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    秸稈燃燒PM2.5及其碳組分排放特征研究

    2019-05-17 02:56:42程晉俊梁志發(fā)劉君俠劉瓊玉
    關(guān)鍵詞:淮南生物質(zhì)組分

    葉 巡,程晉俊,陳 莎,梁志發(fā),張 暉,劉君俠,劉瓊玉

    (工業(yè)煙塵污染控制湖北省重點實驗室,江漢大學(xué),武漢 430056)

    近年來,灰霾天氣頻繁出現(xiàn),對人類身體健康和心理健康造成了極大的威脅[1-2]。研究表明,PM2.5中的碳組分對灰霾的形成有重要影響,碳組分是PM2.5的重要組成部分[3],一般包括有機碳(OC)和元素碳(EC),OC和EC聯(lián)合作用能吸收大量太陽輻射,并改變大氣光化學(xué)性質(zhì),對農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、氣候變化和人體健康有重要影響[4-5],引起了國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。生物質(zhì)燃燒向大氣中排放大量污染物,是大氣PM2.5及其碳組分的重要來源之一。國家環(huán)保部于2014年在全國直轄市、各大省會城市及周邊城市開展大規(guī)模的源解析工作,從全國主要城市發(fā)布的PM2.5源解析結(jié)果來看,生物質(zhì)塵源對PM2.5的貢獻(xiàn)率可達(dá)10%~15%[6-9],生物質(zhì)塵源對PM2.5的貢獻(xiàn)不可忽略。我國是農(nóng)業(yè)大國,秸稈燃燒比率遠(yuǎn)高于草原燃燒和森林燃燒,對秸稈燃燒排放特征的掌握是制定控制對策和進(jìn)行污染治理的重要前提。由于秸稈燃燒排放的PM2.5及其碳組分受到秸稈種類、燃料性質(zhì)、含水率、燃燒條件等因素的影響,研究的結(jié)果會產(chǎn)生較大的差異[10]。以小麥秸稈為例,中國科學(xué)院建立的我國PM2.5主要排放源譜數(shù)據(jù)庫中,陜西渭南、咸陽、銅川、河北邢臺以及山東濟寧的小麥秸稈燃燒排放的OC在PM2.5中的所占比例為18.07%~58.70%,差距較為明顯[11]。因此,為提供更具代表性的基礎(chǔ)數(shù)據(jù),需要建立本地化、精細(xì)化的秸稈燃燒源譜。

    湖北省和安徽省是我國糧食大省,湖北每年秸稈產(chǎn)量可達(dá)3680萬t[12],安徽秸稈年產(chǎn)量更是達(dá)到4831萬t左右[13]。根據(jù)環(huán)保部的秸稈焚燒報告統(tǒng)計,2017年環(huán)保部衛(wèi)星共報道安徽省秸稈火點76個,淮南市2個,湖北省秸稈火點86個,武漢市7個[14]。安徽及湖北的秸稈產(chǎn)量和秸稈火點數(shù)目在全國居于前列,開展安徽淮南和湖北武漢兩地秸稈燃燒PM2.5碳組分排放特征的研究,獲得秸稈燃燒PM2.5及其碳組分(OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、OPC、TC、OC、EC等)的排放因子,分析不同秸稈(小麥、玉米、花生、水稻、大豆)的碳組分排放特征差異,對估算生物質(zhì)對大氣PM2.5的貢獻(xiàn)以及灰霾的來源解析等問題有重要意義。

    1 材料與方法

    1.1 主要儀器與試劑

    恒溫恒濕箱(HWS-150,上海精宏實驗設(shè)備有限公司),破碎機(FW80-1,天津市泰斯特儀器有限公司),中流量智能顆粒物采樣器(2030,青島嶗山應(yīng)用技術(shù)研究所),顆粒物再懸浮采樣裝置(自主設(shè)計,委托制作),燃燒爐(自行購置,通過《民用柴爐、柴灶熱性能測試方法》(NY/T 8—2006)),數(shù)顯電熱鼓風(fēng)干燥箱(HN101-3A,南通滬南科學(xué)儀器有限公司),電子天平(CPA225D,賽多利斯科學(xué)儀器(北京)有限公司),TC分析儀(multi N/C 3100,德國耶拿分析儀器股份有限公司),OC/EC分析儀(DRI2001A,美國沙漠研究所),冰箱(BCD-108CL,中國星星集團(tuán)有限公司),箱式節(jié)能電阻爐(SX2-2.5-10,湖北英山縣建力電爐制造有限公司),無水乙醇(分析純,國藥集團(tuán))。

