• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    基于HPLC指紋圖譜的當(dāng)歸不同干燥品質(zhì)量研究△

    2019-04-08 06:29:12李旭李成義陳杰焦彥斌強(qiáng)正澤李波王明偉
    中國現(xiàn)代中藥 2019年3期
    關(guān)鍵詞:藁本丁基綠原

    李旭,李成義*,陳杰,焦彥斌,強(qiáng)正澤,李波,王明偉

    1.甘肅中醫(yī)藥大學(xué) 藥學(xué)院,甘肅 蘭州 730000;2.甘肅天士力中天藥業(yè)有限責(zé)任公司,甘肅 定西 748100

    當(dāng)歸來源于傘形科植物當(dāng)歸Angelicasinensis(Oliv.)Diels的干燥根,始載于《神農(nóng)本草經(jīng)》。味甘、辛,性溫。具有補(bǔ)血活血、調(diào)經(jīng)止痛、潤腸通便的功效[1]。當(dāng)歸所含化學(xué)成分復(fù)雜多樣,主要涉及揮發(fā)油、有機(jī)酸、多糖和黃酮等成分[2-6]?,F(xiàn)行的當(dāng)歸質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)由辨別真?zhèn)蝺?yōu)劣的定性指標(biāo)(如采收期、產(chǎn)地、性狀等)和定量指標(biāo)(如水分、揮發(fā)油、阿魏酸含量等)組成,控制的是當(dāng)歸某部分組分,忽略了多組分的協(xié)同作用。中藥指紋圖譜基于對中藥物質(zhì)群整體作用的認(rèn)識,具有信息量大、特征性強(qiáng)、整體性和模糊性等特點,與中醫(yī)整體觀相適應(yīng),成為中藥的“化學(xué)條碼”,是實現(xiàn)鑒別中藥真?zhèn)蝺?yōu)劣的可行模式[7-9]。

    中藥材產(chǎn)地加工是中藥材生產(chǎn)和品質(zhì)形成必不可少的重要環(huán)節(jié),這一環(huán)節(jié)的實現(xiàn)使藥材質(zhì)量得以保證,且便于貯存、運(yùn)輸[10-11]。傳統(tǒng)干燥加工方法簡單易行,但往往干燥周期長、費(fèi)時費(fèi)力,無標(biāo)準(zhǔn)可循,導(dǎo)致加工中藥材品質(zhì)參差不齊?,F(xiàn)代干燥加工方法的涌現(xiàn),為中藥材干燥加工增添了新的內(nèi)容。本實驗采用HPLC指紋圖譜技術(shù),建立了當(dāng)歸HPLC指紋圖譜,通過相似度評價、主成分分析和聚類分析對當(dāng)歸不同干燥品進(jìn)行了分析,以期為評價當(dāng)歸干燥方法提供依據(jù)。

    1 儀器與材料

    1.1 儀器

    Agilent 1100高效液相色譜儀(美國Agilent公司),KQ-500DE型數(shù)控超聲波清洗器(昆山市超聲儀器有限公司),F(xiàn)W177型中草藥粉碎機(jī)(天津市泰斯特儀器有限公司),CAV214C型電子天平(美國奧豪斯公司),BT25S型1/100 000電子天平(北京賽多利斯儀器有限公司),Milli-Q Century超純水機(jī)(德國默克公司)。

    1.2 材料

    對照品阿魏酸、綠原酸(中國食品藥品檢定研究院,批號分別為110753-201718,110753-201718);洋川芎內(nèi)酯A、正丁基苯酞、Z-藁本內(nèi)酯(北京北納創(chuàng)聯(lián)生物技術(shù)研究院,批號分別為62006-39-7,6066-49-5,4431-01-0);乙腈為色譜純;其余為分析純。

    當(dāng)歸新鮮樣品采自當(dāng)歸主產(chǎn)區(qū)甘肅岷縣,經(jīng)甘肅中醫(yī)藥大學(xué)藥學(xué)院李成義教授鑒定為傘形科植物當(dāng)歸Angelicasinensis(Oliv.)Diels的根。將采集的新鮮當(dāng)歸根做不同的干燥處理,樣品信息見表1。

    表1 當(dāng)歸樣品信息表

    2 方法與結(jié)果

    2.1 色譜條件[12]

