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    基于HPLC指紋圖譜的當(dāng)歸不同干燥品質(zhì)量研究△

    2019-04-08 06:29:12李旭李成義陳杰焦彥斌強(qiáng)正澤李波王明偉
    中國現(xiàn)代中藥 2019年3期
    關(guān)鍵詞:藁本丁基綠原

    李旭,李成義*,陳杰,焦彥斌,強(qiáng)正澤,李波,王明偉

    1.甘肅中醫(yī)藥大學(xué) 藥學(xué)院,甘肅 蘭州 730000;2.甘肅天士力中天藥業(yè)有限責(zé)任公司,甘肅 定西 748100

    當(dāng)歸來源于傘形科植物當(dāng)歸Angelicasinensis(Oliv.)Diels的干燥根,始載于《神農(nóng)本草經(jīng)》。味甘、辛,性溫。具有補(bǔ)血活血、調(diào)經(jīng)止痛、潤腸通便的功效[1]。當(dāng)歸所含化學(xué)成分復(fù)雜多樣,主要涉及揮發(fā)油、有機(jī)酸、多糖和黃酮等成分[2-6]?,F(xiàn)行的當(dāng)歸質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)由辨別真?zhèn)蝺?yōu)劣的定性指標(biāo)(如采收期、產(chǎn)地、性狀等)和定量指標(biāo)(如水分、揮發(fā)油、阿魏酸含量等)組成,控制的是當(dāng)歸某部分組分,忽略了多組分的協(xié)同作用。中藥指紋圖譜基于對中藥物質(zhì)群整體作用的認(rèn)識,具有信息量大、特征性強(qiáng)、整體性和模糊性等特點,與中醫(yī)整體觀相適應(yīng),成為中藥的“化學(xué)條碼”,是實現(xiàn)鑒別中藥真?zhèn)蝺?yōu)劣的可行模式[7-9]。

    中藥材產(chǎn)地加工是中藥材生產(chǎn)和品質(zhì)形成必不可少的重要環(huán)節(jié),這一環(huán)節(jié)的實現(xiàn)使藥材質(zhì)量得以保證,且便于貯存、運(yùn)輸[10-11]。傳統(tǒng)干燥加工方法簡單易行,但往往干燥周期長、費(fèi)時費(fèi)力,無標(biāo)準(zhǔn)可循,導(dǎo)致加工中藥材品質(zhì)參差不齊?,F(xiàn)代干燥加工方法的涌現(xiàn),為中藥材干燥加工增添了新的內(nèi)容。本實驗采用HPLC指紋圖譜技術(shù),建立了當(dāng)歸HPLC指紋圖譜,通過相似度評價、主成分分析和聚類分析對當(dāng)歸不同干燥品進(jìn)行了分析,以期為評價當(dāng)歸干燥方法提供依據(jù)。

    1 儀器與材料

    1.1 儀器

    Agilent 1100高效液相色譜儀(美國Agilent公司),KQ-500DE型數(shù)控超聲波清洗器(昆山市超聲儀器有限公司),F(xiàn)W177型中草藥粉碎機(jī)(天津市泰斯特儀器有限公司),CAV214C型電子天平(美國奧豪斯公司),BT25S型1/100 000電子天平(北京賽多利斯儀器有限公司),Milli-Q Century超純水機(jī)(德國默克公司)。

    1.2 材料

    對照品阿魏酸、綠原酸(中國食品藥品檢定研究院,批號分別為110753-201718,110753-201718);洋川芎內(nèi)酯A、正丁基苯酞、Z-藁本內(nèi)酯(北京北納創(chuàng)聯(lián)生物技術(shù)研究院,批號分別為62006-39-7,6066-49-5,4431-01-0);乙腈為色譜純;其余為分析純。