    1.2 秸稈樣品的采集與制備

    選取淮南及武漢的5種典型生物質(zhì)秸稈,即小麥秸稈、玉米秸稈、花生秸稈、水稻秸稈和大豆秸稈為研究對象,根據(jù)《生物質(zhì)固體成型燃料樣品制備方法》(NY/T 1880—2010)制樣,將5種生物質(zhì)處理成長度小于30 mm的樣品平鋪在盤子內(nèi),厚度不超過樣品粒度的3倍,放置在實驗室至少24 h,直至接近溫度和濕度的平衡。為研究含水率對生物質(zhì)燃燒煙氣PM2.5排放特征的影響,將淮南及武漢的大豆秸稈,制備成3個不同含水率的樣品。秸稈原樣破碎后過200目篩網(wǎng),裝入干凈的塑料自封袋待測。

    1.3 秸稈燃燒煙氣PM2.5樣品的采集

    經(jīng)過走訪調(diào)查,淮南及武漢農(nóng)村居民仍然普遍存在使用爐灶燃燒秸稈的現(xiàn)象。對秸稈燃燒的研究主要可分為實地燃燒和實驗室模擬燃燒兩種方式,實地燃燒更貼近實際情況,但是燃燒條件不易控制,且煙氣容易擴散,較難采集具有代表性的細(xì)顆粒物樣品。為了更好地控制燃燒條件和采集具有代表性的細(xì)顆粒物樣品,本研究采用了實驗室模擬農(nóng)村爐灶燃燒-稀釋采樣的方式進(jìn)行研究。稱取淮南及武漢5種典型生物質(zhì)秸稈樣品及不同含水率大豆秸稈20 g,燃燒-稀釋煙氣采樣裝置,裝置由燃燒爐、連接管、稀釋采樣室和PM2.5采樣器組成,如圖1所示。每種生物質(zhì)、每種含水率的大豆秸稈均平行采樣4次,記錄相關(guān)采樣數(shù)據(jù)。

    圖1 秸稈燃燒煙氣PM2.5采樣裝置示意圖Figure 1 The sampling device schematic diagram of PM2.5from crop straw burning

    1.4 碳組分的分析方法

    (1)PM2.5樣品中碳組分的測定

    本研究使用美國沙漠研究所研制的DRI-2001A型OC/EC分析儀分析采集煙氣PM2.5中的碳組分。經(jīng)過實驗室對不同碳組分分析方法的測試后,本研究采用美國環(huán)??偸鹣聦俚囊曈X環(huán)境保護(hù)協(xié)作監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)項目推薦的IMPROVE法的改進(jìn)方法IMPROVE-A法[15]。

    (2)秸稈原樣總碳的分析方法

    利用德國耶拿公司生產(chǎn)的multi N/C總碳分析儀測試秸稈原樣中的TC(總碳)含量,燃燒溫度900℃。

    1.5 PM2.5及碳組分排放因子計算

    PM2.5及碳組分的排放因子計算公式如下:

    式中:EFi為第i種秸稈燃燒PM2.5或者PM2.5中某碳組分排放因子,g·kg-1;mi為第i種秸稈燃燒采集煙氣中PM2.5或PM2.5中某碳組分質(zhì)量,g;M為第i種秸稈實際燃燒質(zhì)量,g。

