速增大而增大[19-20]。表觀氣速增大，相同時間進入釜內的氣體量增大，使氣含率增加。Botton等[21]認為攪拌釜式反應器有臨界轉速，當攪拌轉速低于臨界轉速時，攪拌槳葉的剪切力不足以撕裂大氣泡，轉速對氣含率的影響不大；當攪拌轉速大于臨界轉速時，大氣泡開始破碎，氣泡尺寸變小，氣含率明顯增加。本文中，受釜體空間限制，轉速大于1000 r/min時，大氣泡的破碎與小氣泡的聚并達到平衡，氣泡分散均勻，局部氣含率不會一直增大，而是達到一個相對穩(wěn)定值，局部氣含率主要受表觀氣速影響。

圖4 局部氣含率分布曲線Fig.4 Local gas holdup distribution curve

表觀氣速為0m/s時，攪拌轉速低于800r/min，氣液界面隨著攪拌形成凹液面，液面處于波動穩(wěn)定狀態(tài)；轉速大于800r/min時，隨著輸出功率的增加，剪切力增加，凹液面在攪拌剪切力的作用下被“打碎”，界面上部的氣體被吸入界面以下，導致界面氣體返混，大氣泡破碎，液相中開始出現小氣泡，氣含率增加。因此，轉速R=800r/min是本文實驗裝置的界面氣體吸入的臨界轉速，作為后續(xù)冷模實驗及模擬工作的設定攪拌轉速。

圖5為直管型分布器D01不同軸向位置的局部氣含率分布曲線。如圖5所示，靠近攪拌軸位置，局部氣含率偏低；沿徑向位置，局部氣含率整體上呈現先增大后減小的趨勢；不同軸向位置氣含率最高點出現的徑向位置不一致；表觀氣速越大，差別越明顯。圖5(a)、(c)、(d)曲線均呈先增大后減小趨勢，但圖5(b)沿徑向先減小后增大再減小，與其他軸向位置趨勢不一致，a=0.50T作為后續(xù)實驗的重點研究位置。

圖5 不同軸向位置氣含率分布曲線Fig.5 Gas holdup distribution curve in different axial positions

郝惠娣等[22]研究了攪拌釜單層自吸槳的氣液分散特性，結果表明:氣含率較大的區(qū)域主要分布在攪拌軸兩側，在進氣的軸孔處與液面出口處為氣含率最大的區(qū)域。本文采用單層實軸攪拌槳，當攪拌轉速大于臨界轉速時，在攪拌槳剪切作用下，大氣泡快速破碎，氣泡很快分散均勻，攪拌槳葉后方形成尾渦空穴。攪拌轉速遠大于泛點轉速的情況下，利于攪拌軸周邊流體向壁面方向流動，導致攪拌軸兩側氣含率減小。受釜壁與擋板作用，在攪拌釜內形成復雜的流場，近壁面位置氣含率變化較大，氣含率最高點不在壁面位置，而是向攪拌軸轉移，攪拌轉速一定時，表觀氣速越大，軸向位置差別越明顯。

圖6 不同徑向位置氣含率分布曲線Fig.6 Gas holdup distribution curves in different radial positions

圖6為直管型分布器D01不同徑向位置氣含率分布曲線。如圖6所示，不同徑向位置沿軸向方向的局部氣含率整體上呈現先減小后增大再減小的趨勢，形成兩個中心區(qū)，表觀氣速越大，越靠近攪拌軸，趨勢越明顯。攪拌槳附近，流體湍動能量最大，隨著軸向距離增大，整體湍動能逐漸減小，導致局部氣含率減小[23-24]。實驗中經攪拌槳排出的流體，沿徑向旋向流動，撞向壁面，在擋板擾流的作用下，改為垂直翻轉運動，一部分沿擋板向上流動，一部分向下流動，各自形成一個擾流渦心，渦心處局部氣含率增大；另一部分沿徑向回流，導致流場突變，造成徑向局部氣含率反而先增大后減少。

