流域尺度重金屬行為模擬及其對不同氣象因子的響應(yīng)特征研究

周凌峰 ，孟耀斌 *，逯 超 ，伍甘霖 ，張東妮 ，蔣飛紅

（1.北京師范大學(xué)環(huán)境演變與自然災(zāi)害教育部重點實驗室，北京 100875；2.北京師范大學(xué)應(yīng)急管理部/教育部減災(zāi)與應(yīng)急管理研究院，北京 100875；3.北京師范大學(xué)地理科學(xué)學(xué)部，北京 100875；4.湖南省長沙水文水資源勘測局，長沙 410014）

2014全國土壤污染狀態(tài)調(diào)查公報[1]表明我國土壤重金屬污染嚴(yán)重，鎘、汞、砷、銅、鉛、鉻、鋅、鎳等重金屬污染占土壤污染的82.8%。其中礦業(yè)工業(yè)是重金屬污染的主要來源，2006年我國礦業(yè)占用和損壞土地面積高達(dá)154.4萬hm2，其中尾礦堆放占地91.5萬hm2，露天采坑23.0萬hm2，采礦塌陷占33.0萬hm2。由于缺乏有效的環(huán)境保護(hù)措施，尾礦廢礦區(qū)會溶出大量的重金屬，隨降雨徑流、泥沙侵蝕等水文過程對周邊大量土壤和水體造成污染，對居民健康和生態(tài)環(huán)境構(gòu)成巨大威脅。這種威脅既包括異常氣象水文過程（如暴雨洪水等）中，重金屬集中高濃度輸入河道，造成污染的突發(fā)型（災(zāi)害型）威脅；也包括常規(guī)氣象水文情景驅(qū)動下，土壤或水體中重金屬濃度長期處于高位，以環(huán)境質(zhì)量持續(xù)惡化為特征的漸發(fā)型（累積型）威脅。國務(wù)院2016年發(fā)布《土壤污染防治行動計劃》（簡稱“土十條”），明確要求“加強(qiáng)涉重金屬行業(yè)污染防控”，體現(xiàn)出國家層面對于防范重金屬突發(fā)型和累積型污染的決心?！巴潦畻l”強(qiáng)調(diào)，應(yīng)在科技方面“開展……污染物遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律……研究”。因此，礦區(qū)影響流域的重金屬遷移轉(zhuǎn)化模擬技術(shù)，是國家“生態(tài)文明”戰(zhàn)略落地的一項具體要求，具有巨大的社會需求。模擬重金屬在土壤和水體等環(huán)境介質(zhì)的行為有利于更好地理解重金屬對生態(tài)系統(tǒng)和人類的潛在不利影響。迄今重金屬遷移轉(zhuǎn)化的模擬研究，可按空間尺度分成地塊/田間尺度模型和流域尺度模型。而流域模型又可按時間尺度分為短期模型（事件型模型）和長期模型（環(huán)境質(zhì)量模型）。Simunek等[2]將Hydrus模型與PHREEQC模型耦合來模擬重金屬的遷移轉(zhuǎn)化，該耦合模型考慮了重金屬在土壤中的對流、擴(kuò)散、吸附、絡(luò)合和沉淀等過程，得到了廣泛應(yīng)用[3-4]，但主要限于小尺度土壤水研究。目前國內(nèi)外研究主要集中在地塊/田間小尺度研究，流域宏觀尺度的重金屬行為研究較少，國外比較有代表性的流域尺度模型是美國克羅卡多州立大學(xué)開發(fā)的TREX模型[5-6]。該模型以事件型水文模型為基礎(chǔ)，主要關(guān)注降雨洪水過程中重金屬的環(huán)境行為，其模擬時長一般為小時、日、周，屬于短期模型。因此，該模型只考慮吸附解吸平衡，未考慮重金屬形態(tài)之間的復(fù)雜轉(zhuǎn)化。國內(nèi)流域尺度相關(guān)研究以實地調(diào)查為主[7-8]，模型模擬開展難度大，研究成果較少。林鐘榮等[9]結(jié)合水文模型與簡化的輸出系數(shù)法，建立了流域重金屬面源污染負(fù)荷模型，并在湖南湘江株洲段進(jìn)行了鎘面源污染模擬，但該模型并未實現(xiàn)重金屬遷移轉(zhuǎn)化過程與水文泥沙過程的真正耦合。近期，Meng等[10]基于水文模型SWAT模型[11]，開發(fā)了重金屬流域行為模擬模型SWAT-HM模型。與TREX模型相比，SWAT-HM模型還考慮了廢礦石風(fēng)化作用，固相活潑態(tài)和不活潑態(tài)重金屬之間的老化反應(yīng)，可實現(xiàn)流域尺度長時間的重金屬遷移轉(zhuǎn)化模擬。在SWAT-HM模型中，重金屬在陸相、水相的各種行為過程（釋放、擴(kuò)散、固液分配、沉積、再懸浮等物理過程以及重金屬各形態(tài)間相互轉(zhuǎn)化的化學(xué)變化過程）都承載于水文過程之上，因而受氣象過程的驅(qū)動和制約。據(jù)此，氣象過程的特征必然影響到重金屬行為的變化并蘊含著一定的重金屬污染風(fēng)險的波動，研究重金屬行為對于不同氣象因子的響應(yīng)特征對于揭示氣象過程甚至氣候變化的響應(yīng)特征很有必要。本研究利用SWAT-HM模型模擬瀏陽河上游流域重金屬Zn和Cd的流域尺度行為，評估不同河段Zn和Cd的污染程度，估算不同形態(tài)Zn和Cd的輸出通量，分析不同氣象因子對于重金屬輸出量的可能影響，以期為礦區(qū)影響流域的水土重金屬污染防治和環(huán)境保護(hù)提供參考依據(jù)和技術(shù)支持。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