    1.6 質(zhì)量控制

    本研究所采用的玻璃纖維濾膜采樣前置于馬弗爐中在500℃的高溫條件下烘烤2 h,以除去可能的含碳雜質(zhì)干擾,置入潔凈的自封袋并編號。將自封袋開一道小口放入恒溫恒濕箱,在溫度為25℃相對濕度為50%的條件下平衡24 h,使用精度為0.01 mg的電子天平稱量,平衡后準(zhǔn)確稱量濾膜質(zhì)量,將平衡后的濾膜置于PM2.5采樣器中,采樣后再次將裝有濾膜的自封袋放置于恒溫恒濕箱中平衡24 h,平衡后再次準(zhǔn)確稱量,兩次稱量差值即為所采集的PM2.5實際質(zhì)量,同時對采樣室內(nèi)空氣做空白采樣。OC/EC分析儀的系統(tǒng)空白低于0.5 μg·cm-2,平行樣測試結(jié)果的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)在5%以內(nèi)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 秸稈燃燒煙氣PM2.5的排放特征

    2.1.1 秸稈燃燒煙氣PM2.5的排放因子

    5種代表性秸稈燃燒煙氣中PM2.5排放因子如圖2所示。

    由圖2可知,淮南的秸稈燃燒煙氣PM2.5排放因子為 0.56~7.67 g·kg-1,武漢的秸稈燃燒煙氣 PM2.5排放因子為3.53~7.91 g·kg-1。不同種類的秸稈燃燒煙氣的PM2.5排放因子相差較大,淮南的花生秸稈燃燒PM2.5排放因子最大,達(dá)7.67 g·kg-1,大豆秸稈燃燒PM2.5排放因子最小,為0.56 g·kg-1;武漢的玉米秸稈排放因子最大,為7.91 g·kg-1,大豆秸稈燃燒PM2.5排放因子最小,為3.53 g·kg-1。兩地花生秸稈燃燒PM2.5排放因子(均值5.98 g·kg-1)是大豆秸稈PM2.5排放因子(均值2.04 g·kg-1)的2.93倍。同種生物質(zhì)燃燒排放因子差異也較為明顯,武漢玉米秸稈PM2.5排放因子遠(yuǎn)高于淮南玉米秸稈的PM2.5排放因子。

    圖2 秸稈燃燒煙氣PM2.5的排放因子Figure 2 Emission factors of PM2.5from crop straw burning

    鑒于秸稈燃燒PM2.5的排放因子較大,對大氣環(huán)境污染影響較大,2014年國家發(fā)改委和農(nóng)業(yè)部編制的《秸稈綜合利用技術(shù)目錄》提出了秸稈資源肥料化、燃料化、原料化、飼料化和基料化“五化”利用途徑。國家和各地方政府已出臺政策嚴(yán)禁秸稈焚燒,但是全國各地仍然觀測到很多秸稈焚燒火點,建議各級政府引導(dǎo)農(nóng)民進(jìn)行秸稈“五化”規(guī)模化利用。

    本研究與國內(nèi)外學(xué)者獲得的秸稈燃燒PM2.5排放因子的比較列于表1。

    由表1國內(nèi)外的研究結(jié)果來看,由于秸稈種類、地區(qū)和燃燒方式的差異,秸稈燃燒PM2.5的排放因子存在一定差異,因此在PM2.5源解析中,需要建立本地化、精細(xì)化的源排放清單。

    2.1.2 含水率對秸稈燃燒煙氣PM2.5排放因子的影響

    制備了不同含水率大豆秸稈樣品,所得的秸稈燃燒煙氣PM2.5排放因子結(jié)果如圖3所示。

    由圖3可知,含水率對秸稈燃燒PM2.5排放因子有顯著影響。以淮南和武漢的大豆秸稈的燃燒為例,PM2.5排放因子隨含水率的增加而增大。含水率為12.68%的淮南大豆秸稈PM2.5排放因子為0.56 g·kg-1,當(dāng)水分含量增加至26.63%時,PM2.5排放因子達(dá)到2.15 g·kg-1,增加了3倍;含水率為36.49%的武漢大豆秸稈排放因子為4.79 g·kg-1,是含水率為18.83%的樣品的1.3倍。隨著含水率的增加,排放的PM2.5也隨之增大。

