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    改性桑枝吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附性能試驗研究

    2019-04-17 12:00:38李秀玲韋詩琪韋巖松
    濕法冶金 2019年2期
    關(guān)鍵詞:羥胺桑枝硫酸亞鐵

    李秀玲,辛 磊,韋詩琪,韋巖松

    (河池學(xué)院化學(xué)與生物工程學(xué)院,廣西宜州 546300)

    含重金屬離子的冶煉廢水需達標排放[1]。Cr(Ⅵ)是具有致癌、致畸、致突變效應(yīng)的“三致”元素,對人體和環(huán)境危害性極大[2-4]。吸附法去除Cr(Ⅵ)因簡單易行、反應(yīng)快、成本低、高效環(huán)保而被普遍用于重金屬冶煉廢水的治理[5-6]。生物質(zhì)吸附劑原料主要有玉米棒[7]、稻草[8]、花生殼[9]、香蕉皮[10]、豆皮[11]、桉樹皮[12]等,用桑枝吸附劑處理含Cr(Ⅵ)廢水的研究尚未見有報道。

    廣西河池是全國最大的桑蠶養(yǎng)殖基地,桑枝資源非常豐富[13],但桑枝利用率很低。桑枝富含蛋白質(zhì)、纖維素和木質(zhì)素,其中纖維素和木質(zhì)素質(zhì)量分數(shù)分別為54.3%和28.9%,對水體中的重金屬離子有一定吸附能力[14-17]。試驗以桑枝為原料制備生物質(zhì)吸附劑,并對其改性及用于從廢水中吸附去除Cr(Ⅵ),以期為實現(xiàn)農(nóng)林廢棄物的資源化利用,及重金屬污染水體的修復(fù)提供有效吸附材料。

    1 試驗部分

    1.1 主要儀器與試劑

    Nicolet 6700型傅立葉紅外變換光譜儀(美國賽默飛世爾科技(中國)有限公司),SE-750型高速粉碎機(永康市圣象電器有限公司),ZWY-1102C型恒溫培養(yǎng)震蕩器(上海智城分析儀器制造有限公司),PHS-25型pH計(上海儀電科學(xué)儀器股份有限公司),5100系列紫外/可見分光光度計(上海元析儀器有限公司)。

    重鉻酸鉀,二苯碳酰二肼,硫酸,磷酸,硫酸亞鐵,鹽酸羥胺,硝酸鋅,乙醇,碘酸鉀,硝酸。除重鉻酸鉀為優(yōu)級純外,其余均為分析純。

    1.2 材料的預(yù)處理

    桑枝取自河池學(xué)院桑蠶研究基地。首先將桑枝長度剪至約2 cm,依次用自來水與去離子水洗凈,放置于恒溫鼓風(fēng)干燥箱中,80 ℃下干燥48 h。用植物粉碎機粉碎,分別過40、60、80、100、120、150、200目標準篩后置于密封袋內(nèi)保存,備用。

    1.3 改性桑枝吸附劑的制備

    1.3.1改性劑的篩選

    稱取相同質(zhì)量桑枝粉置于250 mL錐形瓶中,分別加入50 mL濃度為0.1 mol/L的6種改性劑(硫酸亞鐵,鹽酸羥胺,硝酸鋅,乙醇,碘酸鉀,硝酸溶液),于25 ℃、振蕩頻率160 r/min恒溫振蕩器中振蕩120 min后取出,用真空泵抽濾,加入去離子水洗滌至中性。將濾干的吸附材料放入恒溫鼓風(fēng)干燥箱中于80 ℃下烘干48 h,取出后放入密封袋內(nèi)保存,備用。

    1.3.2改性劑濃度的確定

    稱取相同質(zhì)量桑枝粉置于250 mL錐形瓶中,分別加入不同濃度6種改性劑,置于溫度25 ℃、振蕩頻率160 r/min恒溫振蕩器中振蕩120 min。將錐形瓶取出,抽濾,反復(fù)洗滌至中性,然后放入恒溫鼓風(fēng)干燥箱中80 ℃下烘干48 h,冷卻后放入密封袋內(nèi)保存?zhèn)溆谩?/p>