本研究選取湖南瀏陽河上游流域為研究區(qū)（圖1），該流域位于湖南省長沙市東部，流域面積約1990 km2。瀏陽河上游流域?qū)儆趤啛釒Ъ撅L(fēng)性濕潤氣候，多年平均氣溫17.5℃，多年平均降水量1550 mm，降水主要集中在3—7月，約占全年降水總量的65%。流域主要分為大溪河流域和小溪河流域，兩條河流在流域西南角雙江口處匯合。其中大溪河支流寶山河流域內(nèi)有七寶山礦區(qū)，主要有黃鐵礦、黃銅礦、磁鐵礦、鐵閃鋅礦等。該礦區(qū)過去開采強(qiáng)度大且缺乏管理，對環(huán)境造成嚴(yán)重的污染。如今經(jīng)過整治，開礦秩序得到一定改善，但目前仍有多個礦業(yè)公司的鉛鋅礦、鐵礦和金礦在產(chǎn)。因為過去產(chǎn)生的廢礦和尾礦沒有及時處理，廢礦堆隨處可見。寶山河流域稻米Cd和F污染十分嚴(yán)重，已經(jīng)嚴(yán)重影響到當(dāng)?shù)鼐用竦纳眢w健康[12-13]。同時，該區(qū)域受全球氣候變化影響明顯，表現(xiàn)為極端天氣事件增加、汛期降水異常和旱澇頻繁，可能導(dǎo)致重金屬污染風(fēng)險變高。

1.2 研究數(shù)據(jù)

