上海市街道塵埃中碳組分污染特征

王 冠,馬麗娟,王陽(yáng)陽(yáng),方愛(ài)冬

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上海市街道塵埃中碳組分污染特征

王 冠*,馬麗娟,王陽(yáng)陽(yáng),方愛(ài)冬

(上海理工大學(xué)環(huán)境與建筑學(xué)院,上海 200093)

通過(guò)測(cè)定上海市街道塵埃碳組分含量,探討有機(jī)碳(OC)和元素碳(EC)的相關(guān)性,并使用特征比值法討論街道塵埃的主要污染來(lái)源;同時(shí),對(duì)比分析了街道塵埃磁學(xué)參數(shù)與碳組分含量的關(guān)系.結(jié)果表明,OC、EC具有較好的相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)為0.84,表明顆粒物存在相同的污染源;OC/EC為1.82,表明上海市街道塵埃存在二次污染,結(jié)合SEM形貌分析判別上海市顆粒物污染的主要來(lái)源;同時(shí)碳組分與磁學(xué)參數(shù)存在一定的相關(guān)關(guān)系,磁學(xué)參數(shù)(LF、SIRM、ARM)在一定程度上可以指示上海市街道塵埃的碳組分含量及其二次污染水平.

街道塵埃；碳組分；磁學(xué)；來(lái)源；上海市

大氣顆粒物是當(dāng)今大氣科學(xué)研究的熱點(diǎn)[1-2].但由于其收集周期較長(zhǎng)成本較高,而街道塵?？稍诙虝r(shí)間內(nèi)累積,范圍廣且代表性強(qiáng),可作為大氣顆粒物的研究介質(zhì).作為大氣顆粒物與地表顆粒物的“匯”與“源”,街道塵埃可反應(yīng)顆粒物污染在一段時(shí)間的累積效應(yīng),能夠指示城市顆粒物污染[3].

大氣顆粒物中的碳組分主要包括有機(jī)碳(OC)、元素碳(EC)和碳酸碳(CC)[4-5].但CC含量非常低,在分析時(shí)常忽略[6]. EC具有很強(qiáng)的吸光能力,可以影響全球輻射平衡[7-8].在降低能見(jiàn)度的過(guò)程中, EC和OC共同作用可達(dá)總消光的40%[9].OC中含有危害人體健康的物質(zhì),如多環(huán)芳烴和亞硝胺類化合物等[10].作為大氣顆粒物的源和匯,街道塵埃碳組分的研究對(duì)城市環(huán)境和人體健康均存在重要意義.

環(huán)境磁學(xué)是根據(jù)環(huán)境物質(zhì)的磁學(xué)特性提取一定的環(huán)境信息,從而進(jìn)一步探討磁性物質(zhì)的來(lái)源、含量等特征[11].相較于傳統(tǒng)化學(xué)分析方法,環(huán)境磁學(xué)技術(shù)更為高效.大量研究顯示,街道塵埃磁性參數(shù)與重金屬元素含量之間存在一定的相關(guān)關(guān)系[12-15],能夠很好地用來(lái)進(jìn)行城市大氣污染指示研究.Xie等[16]對(duì)英國(guó)利物浦街道塵埃研究顯示利物浦街道塵埃有機(jī)質(zhì)具有特定的磁性特征,且有機(jī)質(zhì)與某些礦物質(zhì)的磁性參數(shù)存在明顯相關(guān)性,并提出兩者可能用于確定重金屬的存在[17].

上海近年來(lái)霧霾頻發(fā),顆粒物污染問(wèn)題不容樂(lè)觀.其大氣污染物的來(lái)源主要包括燃煤污染、汽車尾氣排放、生產(chǎn)性粉塵和道路揚(yáng)塵等4個(gè)方面[18].近幾年上海市PM2.5及PM10波動(dòng)明顯.2013年達(dá)到峰值.在2012年至2017年，PM2.5濃度均超國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(圖1).因此,本研究以上海市街道塵埃為研究介質(zhì),分析碳組分及其比值變化特征,并試探究街道塵埃中磁學(xué)參數(shù)與碳組分比值間相關(guān)關(guān)系.