    相關(guān)研究表明,對小麥和玉米秸稈進(jìn)行控制含水率梯度進(jìn)行實驗,含水率高的樣品PM2.5排放因子為低含水率樣品的2~3倍[20],這是因為隨著含水率的增加,生物質(zhì)需要消耗更多的燃燒熱量蒸發(fā)水分,從而降低燃燒效率,排放更多的顆粒物。國外學(xué)者對薔薇科淡灰色灌木葉片研究發(fā)現(xiàn),葉片的濕度從5%增加到84%時,PM2.5排放因子增加了27倍[21]。含水率與秸稈燃燒排放的PM2.5成正比關(guān)系。

    表1 本研究秸稈燃燒煙氣PM2.5與國內(nèi)外研究結(jié)果的比較Table 1 Comparison with published emission factors of PM2.5from crop straw burning at home and abroad

    圖3 含水率對大豆秸稈燃燒煙氣PM2.5排放因子的影響Figure 3 Emission factors of PM2.5from soybean straw burning under different straw moisture contents

    2.2 秸稈燃燒煙氣PM2.5中TC、OC和EC的排放特征

    2.2.1 生物質(zhì)原樣中TC含量

    采用TC分析儀,測得淮南和武漢水稻秸稈、小麥秸稈、玉米秸稈、花生秸稈和大豆秸稈等5種典型生物質(zhì)原樣中TC含量,結(jié)果見圖4。

    由圖4可知,淮南水稻秸稈、小麥秸稈、玉米秸稈、花生秸稈和大豆秸稈等5種典型秸稈TC在26.62%~37.71%范圍,TC含量大小次序為:小麥秸稈>花生秸稈>大豆秸稈>水稻秸稈>玉米秸稈,其中小麥秸稈TC百分含量最高,達(dá)37.71%,玉米秸稈TC百分含量最低,為26.62%。武漢水稻秸稈、小麥秸稈、玉米秸稈、花生秸稈和大豆秸稈等5種典型秸稈TC含量在34.42%~38.83%范圍內(nèi),TC含量大小次序為:大豆秸稈>水稻秸稈>玉米秸稈>小麥秸稈>花生秸稈。

    圖4 秸稈原樣中TC百分含量Figure 4 Percentage content of TC in crop straw

    淮南和武漢的5種典型秸稈原樣TC的含量在26.62%~38.83%之間,TC的含量較高。不同種類的秸稈TC含量有較為明顯的差異,大豆秸稈的TC含量明顯高于水稻秸稈。不同地區(qū)的同類秸稈之間TC的含量也有較明顯的差異,武漢玉米秸稈和淮南玉米秸稈的TC百分含量分別為36.46%和26.62%,TC含量之差達(dá)到9.84%,武漢水稻秸稈和淮南水稻秸稈的TC百分含量之差也達(dá)到8.89%。不同地區(qū)的5種典型秸稈之中,花生秸稈的TC含量最接近,僅相差0.40%。

    2.2.2 秸稈燃燒煙氣PM2.5中OC、EC和TC排放因子

    采用OC/EC分析儀對采集到生物質(zhì)燃燒煙氣PM2.5的濾膜進(jìn)行分析,所得到的OC和EC排放因子及比值如圖5、圖6和表2所示。

    由圖5可知,本研究所得到的淮南秸稈OC排放因子為0.20~2.81 g·kg-1,EC排放因子為0.12~0.51 g·kg-1,武漢秸稈OC排放因子為1.17~2.46 g·kg-1,EC排放因子為0.16~0.42 g·kg-1?;茨系幕ㄉ斩扥C排放因子最大,為2.81 g·kg-1,武漢的玉米秸稈OC排放因子最大,為2.46 g·kg-1。五種秸稈中花生秸稈的TC排放因子最高(均值2.58 g·kg-1),小麥秸稈最低(均值1.07 g·kg-1),花生秸稈的TC排放因子是小麥秸稈的2.41倍。由圖6及表2可知,淮南的大豆秸稈煙氣PM2.5中的OC、EC和TC的排放因子與在PM2.5中所占比例與含水率均無明顯規(guī)律。