SWAT-HM模型的構(gòu)建需要數(shù)字高程地圖（DEM）、土地覆蓋、土壤分類、氣象水文和重金屬污染數(shù)據(jù)，具體數(shù)據(jù)如表1所示。土壤分類數(shù)據(jù)來自中科院南京土壤所，土地利用數(shù)據(jù)來自中科院資源環(huán)境數(shù)據(jù)云中心，氣象站數(shù)據(jù)（除降水?dāng)?shù)據(jù)）來自中國氣象科學(xué)數(shù)據(jù)共享服務(wù)網(wǎng)，雨量站的降水?dāng)?shù)據(jù)、水文站的水文泥沙數(shù)據(jù)均來自湖南水文局。其中，氣象站、雨量站和水文站的數(shù)據(jù)為2009年1月1日至2014年12月31日逐日數(shù)據(jù)。本研究主要模擬重金屬Zn和Cd在流域內(nèi)的遷移轉(zhuǎn)化，首先對礦區(qū)周邊的污染情況進(jìn)行了實地調(diào)查，確定主要的點源信息（3個廠區(qū)排污口），在2013年6月至2014年7月期間分季度4次采樣得到各點源的排放流量和重金屬濃度值。由于無法獲得2013年之前的點源排放情況，本研究中將各點源4次采樣取平均值作為2009年到2014年模擬期間的重金屬點源輸入。面源污染方面通過高分辨率遙感影像確定礦區(qū)廢棄礦堆、尾礦庫等面源污染區(qū)地點和面積，實地采樣檢測確定廢礦、土壤中各形態(tài)的重金屬含量。為了確定研究區(qū)土壤活潑態(tài)重金屬與不活潑態(tài)重金屬含量，本研究采取了歐盟BCR順序提取法[14]。BCR順序提取法將重金屬分為4個形態(tài)：弱酸提取態(tài)（離子交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)）、可還原態(tài)（鐵錳氧化態(tài)）、可氧化態(tài)（有機(jī)結(jié)合態(tài)）和殘渣態(tài)。水體樣品主要包括礦區(qū)生產(chǎn)廢水、礦區(qū)生活污水以及沿程河流河水。水體樣品現(xiàn)場采集后經(jīng)自然沉降后用0.45 μm濾膜過濾，利用ICP-AES測定重金屬含量。水體采樣主要分兩種情況：一是常規(guī)采樣，在寶山河入大溪河前、大溪河的永和鎮(zhèn)大橋邊、雙江口匯合處設(shè)置采樣點，每隔2～3 d采一次水樣，常規(guī)采樣包括2014年6—10月。二是強(qiáng)降雨期間加密采樣，包括2014年6月19日—2014年6月23日、2014年7月11日—2014年7月16日兩次強(qiáng)降雨過程，具體的采樣方法和實測結(jié)果見文獻(xiàn)[10]。

表1 瀏陽河上游流域SWAT-HM建模數(shù)據(jù)Table 1 Input data of SWAT-HM

1.3 流域重金屬模型

SWAT模型是美國農(nóng)業(yè)部農(nóng)業(yè)研究局（USDAARS）開發(fā)的流域尺度半分布式水文模型[8]。它主要以日為時間步長，可連續(xù)長時段模擬流域的水文過程、水土流失、化學(xué)過程、農(nóng)業(yè)管理措施和生物量變化，并能預(yù)測在不同土壤條件、土地利用類型和管理措施下人類活動對上述過程的影響。SWAT模型開發(fā)至今模擬能力不斷提高、模擬領(lǐng)域不斷擴(kuò)展，在流域非點源污染（氮、磷、農(nóng)藥等）研究中得到廣泛應(yīng)用并取得眾多成果[15-16]。但SWAT現(xiàn)有版本還缺乏成熟的重金屬模擬模塊[17]，只能演算以點源形式輸入河流的重金屬遷移過程，且僅僅是通過質(zhì)量守恒方程來確定重金屬的運移并不涉及重金屬各種形態(tài)之間的轉(zhuǎn)化。Meng等[10]基于SWAT模型，開發(fā)了重金屬流域行為模擬模型SWAT-HM模型，初步實現(xiàn)了流域尺度長時間的重金屬行為模擬。SWAT-HM用Fortran語言編寫，并集成到了SWAT的源代碼中。如圖2所示，重金屬轉(zhuǎn)化模塊將Zn和Cd的形態(tài)分為液相溶解態(tài)、固相活潑態(tài)和固相不活潑態(tài)，主要考慮重金屬兩相三態(tài)間的吸附反應(yīng)和老化反應(yīng)。液相溶解態(tài)和固相活潑態(tài)之間的分配以吸附平衡反應(yīng)模擬，其中的固液分配系數(shù)Kd與土壤pH值和有機(jī)物含量SOC建立關(guān)系[18]，以考慮重金屬固液分配的空間分異性。固相活潑態(tài)和固相不活潑態(tài)之間以可逆的老化反應(yīng)模擬，反應(yīng)速率與土壤pH有關(guān)[19]。廢礦石中每日風(fēng)化產(chǎn)生的重金屬以活潑態(tài)形式進(jìn)入土壤表層，風(fēng)化速率參考文獻(xiàn)[20]數(shù)值。遷移模塊包括陸面過程和河道過程。陸面過程主要考慮重金屬隨地表徑流、壤中流、下滲流以及侵蝕泥沙的遷移過程；其中，液相溶解態(tài)重金屬可隨地表徑流、壤中流和下滲流遷移，而固相活潑態(tài)和不活潑態(tài)重金屬只隨侵蝕泥沙搬運。河道過程主要考慮重金屬沉降、再懸浮、擴(kuò)散和掩埋等過程。在河道中，底泥層分為淺層底泥層和深層底泥層，底泥層之上假設(shè)為充分混合水層。吸附在泥沙上的重金屬隨泥沙發(fā)生沉降和再懸浮，溶解相重金屬由于擴(kuò)散作用在水層和底泥層之間發(fā)生運移，底泥中的重金屬則通過掩埋過程向深層遷移。