圖1 上海市2010~2015年P(guān)M2.5、PM10與二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的趨勢(shì)對(duì)比

1 材料與方法

1.1 樣品采集

本研究選取上海市楊浦區(qū)(YP)、浦東區(qū)(PD)、寶山區(qū)(BS)、虹口區(qū)(HK)、閔行區(qū)(MH)、閘北區(qū)(ZB)、靜安區(qū)(JA)、長(zhǎng)寧區(qū)(CN)、奉賢區(qū)(FX)、黃浦區(qū)(HP)、徐匯區(qū)(XH)、嘉定區(qū)(JD)、普陀區(qū)(PT)、金山區(qū)(JS)、青浦區(qū)(QP)、崇明縣(CM)16個(gè)行政區(qū),按照商業(yè)區(qū)(SY)、居住區(qū)(JZ)、工業(yè)區(qū)(GY)、交通區(qū)(JT)、清潔區(qū)(QJ)分布特征和網(wǎng)格布點(diǎn)相結(jié)合的方式,均勻布設(shè)155個(gè)采樣點(diǎn)進(jìn)行采樣.采集在2015年3月內(nèi)連續(xù)7d晴天及以上的條件下進(jìn)行,采用干凈的塑料毛刷和塑料小簸箕收集不透水下墊面(路面、街道、橋面等)的街道塵埃樣品約10g,并用塑料自封袋密封保存供實(shí)驗(yàn)分析.在采樣期間,采用GPS全球定位系統(tǒng)記錄相應(yīng)采樣點(diǎn)的經(jīng)緯度,并記錄當(dāng)天天氣狀況和周圍的環(huán)境特征.采樣點(diǎn)分布如圖2所示.

圖2 上海市街道塵埃采樣點(diǎn)分布情況示意

1.2 樣品分析

采用德國(guó)Elementar/MACRO 型號(hào)元素分析儀進(jìn)行街道塵埃碳組分含量測(cè)定.將待測(cè)樣品干燥、研磨、過(guò)篩、包樣,使用元素分析儀檢測(cè)OC含量.隨后取部分樣品在透水坩堝中反復(fù)滴加稀鹽酸,直至無(wú)氣泡后用去離子水反復(fù)洗滌至中性,再次烘干、研磨、包樣,檢測(cè)EC含量.在使用元素分析儀之前須加入4個(gè)空白樣進(jìn)行校準(zhǔn),以保證質(zhì)控,并每隔10個(gè)待測(cè)樣品加入1個(gè)標(biāo)樣確保數(shù)據(jù)準(zhǔn)確.

采集的樣品經(jīng)晾干、過(guò)篩, 稱重后用塑料薄膜包緊,裝入磁學(xué)專用樣品盒并壓實(shí),使用英國(guó)Bartington MS-2型號(hào)的雙頻磁化率儀測(cè)量低頻磁化率(LF)(470Hz),為減小誤差,儀器須運(yùn)行0.5h以上數(shù)據(jù)穩(wěn)定后再進(jìn)行測(cè)量,每個(gè)樣品均須測(cè)量3次取均值作為最終的磁化率值.使用交變退磁儀進(jìn)行退磁后使用Magnetic Measurement公司生產(chǎn)的MMPM10脈沖磁化儀和美國(guó)Argico公司生產(chǎn)的JR6型號(hào)雙速旋轉(zhuǎn)磁力儀進(jìn)行測(cè)量飽和等溫剩磁(SIRM).其中低頻磁化率(LF)常用來(lái)粗略指示亞鐵磁性礦物含量,飽和等溫剩磁(SIRM)主要用來(lái)表示亞鐵磁性礦物和不完整反鐵磁性礦物的含量.