    由表2可知,碳組分是淮南及武漢小麥、玉米、花生、水稻和大豆秸稈燃燒煙氣PM2.5的主要成分?;茨系?種秸稈燃燒煙氣PM2.5中TC百分含量分別為54.85%、50.67%、40.87%、43.28%、61.44%,武漢的5種秸稈TC的百分含量分別為42.02%、36.40%、47.04%、42.07%和65.84%。淮南及武漢的5種生物質(zhì)燃燒煙氣PM2.5中均以大豆秸稈的TC百分含量最高。這可能是由于大豆秸稈原樣的總碳含量較高所導(dǎo)致的。本研究中淮南的秸稈燃燒煙氣PM2.5中OC的平均百分含量為40.36%,EC為11.88%,武漢的煙氣中OC的平均百分含量為42.70%,EC為7.12%,本研究中秸稈燃燒排放煙氣PM2.5中OC含量遠(yuǎn)高于EC,表明秸稈燃燒排放了較多的有機碳。

    圖5 秸稈燃燒煙氣PM2.5中OC、EC和TC排放因子Figure 5 Emission factors of OC,EC and TC in PM2.5from crop straw burning

    表2 秸稈燃燒煙氣PM2.5中OC、EC和TC百分含量Table 2 The percentage content of OC,EC and TC in PM2.5from crop straw burning

    淮南的花生秸稈OC/EC值最高,為8.78,是大豆秸稈的OC/EC值的3.7倍。武漢的大豆秸稈OC/EC值最高,為13.73,是OC/EC值最低的水稻秸稈的5.4倍。不同類秸稈的OC/EC值差距較大。兩地的同類秸稈OC/EC值差距也較大,武漢的大豆秸稈OC/EC值是淮南的大豆秸稈OC/EC值的5.8倍。本研究秸稈燃燒排放煙氣PM2.5中的OC/EC值均高于2,且比值介于2.36~13.73。

    圖6 含水率對大豆秸稈燃燒煙氣PM2.5中OC、EC和TC排放因子的影響Figure 6 Emission factors of OC,EC and TC in PM2.5from soybean straw burning under different straw moisture contents

    有研究[22]認(rèn)為,當(dāng)OC/EC值超過2時,存在二次污染。Zhang等[18]測得的小麥、玉米OC/EC值為5.3、6.3。Li等[19]測得重慶水稻、玉米和大豆排放的OC/EC比值在10~12.5、4~4.7和0.95,山東的水稻和玉米稈的比值在11和10左右。鞠園華等[23]測得的玉米、小麥等六種農(nóng)作物秸稈的OC/EC值介于1.49~8.46之間。Chuang等[24]在生物質(zhì)燃燒源附近測得的OC/EC的比值為5.7左右,這些結(jié)果與本研究接近??偟膩碚f,秸稈燃燒的OC/EC值普遍超過2,存在二次污染。OC/EC值可用于區(qū)分不同的燃燒源[25],Mayol等[26]認(rèn)為當(dāng)OC/EC值為1時,可認(rèn)為OC與EC來自化石燃料燃燒。Chen等[27]的研究測得煤樣的平均OC/EC值為1.28,且煙煤的OC/EC值低于無煙煤。汽油車尾氣的OC/EC值在1.47~1.54[28]。本研究結(jié)果和其他研究結(jié)果表明,秸稈燃燒排放煙氣OC/EC普遍高于2,對二次氣溶膠形成有很大的貢獻(xiàn),對大氣環(huán)境有潛在危害,本研究的OC/EC值為2.36~13.73,可作為判斷秸稈燃燒源的一個初步指標(biāo)。

    2.3 秸稈燃燒煙氣PM2.5中碳組分的排放特征

    采用IMPROVE-A法對采集到生物質(zhì)燃燒煙氣PM2.5的濾膜進(jìn)行分析,得到 OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、OPC 8個碳組分,其中OPC是裂解碳,8種碳組分排放因子及百分含量如圖7所示。