圖2 流域重金屬遷移轉(zhuǎn)化模型（SWAT-HM）示意圖Figure 2 Graphical descriptions of the watershed heavy metal transport and transformation model（SWAT-HM）

1.4 情景生成方法

SWAT-HM可以與氣候變化情景匹配，實現(xiàn)氣候變化情景下流域重金屬行為的響應(yīng)模擬。本研究中瀏陽河上游流域氣象因子變化情景具體設(shè)置如表2所示。氣象因子中主要考慮降水和氣溫的變化，S0為現(xiàn)狀情景，記作 O；S1、S2、S3、S4為降水量變化20%、10%、-10%、-20%，分別記作P+20、P+10、P-10、P-20；S5、S6、S7、S8為氣溫變化2、1、-1、-2 ℃，分別記作T+2、T+1、T-1、T-2。為判別降雨和氣溫的影響顯著性，本研究將降雨氣溫的變化量（+0.2、0.1、0、-0.1、-0.2）與流域蒸散發(fā)、地表徑流和各形態(tài)重金屬輸出量分別進(jìn)行Pearson線性關(guān)系檢驗（顯著性水平P=0.05）。

2 結(jié)果與討論

2.1 SWAT-HM模型建立與驗證

本研究首先基于數(shù)字高程模型（DEM）提取流域水系，加載的DEM經(jīng)過預(yù)處理后，設(shè)定最小子流域閾值為15 km2，進(jìn)行子流域劃分，設(shè)定雙江口為總流域出口，另外載入3個點源坐標(biāo)位置，最終將整個流域共劃分為79個子流域。然后根據(jù)各子流域內(nèi)部的坡度、土地利用類型和土壤類型疊加生成水文響應(yīng)單元（Hydrologic response unit，HRU），共 生 成 1354個HRUs。流域水文、水環(huán)境模型的參數(shù)率定和驗證是模擬計算中的重要一環(huán)，本研究采用SUFI2方法對SWAT-HM模型進(jìn)行率定和驗證，按照以下順序進(jìn)行：先確定徑流參數(shù)，接著確定泥沙參數(shù)，最后確定重金屬模塊的相關(guān)參數(shù)。各類參數(shù)率定與不確定性分析均采用常見的SUFI2算法[21]開展，水文和泥沙校驗結(jié)果可參見文獻(xiàn)[10]，圖3a和圖3b分別為溶解相重金屬Zn和Cd濃度的模擬實測對比，本研究中將河道中溶解態(tài)重金屬的實測數(shù)據(jù)分成兩部分，一部分用于模型率定，一部分用于模型驗證?？梢钥吹剑诓煌佣慰偣?37個實測數(shù)據(jù)中，85.9%（Zn）和86.1%（Cd）的模擬濃度分別在實測濃度的5倍線內(nèi)，94.5%（Zn）和94.2%（Cd）的模擬濃度分別在實測濃度的10倍線內(nèi)。此外，SWAT-HM在較窄的不確定性（R-factor=0.75～1.05）下包含了足夠多的觀測（P-factor=0.66～0.84），顯示該率定結(jié)果具有一定的可靠性?？紤]到流域尺度重金屬模擬的復(fù)雜性和不確定性，該結(jié)果顯示SWAT-HM較好地模擬了瀏陽河上游流域重金屬Zn和Cd的遷移轉(zhuǎn)化特征。

