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      活性炭輔助微波氣化褐煤的研究

      2019-05-05 02:25:30連明磊王克良
      煤炭工程 2019年4期
      關鍵詞:褐煤水蒸氣氣化

      李 靜,連明磊,王克良

      (六盤水師范學院 化學與材料工程學院,貴州 六盤水 553004)

      煤氣化作為一種清潔高效利用能源的技術,對于減少環(huán)境污染,提高能源經(jīng)濟附加值,意義重大。近年來,國內(nèi)外學者對煤氣化技術進行了大量的研究[1-4]。本課題組前期對以MnO2基吸波劑輔助微波氣化煙煤、無煙煤和褐煤等多種煤種進行了研究[5]。張海霞等[6]采用循環(huán)流化床氣化高鈉印尼煤,考察了摻配煤種和摻配比例的影響。張鵬飛等[7]以CO2為氣化劑,采用固定床反應裝置,對無煙煤以及煙煤的反應特性進行了研究。

      褐煤作為一種變質(zhì)程度低的劣質(zhì)煤,直接利用的話,熱值低,且對環(huán)境污染大[8,9]。熱解是煤氣化的一個重要步驟,需要吸收外部熱量將生物質(zhì)轉化為不凝性氣體產(chǎn)物,生物油和固體焦[10,11]。近年來微波熱解作為一種非傳統(tǒng)型加熱技術常用于低變質(zhì)煤。微波與煤之間的作用機理主要受溫度、微波功率和頻率、顆粒的大小和形狀、以及原材料的介電常數(shù)和滲透率等諸多因素的影響[12,13]。Abdelsayed 等[14]以密西西比州褐煤為原料,相比常規(guī)熱解技術,采用微波熱解技術有助于減少焦油的形成,進而提高氣化率。

      本文以貴州省六盤水地區(qū)褐煤為原料,活性炭為輔助加熱介質(zhì),水蒸氣為氣化劑制備水煤氣。探索活性炭輔助微波氣化褐煤的最佳工藝條件,考察褐煤和活性炭的總量、氣化劑流量、氣化反應時間和微波功率等因素對氣化率和能耗的影響,為六盤水地區(qū)褐煤煤種氣化工藝的開發(fā)提供數(shù)據(jù)支持。

      1 實驗部分

      1.1 實驗儀器

      實驗儀器有:美的M1-211A型微波爐、隆拓儀器1904型奧式氣體分析儀、迪創(chuàng)S100-1B型蠕動泵、斯利斯達DZFZ-6D型蒸汽發(fā)生器、騰飛石英玻璃反應器、藝欣儀器儀表ZDHW-8L型煤炭發(fā)熱量檢測儀、俊海LZB-3WB玻璃轉子流量計和上海之龍XTM-101型溫度控制儀。

      1.2 實驗樣品和試劑

      褐煤(灰熔點1301℃,碳含量51.6%),取自貴州省六盤水鐘山區(qū)汪家寨洗煤廠。將褐煤原料于120℃的電熱鼓風干燥箱中連續(xù)烘2h后,取出待冷卻后,放入研缽中研磨,過200目篩。

      活性炭(三種,分別來自沈陽、天津和重慶),將活性炭放入120℃的電熱鼓風干燥箱中連續(xù)烘1h后,取出待冷卻后,過40目篩。

      1.3 反應裝置

      設計了一套活性炭輔助氣化褐煤的固定床發(fā)生裝置,在微波爐的上方開兩個5mm的小孔,氣化劑經(jīng)其中一個小孔輸送到石英玻璃反應器中,參加氣化反應。產(chǎn)生的煤氣經(jīng)過出口管從微波爐的另外一個小孔冷卻后,用錫箔袋收集起來進行氣體成分分析。反應系統(tǒng)由隔熱層(磁球)、隔斷層(石英墊片、石棉)、反應層(活性炭和褐煤)、隔斷層(石英墊片、石棉)、隔熱層(磁球)組成,如圖1所示。

      圖1 活性炭輔助微波氣化褐煤固定床反應裝置

      2 結果與討論

      2.1 活性炭和褐煤的篩選

      2.1.1 活性炭的篩選

      在微波加熱褐煤的過程中,實驗的核心主要是微波加熱氣化,褐煤對微波基本不吸收,為了提高升溫速率、降低能耗、縮短反應時間、提高褐煤的碳轉化率,選用活性炭為輔助加熱介質(zhì)。

      為了探究三種不同地區(qū)的活性炭對升溫速率的影響,分別稱取每種活性炭6.0g,在氣化時間為60s、700W的微波功率條件下測量加熱速率,測定結果如圖2所示。

      圖2 三種活性炭在微波場中的升溫速率

      由圖2可以看出,沈陽活性炭升溫速率最快,在50s時即升溫至1067℃。天津活性炭吸波能力次之,在50s時溫度為911℃,重慶活性炭溫度僅為553℃。重慶活性炭對微波的吸收能力最差,升溫速率最慢,溫度達到1000℃耗時100s。沈陽活性炭對微波的吸收效果最好、溫度上升速率最快、用時最短,因此本實驗選擇沈陽活性炭為輔助加熱介質(zhì)。