    當(dāng)歸新鮮樣品采自當(dāng)歸主產(chǎn)區(qū)甘肅岷縣,經(jīng)甘肅中醫(yī)藥大學(xué)藥學(xué)院李成義教授鑒定為傘形科植物當(dāng)歸Angelicasinensis(Oliv.)Diels的根。將采集的新鮮當(dāng)歸根做不同的干燥處理,樣品信息見表1。

    表1 當(dāng)歸樣品信息表

    2 方法與結(jié)果

    2.1 色譜條件[12]

    色譜柱為TC-C18(2)色譜柱(250 mm×4.6 mm,5 μm),流動相為乙腈(A)-1%乙酸水溶液(B),梯度洗脫(0~25 min,5%~25%A;25~40 min,25%~55% A;40~60 min,55%~80% A),流速0.6 mL·min-1,檢測波長280 nm,柱溫30 ℃,進(jìn)樣量10 μL。

    2.2 對照品溶液的制備

    取阿魏酸、綠原酸、洋川芎內(nèi)酯A、正丁基苯酞對照品適量,精密稱定,加甲醇溶解于10 mL容量瓶中,配制成質(zhì)量濃度為0.21、0.25、0.14、0.06 mg·mL-1的阿魏酸、綠原酸、洋川芎內(nèi)酯A、正丁基苯酞混合對照品溶液;精密稱定Z-藁本內(nèi)酯對照品15.23 mg,置于5 mL容量瓶中,加甲醇超聲溶解,定容至5 mL,即為Z-藁本內(nèi)酯對照品溶液。

    2.3 供試品溶液的制備

    取當(dāng)歸藥材粉末約1.0 g,精密稱定,置具塞錐形瓶中,精密加入20 mL 50%甲醇水,密塞,稱定重量。超聲提取40 min后冷卻,再以50%甲醇水補(bǔ)足減失的重量,搖勻,靜置。取上清液過0.45 μm微孔濾膜,即為供試品溶液。

    2.4 方法學(xué)考察

    2.4.1 精密度試驗 取S11號樣品約1.0 g,精密稱定,按“2.3”項下方法制備供試品溶液,按“2.1”項下色譜條件測定,連續(xù)進(jìn)樣6次,檢測指紋圖譜。各共有峰的相對峰面積RSD均小于2.56%,相對保留時間RSD均小于0.3%。將連續(xù)進(jìn)樣6次得到的色譜圖導(dǎo)入國家藥典委員會“中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統(tǒng)”(2012.1版)進(jìn)行相似度分析,結(jié)果顯示相似度均大于0.990,表明儀器精密度良好。

    2.4.2 穩(wěn)定性試驗 取S11號樣品約1.0 g,精密稱定,按“2.3”項下方法制備1份供試品溶液,按“2.1”項下色譜條件測定,分別在制備后0、2、4、8、12、24 h進(jìn)樣檢測,測得各共有峰的相對峰面積RSD均小于2.93%,各共有峰的相對保留時間RSD均小于0.25%。將樣品圖譜導(dǎo)入“中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統(tǒng)”(2012.1版)進(jìn)行相似度分析,結(jié)果顯示相似度均大于0.990,表明供試品溶液在24 h內(nèi)穩(wěn)定性良好。

    2.4.3 重復(fù)性試驗 分別取S11號樣品6份,每份約1.0 g,精密稱定,按“2.3”項下方法制備供試品溶液6份,分別進(jìn)樣檢測。測得各共有峰的相對峰面積RSD均小于2.67%,各共有峰的相對保留時間RSD均小于0.2%。將得到的圖譜導(dǎo)入“中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統(tǒng)”(2012.1版)進(jìn)行相似度分析,結(jié)果顯示相似度均大于0.990,表明方法重復(fù)性良好。