2.2 不同河段Zn和Cd污染評估

圖4a和圖4b展示了溶解態(tài)重金屬Zn和Cd從2009—2014年共6年模擬結(jié)果，橫坐標(biāo)表示從七寶山礦區(qū)的寶山河源頭到流域總出口沿線的各子流域出口斷面?？梢钥吹剑琙n和Cd濃度在每個斷面都具有一定的時間波動性，但總體上呈現(xiàn)出上游和下游低，中游礦區(qū)附近顯著升高的特點。對于Zn來說，中位數(shù)最低值出現(xiàn)在52號子流域，6年模擬結(jié)果均未超過地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中的Ⅰ類水標(biāo)準(zhǔn)（50 μg·L-1），中位數(shù)最高值出現(xiàn)在48號子流域，6年來分別有745 d和4 d超過Ⅲ類（1000 μg·L-1）和Ⅴ類標(biāo)準(zhǔn)（2000 μg·L-1）。對于Cd來說，中位數(shù)最低值同樣出現(xiàn)在寶山河源頭52號子流域，6年模擬結(jié)果均未超過地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)設(shè)定的Ⅰ類水標(biāo)準(zhǔn)（1 μg·L-1），中位數(shù)最高值出現(xiàn)在47號子流域，模擬的6年中都超過了Ⅴ類水標(biāo)準(zhǔn)（10 μg·L-1）?？傮w來看，Cd污染程度大于Zn污染，寶山河源頭水質(zhì)較好，流經(jīng)七寶山礦區(qū)后水質(zhì)顯著變差。當(dāng)寶山河與大溪河在44號子流域匯合后，由于稀釋作用和水沙交互作用，Zn和Cd濃度都顯著降低，均好于Ⅲ類水標(biāo)準(zhǔn)。1985年馬強(qiáng)等[12]和2003年戴塔根等[13]分別對七寶山礦區(qū)的污染情況進(jìn)行了調(diào)查，不同時期的對比結(jié)果表明，各類樣品中重金屬元素都有不同程度的富集。其中寶山河底泥中Cu、Zn、Pb、Cd、As等重金屬含量嚴(yán)重超標(biāo)，在河流底泥峰值河段，水體中Cd和Zn含量均超過地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中的Ⅲ類水標(biāo)準(zhǔn)（GB 3838—2002）。本研究模擬結(jié)果與馬強(qiáng)等[12]和戴塔根等[13]實測結(jié)果非常接近，但戴塔根等[13]提到寶山河下游已符合Ⅲ類水標(biāo)準(zhǔn)，而本研究中寶山河下游如42號、40號子流域仍有部分（Zn）和整體（Cd）超過Ⅲ類水標(biāo)準(zhǔn)。分析可能原因有（1）模型模擬有偏，低估了稀釋和水沙交換作用，所以模型高估了寶山河下游河段重金屬Zn和Cd的濃度；（2）戴塔根等[13]的結(jié)論源于單次采樣，時間跨度不足，可能未采集到高污染風(fēng)險情景下（如久旱初雨）的水樣；（3）寶山河Zn和Cd污染峰值隨時間向下游推移，因為戴塔根等[13]通過對比底泥中Cd含量發(fā)現(xiàn)2003年的濃度峰值相比于1985年向下游移動了1.2 km。

表2 瀏陽河上游流域氣象情景設(shè)置Table 2 Meteorological scenarios for upper Liuyang river basin

圖3 溶解相重金屬Zn和Cd濃度模擬實測對比圖Figure 3 Comparison of simulated and observed dissolved Zn and Cd concentrations in the river

圖4 模型模擬各河段溶解態(tài)Zn和Cd濃度及環(huán)境質(zhì)量評估（國家地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)GB 3838—2002）Figure 4 Model simulation of the dissolved Zn and Cd concentrations in the river and environmental quality assessment（Chinese Environmental Quality Standards for Surface Water GB 3838—2002）

2.3 Zn和Cd輸出通量和形態(tài)分布

如表3所示，流域出口雙江口Zn的年平均輸出通量為90.8 t·a-1，其中溶解相和吸附相分別占30.7%和69.3%。Cd的年平均輸出通量為1.1 t·a-1，其中溶解相和吸附相分別占59.1%和40.9%。楊忠芳等[22]于2007—2008年對湖南洞庭湖水系的重金屬分布特征及輸送通量進(jìn)行了實地調(diào)查研究，計算得到從湘江進(jìn)入洞庭湖的Zn平均通量為478.90 t·a-1，其中溶解相和吸附相分別占39.90%和60.10%。從湘江進(jìn)入洞庭湖的Cd平均通量為59.58 t·a-1，其中溶解相和吸附相分別占69.32%和30.68%?？梢钥吹?，瀏陽河上游流域作為湘江流域的子流域，重金屬Zn和Cd在不同形態(tài)中的分布特征具有很強(qiáng)的相似性。從月輸出來看（表3），溶解相和吸附相Zn、Cd最高輸出量都出現(xiàn)在6月，最低輸出量出現(xiàn)在1月。豐水期（4—6月）溶解相Zn、吸附相Zn、溶解相Cd和吸附相Cd輸出量分別占總輸出量的42.7%、77.7%、45.6%和78.9%。從日輸出來看，圖5展示了流域出口重金屬輸出量與徑流量日變化量的對比分析，模擬結(jié)果表明，溶解相和吸附相重金屬輸出量的大幅提升幾乎全部出現(xiàn)在強(qiáng)降水后流量增加時，吸附相重金屬輸出量主要由幾次暴雨洪水過程貢獻(xiàn)。