3.2 不同類型分布器的實驗結果

攪拌槳葉距離直管型分布器D01出口為0.13T，D01距離封頭底部0.30T，考察分布器D01的冷模實驗時發(fā)現，半球型封頭底部流體為比較完整的旋渦狀，流速較慢，與上層流體形成相對獨立的運行區(qū)域。為解決這個問題，考察其他類型分布器時，進行分布器位置調整，設置盤管型分布器D02距離底部0.06T，槳葉仍保持原位置，分布器D02距離槳葉0.36T。燒結金屬柱型分布器D03直徑0.25T，設置在槳葉與封頭底部正中位置，上下距離為0.13T。燒結金屬板型分布器D04實驗采用平底型封頭，底部螺紋密封，分布板直徑0.25T，槳葉位置降低，距離分布器D04為0.13T。

圖7 不同類型分布器徑向位置氣含率分布曲線Fig.7 Distribution curves of gas holdup in radial position of different distributor

圖7為軸向a=0.50T位置，不同類型分布器的徑向位置局部氣含率。如圖7所示，分布器D01的局部氣含率沿徑向位置呈現先減小后增大再減小的趨勢；分布器D02的局部氣含率與分布器D01的趨勢一致，但局部氣含率整體偏??；分布器D03與D04的局部氣含率均呈現隨徑向位置增大而增大的趨勢，同一位置分布器D04局部氣含率最大。實驗結果表明，釜底部的氣體分布器對氣體的均勻分布作用明顯。但隨著表觀氣速的增大，一定程度上弱化了分布器的作用[11]，差值減小。

表觀氣速為0.001m/s時，直管型分布器D01出口線速度為0.712m/s，假設盤管型分布器D02的3個向下的開孔氣速均勻，對應的出口線速度為2.136m/s，出口線速度大，導致大氣泡未在攪拌槳葉剪切力的作用下及時打碎，而發(fā)生“短路”，使分布器D02整體局部氣含率較低。分布器D02為管徑Φ6mm×1.5mm的316不銹鋼管做成的直徑20mm的環(huán)形盤管，增加D02開孔數量，距離總出口近的孔氣速大，遠的孔氣速小，無法使氣體分散均勻。

燒結金屬柱型分布器D03氣泡均勻，分散效果較分布器D01有很大改觀，但氣體分布器體積較大，封頭底部獨立的旋狀區(qū)域沒有明顯改觀。將D03尺寸縮小，由于每個孔出口線速度過小，分布器設置在攪拌槳葉下方，干擾底部流體流動。

燒結金屬板型分布器D04設置在封頭底部，攪拌槳靠近氣體分布板，同樣攪拌剪切力的作用下，底部流體分散均勻，局部氣含率明顯增大。與其他入口分布器相比，徑向每個位置氣含率均明顯增大，利于物料間的接觸混合與相分散。

圖8為徑向r=0.38T位置，不同類型分布器的軸向位置局部氣含率。如圖8所示，分布器D01隨軸向距離的增大，低氣速時局部氣含率單調降低，如圖8(a)、(b)，隨著氣速增大，局部氣含率先增大后減小，如圖 8(c)、(d)、(e)；分布器 D02 整體偏低，局部氣含率先增大后減小，a=0.50T處氣含率最大；分布器D03與D04均呈現先增大后減小趨勢，整體氣含率較高，分布器D04分散效果比D03更加均勻，D03在a=0.63T的位置、D04在a=0.50T及a=0.63T的位置均形成一個明顯的分散中心。

圖8 不同類型分布器軸向位置氣含率分布曲線Fig.8 Distribution curve of gas holdup in axial position of different distributor

文獻[20]表明，氣體在下輪區(qū)分散不好，氣含率在釜底區(qū)域最低，大部分氣體從下葉輪排出后向上運行，并逐漸向釜體中心聚集上升，導致釜體中心處氣含率相對較高。釜底氣相分散不均勻，使底部固含率偏高，形成旋狀分散的“死區(qū)”，費托合成實驗室攪拌釜表觀氣速通常低于0.001m/s，燒結金屬板型分布器D04在軸向位置的局部氣含率分布均勻，可以有效增大相分散。