    2.5 當(dāng)歸藥材指紋圖譜研究

    2.5.1 指紋圖譜的建立 取42批當(dāng)歸藥材按“2.3”項下方法制備供試品溶液,按“2.1”項下色譜條件測定,得到當(dāng)歸不同干燥品的液相色譜圖。取綠原酸、阿魏酸、洋川芎內(nèi)酯A、正丁基苯酞、Z-藁本內(nèi)酯對照品按“2.2”項下制備對照品溶液,按“2.1”項下色譜條件測定,得到綠原酸、阿魏酸、洋川芎內(nèi)酯A、正丁基苯酞的混合對照品的液相色譜圖和Z-藁本內(nèi)酯對照品的液相色譜圖,見圖1。將42批當(dāng)歸藥材的液相色譜圖導(dǎo)入國家藥典委員會“中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統(tǒng)”(2012.1版),設(shè)S41為參照圖譜,采用中位數(shù)、時間窗為0.1的方法,經(jīng)多點校正后對色譜峰進(jìn)行全譜圖匹配,見圖2,并生成共有模式的對照指紋圖譜,見圖3。

    2.5.2 共有峰的標(biāo)定 根據(jù)所建立的當(dāng)歸指紋圖譜,在對照指紋圖譜上共標(biāo)定出24個共有峰,見圖3。通過與對照品溶液色譜圖的比對,指認(rèn)了其中的4個共有峰,分別為7號峰綠原酸、11號峰阿魏酸、22號峰洋川芎內(nèi)酯A、24號峰Z-藁本內(nèi)酯。經(jīng)比對,22號峰后緊接著出的峰(52.4 min)為正丁基苯酞,在某些樣品中未檢測到該峰。其中11號峰阿魏酸分離度高,是2015年版《中華人民共和國藥典》規(guī)定的當(dāng)歸指標(biāo)性成分且峰面積較大,故以其作為參照峰計算其余各峰的相對保留時間和相對峰面積。結(jié)果發(fā)現(xiàn)不同干燥處理的樣品相對保留時間RSD均<3%,而相對峰面積的RSD偏大,說明當(dāng)歸不同干燥品的共有成分相對含量差異較明顯。

    2.5.3 相似度評價 采用“中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統(tǒng)”(2012.1版)對 42 批樣品的指紋圖譜數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,計算 42批當(dāng)歸和對照指紋圖譜之間的相似度,結(jié)果見表2,相似度均大于0.920,表明當(dāng)歸不同干燥品間相似度較好。

    2.5.4 當(dāng)歸不同干燥品HPLC指紋圖譜比較 根據(jù)計算得到的共有峰相對保留時間和相對峰面積分析,當(dāng)歸不同干燥品差異主要集中在峰面積上,即化學(xué)成分的種類差別不大,但各共有峰對應(yīng)化學(xué)成分的含量均有明顯差異。值得注意的是,S40~S42(陰干樣品)中正丁基苯酞峰(出峰時間52.4 min)未檢測到,可能是因為陰干過程耗時長,該成分損耗較大;S37~S39(熏干樣品)在13.2 min處比其他樣品多出了1個峰,且峰面積較大,可能為傳統(tǒng)熏干當(dāng)歸的特征峰。

    注:1.綠原酸;2.阿魏酸;3.洋川芎內(nèi)酯A;4.正丁基苯酞;5.Z-藁本內(nèi)酯。圖1 混合對照品HPLC圖(A)和Z-藁本內(nèi)酯對照品HPLC圖

    圖2 42批當(dāng)歸藥材疊加指紋圖譜

    圖3 對照指紋圖譜

    表2 不同干燥品指紋圖譜相似度評價

    2.6 主成分分析

    將共有峰峰面積導(dǎo)入SPSS 21.0軟件,對24個共有峰進(jìn)行主成分分析,得到24個共有峰的初始特征值和方差貢獻(xiàn)率(表3)。前5個成分的方差累積貢獻(xiàn)率達(dá)86.093%,特征根大于1,可以代表當(dāng)歸指紋圖譜中24個共有峰的大部分信息。由因子載荷矩陣得到主成分載荷矩陣U,以特征向量U值作為系數(shù),得到5個主成分的表達(dá)式,將原始變量標(biāo)準(zhǔn)化處理后計算得到Y(jié)1、Y2、Y3、Y4、Y5的值。以各公因子的旋轉(zhuǎn)之前的方差貢獻(xiàn)率為權(quán)重系數(shù),計算當(dāng)歸不同干燥品的綜合得分,Y=0.418Y1+0.186Y2+0.128Y3+0.077Y4+0.052Y5。由表4可知,排名靠前的樣品有60 ℃微波干燥、減壓干燥、60 ℃熱泵干燥品。