表3 模型模擬溶解態(tài)Zn、Cd和吸附相Zn、Cd的月平均和年平均輸出量（kg）Table 3 Simulated monthly and yearly exports of dissolved Zn，Cd and particulate Zn，Cd（kg）

2.4 不同氣象情景下重金屬行為響應(yīng)

將9種氣象情景輸入SWAT-HM模型中進(jìn)行模擬計算，統(tǒng)計分析9種不同的降水和氣溫情景下的蒸散發(fā)量、地表徑流量以及不同形態(tài)重金屬（以Zn為例，溶解態(tài)Zn和吸附態(tài)Zn）的流域出口輸出量。圖6展示了9種設(shè)定情景下，研究區(qū)水文水質(zhì)的變化特征。可以看出，蒸散發(fā)量、地表徑流量與流域的氣象因子關(guān)系十分密切。降水量的變化對蒸騰量、地表徑流量影響顯著（P＜0.05），蒸騰量、地表徑流量都隨降水量的增加而增大。氣溫變化對蒸騰量和地表徑流量也都有顯著影響（P＜0.05）。蒸騰量隨氣溫的增加而增大，但地表徑流量卻隨溫度的升高而減小。這是因為氣溫的升高，使流域的蒸騰量（耗水量）增加，因而地表徑流量會相應(yīng)地降低。不同的氣象因子對流域水質(zhì)同樣產(chǎn)生影響，其中降水增加會導(dǎo)致重金屬輸出量增加，這是因為降雨的增加會導(dǎo)致地表徑流、壤中流和泥沙侵蝕的增加，進(jìn)而使得溶解相和吸附相重金屬的遷移量增加。溫度的變化對于溶解相重金屬影響不顯著（P=0.93），但溫度變化對吸附相重金屬有顯著影響（P＜0.05）。溫度升高會導(dǎo)致吸附相重金屬的降低，這是由于溫度的升高，使地表徑流和泥沙侵蝕量降低，進(jìn)而間接地導(dǎo)致吸附相重金屬的輸出量減少。模擬結(jié)果表明，降雨增加20%會導(dǎo)致溶解相Zn和吸附相Zn分別增加11.7%和66.7%，溫度升高2℃則會導(dǎo)致吸附相Zn減少4.5%。總體來說，降雨的變化對重金屬Zn輸出量的影響比溫度明顯，且吸附相Zn對于降雨和溫度變化的響應(yīng)比溶解相Zn強(qiáng)烈。這也意味著氣候變化導(dǎo)致的氣溫整體上升也許對重金屬行為影響不大，但其所導(dǎo)致的強(qiáng)降水等極端氣象過程頻發(fā)對重金屬大范圍遷移擴(kuò)散的影響值得關(guān)注。

2.5 礦區(qū)影響流域重金屬污染防治的啟示

圖5 模型模擬流域出口流量、不同形態(tài)重金屬Zn和Cd輸出量時間序列圖Figure 5 Simulated temporal sequences of outputs at the watershed outlet，including streamflow，dissolved Zn，Cd and particulate Zn，Cd

圖6 不同氣象情景下蒸散發(fā)、地表徑流、溶解相Zn和吸附相Zn行為的響應(yīng)差異Figure 6 Responses of evapotranspiration，surface runoff，dissolved Zn and particulate Zn behavior under simulated meteorological scenarios