    1.4 改性桑枝吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附

    分別稱取一定質(zhì)量改性前后的桑枝吸附劑置于250 mL錐形瓶中,加入50 mL一定濃度Cr(Ⅵ)模擬廢水,調(diào)廢水pH至一定范圍,放于恒溫振蕩器中,設(shè)置振蕩時間、頻率和溫度后進行吸附試驗。吸附完成后,用針筒過濾器進行過濾,移取一定體積濾液,采用二苯碳酰二肼分光光度法測定剩余Cr(Ⅵ)質(zhì)量濃度,并計算Cr(Ⅵ)去除率(R)和吸附量(Q)。

    2 試驗結(jié)果與討論

    2.1 改性前桑枝吸附劑的性能

    在前期單因素試驗基礎(chǔ)上,設(shè)計L9(34)正交方案進行正交試驗,考察吸附時間、模擬廢水pH、吸附劑用量、模擬廢水初始Cr(Ⅵ)質(zhì)量濃度對改性前桑枝吸附劑吸附Cr(Ⅵ)的影響。正交試驗因素水平及結(jié)果見表1。

    表1 正交試驗因素水平及結(jié)果

    由表1看出:最佳工藝條件為吸附時間200 min,模擬廢水pH=1,吸附劑用量0.8 g,模擬廢水初始Cr(Ⅵ)質(zhì)量濃度30 mg/L;此條件下桑枝吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附率最高,可達99.02%;通過極差對比可知,模擬廢水pH是影響桑枝吸附劑吸附Cr(Ⅵ)的最主要因素。

    2.2 桑枝吸附劑的改性

    桑枝吸附劑吸附去除重金屬Cr(Ⅵ)的最佳工藝條件中,模擬廢水pH=1,去除Cr(Ⅵ)的同時會產(chǎn)生過酸廢水。對桑枝吸附劑進行改性處理,并考察其對Cr(Ⅵ)的吸附性能。

    2.2.1改性劑的篩選

    分別采用0.1 mol/L的硫酸亞鐵(FeSO4)、鹽酸羥胺(HONH3Cl)、硝酸鋅(Zn(NO3)2)、乙醇(C2H5OH)、碘酸鉀(KIO3)、硝酸(HNO3)溶液對桑枝進行改性。取不同改性劑改性桑枝吸附劑0.4 g,分別放入50 mL初始Cr(Ⅵ)質(zhì)量濃度為25 mg/L、pH=3的模擬廢水中,在25 ℃、160 r/min的恒溫振蕩器中振蕩200 min。不同改性劑對桑枝吸附劑吸附Cr(Ⅵ)的性能影響試驗結(jié)果如圖1所示。

    圖1 不同改性劑對桑枝吸附劑吸附Cr(Ⅵ)的性能影響

    由圖1看出,硫酸亞鐵的改性效果最好,鹽酸羥胺的改性效果次之。根據(jù)試驗結(jié)果,綜合考慮,選擇硫酸亞鐵和鹽酸羥胺2種改性劑對桑枝進一步改性。

    2.2.2改性劑濃度的確定

    采用不同濃度鹽酸羥胺和硫酸亞鐵溶液對桑枝吸附劑進行改性。分別稱取0.4 g改性前后的桑枝吸附劑,放入50 mL初始Cr(Ⅵ)質(zhì)量濃度為25 mg/L、pH=3的含Cr(Ⅵ)模擬廢水中,吸附溫度、振蕩頻率、吸附時間與改性劑篩選試驗時相同。吸附完成后,用針筒過濾器進行過濾,并測定濾液中Cr(Ⅵ)質(zhì)量濃度。鹽酸羥胺和硫酸亞鐵溶液濃度對桑枝吸附劑改性效果的影響試驗結(jié)果分別如圖2、3所示??梢钥闯觯弘S改性劑濃度增大,改性后吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附去除率及吸附量都呈先升高后下降趨勢;其中0.4 mol/L硫酸亞鐵溶液改性效果最好。