3.3 模擬結果

圖9為半球型封頭與平底型封頭攪拌釜結構的氣含率分布模擬結果。其中，半球形封頭的入口氣體分布器為直管型分布器D01，平底型封頭的入口氣體分布器為燒結金屬板型分布器D04。

如圖9所示，氣體分布器的出口位置氣含率最高，除此之外，在攪拌槳葉上方的局部氣含率明顯高于其他位置；徑向位置氣含率最高點不在壁面位置；不同軸向的最高點位置不同。模擬結果與冷模實驗結果趨勢一致。平底型封頭燒結金屬板型分布器的物相分散效果優(yōu)于半球型封頭的效果。

圖9 氣含率分布的模擬結果Fig.9 Simulation results of gas holdup distribution

圖10為不同氣含率的實驗值與模擬值對比曲線。從圖10可以看出，半球型封頭（圖10a、b）的實驗曲線與模擬曲線的變化趨勢基本吻合，徑向位置偏差不大，軸向位置大部分實驗值比模擬值偏高，實驗值單調下降，模擬值先減小后增大；平底型封頭（圖10c、d）模擬值與實驗值相比偏差較大，實驗值大部分點的結果比模擬值偏大，特別是a=0.50T及a=0.63T的位置。本文的模擬工作，主要進行釜體結構流場的初步模擬驗證，尚未考慮氣泡聚并與破碎模型[25]，燒結金屬板型分布器D04冷模實驗的初始氣泡尺寸較小，受浮力作用在上升過程及受攪拌作用向邊壁運動過程中逐漸聚并，氣泡尺寸增大，導致模擬值在釜體邊壁與上部整體偏差較大[26]。

圖10 實驗值與模擬值對比Fig.10 Comparison between simulated and experimental results

圖11 速度矢量分布Fig.11 Velocity vector distribution in liquid phase

圖11為模擬的速度矢量分布。如圖所示，靠近液面位置，半球型封頭形成兩個小的循環(huán)渦旋，平底型封頭則是形成一個較大的循環(huán)渦旋；中間位置，平底型封頭湍動更劇烈；底部攪拌槳區(qū)域，兩種類型封頭上下各形成一個循環(huán)渦旋，槳葉處形成一個高速徑向射流，流體在槳葉末端處的矢量速度最大[27]。槳葉的上下層分別形成局部的渦旋循環(huán)，使底部的流域均處于循環(huán)中。半球型封頭的攪拌釜底部形成一個局部“死循環(huán)”，與上層流體交換少。平底型封頭底部沒有死區(qū)，流體湍動劇烈，整體攪拌效果更好。平底型封頭的底部液相分散更均勻，矢量速度相對較大，有利于氣液相分散。

4 結論

本文采用輕柴油-空氣體系，采用光纖探針法對費托合成實驗室高速攪拌釜的局部氣含率進行冷模實驗研究，并對攪拌釜的流場進行CFD模擬，得到以下結論:

（1）局部氣含率隨表觀氣速增大而增大、隨攪拌轉速增大而增大；攪拌轉速達到一定值時，局部氣含率趨向恒定，局部氣含率主要受表觀氣速影響。

（2）沿徑向位置，受流體返混的影響，局部氣含率先增大后減??；沿軸向位置，在擋板擾流的作用下，形成兩個擾流中心。

（3）通過改進入口分布器布置及改變釜體結構，可以有效地提高釜底湍動，有利于氣液相分散。

符號說明

a-軸向位置；D01-直管型分布器；D02-盤管型分布器；D03-燒結金屬柱型分布器；D04-燒結金屬板型分布器；F-表觀氣速，m/s；Fk-相間動量傳遞；H-攪拌釜高度，mm；h-靜液位高度，mm；r-徑向位置；R-攪拌轉速，r/min；T-攪拌釜直徑，mm；u-瞬時流動速度，m/s；αk-相含率；ρ-密度，kg/m3；τ-粘性應力，N/m2；下標:k-相。