    色譜柱為TC-C18(2)色譜柱(250 mm×4.6 mm,5 μm),流動相為乙腈(A)-1%乙酸水溶液(B),梯度洗脫(0~25 min,5%~25%A;25~40 min,25%~55% A;40~60 min,55%~80% A),流速0.6 mL·min-1,檢測波長280 nm,柱溫30 ℃,進(jìn)樣量10 μL。

    2.2 對照品溶液的制備

    取阿魏酸、綠原酸、洋川芎內(nèi)酯A、正丁基苯酞對照品適量,精密稱定,加甲醇溶解于10 mL容量瓶中,配制成質(zhì)量濃度為0.21、0.25、0.14、0.06 mg·mL-1的阿魏酸、綠原酸、洋川芎內(nèi)酯A、正丁基苯酞混合對照品溶液;精密稱定Z-藁本內(nèi)酯對照品15.23 mg,置于5 mL容量瓶中,加甲醇超聲溶解,定容至5 mL,即為Z-藁本內(nèi)酯對照品溶液。

    2.3 供試品溶液的制備

    取當(dāng)歸藥材粉末約1.0 g,精密稱定,置具塞錐形瓶中,精密加入20 mL 50%甲醇水,密塞,稱定重量。超聲提取40 min后冷卻,再以50%甲醇水補(bǔ)足減失的重量,搖勻,靜置。取上清液過0.45 μm微孔濾膜,即為供試品溶液。

    2.4 方法學(xué)考察

    2.4.1 精密度試驗 取S11號樣品約1.0 g,精密稱定,按“2.3”項下方法制備供試品溶液,按“2.1”項下色譜條件測定,連續(xù)進(jìn)樣6次,檢測指紋圖譜。各共有峰的相對峰面積RSD均小于2.56%,相對保留時間RSD均小于0.3%。將連續(xù)進(jìn)樣6次得到的色譜圖導(dǎo)入國家藥典委員會“中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統(tǒng)”(2012.1版)進(jìn)行相似度分析,結(jié)果顯示相似度均大于0.990,表明儀器精密度良好。

    2.4.2 穩(wěn)定性試驗 取S11號樣品約1.0 g,精密稱定,按“2.3”項下方法制備1份供試品溶液,按“2.1”項下色譜條件測定,分別在制備后0、2、4、8、12、24 h進(jìn)樣檢測,測得各共有峰的相對峰面積RSD均小于2.93%,各共有峰的相對保留時間RSD均小于0.25%。將樣品圖譜導(dǎo)入“中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統(tǒng)”(2012.1版)進(jìn)行相似度分析,結(jié)果顯示相似度均大于0.990,表明供試品溶液在24 h內(nèi)穩(wěn)定性良好。

    2.4.3 重復(fù)性試驗 分別取S11號樣品6份,每份約1.0 g,精密稱定,按“2.3”項下方法制備供試品溶液6份,分別進(jìn)樣檢測。測得各共有峰的相對峰面積RSD均小于2.67%,各共有峰的相對保留時間RSD均小于0.2%。將得到的圖譜導(dǎo)入“中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統(tǒng)”(2012.1版)進(jìn)行相似度分析,結(jié)果顯示相似度均大于0.990,表明方法重復(fù)性良好。

    2.5 當(dāng)歸藥材指紋圖譜研究

    2.5.1 指紋圖譜的建立 取42批當(dāng)歸藥材按“2.3”項下方法制備供試品溶液,按“2.1”項下色譜條件測定,得到當(dāng)歸不同干燥品的液相色譜圖。取綠原酸、阿魏酸、洋川芎內(nèi)酯A、正丁基苯酞、Z-藁本內(nèi)酯對照品按“2.2”項下制備對照品溶液,按“2.1”項下色譜條件測定,得到綠原酸、阿魏酸、洋川芎內(nèi)酯A、正丁基苯酞的混合對照品的液相色譜圖和Z-藁本內(nèi)酯對照品的液相色譜圖,見圖1。將42批當(dāng)歸藥材的液相色譜圖導(dǎo)入國家藥典委員會“中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統(tǒng)”(2012.1版),設(shè)S41為參照圖譜,采用中位數(shù)、時間窗為0.1的方法,經(jīng)多點校正后對色譜峰進(jìn)行全譜圖匹配,見圖2,并生成共有模式的對照指紋圖譜,見圖3。

