基于低功耗藍牙傳輸?shù)碾娢恍颓度胧綗o線傳感監(jiān)測系統(tǒng)的研制

曹忠 李文鋒 劉陳 彭與煜 黃穎 肖忠良

摘?要?設計并制作了一種可用于電位型傳感器的小型嵌入式無線監(jiān)測系統(tǒng)，此系統(tǒng)以精密雙路運放TLC4502為前置放大器，低功耗藍牙（BLE）芯片CC2541作為主控制器，主控制器集成14位模數(shù)轉(zhuǎn)換器（ADC）。此系統(tǒng)使用BLE開發(fā)應用程序（App），與CC2541建立藍牙連接，實現(xiàn)對傳感電位的無線實時讀取。監(jiān)測系統(tǒng)軟件部分由嵌入式開發(fā)軟件IAR Embedded Workbench在BLE-CC254X-1.41協(xié)議棧基礎上開發(fā)。為驗證系統(tǒng)可靠性與精度，采用精密穩(wěn)壓電源進行模擬電位采集測試，并使用pH復合電極對pH值變化進行監(jiān)測。測試結(jié)果表明，此系統(tǒng)能對電位進行實時測量，信號放大3倍，精度達到0.4 mV，對pH值變化能快速輸出一致性響應，監(jiān)測響應的線性相關系數(shù)R2=0.9994; 同時，應用自制的L-半胱氨酸（L-cys）傳感器結(jié)合本系統(tǒng)對L-cys濃度變化進行實時檢測，動態(tài)響應變化與商品化數(shù)字萬用表的結(jié)果一致，進一步表明此藍牙監(jiān)測系統(tǒng)可實現(xiàn)電位型傳感信號的快速傳輸與實時監(jiān)測。

關鍵詞?低功耗藍牙; 嵌入式系統(tǒng); 電位型傳感器; 無線傳感; 監(jiān)測

1?引 言

近年來，基于電化學原理的傳感器由于其結(jié)構(gòu)簡單、成本低廉，被廣泛地應用于化工、環(huán)保、醫(yī)療、生物等領域[1～4]。根據(jù)產(chǎn)生的電信號類別，電化學傳感器主要可分為電位型和電流型兩大類，電位型傳感器或離子選擇電極是一類利用膜電位測定溶液中離子活度或濃度的電化學傳感器[5～8]，其實質(zhì)是由電極和電解液形成的原電池體系，理論依據(jù)為能斯特方程，一般由參比電極與對某離子有選擇性吸附結(jié)合的膜電極組成[8～10]。傳統(tǒng)的基于有機載體等敏感膜的電學傳感器[11～13]及傳感器陣列[14～16]具有較高的靈敏性和選擇性，通過結(jié)合電子技術(shù)及儀器技術(shù)逐漸發(fā)展并實現(xiàn)了離子、生物物質(zhì)等的原位、實時和現(xiàn)場檢測[17～22]。2015年，蔡新霞等[23]研制了一種用于多巴胺檢測的無線電化學儀器，該儀器系統(tǒng)采用快速循環(huán)伏安法，檢測的響應電流與多巴胺濃度在 5.0×107～7.0×105 mol/L 范圍內(nèi)呈線性關系; 2016年，該研究組[24]研制了一種可用于腫瘤標志物癌胚抗原（CEA）現(xiàn)場快速檢測的便攜式儀表，采用差分脈沖伏安法（DPV），其峰電流與CEA濃度對數(shù)在1～?500 μg/L范圍內(nèi)呈線性關系，線性相關系數(shù)為0.998，檢出限為10 pg/mL; 2017年，研制了一種生物神經(jīng)電信號檢測系統(tǒng)[25]，該檢測系統(tǒng)采用微絲電極作為信號采集傳感器，經(jīng)過微弱信號調(diào)理儀器對微弱神經(jīng)信號進行放大、濾波等處理，可實現(xiàn)對微弱神經(jīng)電信號的實時檢測。

