2016年11—12月北京及周邊重污染過程PM2.5特征

賈小芳 顏 鵬 孟昭陽 湯 潔 張 勇 顏 旭

1)(中國氣象局氣象探測中心， 北京 100081)2)(中國氣象科學(xué)研究院， 北京100081)3)(北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心， 北京 100048)

引 言

近年來，北京地區(qū)頻繁出現(xiàn)大范圍、長時(shí)間重污染過程[1-5]，嚴(yán)重影響了環(huán)境空氣質(zhì)量和公眾健康，對社會(huì)生產(chǎn)和人民生活造成了重大影響。重污染過程期間氣溶膠物理化學(xué)特征和來源分析是當(dāng)前研究熱點(diǎn)，如Xu等[6]研究了北京2014年秋季典型污染期間二次水溶性離子的特征，陳云波等[7]模擬了北京2013年和2014年冬季兩次典型污染時(shí)段PM2.5的源-受體關(guān)系和物理化學(xué)過程對PM2.5生成的貢獻(xiàn)，張人禾等[8]從大氣環(huán)流背景場和霧霾天氣演變過程分析了氣象條件在2013年1月中國東部持續(xù)性強(qiáng)霧霾天氣發(fā)生中的作用，花叢等[9]利用聚類分析方法發(fā)現(xiàn)北京西南和偏東路徑為典型的污染物傳輸路徑。

重污染過程中氣溶膠質(zhì)量濃度較大，與局地直接排放、氣溶膠二次轉(zhuǎn)化[10-11]及氣象條件[12]等有關(guān)，但不同站點(diǎn)的氣溶膠物理化學(xué)特征、排放源和氣象條件等表現(xiàn)出不同特征。針對北京及周邊地區(qū)不同站點(diǎn)氣溶膠物理化學(xué)資料，結(jié)合地面和探空氣象數(shù)據(jù)進(jìn)行綜合分析，有助于更好解釋其重污染成因。本文選取了重污染頻次較高、污染程度較重的2016年11—12月為關(guān)注時(shí)段，對包括北京地區(qū)本底站、郊區(qū)站、城區(qū)站以及周邊河北城區(qū)站、郊區(qū)站重污染期間氣溶膠物理化學(xué)特征、氣象條件等進(jìn)行綜合分析，并探討北京兩次持續(xù)3 d及以上的重污染過程成因異同和大氣垂直結(jié)構(gòu)特征，以期為北京及周邊地區(qū)大氣污染物防控提供參考。

1 研究區(qū)域及方法

1.1 研究區(qū)域

本文研究區(qū)域見圖1，其中包括北京密云境內(nèi)的上甸子區(qū)域大氣本底站(簡稱上甸子站)，北京順義、朝陽、河北固城、保定和石家莊環(huán)境氣象站6個(gè)站點(diǎn)，這些站點(diǎn)隸屬于中國氣象局大氣成分站網(wǎng)，有配套的地面氣象觀測。上甸子站(40°39′N，117°07′E，海拔293 m)位于北京東北方向，與北京市相距約130 km，周圍無明顯污染源，是我國建立的第1個(gè)區(qū)域性大氣本底站，其長期觀測數(shù)據(jù)反映了華北地區(qū)大氣本底污染的狀況，更多信息詳見文獻(xiàn)[13-15]。北京順義站(40°70′N，116°37′E，海拔29 m)和朝陽站(39°57′N，116°30′E，海拔35 m)分別位于順義區(qū)和朝陽區(qū)，分別屬于郊區(qū)站和城區(qū)站。河北固城站位于保定市定興縣(39°08′N，115°40′E，海拔15 m)，距保定市35 km,站點(diǎn)周邊主要是農(nóng)田及散布的村莊[16-17]。河北保定站(38°73′N，115°48′E，海拔17 m)位于北京和石家莊之間。河北石家莊站(38°01′N，114°25′E，海拔35 m)，位于石家莊市中山路，屬于城市站點(diǎn)。

圖1 研究區(qū)域站點(diǎn)分布Fig.1 Sites of target area

1.2 相關(guān)數(shù)據(jù)和觀測儀器

氣溶膠觀測數(shù)據(jù)主要包括在線氣溶膠(PM2.5和PM10)質(zhì)量濃度、PM10膜采樣中水溶性無機(jī)離子、有機(jī)碳(OC)和元素碳(EC)組分。觀測儀器如表1所示，觀測按照《大氣成分觀測業(yè)務(wù)規(guī)范》(2012)》[18]執(zhí)行，定期進(jìn)行儀器運(yùn)行狀況檢查、氣路管路維護(hù)以及流量校準(zhǔn)等。PM2.5和PM10質(zhì)量濃度觀測數(shù)據(jù)5 min 上傳1次，經(jīng)過時(shí)間序列檢查、多觀測要素協(xié)同相關(guān)判斷、孤點(diǎn)極值排除等方法進(jìn)行數(shù)據(jù)質(zhì)量控制，在此基礎(chǔ)上計(jì)算小時(shí)平均值、日平均值[19]。