    2.5.2 共有峰的標(biāo)定 根據(jù)所建立的當(dāng)歸指紋圖譜,在對照指紋圖譜上共標(biāo)定出24個共有峰,見圖3。通過與對照品溶液色譜圖的比對,指認(rèn)了其中的4個共有峰,分別為7號峰綠原酸、11號峰阿魏酸、22號峰洋川芎內(nèi)酯A、24號峰Z-藁本內(nèi)酯。經(jīng)比對,22號峰后緊接著出的峰(52.4 min)為正丁基苯酞,在某些樣品中未檢測到該峰。其中11號峰阿魏酸分離度高,是2015年版《中華人民共和國藥典》規(guī)定的當(dāng)歸指標(biāo)性成分且峰面積較大,故以其作為參照峰計算其余各峰的相對保留時間和相對峰面積。結(jié)果發(fā)現(xiàn)不同干燥處理的樣品相對保留時間RSD均<3%,而相對峰面積的RSD偏大,說明當(dāng)歸不同干燥品的共有成分相對含量差異較明顯。

    2.5.3 相似度評價 采用“中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統(tǒng)”(2012.1版)對 42 批樣品的指紋圖譜數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,計算 42批當(dāng)歸和對照指紋圖譜之間的相似度,結(jié)果見表2,相似度均大于0.920,表明當(dāng)歸不同干燥品間相似度較好。

    2.5.4 當(dāng)歸不同干燥品HPLC指紋圖譜比較 根據(jù)計算得到的共有峰相對保留時間和相對峰面積分析,當(dāng)歸不同干燥品差異主要集中在峰面積上,即化學(xué)成分的種類差別不大,但各共有峰對應(yīng)化學(xué)成分的含量均有明顯差異。值得注意的是,S40~S42(陰干樣品)中正丁基苯酞峰(出峰時間52.4 min)未檢測到,可能是因為陰干過程耗時長,該成分損耗較大;S37~S39(熏干樣品)在13.2 min處比其他樣品多出了1個峰,且峰面積較大,可能為傳統(tǒng)熏干當(dāng)歸的特征峰。

    注:1.綠原酸;2.阿魏酸;3.洋川芎內(nèi)酯A;4.正丁基苯酞;5.Z-藁本內(nèi)酯。圖1 混合對照品HPLC圖(A)和Z-藁本內(nèi)酯對照品HPLC圖

    圖2 42批當(dāng)歸藥材疊加指紋圖譜

    圖3 對照指紋圖譜

    表2 不同干燥品指紋圖譜相似度評價

    2.6 主成分分析

    將共有峰峰面積導(dǎo)入SPSS 21.0軟件,對24個共有峰進(jìn)行主成分分析,得到24個共有峰的初始特征值和方差貢獻(xiàn)率(表3)。前5個成分的方差累積貢獻(xiàn)率達(dá)86.093%,特征根大于1,可以代表當(dāng)歸指紋圖譜中24個共有峰的大部分信息。由因子載荷矩陣得到主成分載荷矩陣U,以特征向量U值作為系數(shù),得到5個主成分的表達(dá)式,將原始變量標(biāo)準(zhǔn)化處理后計算得到Y(jié)1、Y2、Y3、Y4、Y5的值。以各公因子的旋轉(zhuǎn)之前的方差貢獻(xiàn)率為權(quán)重系數(shù),計算當(dāng)歸不同干燥品的綜合得分,Y=0.418Y1+0.186Y2+0.128Y3+0.077Y4+0.052Y5。由表4可知,排名靠前的樣品有60 ℃微波干燥、減壓干燥、60 ℃熱泵干燥品。

    表3 主成分特征值及方差貢獻(xiàn)率

    表4 當(dāng)歸不同干燥品綜合得分及排名

    2.7 聚類分析

    以主成分得分作為變量,運(yùn)用組間聯(lián)接法進(jìn)行系統(tǒng)聚類分析,結(jié)果見圖4。當(dāng)歐氏距離為25時,14批樣品可分為兩大類,S37、S38、S39聚為一類,其余樣品聚為另一類,即熏干樣品單獨聚為一類,其余干燥方法得到的樣品聚為一類。歐氏距離為18時,剩余干燥品聚為兩類,陰干和曬干品聚為一類,其余聚為另一類。