    由圖7和圖8可知,淮南花生秸稈的OC1和EC1排放因子最高,武漢的玉米秸稈OC1排放因子最高,EC1排放因子僅次于水稻的EC1排放因子且排放因子接近?;茨系幕ㄉ斩捄臀錆h的玉米秸稈的OC1在OC中所占的比例也是所有秸稈中最高的?;茨虾臀錆h秸稈燃燒煙氣PM2.5中排放最多的碳組分為OC1。淮南的秸稈燃燒煙氣PM2.5中的OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、OPC在總碳中的平均百分含量為 26.20%、23.63%、13.67%、3.40%、32.34%、0.58%、0.18%、10.73%,武漢的OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、OPC 在總碳中的平均百分含量為35.23%、26.25%、12.86%、2.32%、22.97%、0.25%、0.13%、8.12%。淮南和武漢的秸稈燃燒煙氣PM2.5的8種碳組分中,OC1在有機碳中含量最高,EC1在元素碳中含量最高。OC2在部分秸稈中排放因子略高于OC1,且總體上與OC1較為接近,OC1與OC2的含量在OC中明顯高于OC3和OC4。

    OC1以揮發(fā)性有機物為主,OC2和OC3代表低揮發(fā)性有機物,OC4可能是高分子量和極性分子量有機化合物的混合物[29-30]。EC可分為焦炭(Char-EC)和煙灰(Soot-EC),Char-EC指的是較大的顆粒(一般粒徑范圍為1~100 μm),主要在燃燒溫度相對較低的時候形成,其形態(tài)與原始物質(zhì)形態(tài)相似;而Soot-EC主要在高溫下由氣相化合物凝結(jié)形成,其主要是由10 nm級粒徑的粒子聚集形成0.1~1 μm粒徑大小的顆粒。Char-EC中芳環(huán)含量較低,Soot-EC中含有石墨、剛性和高芳環(huán)結(jié)構(gòu),相比Char-EC較難被氧化[31]。Char-EC一般定義為EC1-OPC,Soot-EC為EC2+EC3。本研究中,淮南的秸稈燃燒煙氣排放PM2.5中的Char-EC/Soot-EC范圍為17.20~64.16,武漢的秸稈PM2.5中的 Char-EC/Soot-EC 范圍為 19.03~60.59,兩地的Char-EC/Soot-EC范圍較為接近,Char-EC顯著高于Soot-EC,可作為判斷秸稈燃燒源的一個重要指標(biāo)。

    Char-EC和Soot-EC可以進(jìn)一步指示碳質(zhì)氣溶膠的來源,Char-EC主要來源于生物質(zhì)和煤炭燃燒,Soot-EC主要來源于機動車尾氣[32]。有文獻(xiàn)報道,生物質(zhì)燃燒源的Char-EC/Soot-EC為11.60~31.0和2.5~15.5[33-34]。一般認(rèn)為,當(dāng)Char-EC/Soot-EC>3時,來源主要是生物質(zhì)燃燒和煤燃燒,當(dāng)Char-EC/Soot-EC<1時,來源主要是機動車尾氣。本研究的Char-EC/Soot-EC范圍為17.20~64.16,與之前的研究者所得結(jié)論一致。

    2.4 秸稈燃燒煙氣PM2.5中碳組分的相關(guān)性研究

    為獲得碳組分的相關(guān)性,探究不同組分之間相互聯(lián)系情況,運用SPSS19.0軟件對秸稈燃燒排放的碳組分進(jìn)行了皮爾遜相關(guān)性分析,結(jié)果見表3。

    圖7 秸稈燃燒煙氣PM2.5中碳組分的排放因子Figure 7 Emission factors of carbonaceous components in PM2.5from crop straw burning

    圖8 秸稈燃燒煙氣PM2.5中碳組分在總碳中百分含量Figure 8 Percentage content of carbonaceous components in TC from crop straw burning

    由表3可知,淮南及武漢秸稈燃燒煙氣PM2.5中TC和OC的相關(guān)系數(shù)分別為0.967和0.995,表明OC和TC有極強的相關(guān)性,淮南的EC和TC相關(guān)系數(shù)為0.773,有較強的相關(guān)性,但武漢的EC和TC無明顯相關(guān)性?;茨霞拔錆h的OC1~OC3和TC以及OC的相關(guān)系數(shù)都在0.89以上,具有強相關(guān)性,武漢的EC2和TC及OC相關(guān)性較大,但安徽淮南的EC1和TC以及OC相關(guān)性較大,安徽淮南及湖北武漢的EC1均和EC相關(guān)性較強。相關(guān)性分析表明秸稈燃燒煙氣PM2.5中OC和TC的相關(guān)性極強,且OC1~OC3和TC均具有強相關(guān)性。