空氣質(zhì)量指數(shù)(air quality index, AQI)數(shù)據(jù)來自生態(tài)環(huán)境部網(wǎng)站,氣象數(shù)據(jù)(包括溫度、相對濕度、風(fēng)向風(fēng)速、能見度和探空數(shù)據(jù))來自中國氣象局氣象探測中心數(shù)據(jù)共享平臺(tái)。

表1 主要大氣污染物監(jiān)測儀器Table 1 Instruments at monitoring sites

2 結(jié)果與分析

2.1 2016年11—12月北京重污染特征

選取北京市AQI大于200時(shí)為重污染天氣(首要污染物均為PM2.5)，取AQI不大于100時(shí)為清潔天氣[21]。2016年北京市共出現(xiàn)重污染39 d，其中11月和12月的重污染日數(shù)最多(分別為7 d和11 d)，共占全年重污染日數(shù)的46%。

由表2可知，2016年11—12月北京重污染過程持續(xù)時(shí)間為1～5 d，其中11月3—5日和12月17—21日是持續(xù)時(shí)間最長的兩次過程。表2還統(tǒng)計(jì)了北京市出現(xiàn)重污染時(shí)保定和石家莊市的污染情況，除11月5日、9日和25日保定或石家莊為中度污染外，其余時(shí)段保定和石家莊也出現(xiàn)重污染，其中大部分過程早于北京開始或晚于北京結(jié)束。如12月3—4日北京市出現(xiàn)持續(xù)2 d的重污染，PM2.5質(zhì)量濃度為209～252 μg·m-3，而石家莊市在12月2日PM2.5質(zhì)量濃度已達(dá)到214 μg·m-3，一直到7日仍保持較高的PM2.5質(zhì)量濃度水平(174 μg·m-3)；保定情況類似，重污染從12月2日開始一直持續(xù)到12月4日。

表2 2016年11—12月北京重污染過程及周邊地區(qū)污染情況Table 2 Pollution episodes in Beijing and surrounding areas from Nov 2016 to Dec 2016

注：*11月5日保定為中度污染，AQI為170；**11月26日石家莊為輕度污染，AQI為148。

表3給出了2016年11—12月北京及周邊地區(qū)重污染過程和清潔天氣以及整個(gè)期間PM2.5質(zhì)量濃度及對應(yīng)日數(shù)。各個(gè)站點(diǎn)重污染期間PM2.5平均質(zhì)量濃度是其總體平均的1～2倍。所有站點(diǎn)重污染期間PM2.5質(zhì)量濃度與其清潔天氣時(shí)的比值為3～4，與2015年11—12月天津接近[22]。重污染期間北京地區(qū)不同站點(diǎn)PM2.5平均質(zhì)量濃度水平不同，其中，朝陽站最高(226 μg·m-3)，順義站次之(130.8 μg·m-3)，上甸子站最低(73.1 μg·m-3)。上甸子站距離北京城區(qū)約100 km，周圍污染源較少，其PM2.5平均質(zhì)量濃度明顯低于另外兩站；而順義站距離北京城區(qū)約30 km但遠(yuǎn)離主城區(qū)，濃度低于位于城區(qū)的朝陽站。11—12月朝陽站重污染期間PM2.5平均質(zhì)量濃度觀測值與北京2013—2014年冬半年(238.1 μg·m-3)[21]、2013年1月9—15日(222.4 μg·m-3)[2]及杭州2015年12月23日的重污染期間濃度水平(223.0 μg·m-3)相當(dāng)[23]，低于西安2013年12月22—25日污染期間濃度水平(超過500 μg·m-3)[24-25]。由表3可知，北京各站PM2.5和PM10平均質(zhì)量濃度和重污染日數(shù)比例均低于保定站和石家莊站。根據(jù)《中國統(tǒng)計(jì)年鑒》，2016年石家莊工業(yè)SO2,NOx及粉塵的排放量是北京的5倍以上[26]，當(dāng)?shù)卮罅康念w粒物及其前體物的排放為重度霾污染提供了主要物質(zhì)來源[27]；另外，保定站和石家莊站地處太行山脈前平原，平原地區(qū)排放的污染物受太行山阻擋，容易使污染物在該地積累[28]。