      2.1.2 褐煤和活性炭質(zhì)量比的篩選

      褐煤和活性炭的質(zhì)量配比對升溫速率有較大的影響。本實驗以升溫速率作為評價指標,褐煤和活性炭的總量固定為3.0g,質(zhì)量配比分別為1∶3、1∶2、1∶1、2∶1、3∶1,在微波功率為700W、反應時間為3min的條件下,測定結果如圖3所示。

      圖3 褐煤和活性炭在不同質(zhì)量配比下的升溫速率

      由圖3可以看出,不同質(zhì)量配比的褐煤和活性炭混合物在升溫的過程中,隨著升溫時間的增加,先緩慢后急劇升溫,最后趨于緩慢。質(zhì)量配比為1∶3時,升溫速率最快,所需時間最短。故本實驗褐煤與活性炭的最佳質(zhì)量配比為1∶3。

      2.2 單因素實驗

      2.2.1褐煤和活性炭總量的影響

      在實際的生產(chǎn)中,褐煤中的水分對升溫速率有較大的影響,導致氣化時間過長,較低的碳轉化率會增加能耗并增加生產(chǎn)成本。微波加熱可以使褐煤的內(nèi)在水分揮發(fā),褐煤變成微孔結構,在活性炭的輔助下迅速升溫,增強碳轉化率,減少能耗。

      為探究褐煤和活性炭(質(zhì)量配比為1∶3)的總量對微波的吸收能力,本實驗分析了在氣化時間為3min,微波功率為700W條件下,不同總量(3.0g、4.0g、5.0g、6.0g、7.0g、8.0g)情況下的升溫速率,其測定結果如圖4所示。

      圖4 褐煤和活性炭不同總量下的升溫速率

      由圖4可以看出,不同總量條件下呈現(xiàn)了相同的升溫規(guī)律,即先緩慢升溫后急劇升溫,最后又緩慢升溫的趨勢。褐煤和活性炭總量越少,升溫越快,總量越多,升溫越慢。由于褐煤揮發(fā)分大﹑反應活性強﹑燃點低的特點,褐煤和活性炭總量為4.0g和5.0g時,在升溫過程中氣化劑還沒有到達石英玻璃反應器內(nèi),褐煤就已經(jīng)燃燒完。故本實驗選擇褐煤和活性炭的混合物最佳總量為6.0g。

      2.2.2 氣化劑(水蒸汽)流量的影響

      水蒸氣的流量決定了褐煤的氣化效率。本實驗將探索水蒸氣流量對褐煤氣化率和活性炭消耗量的影響。褐煤和活性炭(質(zhì)量配比為1∶3)的總量為6.0g,氣化時間為2min,微波功率為700W,考察了不同水蒸氣流量對氣化率和活性炭消耗量的影響。

      圖5 水蒸氣流量對氣化率和活性炭消耗量的影響

      圖5表明,隨著水蒸氣流量的增加,對熱量的消耗不斷增加,褐煤的氣化率也在不斷降低,所對應活性炭消耗量也在逐漸降低。綜合考慮氣化率和活性炭消耗量,可以選擇水蒸氣流量為55.84g/h,既可保證褐煤的氣化效率達到90%以上,又能降低活性炭的經(jīng)濟成本。

      2.2.3 氣化時間的影響

      氣化時間決定著褐煤的碳轉化率,反應時間過短,碳轉率低。本實驗將探索氣化時間對褐煤效率的影響。以褐煤的氣化率為評價指標,氣化時間分別為20s、40s、60s、80s、100s、120s、140s,褐煤和活性炭(質(zhì)量比為1∶3)總量為6.0g、氣化劑流量為55.84g/h、微波功率為700W。其測定結果如圖6所示。

      圖6 不同氣化時間下褐煤的氣化率

      由圖6可知:隨著氣化時間的延長,褐煤的氣化率持續(xù)增加,最后趨于穩(wěn)定。氣化時間在100s時,褐煤的氣化率達到最高點,隨著氣化時間的增加,氣化效率趨于穩(wěn)定。說明氣化時間在100s時,褐煤已基本反應完。氣化時間在60s時,褐煤的氣化率達到90%??紤]到節(jié)約能耗,本實驗選擇60s作為最佳的氣化時間。

      2.2.4 微波功率的影響

      褐煤水含量大,致使褐煤碳轉化率降低,影響氣化效率。微波加熱可以在較短時間內(nèi)顯著降低褐煤中的水分。本實驗分析比較了微波功率對褐煤氣化率的影響。褐煤和活性炭(質(zhì)量配比為1∶3)的總量為6.0g,氣化時間為60s,水蒸氣的流量為55.84g/h,微波功率分別設置為380W、460W、540W、620W和700W,其測定結果如圖7所示。

      圖7 不同微波功率下褐煤的氣化率

      由圖7可知,隨著微波功率的增加,褐煤的碳轉化率也在增加。微波功率為700W時,褐煤的碳轉化率為90.67%。微波功率為620W時,褐煤的碳轉化率為86.67%。從節(jié)約能耗的角度考慮,本實驗選擇微波功率為620W。