    圖4 當(dāng)歸指紋圖譜聚類分析

    3 討論

    為保證建立的當(dāng)歸不同干燥品HPLC指紋圖譜出峰數(shù)目多、分離度好,本實驗前期對色譜條件進(jìn)行了考察??疾炝思状?水、乙腈-水、乙腈-1%乙酸水三種流動相,發(fā)現(xiàn)以乙腈-1%乙酸水溶液為流動相分離效果最佳,出峰數(shù)目多,故選擇乙腈-1%乙酸水溶液為流動相;考察了235、254、275、280、320 nm五個檢測波長,發(fā)現(xiàn)在280 nm下,圖譜基線平穩(wěn),色譜信息較為全面,故選擇280 nm作為檢測波長;考察了1.0 mL·min-1和0.6 mL·min-1兩個流速對色譜圖的影響,發(fā)現(xiàn)0.6 mL·min-1流速下分離效果更佳,故選擇0.6 mL·min-1作為最佳流速。

    本實驗運(yùn)用相似度評價、主成分分析和聚類分析方法對當(dāng)歸不同干燥品HPLC指紋圖譜進(jìn)行分析。相似度分析結(jié)果顯示,各樣品間相似度均大于0.920,表明當(dāng)歸不同干燥品間相似度良好。主成分分析結(jié)果顯示60 ℃微波干燥、減壓干燥、60 ℃熱泵干燥樣品排名靠前,而評分較低的的幾批當(dāng)歸為曬干、陰干、熏干品。當(dāng)歸為油質(zhì)類藥材,減壓干燥能最大程度的減少干燥過程中化學(xué)成分的損失,傳統(tǒng)陰干、曬干、熏干品干燥時間長,干燥效率低,在長期干燥的過程中,伴隨失水其化學(xué)成分的含量明顯降低。本實驗結(jié)果排名靠前的樣品有60 ℃干燥品,跟相關(guān)文獻(xiàn)報道[13-14]有出入,基于此研究結(jié)果,可能的原因是高溫干燥下鮮藥材快速失水,致使藥材表面形成“硬皮”,藥材內(nèi)部失水變緩,化學(xué)成分損失亦減緩。

    2015年版《中華人民共和國藥典》描述的當(dāng)歸干燥方法為熏干,歷史上鮮有本草記載以熏干為當(dāng)歸干燥方式。聚類分析發(fā)現(xiàn),熏干樣品單獨聚為一類,其余干燥品聚為一類,說明傳統(tǒng)陰干、曬干和現(xiàn)代干燥方法得到的當(dāng)歸藥材質(zhì)量較為一致,可為現(xiàn)代干燥技術(shù)在當(dāng)歸藥材初加工的應(yīng)用提供一定科學(xué)依據(jù)。