當(dāng)前重金屬污染研究多采用點和斷面監(jiān)測方法，且主要集中于小尺度重金屬遷移轉(zhuǎn)化過程，對于重金屬全流域過程以及變化環(huán)境下的重金屬行為響應(yīng)等研究較少。目前國內(nèi)已有大量的礦區(qū)重金屬污染的現(xiàn)狀調(diào)查工作，詳細(xì)的調(diào)查采樣工作需要大量的人力、物力和財力，通常也只能獲得有限時空斷面上的污染信息。然而礦區(qū)對流域重金屬的影響過程具有高度的復(fù)雜性、隨機(jī)性和時空分異性，構(gòu)建和運用重金屬元素遷移轉(zhuǎn)化機(jī)理模型將是流域系統(tǒng)宏觀尺度重金屬污染防治的重要發(fā)展方向。SWAT-HM以重金屬本身在土壤、水體中的化學(xué)形態(tài)變化機(jī)理和動力學(xué)為內(nèi)核，將氣象和水文條件作為驅(qū)動因子，從而具備科學(xué)模擬重金屬行為時空特征的能力；SWAT-HM也由此可用于識別和研判影響重金屬行為的氣象水文因子。如本研究結(jié)果所示，降雨強(qiáng)度對于研究區(qū)重金屬輸出量有很大的影響，且對于吸附相重金屬的影響比溶解相重金屬大[豐水期（4—6月）吸附相Zn和吸附相Cd輸出量分別占總輸出量的77.7%和78.9%]。這表明礦區(qū)的土壤侵蝕防控對于防止礦區(qū)重金屬污染擴(kuò)散具有很大作用，這也與Gozzard等[23]在英國某Zn礦區(qū)的研究結(jié)論一致。

流域尺度重金屬模擬還存在很大的不確定性，主要包括模型結(jié)構(gòu)、輸入數(shù)據(jù)等方面。模型結(jié)構(gòu)方面，將重金屬簡化為兩相三態(tài)間的轉(zhuǎn)化過程可能忽略了膠體態(tài)存在時的復(fù)雜過程，SWAT模型中的河段完全混合假設(shè)也不能無條件成立；輸入數(shù)據(jù)方面，在本研究中將4次采樣平均值作為點源的輸入，忽略了點源的時間變化性，以有限土壤樣點的實測數(shù)據(jù)作為面源的重金屬輸入，低估了面源的空間分異性。所以，今后應(yīng)該進(jìn)一步開展流域重金屬模型的不確定性分析研究，探討如何在有限數(shù)據(jù)下對重金屬遷移轉(zhuǎn)化做出合理預(yù)測。此外，今后可將重金屬的遷移轉(zhuǎn)化過程與氣象情景、土地利用和環(huán)境管理等因素綜合分析，用于識別重金屬污染高風(fēng)險情景，預(yù)測重金屬污染發(fā)展趨勢，這對于受重金屬污染影響地區(qū)的流域風(fēng)險評估、環(huán)境管理和污染防治都具有重要意義。

3 結(jié)論

本研究采用流域尺度重金屬遷移轉(zhuǎn)化模型SWAT-HM對湖南瀏陽七寶山礦區(qū)影響流域進(jìn)行了適用性評價，并探討了不同形態(tài)重金屬對于不同氣象因子的響應(yīng)特征，主要得到以下幾點結(jié)論：

（1）SWAT-HM能較好地模擬研究區(qū)重金屬Zn和Cd的遷移轉(zhuǎn)化特征，證明該模型可應(yīng)用于礦區(qū)污染流域的重金屬行為模擬，且模擬精度良好。

（2）河道內(nèi)重金屬污染水平與河段相對污染源區(qū)的距離、稀釋因素等水文過程關(guān)系復(fù)雜，SWAT-HM在研究區(qū)的模擬和實測表明采用流域模型模擬在定量識別重金屬污染區(qū)域的河道內(nèi)污染水平方面具有優(yōu)勢。

（3）SWAT-HM在研究區(qū)的模擬表明雖然在年尺度流域輸出重金屬中，溶解相和吸附相比例相差并不大，但豐水期（4—6月）吸附相重金屬輸出量顯著增加，因此土壤侵蝕控制對于防范礦區(qū)重金屬污染事故具有重要意義。

（4）SWAT-HM的氣象情景分析結(jié)果表明，降雨的變化對重金屬輸出量的影響比溫度明顯，且吸附相重金屬對于降雨和溫度變化的響應(yīng)比溶解相重金屬敏感。SWAT-HM或可用于模擬氣候變化情景下的重金屬輸出響應(yīng)模擬研究。