挑選出具有代表性的街道塵埃樣品,利用復(fù)旦大學(xué)化學(xué)實(shí)驗(yàn)室的Phenom Prox型號(hào)的掃描電子顯微鏡(SEM)和能譜儀(EDX)分析.對(duì)鏡下樣品用不同放大倍數(shù)進(jìn)行形貌特征觀察(背散射電子像),同時(shí)利用能譜儀對(duì)樣品進(jìn)行成分分析.

2 結(jié)果討論

2.1 碳組分含量及比值分析

研究OC與EC的含量,可以在一定程度上對(duì)街道塵埃的來(lái)源進(jìn)行定性分析,OC與EC的相關(guān)性分析可以用來(lái)判別二者來(lái)源的一致性[19].若OC、EC相關(guān)性好,則表明OC、EC來(lái)自于相同污染源[20].因此,利用OC、EC的相關(guān)性分析可在一定程度上定性分析顆粒物的來(lái)源.由圖3可知,采樣期間上海市街道塵埃OC、EC的變化范圍分別為1.91~13.53和0.44~13.31g/kg,變化趨勢(shì)明顯一致且存在著較好的相關(guān)性,且OC含量均不同程度的大于EC含量,說(shuō)明顆粒物中的一部分OC進(jìn)行了二次轉(zhuǎn)化,轉(zhuǎn)化為二次有機(jī)碳(SOC).對(duì)OC、EC進(jìn)行進(jìn)一步的線性回歸分析發(fā)現(xiàn)OC、EC具有較好的正相關(guān)性(圖4),相關(guān)系數(shù)為0.84,充分說(shuō)明兩者具有較為一致的污染來(lái)源.同時(shí)對(duì)比OC、EC數(shù)值發(fā)現(xiàn),OC、EC的峰值大多出現(xiàn)在工業(yè)區(qū)和交通區(qū)的樣品,表明顆粒物中碳組分的含量與工業(yè)污染和汽車尾氣存在一定的關(guān)系.

圖3 上海市街道塵埃有機(jī)碳及元素碳含量對(duì)比

樣品編號(hào):GY,1~29;JT,30~69;SY,70~101; JZ,102~129;QJ,130~155

圖4 上海市街道塵埃OC、EC含量線性回歸分析

2.2 OC/EC比值特征分析

EC主要源于含碳燃料的不完全燃燒,性質(zhì)較為穩(wěn)定,經(jīng)常被用來(lái)評(píng)價(jià)顆粒物的一次污染來(lái)源.在適宜的溫度、光照條件下,部分氣態(tài)有機(jī)物經(jīng)各種光化學(xué)轉(zhuǎn)化可形成SOC. SOC的形成會(huì)導(dǎo)致OC濃度升高,使得OC/EC的比值升高[21].不同污染源排放顆粒物中OC與EC的相對(duì)含量也不同,因此二者的質(zhì)量濃度比值常被用來(lái)評(píng)價(jià)二次有機(jī)物的形成狀況和顆粒物的來(lái)源.Chow等[22]研究認(rèn)為當(dāng)氣溶膠中OC/EC值大于2時(shí),大氣中存在SOC;汽車尾氣排放的氣溶膠顆粒OC/EC比值范圍為1.0~4.2[23];燃煤排放氣溶膠顆粒的OC/EC比值范圍為2.5~ 10.5[24]. OC/EC比值一般受控于3個(gè)因素,即排放源、OC在空氣中的轉(zhuǎn)化、OC和EC粒子的清除[25-26].由于本次研究介質(zhì)為街道塵埃,主要源自大氣顆粒物、地表土壤以及人為排放等[27].那么在一定程度上,街道塵埃OC/EC比值略小于2同樣可以指示大氣顆粒物二次污染情況.