    猜你喜歡
    藁本丁基綠原
    藁本基原與遼藁本道地藥材本草考證 *
    擬藁本屬及近緣物種中國分類群花粉形態(tài)與質(zhì)體基因組系統(tǒng)發(fā)育研究
    二月桂酸二丁基錫的應(yīng)用及研究進(jìn)展
    云南化工(2021年5期)2021-12-21 07:41:12
    蔓三七葉中分離綠原酸和異綠原酸及其抗氧化活性研究
    綠原酸對3T3-L1前脂肪細(xì)胞分化的抑制作用
    中成藥(2018年11期)2018-11-24 02:56:46
    金銀花中綠原酸含量不確定度的評定
    中成藥(2017年10期)2017-11-16 00:50:42
    祛風(fēng)除濕的藁本
    固體超強(qiáng)酸催化合成丁基糖苷
    N-正丁基吡啶四氟硼酸鹽離子液體的合成
    藁本的真?zhèn)舞b別
    国产精品国产三级专区第一集| 亚洲国产精品一区三区| 国产在线男女| 99热全是精品| 偷拍熟女少妇极品色| 男女边摸边吃奶| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 国产精品一区www在线观看| 大片电影免费在线观看免费| 我的老师免费观看完整版| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产淫片久久久久久久久| 国产高清国产精品国产三级 | 2021少妇久久久久久久久久久| 少妇人妻一区二区三区视频| 亚洲欧美日韩东京热| 成年av动漫网址| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 不卡视频在线观看欧美| 青春草国产在线视频| 日韩强制内射视频| 又大又黄又爽视频免费| 我的老师免费观看完整版| 一个人看视频在线观看www免费| 成年av动漫网址| av国产久精品久网站免费入址| 久久久久久伊人网av| 亚洲精品自拍成人| 伊人久久精品亚洲午夜| 国产久久久一区二区三区| 女性被躁到高潮视频| 在线观看美女被高潮喷水网站| 日本午夜av视频| 老司机影院毛片| 国产亚洲精品久久久com| 一本色道久久久久久精品综合| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 日韩电影二区| 妹子高潮喷水视频| 99久久综合免费| 一级片'在线观看视频| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 欧美人与善性xxx| 最近最新中文字幕大全电影3| 国产片特级美女逼逼视频| 校园人妻丝袜中文字幕| 国产一区亚洲一区在线观看| 亚洲第一区二区三区不卡| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 大片电影免费在线观看免费| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 午夜视频国产福利| 免费黄网站久久成人精品| a 毛片基地| 毛片一级片免费看久久久久| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 男人舔奶头视频| 欧美日韩综合久久久久久| 蜜桃在线观看..| av在线app专区| 狂野欧美激情性bbbbbb| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 日韩中文字幕视频在线看片 | 欧美一区二区亚洲| 一本色道久久久久久精品综合| 91aial.com中文字幕在线观看| 久久人妻熟女aⅴ| 精品久久久噜噜| 五月天丁香电影| 少妇熟女欧美另类| 色视频在线一区二区三区| 永久免费av网站大全| 国产在线视频一区二区| 亚洲av成人精品一区久久| 久久精品久久久久久久性| 国产免费一区二区三区四区乱码| 美女国产视频在线观看| 久久热精品热| 亚洲成人av在线免费| av专区在线播放| 熟妇人妻不卡中文字幕| 麻豆成人午夜福利视频| 久久影院123| 亚洲精品色激情综合| 精品久久久久久久久亚洲| 熟女电影av网| 内射极品少妇av片p| 久久久久久久亚洲中文字幕| 韩国av在线不卡| 亚洲高清免费不卡视频| 精品一区在线观看国产| 国产精品一及| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 久久国产精品大桥未久av | 亚洲av不卡在线观看| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 中国国产av一级| 国产成人免费观看mmmm| 亚洲av中文av极速乱| 大陆偷拍与自拍| 欧美激情国产日韩精品一区| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 黄色视频在线播放观看不卡| 国产高清有码在线观看视频| 国国产精品蜜臀av免费| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 日韩国内少妇激情av| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 午夜激情福利司机影院| 偷拍熟女少妇极品色| 亚洲av男天堂| 身体一侧抽搐| 18+在线观看网站| 久久精品国产a三级三级三级| 日本欧美国产在线视频| 免费观看性生交大片5| 99久久中文字幕三级久久日本| 22中文网久久字幕| 国产伦在线观看视频一区| 老熟女久久久| 欧美xxxx性猛交bbbb| 久久午夜福利片| 亚洲国产欧美人成| 亚洲美女视频黄频| 男女边摸边吃奶| 一个人看视频在线观看www免费| 啦啦啦啦在线视频资源| 久久影院123| 九色成人免费人妻av| 亚洲欧洲日产国产| a级毛片免费高清观看在线播放| 国内揄拍国产精品人妻在线| 