    圖2 鹽酸羥胺濃度對桑枝吸附劑改性效果的影響

    圖3 硫酸亞鐵濃度對桑枝吸附劑改性效果的影響

    2.3 改性桑枝吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附性能

    2.3.1模擬廢水pH對改性桑枝吸附劑吸附Cr(Ⅵ)的影響

    試驗條件:改性前后吸附劑質(zhì)量均為0.4 g,模擬廢水初始Cr(Ⅵ)質(zhì)量濃度為25 mg/L,體積為50 mL,吸附溫度、振蕩頻率、吸附時間均與改性劑篩選試驗時的相同。不同模擬廢水pH條件下,改性前后桑枝吸附劑對Cr(Ⅵ)吸附去除率和吸附量的影響試驗結(jié)果分別如圖4、5所示。可以看出:模擬廢水pH=1時,改性前后桑枝吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附去除率和吸附量均達最大,而且相差不大;pH增至2后,改性前后桑枝吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附去除率和吸附量驟然下降,但改性效果較為明顯,此時,鹽酸羥胺、硫酸亞鐵改性吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附去除率較改性前分別提高了17.1%和23.8%,吸附量也有不同程度提高??梢?,溶液pH對改性前后桑枝吸附劑吸附去除Cr(Ⅵ)有明顯影響,隨pH升高,改性吸附劑的吸附去除效果更明顯。

    A—鹽酸羥胺改性;B—硫酸亞鐵改性;C—未改性。

    A—鹽酸羥胺改性;B—硫酸亞鐵改性;C—未改性。

    2.3.2模擬廢水初始Cr(Ⅵ)質(zhì)量濃度對改性桑枝吸附劑吸附Cr(Ⅵ)的影響

    試驗條件:改性前后桑枝吸附劑用量均為0.4 g,模擬廢水pH=2,廢水體積50 mL,吸附溫度、振蕩頻率、吸附時間不變。不同模擬廢水初始Cr(Ⅵ)質(zhì)量濃度條件下,改性前后桑枝吸附劑對Cr(Ⅵ)吸附去除率和吸附量的影響試驗結(jié)果分別如圖6、7所示??梢钥闯觯涸谙嗤綏l件下,2種改性吸附劑對低Cr(Ⅵ)質(zhì)量濃度廢水中Cr(Ⅵ)的吸附去除效果不明顯,但隨廢水Cr(Ⅵ)質(zhì)量濃度提高,吸附去除率和吸附量均明顯提高。模擬廢水溶液初始Cr(Ⅵ)質(zhì)量濃度為25 mg/L、pH=2條件下,鹽酸羥胺、硫酸亞鐵改性吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附去除率較改性前分別提高了17.1%和23.8%,吸附量也有不同程度提高。因此,將改性桑枝吸附劑用于處理Cr(Ⅵ)質(zhì)量濃度大于5 mg/L的廢水時,吸附效果更好。

    A—鹽酸羥胺改性;B—硫酸亞鐵改性;C—未改性。

    A—鹽酸羥胺改性;B—硫酸亞鐵改性;C—未改性。

    2.3.3吸附時間對改性桑枝吸附劑吸附Cr(Ⅵ)的影響

    試驗條件:改性前后的桑枝吸附劑用量均為0.4 g,模擬廢水Cr(Ⅵ)初始質(zhì)量濃度為25 mg/L,體積為50 mL,廢水pH=2,吸附溫度、振蕩頻率不變。不同吸附時間條件下,改性前后桑枝吸附劑對Cr(Ⅵ)吸附去除率和吸附量的影響試驗結(jié)果分別如圖8、9所示。

    A—鹽酸羥胺改性;B—硫酸亞鐵改性;C—未改性。

    A—鹽酸羥胺改性;B—硫酸亞鐵改性;C—未改性。

    由圖8、9看出:在相同吸附條件下,改性桑枝吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附效果較改性前有明顯提高;吸附540 min時,鹽酸羥胺、硫酸亞鐵改性吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附去除率趨于穩(wěn)定,較改性前分別提高了17.0%和26.1%,其中,硫酸亞鐵改性吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附去除率高達97.4%,吸附量達3.04 mg/g。

    2.3.4吸附動力學(xué)

    對硫酸亞鐵改性桑枝吸附劑進行吸附動力學(xué)研究。試驗條件:改性前后桑枝吸附劑用量均為0.4 g,模擬廢水初始Cr(Ⅵ)質(zhì)量濃度為25 mg/L,體積為50 mL,廢水pH=2,吸附溫度、振蕩頻率保持不變。吸附時間對桑枝吸附劑吸附Cr(Ⅵ)的反應(yīng)準一級和準二級動力學(xué)擬合結(jié)果分別如圖10、11所示。可以看出,硫酸亞鐵改性桑枝吸附劑吸附Cr(Ⅵ)的過程準一級動力學(xué)擬合直線的線性相關(guān)系數(shù)R2=0.940 5,而準二級擬合直線的線性相關(guān)系數(shù)R2=0.991 2,表明準二級動力學(xué)方程比準一級動力學(xué)方程能更好描述該吸附過程。