    2.5 秸稈燃燒煙氣PM2.5中碳組分的標(biāo)識組分篩選

    特征組分也稱為標(biāo)識組分,是指某一源類中對貢獻(xiàn)值和偏差影響程度較大的組分,是某源類區(qū)別于其他源類的重要標(biāo)志,碳組分可用于區(qū)分不同的PM2.5來源。為確定本研究中秸稈燃燒煙氣PM2.5中的八個碳組分的標(biāo)識組分,使用SPSS19.0數(shù)理統(tǒng)計軟件對安徽淮南及湖北武漢的碳組分進(jìn)行主成分分析,結(jié)果如表4所示。

    表4中提取出的二個累積方差貢獻(xiàn)率最大的公因子,方差累積貢獻(xiàn)率為84.59%,超過80%,可以達(dá)到較好的效果,且采用正交旋轉(zhuǎn)使得不同組分的載荷差異化便于因子識別,表3中的數(shù)值為提取出的公因子與原始變量的相關(guān)系數(shù),絕對值越大,說明關(guān)系越密切。因子1中OC和EC1以及EC3的相關(guān)系數(shù)均大于0.9,具有極強的相關(guān)性,由于EC3排放因子最少,且在總碳中所占比例很低,因此可以忽略不計,所以因子1中OC和EC1貢獻(xiàn)顯著,因子2中EC2的相關(guān)系數(shù)為0.93,其余相關(guān)系數(shù)都低于0.5,因子2中EC2貢獻(xiàn)顯著。鑒于因子1解釋了70.69%的方差,遠(yuǎn)高于因子2的13.90%,因此OC和EC1部分是對總碳貢獻(xiàn)最大的部分。由于OC中OC1和OC2遠(yuǎn)高于OC3和OC4,結(jié)合標(biāo)識元素篩選的條件,以貢獻(xiàn)值較大和偏差影響程度大的組分作為標(biāo)識元素,選取OC1、OC2和EC1為秸稈燃燒的標(biāo)識組分,表明秸稈燃燒對揮發(fā)性有機物及半揮發(fā)性有機物有較大的貢獻(xiàn)。張燦等[35]通過MPIN矩陣得到水稻秸稈以及柏樹枝中OC1或者OPC為標(biāo)識性組分。

    表3 碳組分相關(guān)系數(shù)Table 3 Correlation coefficient of carbonaceous components

    表4 主成分分析結(jié)果Table 4 Results of principal component analysis

    3 結(jié)論

    (1)安徽淮南和湖北武漢的秸稈燃燒煙氣PM2.5排放因子分別為0.56~7.67 g·kg-1和3.53~7.91 g·kg-1。不同種類的秸稈燃燒煙氣的PM2.5排放因子相差較大,花生秸稈燃燒煙氣PM2.5的排放因子最高(均值5.98 g·kg-1),是大豆秸稈(均值2.04 g·kg-1)的2.93倍。PM2.5排放因子與含水率成正比。

    (2)碳組分是安徽淮南及湖北武漢小麥、玉米、花生、水稻和大豆秸稈燃燒煙氣PM2.5的主要成分,PM2.5中TC占比為36.40%~65.84%,其中花生秸稈的TC排放因子最高(均值2.58 g·kg-1),是小麥秸稈(均值1.07 g·kg-1)的2.41倍。5種秸稈燃燒煙氣PM2.5的OC/EC值均大于2,表明秸稈燃燒對二次氣溶膠的形成具有重要影響,建議秸稈以“五化”規(guī)?;脼橐?。

    (3)安徽淮南和湖北武漢的秸稈燃燒煙氣PM2.5中Char-EC顯著高于Soot-EC,可作為判斷秸稈燃燒源的重要指標(biāo);主成分分析結(jié)果表明,OC1、OC2和EC1可作為安徽淮南和湖北武漢秸稈燃燒煙氣的標(biāo)識組分,表明秸稈燃燒對揮發(fā)性有機物及半揮發(fā)性有機物有較大的貢獻(xiàn)。

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