表3 2016年11—12月重污染、清潔天氣期間PM2.5平均濃度及日數(shù)Table 3 Average concentrations of PM2.5 and the number of days during different pollutions from Nov 2016 to Dec 2016

2.2 2016年11—12月各重污染過程氣象條件

2.2.1 地面氣象條件

氣象條件是影響大氣顆粒物濃度的重要因素[29]，直接決定污染物的輸送、累積、擴(kuò)散和沉降。表4給出了2016年11—12月北京重污染過程期間各站地面風(fēng)向、相對濕度等氣象要素情況。清潔日各站風(fēng)向以偏北為主，且平均風(fēng)速均超過2 m·s-1，偏北方向來源的空氣相對較為清潔，同時(shí)較大的風(fēng)速使污染物擴(kuò)散能力增強(qiáng)，造成北京各站PM2.5質(zhì)量濃度較低(表3)；重污染期間地面風(fēng)速較低，絕大多數(shù)情況風(fēng)速約為1 m·s-1，有利于污染物累積[30]，PM2.5質(zhì)量濃度很高。需要注意的是，重污染過程中北京各站的風(fēng)向略有不同。上甸子站主要受西南風(fēng)、東北風(fēng)和偏東風(fēng)影響，順義站主要受東北風(fēng)、偏南風(fēng)影響，朝陽站主要受偏東風(fēng)和東北風(fēng)影響，這是大尺度天氣背景以及站點(diǎn)局地環(huán)流等影響造成的。從相對濕度看，北京各站重污染期間的相對濕度均高于清潔天氣，但不同的重污染過程期間的相對濕度變化范圍很大，最低為60%，最高達(dá)到98%(表4)?？梢?，北京重污染形成關(guān)鍵氣象條件是風(fēng)速小，不利于污染物擴(kuò)散。

表4 2016年11—12月重污染天氣期間各站氣象條件Table 4 The weather condition during haze from Nov 2016 to Dec 2016

注：12月30—31日污染過程未在2016年結(jié)束，其過程演變特征和成因在本工作中未做討論。

2.2.2 大氣垂直廓線與逆溫層特征

大氣邊界層的結(jié)構(gòu)和演變對污染物累積起重要作用。表5給出了2016年11—12月重污染過程北京探空站(北京市觀象臺(tái))每日兩次(08:00，20:00，北京時(shí)，下同)的逆溫層、逆溫層高度以下平均風(fēng)向?？傮w上看，2016年11—12月北京的重污染事件都是發(fā)生在低層(200 m以下)靜風(fēng)或小風(fēng)(不超過2 m·s-1)情形下，而逆溫層頂附近主要以偏西南氣流為主，風(fēng)速較大。重污染發(fā)生初期和持續(xù)期間，08:00探空觀測基本上均為貼地逆溫。

考慮華北地區(qū)采暖期通常從11月15日開始，本研究對重污染過程與逆溫層特征的分析將根據(jù)采暖期的劃分分別討論。從重污染過程的污染程度與逆溫層演變看，每次重污染過程期間出現(xiàn)的最大AQI與逆溫層類型、逆溫層強(qiáng)度和厚度等關(guān)系復(fù)雜，但無論采暖期之前或期間重污染程度與污染的持續(xù)時(shí)間有更好的一致性，基本上污染持續(xù)時(shí)間越長，其對應(yīng)的AQI越大。如采暖期前的2016年11月3—5日與11月9日，2次過程持續(xù)時(shí)間分別為3 d 和1 d，對應(yīng)的AQI分別為292和208；同樣如采暖期間的12月17—21日過程持續(xù)5 d，最大AQI達(dá)到431，遠(yuǎn)高于持續(xù)時(shí)間僅為1 d的11月18日污染過程(最大AQI為242)，也比持續(xù)時(shí)間為2 d的11月25—26日(最大AQI為315)和12月3—4日(最大AQI為302)的重污染過程明顯偏高。持續(xù)時(shí)間相當(dāng)時(shí)，污染程度與逆溫強(qiáng)度、逆溫層厚度和逆溫層類型(貼地或脫地)及其演變有關(guān)。如表5所示，在污染持續(xù)時(shí)間為2 d的3個(gè)過程中，11月25—26日、12月3—4日的污染過程各個(gè)探空時(shí)次的逆溫層類型均為貼地逆溫，且逆溫強(qiáng)度較強(qiáng)，對應(yīng)AQI均較高，而12月11—12日過程的逆溫層類型只在11日08:00為貼地逆溫，其他3次探空觀測時(shí)間均變?yōu)槊摰啬鏈兀夷鏈貜?qiáng)度在3次過程中最弱，其最大AQI相對也最低(271)。以上幾次重污染過程分析說明，秋冬季北京顆粒物重污染發(fā)生的氣象條件主要是靜穩(wěn)天氣。在排放源相對穩(wěn)定情況下，逆溫層的結(jié)構(gòu)、演變和持續(xù)時(shí)間決定了重污染的程度，其中污染持續(xù)時(shí)間和污染期間的主導(dǎo)逆溫層類型演變對重污染程度有較好的指示作用。