    圖10 硫酸亞鐵改性桑枝吸附劑吸附Cr(Ⅵ)的準一級動力學(xué)擬合曲線

    圖11 硫酸亞鐵改性桑枝吸附劑吸附Cr(Ⅵ)的準二級動力學(xué)擬合曲線

    2.3.5吸附等溫線

    試驗條件:改性前后桑枝吸附劑用量均為0.4 g,模擬廢水pH=2,廢水體積50 mL,吸附時間6 h,吸附溫度、吸附時間、振蕩頻率保持不變。模擬廢水Cr(Ⅵ)初始質(zhì)量濃度對吸附去除Cr(Ⅵ)的影響等溫擬合結(jié)果分別如圖12、13所示。

    圖12 硫酸亞鐵改性桑枝吸附劑吸附Cr(Ⅵ)的Langmuir等溫擬合曲線

    圖13 硫酸亞鐵改性桑枝吸附劑吸附Cr(Ⅵ)的Freunndlich等溫擬合曲線

    由圖12、13看出:Langmuir吸附等溫方程線性相關(guān)系數(shù)R2=0.999 0,F(xiàn)reunndlich等溫吸附方程的線性相關(guān)系數(shù)R2=0.834 1,表明硫酸亞鐵改性桑枝吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附過程更符合Langmuir等溫吸附方程,吸附過程為單分子層吸附。吸附指數(shù)1/n為0.346 9,介于0.1~0.5之間,表明吸附過程容易進行,吸附性能良好。

    2.4 改性前后桑枝吸附劑的表征

    桑枝屬天然生物質(zhì)材料,具有豐富的有機官能團,試驗采用溴化鉀壓片,用Nicolet 6700型傅立葉紅外光譜分析材料表面官能團,比較分析改性前后桑枝吸附劑官能團結(jié)構(gòu)的變化。表征結(jié)果如圖14所示。

    a—未改性桑枝吸附劑;b—硫酸亞鐵改性桑枝吸附劑;c—鹽酸羥胺改性桑枝吸附劑。

    由圖14看出:改性后桑枝吸附劑表面官能團發(fā)生一定變化,峰強度顯著增強;曲線中3 475、3 482 cm-1處出現(xiàn)的寬且強的吸收峰是氫鍵和游離羥基締合的羥基伸縮振動引起的[18];1 633 cm-1和1 637 cm-1處的峰是苯環(huán)的骨架振動峰;580、592 cm-1和598 cm-1處的峰是環(huán)氧基振動峰;3 475 cm-1和3 482 cm-1、1 633 cm-1和1 637 cm-1、592 cm-1和598 cm-1處的吸收峰顯著增強。

    3 結(jié)論

    試驗結(jié)果表明,以桑枝作吸附劑,可以從含Cr(Ⅵ)廢水中吸附去除Cr(Ⅵ);在吸附劑粒度120目、吸附時間200 min、廢水pH=1、吸附劑用量0.8 g、廢水Cr(Ⅵ)初始質(zhì)量濃度30 mg/L條件下,Cr(Ⅵ)吸附去除率高達99.0%,吸附量為1.86 mg/g。吸附過程中,廢水pH對吸附影響最大,隨廢水pH提高,Cr(Ⅵ)吸附去除率下降明顯;改性處理后的桑枝吸附劑可在增大廢水pH條件下提高對Cr(Ⅵ)的吸附去除率,硫酸亞鐵的改性效果相對較好,改性后的吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附去除率高達97.4%,較改性前提高26.1%,吸附量達3.04 mg/g,而且隨廢水pH增大,對Cr(Ⅵ)的吸附去除效果更好。

    改性后的桑枝吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附過程更符合Langmuir等溫方程和準二級動力學(xué)方程,表明吸附過程屬于單分子層吸附,吸附過程的反應(yīng)級數(shù)為二級。

    改性前后的桑枝吸附劑的FTIR表征結(jié)果表明,桑枝吸附劑表面官能團主要有氫鍵、羥基、苯環(huán)等,改性后表面官能團發(fā)生一定變化,峰強度顯著增強,更有利于提高其對Cr(Ⅵ)的吸附性能。

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