亚洲成人中文字幕在线播放| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 寂寞人妻少妇视频99o| 黄色日韩在线| 91狼人影院| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 晚上一个人看的免费电影| 日韩亚洲欧美综合| 国产成人a∨麻豆精品| 一级毛片久久久久久久久女| 搡老乐熟女国产| 国产国拍精品亚洲av在线观看| av免费在线看不卡| 我的女老师完整版在线观看| 街头女战士在线观看网站| 男女啪啪激烈高潮av片| 国产免费一级a男人的天堂| 欧美最新免费一区二区三区| 亚洲国产日韩一区二区| 不卡视频在线观看欧美| 另类亚洲欧美激情| 成年女人在线观看亚洲视频| 国产 一区 欧美 日韩| 最近最新中文字幕大全电影3| 国产在线一区二区三区精| 免费黄网站久久成人精品| 18禁动态无遮挡网站| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 亚洲国产精品国产精品| 亚洲人与动物交配视频| 男人和女人高潮做爰伦理| 精品久久久久久久末码| 国产综合精华液| 毛片一级片免费看久久久久| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 2018国产大陆天天弄谢| 日韩中文字幕视频在线看片 | 干丝袜人妻中文字幕| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产片特级美女逼逼视频| 下体分泌物呈黄色| 亚洲国产色片| 国产人妻一区二区三区在| 久久久色成人| 国产片特级美女逼逼视频| 国产美女午夜福利| 高清黄色对白视频在线免费看 | 久久毛片免费看一区二区三区| 国产一区有黄有色的免费视频| 国产高清三级在线| 国产色婷婷99| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产日韩欧美在线精品| 成人午夜精彩视频在线观看| 午夜视频国产福利| 另类亚洲欧美激情| 欧美激情国产日韩精品一区| 亚洲欧美日韩东京热| 免费av不卡在线播放| 欧美区成人在线视频| 1000部很黄的大片| 久久99蜜桃精品久久| 精品久久久久久久久亚洲| 国产精品av视频在线免费观看| 亚洲综合色惰| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 国产成人免费无遮挡视频| 91精品国产国语对白视频| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 日韩亚洲欧美综合| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产视频内射| 欧美极品一区二区三区四区| 老熟女久久久| 中文字幕久久专区| 18+在线观看网站| 国产精品99久久久久久久久| 伊人久久精品亚洲午夜| 亚洲国产日韩一区二区| av.在线天堂| 三级国产精品欧美在线观看| 高清黄色对白视频在线免费看 | av天堂中文字幕网| 91aial.com中文字幕在线观看| 激情 狠狠 欧美| 熟女人妻精品中文字幕| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 免费黄频网站在线观看国产| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 亚洲av中文字字幕乱码综合| 亚洲av日韩在线播放| 日本午夜av视频| 亚洲欧美精品专区久久| 婷婷色综合大香蕉| 黑人高潮一二区| 一级毛片电影观看| 午夜免费鲁丝| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 久久午夜福利片| 一二三四中文在线观看免费高清| 校园人妻丝袜中文字幕| 国产精品久久久久久av不卡| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 亚洲国产精品成人久久小说| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 黄片wwwwww| 哪个播放器可以免费观看大片| 色婷婷av一区二区三区视频| 亚洲精品国产色婷婷电影| 高清不卡的av网站| 男人爽女人下面视频在线观看| 啦啦啦啦在线视频资源| 最近最新中文字幕大全电影3| 精品一品国产午夜福利视频| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 寂寞人妻少妇视频99o| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 最近最新中文字幕免费大全7| 中国国产av一级| 精品久久久久久久末码| 最近2019中文字幕mv第一页| 欧美 日韩 精品 国产| 成年女人在线观看亚洲视频| 黄色配什么色好看| 制服丝袜香蕉在线| 欧美bdsm另类| 国产精品免费大片| 亚洲,一卡二卡三卡| 黄色视频在线播放观看不卡| 成年av动漫网址| 日韩一区二区视频免费看| 伊人久久精品亚洲午夜| 寂寞人妻少妇视频99o| av免费观看日本| av国产久精品久网站免费入址| 在线观看人妻少妇| 永久免费av网站大全| 激情五月婷婷亚洲| 美女cb高潮喷水在线观看| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 最新中文字幕久久久久| 大话2 男鬼变身卡| 少妇精品久久久久久久| 人妻系列 视频| 97热精品久久久久久| 嫩草影院入口| 国产亚洲精品久久久com| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产成人aa在线观看| 水蜜桃什么品种好| 国产精品国产三级国产专区5o| 久久99热6这里只有精品| 国产69精品久久久久777片| 