由圖5可知,上海市街道塵埃OC/EC均值為1.82,略小于2,認(rèn)為能夠表明上海市街道塵埃存在一定程度的二次污染.而街道塵埃OC/EC比值波動(dòng)較大,變化范圍在1.0~4.5,正好介于機(jī)動(dòng)車尾氣源(1.0~ 4.2)和燃煤源(2.5~10.5)之間,這表明在采樣期間,上海市街道塵埃的的污染源主要來(lái)自汽車尾氣排放和煤炭燃燒.另外個(gè)別樣點(diǎn)的OC/EC比值可能會(huì)受到生物質(zhì)燃燒(3.8~13.2)的影響.

圖5 上海市街道塵埃OC/EC比值分布

樣品編號(hào):GY,1~29;JT,30~69;SY,70~101; JZ,102~129;QJ,130~155

對(duì)采集的上海市街道塵埃樣品根據(jù)不同行政分區(qū)(YP、PD、BS、MH、CM)和功能分區(qū)(GY、JT、SY、JZ、QJ)進(jìn)行分析,行政區(qū)主要選取樣品量較集中的楊浦區(qū)(YP)、浦東區(qū)(PD)、寶山區(qū)(BS)、閔行區(qū)(MH)、崇明縣(CM).如圖6、7所示,可以得出OC/EC峰值基本處在位于中心城區(qū)的楊浦、浦東,閔行,崇明偏低.而均值除了在靠近中心城區(qū)的楊浦區(qū)、浦東區(qū),擁有大量工業(yè)產(chǎn)業(yè)的寶山區(qū)均值水平也較高.由此可以反映出交通和工業(yè)對(duì)街道塵埃污染的貢獻(xiàn).在功能區(qū)的比值對(duì)比中,發(fā)現(xiàn)3個(gè)區(qū)域均有峰值,可能是由于街道塵埃來(lái)源廣泛復(fù)雜.值得注意的是居住區(qū)OC/EC的平均水平也較高,這可能是由于居住小區(qū)附近車流量相對(duì)較大,同時(shí)大多機(jī)動(dòng)車為低速運(yùn)轉(zhuǎn).清潔區(qū)OC/EC比值總體較低,但部分采樣點(diǎn)位于公園綠地附近,受生物質(zhì)燃燒影響較大,比值水平有所上升.

圖6 上海市主要行政區(qū)OC/EC比值對(duì)比示意

圖7 上海市功能區(qū)OC/EC比值對(duì)比示意

2.3 掃描電鏡及來(lái)源分析

掃描電鏡分析可以觀測(cè)單個(gè)顆粒物大小和形貌并對(duì)其進(jìn)行化學(xué)成分分析[28].基于幾十甚至上百個(gè)顆粒物的分析數(shù)據(jù),可以按顆粒物種類進(jìn)行分類.根據(jù)其形狀、大小和表面粗糙程度等因素來(lái)獲取顆粒物來(lái)源及其它重要信息,為環(huán)境管理和環(huán)境決策提供科學(xué)數(shù)據(jù)和決策依據(jù)[29-30].

為進(jìn)一步探討和驗(yàn)證OC、EC的來(lái)源貢獻(xiàn),選擇典型樣品進(jìn)行掃描電鏡及能譜分析.從顆粒物形狀來(lái)看,采集的街道塵埃磁性顆粒物形態(tài)各異,呈現(xiàn)出球狀、似球狀、似長(zhǎng)方體狀等不規(guī)則形態(tài)顆粒物聚集體.研究顯示燃煤飛灰顆粒物大多呈現(xiàn)的球狀、似球狀形態(tài),似長(zhǎng)方體狀的磁性顆粒物多來(lái)源于汽車尾氣排放[31-32].從顆粒物數(shù)量來(lái)看,寶山工業(yè)區(qū)的球狀顆粒物數(shù)量明顯高于其他區(qū)域,表明寶山區(qū)工業(yè)燃煤廢氣排放的情況較其他區(qū)域更為顯著.楊浦交通區(qū)包含較多似長(zhǎng)方體的磁性聚集體,其他3個(gè)區(qū)域也顯示出少量的球體狀磁性顆粒物,其中崇明清潔區(qū)含量最少,這與碳組分所顯示的空間分布特征相一致.