      2.3 正交實驗設計

      基于單因素實驗的考察分析,設計正交實驗考察活性炭和褐煤(質(zhì)量比為1∶3)的總量、水蒸氣流量、氣化時間、微波功率這四個因素對褐煤氣化能耗的影響,選擇最佳的工藝條件。設計了四因素三水平正交實驗,結果見表1。

      表1 正交實驗設計與結果

      從表1看出,活性炭和褐煤的總量、水蒸氣流量、氣化時間、微波功率這四個因素中,極差越大,表明對實驗結果影響越大。因此氣化時間對能耗的影響最大,次之是活性炭和褐煤的總量,然后是微波功率,最后為水蒸氣流量。正交實驗的各因素水平對能耗指標的效應曲線如圖8所示。由圖8可以看出,最佳工藝條件:活性炭和褐煤的總量為8.0g、水蒸氣流量34.54g/h、微波功率540W、氣化時間20s。這個結果與表1中K值比較結果是一致的。

      圖8 效應曲線圖

      在上述最佳工藝條件下,褐煤最終氣化率為90.5%,功率消耗為5966.8508kJ/kg。將最后生成的煤氣收集起來,用奧式氣體分析儀測定最終生成的煤氣組分,H2體積分數(shù)為38.33%,CO體積分數(shù)為42.19%,CH4體積分數(shù)為6.8%,CO2體積分數(shù)為8.02%。有效成分H2、CO和CH4的成分達到87.32%以上。煤氣可用來制甲醇、合成油、制氫,為城市提供煤氣等,提高了褐煤的經(jīng)濟經(jīng)濟效益和環(huán)境效益。

      2.4 活性炭重復使用

      活性炭的成本較高,若是能重復使用可以降低經(jīng)濟成本。本次實驗在最佳工藝條件下,繼續(xù)探討活性炭的重復使用次數(shù),以褐煤的氣化率作為評價指標,其實驗結果如圖9所示。

      圖9 活性炭重復使用對褐煤氣化率的影響

      由圖9可知,隨著活性炭重復使用次數(shù)增多,褐煤的氣化效率逐漸降低。當重復使用到第三次時,褐煤的氣化率僅為66.5%,到第四次使用時褐煤的氣化率僅為32%,直到最后基本上不反應。因此,活性炭的壽命雖然比較長,但是不能持續(xù)重復使用,最多能重復使用三次。

      3 活性炭輔助微波氣化褐煤的經(jīng)濟性分析

      在正交實驗確定的最佳工藝條件下,測得出口氣體的溫度為1274℃。在此溫度下,H2、 CO、 O2、CO2、CH4的比熱容經(jīng)計算分別為31.99J/(mol·K)、35.07J/(mol·K)、38.22J/(mol·K)、58.77J/(mol·K)、88.06J/(mol·K)[15]。采用分壓疊加法,即出口氣平均比熱容為39.415J/(mol·K),則出口氣帶出熱(以0℃為基準)為2908.54kJ/kg。功率消耗與出口氣帶出熱的差值3058.31kJ/kg即為本工藝的實際能耗。

      測得褐煤的低位發(fā)熱量為23871kJ/kg (標準煤的低位發(fā)熱量為29270kJ/kg,1kg褐煤相當于0.81kg標準煤),即1kg褐煤氣化實際能耗相當于0.12kg褐煤的低位發(fā)熱量(換算成電能為0.84kW·h)。由于每發(fā)電1kW·h需耗標準煤0.36kg,若以本工藝的褐煤來發(fā)電,每氣化1kg褐煤另需約0.37kg褐煤來發(fā)電。實際耗能一方面導致本工藝CO、CH4等高熱值氣體的含量相對于常規(guī)水煤氣大幅提升(常規(guī)水煤氣的CO和CH4的含量分別為35%~40%和0.3%~0.6%[15]),另一方面,活性炭的少部分氣化也造成了部分能耗。

      4 結 論

      1)本實驗探索活性炭輔助微波氣化六盤水地區(qū)褐煤的最佳工藝條件,在褐煤和活性炭混合物對升溫速率的影響中,通過單因素實驗得出沈陽活性碳升溫速率快,對微波的吸收能力較強,用來作為輔助加熱介質(zhì),可彌補褐煤內(nèi)在含水量大的缺點,保證了煤氣的純度,增強褐煤的碳轉化率,褐煤和活性炭的最佳質(zhì)量比是1∶3。

      2)在氣化實驗過程中,選用水蒸氣作為氣化劑,通過單因素實驗探索,縮小探索范圍之后,設計四因素三水平正交實驗,得出對褐煤氣化影響最大的是氣化時間,次之是活性炭和褐煤的總量,再次之是微波功率,最后為水蒸氣流量。

      3)最佳工藝條件為:活性炭和褐煤的總量為8.0g、水蒸氣流量34.54g/h、微波功率540W、氣化時間20s。在此最佳工藝條件下褐煤的氣化率為90.5%,能耗僅為5966.8508kJ/kg,煤氣中H2、CO和CH4的成分達到87.32%,活性炭能重復使用3次,大大降低了褐煤氣化的經(jīng)濟成本。

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