香蕉精品网在线| 直男gayav资源| 一个人免费看片子| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 日韩欧美一区视频在线观看 | 蜜桃久久精品国产亚洲av| 久久久a久久爽久久v久久| 久久毛片免费看一区二区三区| 国产精品99久久久久久久久| 色网站视频免费| 91久久精品电影网| 亚洲天堂av无毛| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 26uuu在线亚洲综合色| 少妇人妻久久综合中文| 男女国产视频网站| 毛片一级片免费看久久久久| 99久久精品国产国产毛片| 少妇人妻精品综合一区二区| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 一区二区三区精品91| 99久久中文字幕三级久久日本| 有码 亚洲区| 一二三四中文在线观看免费高清| 久久久色成人| 妹子高潮喷水视频| 精品人妻一区二区三区麻豆| 国产午夜精品一二区理论片| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 日韩欧美 国产精品| 五月伊人婷婷丁香| 国产精品人妻久久久影院| 日韩成人av中文字幕在线观看| 五月天丁香电影| 热re99久久精品国产66热6| 亚洲av成人精品一区久久| 蜜桃在线观看..| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 人人妻人人添人人爽欧美一区卜 | 国产免费视频播放在线视频| 日韩欧美精品免费久久| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 搡老乐熟女国产| 欧美国产精品一级二级三级 | 久久久精品94久久精品| 国产成人免费无遮挡视频| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 在线播放无遮挡| 天堂中文最新版在线下载| 美女国产视频在线观看| 久久精品久久精品一区二区三区| 狂野欧美激情性bbbbbb| 乱码一卡2卡4卡精品| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 欧美日韩视频精品一区| 搡老乐熟女国产| 熟女人妻精品中文字幕| 又爽又黄a免费视频| 亚洲,欧美,日韩| 精品人妻视频免费看| 久久ye,这里只有精品| 国产精品99久久99久久久不卡 | 色婷婷久久久亚洲欧美| 男人添女人高潮全过程视频| 免费av不卡在线播放| 国产 一区精品| 青青草视频在线视频观看| 免费在线观看成人毛片| 国产欧美日韩精品一区二区| 日本-黄色视频高清免费观看| 草草在线视频免费看| 国产综合精华液| a 毛片基地| 国产成人精品一,二区| 国产av码专区亚洲av| 国产精品av视频在线免费观看| 观看美女的网站| 国产精品国产三级国产专区5o| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 亚洲国产高清在线一区二区三| 国内揄拍国产精品人妻在线| 丰满迷人的少妇在线观看| 水蜜桃什么品种好| 亚洲三级黄色毛片| 欧美bdsm另类| 插阴视频在线观看视频| 高清毛片免费看| 亚洲色图av天堂| 草草在线视频免费看| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 啦啦啦啦在线视频资源| 中国美白少妇内射xxxbb| 蜜臀久久99精品久久宅男| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 啦啦啦啦在线视频资源| 日韩成人伦理影院| 精品人妻视频免费看| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 99热这里只有是精品在线观看| 欧美日本视频| 日日啪夜夜撸| 舔av片在线| 美女视频免费永久观看网站| 欧美+日韩+精品| 国产精品国产三级专区第一集| 深爱激情五月婷婷| 麻豆乱淫一区二区| 久久av网站| 在线观看一区二区三区| 天美传媒精品一区二区| 啦啦啦啦在线视频资源| 伦精品一区二区三区| 国产黄色免费在线视频| 国产精品精品国产色婷婷| a级毛色黄片| 亚洲国产日韩一区二区| 最黄视频免费看| 男男h啪啪无遮挡| av在线app专区| 亚洲第一区二区三区不卡| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 日韩一区二区三区影片| 中国美白少妇内射xxxbb| 久久精品国产自在天天线| 精品久久久精品久久久| 乱码一卡2卡4卡精品| 男女免费视频国产| 亚洲内射少妇av| 久久久久国产精品人妻一区二区| 男人添女人高潮全过程视频| 2022亚洲国产成人精品| 欧美一区二区亚洲| 国产精品久久久久久精品古装| 九草在线视频观看| 各种免费的搞黄视频| 黄色视频在线播放观看不卡| av视频免费观看在线观看| 日韩av在线免费看完整版不卡| 青春草亚洲视频在线观看| 成年av动漫网址| 亚洲国产高清在线一区二区三| 午夜激情久久久久久久| av女优亚洲男人天堂| 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 天堂8中文在线网| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 国产 一区 欧美 日韩| 亚洲中文av在线| 亚洲自偷自拍三级| 亚洲精品成人av观看孕妇| 看十八女毛片水多多多| 欧美精品国产亚洲| 免费在线观看成人毛片| h日本视频在线播放| 亚洲精品国产成人久久av| 91精品国产九色| 亚洲欧美精品自产自拍| 舔av片在线| 观看免费一级毛片| 日韩人妻高清精品专区| av国产精品久久久久影院| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 