表5 2016年11—12月重污染期間北京市觀象臺(tái)探空氣象數(shù)據(jù)Table 5 The vertical variation of meteorological condition during haze at Beijing Weather Observatory from Nov to Dec in 2016

注：對于多層逆溫，選擇厚度最大的一層的為逆溫層統(tǒng)計(jì)逆溫層厚度[31]；表中所列污染過程風(fēng)速均不超過2 m·s-1。

2.3 兩次重污染氣溶膠質(zhì)量濃度變化特征及成因

為進(jìn)一步探討北京及周邊地區(qū)重污染過程演變特征及與氣象條件的關(guān)系，考慮了相關(guān)觀測數(shù)據(jù)獲取情況，選取重污染持續(xù)時(shí)間超過3 d的兩次過程(2016年11月3—5日和12月17—21日)，利用北京市觀象臺(tái)溫、濕、風(fēng)探空數(shù)據(jù)，結(jié)合氣溶膠化學(xué)組分對重污染的形成、演變進(jìn)行了分析。

圖2顯示了2016年11月2—6日北京及周邊地區(qū)各站PM2.5，PM10質(zhì)量濃度及能見度變化。北京重污染期間(11月3—5日)上甸子站、順義站、朝陽站、保定站和石家莊站PM2.5平均質(zhì)量濃度分別為113.6，90.6，191.0，210.4，295.0 μg·m-3，分別是國家空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的1.5，1.2，2.5，2.8，3.9倍。此次過程大致經(jīng)歷了3個(gè)階段。11月3日12：00 前后在偏南風(fēng)影響下(圖3a)，各站PM2.5質(zhì)量濃度開始升高。4日00：00前后達(dá)到小時(shí)質(zhì)量濃度峰值，其中順義站和朝陽站達(dá)到峰值濃度141.3，304.0 μg·m-3。從4日00：00到5日20：00前后，伴隨著持續(xù)較低的地面風(fēng)速和較高的相對濕度，污染物不斷積累和轉(zhuǎn)化生成，各站維持較高PM2.5質(zhì)量濃度水平，其中順義站和朝陽站PM2.5平均質(zhì)量濃度分別為96.5，201.6 μg·m-3。11月5日20：00 前后，隨著各站風(fēng)速增大(圖3a)、相對濕度下降(圖3b)，PM2.5質(zhì)量濃度開始下降，11月6日13：00 朝陽站PM2.5小時(shí)平均質(zhì)量濃度降至46.8 μg·m-3。

圖2 2016年11月2—6日上甸子站、順義站、朝陽站、保定站和石家莊站PM2.5和PM10質(zhì)量濃度及能見度變化Fig.2 Temporal variation of PM2.5，PM10 and visibility at Shangdianzi,Shunyi,Chaoyang,Baoding and Shijiazhuang from 2 Nov to 6 Nov in 2016

續(xù)圖2

圖3 2016年11月3—6日風(fēng)向、風(fēng)速(a)和相對濕度(b)變化Fig.3 Temporal variation of wind(a) and relative humidity(b) from 3 Nov to 6 Nov in 2016

圖4為2016年12月17—21日重污染紅色預(yù)警過程及過程前后各站PM2.5，PM10質(zhì)量濃度和能見度變化。期間上甸子站、順義站、朝陽站、保定站、石家莊站的PM2.5平均質(zhì)量濃度分別為59.5，120.5，240.9，433.2，533.9 μg·m-3，除上甸子站外其余各站明顯高于11月3—5日污染過程。本次過程PM2.5質(zhì)量濃度的變化也經(jīng)歷了3個(gè)階段，17—18日為氣溶膠質(zhì)量濃度積累階段，順義站和朝陽站PM2.5質(zhì)量濃度還表現(xiàn)出劇烈的晝夜變化特征；20日00：00—21日23：00各站在持續(xù)小風(fēng)和較高相對濕度(圖5)影響下，PM2.5維持高濃度水平，其中,順義站、朝陽站PM2.5平均質(zhì)量濃度分別為111.6，287.4 μg·m-3；22日00：00以后隨著地面風(fēng)速逐漸增大，北京各站PM2.5質(zhì)量濃度進(jìn)入迅速下降階段，能見度明顯提升，污染過程結(jié)束。