圖8 街道塵埃代表性樣品的掃描電鏡

a:BSGY;b:YPJT;c:PDSY;d:MHJZ;e:CMQJ

2.4 顆粒物磁學(xué)參數(shù)與碳組分比值分析

結(jié)合街道塵埃的磁學(xué)分析結(jié)果和OC/EC值進(jìn)行對(duì)比研究.對(duì)比圖5和圖9可發(fā)現(xiàn)OC/EC值與磁化率(LF)、飽和等溫剩磁(SIRM)的變化趨勢(shì)具有一致性.為了進(jìn)一步證實(shí)上海市街道塵埃OC/EC比值與磁學(xué)參數(shù)具有一定的相關(guān)性,使用SPSS統(tǒng)計(jì)分析軟件對(duì)相關(guān)分析結(jié)果采用Spearman相關(guān)系數(shù)進(jìn)行相關(guān)性分析,分析結(jié)果如表1所示,OC與LF、SIRM、ARM均存在顯著正相關(guān)關(guān)系,OCIEC值與SIRM存在顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系,EC與SIRM在0.01水平上顯著正相關(guān).因此,可推斷反映磁性礦物含量的磁學(xué)參數(shù)LF、SIRM、ARM可在一定的程度上用來(lái)指示街道塵埃中碳組分含量的變化特征,在一定程度上豐富了環(huán)境磁學(xué)的應(yīng)用范圍.

圖9 上海市街道塵埃χLF、SIRM分布

樣品編號(hào):GY,1~29;JT,30~69;SY,70~101;JZ,102~129;QJ,130~155

表1 碳組分含量與磁學(xué)參數(shù)相關(guān)性分析

注:**表示在0.01水平(雙側(cè))上顯著相關(guān);*表示在0.05水平(雙側(cè))上顯著相關(guān).

3 結(jié)論

3.1 上海市街道塵埃中OC、EC的污染來(lái)源較為一致;污染分布呈現(xiàn)行政區(qū):楊浦>浦東>寶山>崇明>閔行區(qū);功能區(qū):交通區(qū)>工業(yè)區(qū)>居住區(qū)>商業(yè)區(qū)>清潔區(qū)的趨勢(shì).

3.2 上海市街道塵埃OC/EC值為1.82,表明上海市顆粒物存在一定程度的二次污染,其污染源主要為汽車尾氣和煤炭燃燒,同時(shí)存在一定的生物質(zhì)污染.

3.3LF、SIRM、ARM在一定程度上可以反映上海市街道塵埃的碳組分含量及其二次污染水平.

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Pollution characteristics of carbon components in street dust in Shanghai.

WANG Guan*, MA Li-juan, WANG Yang-yang, FANG Ai-dong

(School of Environment and Architecture, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200093, China)., 2019,39(4)：1405~1411

By detecting the carbon content of street dust in Shanghai, the correlation between organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) was discussed. The feature ratio method was used to discuss the main sources of street dust. At the same time, the relationship between the magnetic parameters of street dust and the carbon content was analyzed. The results showed that OC and EC had a good correlation with a correlation coefficient of 0.84, indicating that the particulate matter has the same pollution source to some extent; the ratio of OC/EC was 1.82, which indicates that there was secondary pollution in street dust in Shanghai. Combined with SEM morphology analysis to identify the main sources of particulate pollution in Shanghai; the results showed that there was a certain correlation between carbon composition and magnetic parameters, and the magnetic parameters(LF、SIRM、ARM)can indicate the carbon content and secondary pollution level of street dust in Shanghai to some extent.

street dust；carbon composition；magnetism；source；Shanghai

X513

A

1000-6923(2019)04-1405-07

2018-09-27

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41001331,41874077);上海市自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(15ZR1428700)

*責(zé)任作者, 副教授, wangguan@usst.edu.cn

王 冠(1981-),女,陜西咸陽(yáng)人,副教授,博士,主要從事環(huán)境磁學(xué)及城市污染研究.發(fā)表論文20余篇.