在线观看免费日韩欧美大片 | 亚洲经典国产精华液单| 亚洲av福利一区| 欧美丝袜亚洲另类| 久久久久久久久久人人人人人人| 看非洲黑人一级黄片| 国产在视频线精品| 人人妻人人看人人澡| 国产精品av视频在线免费观看| 国产 精品1| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 久久久久国产精品人妻一区二区| 成人免费观看视频高清| 精品久久国产蜜桃| 欧美极品一区二区三区四区| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 少妇被粗大猛烈的视频| 日韩av免费高清视频| 国产精品爽爽va在线观看网站| 亚洲内射少妇av| av一本久久久久| 久久久久人妻精品一区果冻| 天堂8中文在线网| 高清不卡的av网站| 搡老乐熟女国产| 少妇的逼好多水| 久久精品久久久久久久性| 男女边摸边吃奶| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 久久99精品国语久久久| 亚洲高清免费不卡视频| 国产又色又爽无遮挡免| 亚洲伊人久久精品综合| 青春草国产在线视频| 国产精品久久久久久久电影| 免费大片18禁| 亚洲三级黄色毛片| 精品一区二区免费观看| 一级黄片播放器| 亚洲中文av在线| 五月玫瑰六月丁香| 美女高潮的动态| av天堂中文字幕网| 中国国产av一级| 亚洲精品国产av蜜桃| 精品人妻偷拍中文字幕| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 在线播放无遮挡| 一本色道久久久久久精品综合| 一级av片app| 午夜福利高清视频| 久久 成人 亚洲| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 少妇人妻 视频| 久久精品夜色国产| 人体艺术视频欧美日本| 成人影院久久| 亚洲第一av免费看| 欧美bdsm另类| 狂野欧美激情性bbbbbb| 大陆偷拍与自拍| 日韩av免费高清视频| 日日啪夜夜爽| 久久99精品国语久久久| 国模一区二区三区四区视频| 久久亚洲国产成人精品v| 在线观看三级黄色| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 男女边摸边吃奶| 国产成人免费无遮挡视频| 精品一区二区三卡| 欧美xxⅹ黑人| 校园人妻丝袜中文字幕| 少妇的逼水好多| 亚洲精品色激情综合| 亚洲成人一二三区av| 国产永久视频网站| 春色校园在线视频观看| 亚洲,欧美,日韩| 免费av中文字幕在线| 一级爰片在线观看| 亚洲伊人久久精品综合| 91精品国产九色| 国产亚洲5aaaaa淫片| 麻豆乱淫一区二区| 亚洲精品亚洲一区二区| 在线 av 中文字幕| 日本-黄色视频高清免费观看| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 大香蕉久久网| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 另类亚洲欧美激情| 国产亚洲欧美精品永久| 一级爰片在线观看| 中国三级夫妇交换| 国产久久久一区二区三区| 国产精品国产三级专区第一集| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 最近中文字幕2019免费版| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 中国美白少妇内射xxxbb| 伦理电影免费视频| 国产欧美日韩精品一区二区| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 国产乱人偷精品视频| 日本av免费视频播放| 久久久久国产精品人妻一区二区| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 国产精品熟女久久久久浪| 国产有黄有色有爽视频| 天天躁日日操中文字幕| 网址你懂的国产日韩在线| 亚洲,一卡二卡三卡| 十八禁网站网址无遮挡 | 一级a做视频免费观看| 成人美女网站在线观看视频| 美女国产视频在线观看| 国产乱人偷精品视频| 久久久久久久久大av| 国产大屁股一区二区在线视频| 色婷婷av一区二区三区视频| 国产在线一区二区三区精| 视频区图区小说| 欧美高清性xxxxhd video| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 纯流量卡能插随身wifi吗| 99热国产这里只有精品6| 99热这里只有精品一区| 日韩精品有码人妻一区| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 亚洲图色成人| 少妇被粗大猛烈的视频| 高清毛片免费看| 亚洲av.av天堂| 国产高清三级在线| 一级片'在线观看视频| 最近最新中文字幕大全电影3| 精品一区二区免费观看| 新久久久久国产一级毛片| 99久久中文字幕三级久久日本| 在线观看人妻少妇| 十分钟在线观看高清视频www | 免费观看的影片在线观看| 国产免费福利视频在线观看| av不卡在线播放| 永久网站在线| 水蜜桃什么品种好| 2022亚洲国产成人精品| 麻豆成人午夜福利视频| 久久国产精品大桥未久av | 成人毛片a级毛片在线播放| 高清不卡的av网站| 国产成人午夜福利电影在线观看| 我的女老师完整版在线观看| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 最后的刺客免费高清国语| 欧美人与善性xxx| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| av黄色大香蕉| 免费观看a级毛片全部|