    表3 主成分特征值及方差貢獻(xiàn)率

    表4 當(dāng)歸不同干燥品綜合得分及排名

    2.7 聚類分析

    以主成分得分作為變量,運(yùn)用組間聯(lián)接法進(jìn)行系統(tǒng)聚類分析,結(jié)果見圖4。當(dāng)歐氏距離為25時,14批樣品可分為兩大類,S37、S38、S39聚為一類,其余樣品聚為另一類,即熏干樣品單獨聚為一類,其余干燥方法得到的樣品聚為一類。歐氏距離為18時,剩余干燥品聚為兩類,陰干和曬干品聚為一類,其余聚為另一類。

    圖4 當(dāng)歸指紋圖譜聚類分析

    3 討論

    為保證建立的當(dāng)歸不同干燥品HPLC指紋圖譜出峰數(shù)目多、分離度好,本實驗前期對色譜條件進(jìn)行了考察??疾炝思状?水、乙腈-水、乙腈-1%乙酸水三種流動相,發(fā)現(xiàn)以乙腈-1%乙酸水溶液為流動相分離效果最佳,出峰數(shù)目多,故選擇乙腈-1%乙酸水溶液為流動相;考察了235、254、275、280、320 nm五個檢測波長,發(fā)現(xiàn)在280 nm下,圖譜基線平穩(wěn),色譜信息較為全面,故選擇280 nm作為檢測波長;考察了1.0 mL·min-1和0.6 mL·min-1兩個流速對色譜圖的影響,發(fā)現(xiàn)0.6 mL·min-1流速下分離效果更佳,故選擇0.6 mL·min-1作為最佳流速。

    本實驗運(yùn)用相似度評價、主成分分析和聚類分析方法對當(dāng)歸不同干燥品HPLC指紋圖譜進(jìn)行分析。相似度分析結(jié)果顯示,各樣品間相似度均大于0.920,表明當(dāng)歸不同干燥品間相似度良好。主成分分析結(jié)果顯示60 ℃微波干燥、減壓干燥、60 ℃熱泵干燥樣品排名靠前,而評分較低的的幾批當(dāng)歸為曬干、陰干、熏干品。當(dāng)歸為油質(zhì)類藥材,減壓干燥能最大程度的減少干燥過程中化學(xué)成分的損失,傳統(tǒng)陰干、曬干、熏干品干燥時間長,干燥效率低,在長期干燥的過程中,伴隨失水其化學(xué)成分的含量明顯降低。本實驗結(jié)果排名靠前的樣品有60 ℃干燥品,跟相關(guān)文獻(xiàn)報道[13-14]有出入,基于此研究結(jié)果,可能的原因是高溫干燥下鮮藥材快速失水,致使藥材表面形成“硬皮”,藥材內(nèi)部失水變緩,化學(xué)成分損失亦減緩。

    2015年版《中華人民共和國藥典》描述的當(dāng)歸干燥方法為熏干,歷史上鮮有本草記載以熏干為當(dāng)歸干燥方式。聚類分析發(fā)現(xiàn),熏干樣品單獨聚為一類,其余干燥品聚為一類,說明傳統(tǒng)陰干、曬干和現(xiàn)代干燥方法得到的當(dāng)歸藥材質(zhì)量較為一致,可為現(xiàn)代干燥技術(shù)在當(dāng)歸藥材初加工的應(yīng)用提供一定科學(xué)依據(jù)。

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