圖4 2016年12月16—22日上甸子站、順義站、朝陽站、保定站和石家莊站PM2.5和PM10質(zhì)量濃度及能見度變化Fig.4 Temporal variations of PM2.5，PM10 and visibility at Shangdianzi,Shunyi,Chaoyang,Baoding and Shijiazhuang from 16 Dec to 22 Dec in 2016

續(xù)圖4

圖5 2016年12月16—22日風(fēng)向、風(fēng)速(a)和相對濕度(b)變化Fig.5 Temporal variation of wind(a) and relative humidity(b) from 12 Dec to 22 Dec in 2016

時(shí)間PM10SO42-NO3-OCEC11-03299.771.848.838.516.812-22477.972.146.8121.934.5

圖6對比了兩次污染過程08:00(藍(lán)色線條)和20:00(紅色線條)北京探空站溫度、濕度和風(fēng)速風(fēng)向隨高度的分布情況。11月3日和4日08:00逆溫層以貼地逆溫為主，污染物在低層大氣積累，不容易向逆溫層外擴(kuò)散，同時(shí)逆溫層內(nèi)主導(dǎo)風(fēng)向以西南風(fēng)為主，西南方向污染物輸送到北京地區(qū)，進(jìn)一步加劇了污染物的累積。過程持續(xù)期間近地層相對濕度較大，加劇了氣溶膠的吸濕增長和二次生成。4日20:00 隨著地面溫度的升高，貼地逆溫轉(zhuǎn)變?yōu)槊摰啬鏈?，同時(shí)持續(xù)的高濕也會(huì)形成霧滴對氣溶膠有一定的清除作用，造成顆粒物濃度下降。5日隨著溫度進(jìn)一步升高和西北風(fēng)的注入，近地層大氣擴(kuò)散能力進(jìn)一步增強(qiáng)，脫地逆溫逐漸消失，過程結(jié)束。與11月3—5日相比，12月17—21日逆溫持續(xù)了5 d，其中12月17—19日持續(xù)了3 d貼地逆溫，污染物垂直擴(kuò)散長時(shí)間受到抑制，在近地面不斷累積；同時(shí)逆溫層內(nèi)水平風(fēng)速很低，使得污染物又難以水平擴(kuò)散，進(jìn)一步加劇了污染。20日貼地逆溫轉(zhuǎn)變?yōu)槊摰啬鏈?，污染仍在持續(xù)。21日脫地逆溫打破、逆溫層消失，污染結(jié)束。

圖6 北京市觀象臺(tái)不同高度溫度、濕度、風(fēng)向風(fēng)速變化Fig.6 Vertical profiles of temperature,humidity,wind speed and direction at Beijing Weather Observatory

3 結(jié) 論

1) 2016年11—12月重污染過程期間北京及周邊地區(qū)PM2.5，PM10質(zhì)量濃度約為清潔天氣的3～4倍。北京3個(gè)站點(diǎn)PM2.5和PM10平均質(zhì)量濃度及重污染日數(shù)均低于河北保定站和石家莊站，而且河北兩個(gè)站點(diǎn)大部分重污染過程持續(xù)時(shí)間長，早于北京開始，晚于北京結(jié)束。

2) 重污染期間能見度下降，同時(shí)伴隨低風(fēng)速、高濕度、逆溫等多種不利氣象條件。重污染形成的關(guān)鍵氣象條件是小風(fēng)條件，要有利于污染物的累積；污染持續(xù)時(shí)間和污染期間的主導(dǎo)逆溫層類型演變對重污染程度有較好的指示作用。

3) 與2016年11月3—5日污染過程相比，2016年12月17—21日污染過程PM2.5質(zhì)量濃度更高、持續(xù)時(shí)間更長，逆溫層的持續(xù)出現(xiàn)、水平風(fēng)速減弱、更多的采暖季燃煤和汽車尾氣排放是2016年12月17—21日較11月3—5日污染更重的原因。

致 謝：本研究得到中國氣象局大氣成分站網(wǎng)北京上甸子站、北京朝陽站、北京順義站、北京市觀象臺(tái)、河北保定站、河北固城站、河北石家莊站各位同事的大力協(xié)助和支持，在此表示感謝。