然而，隨著嵌入式技術(shù)的發(fā)展，作為一種完全嵌入受控器件內(nèi)部，為控制、監(jiān)視輔助設備或用于機器運行而設計的專用計算機系統(tǒng)[26]，嵌入式系統(tǒng)已廣泛應用于物聯(lián)網(wǎng)、自動駕駛、智能家居、室內(nèi)定位、醫(yī)療保健等領域[27～29]。將嵌入式技術(shù)與電化學傳感器相結(jié)合，可大大拓寬其應用范圍，更使遠距離的實時在線監(jiān)測成為可能，如毛蘭群研究組研制了一種應用于電位型傳感器的嵌入式遙測系統(tǒng)[30]，可系統(tǒng)采集電壓信號，范圍為1.17～+1.17 V，測試的pH響應與商品化電分析儀器一致; 該研究組還研制了一種電流型電化學傳感嵌入式遙測系統(tǒng)[31]，可在線實時檢測缺血過程中抗壞血酸濃度的變化。此外，Nemiroski等[32]開發(fā)了一種廉價的手持設備，將電信技術(shù)與最常用的電分析方法組合，能夠?qū)崿F(xiàn)有限資源下的臨床診斷測試與環(huán)境監(jiān)測等。Kaisti等[33]設計了一個結(jié)合晶體管復用平臺和傳輸信息檢測器的手持傳感系統(tǒng)，該檢測器可將電化學信息無線發(fā)送到智能手機上。Gu等[34]開發(fā)了一個拇指大小的電化學儀器系統(tǒng)（MiniEC），該系統(tǒng)采用絲網(wǎng)印刷電極，對鎘、鉛的檢出限分別為1.0 和0.5 μg/L，可應用于實驗室、農(nóng)村或野外的現(xiàn)場環(huán)境監(jiān)測。

嵌入式系統(tǒng)在化學傳感檢測的應用大大方便了傳感數(shù)據(jù)的遠程實時測量與控制，但為滿足數(shù)據(jù)采集與傳輸要求，多數(shù)系統(tǒng)設計了復雜的信號處理電路與模塊，且數(shù)據(jù)接收需通過不同的無線數(shù)據(jù)收發(fā)芯片進行，這使得系統(tǒng)結(jié)構(gòu)較復雜，體積增大，通用化程度不高，限制了其使用場所。近來，低功耗藍牙（BLE）技術(shù)發(fā)展迅速，將BLE技術(shù)應用于電化學傳感檢測的研究也逐漸引起研究者的關注。Ainla等[35]設計了一個開源的通用無線電化學探測器，該探測器通過BLE連接智能手機實時傳輸測量數(shù)據(jù)。Jung等[36]發(fā)展了一種便攜、三電極電化學測量電流的分析器，其電流分辨率為0.4 nA，可通過藍牙連接將數(shù)據(jù)傳輸?shù)诫娔X。Fan等[37]設計了一種用于神經(jīng)元特異性烯醇酶（NSE）的無線即時檢測系統(tǒng)，該系統(tǒng)由微流控紙基分析裝置、電化學檢測器和Android智能手機組成，NSE濃度在1～500 ng/mL范圍內(nèi)，其對數(shù)與檢測峰電流呈良好的線性關系，系統(tǒng)檢出限為10 pg/mL?；贐LE技術(shù)的嵌入式電化學系統(tǒng)直接使用智能手機或平板電腦作為數(shù)據(jù)接收端，簡化了系統(tǒng)結(jié)構(gòu)，增強了系統(tǒng)通用性，但目前所報道的研究工作大多聚焦于電流型傳感檢測，而檢測信號更為直接的電位型傳感檢測系統(tǒng)的研究報道較少。

本研究設計并發(fā)展了一種基于BLE技術(shù)的嵌入式電位型傳感檢測系統(tǒng)，此系統(tǒng)結(jié)構(gòu)精簡，體積僅為一元硬幣大小，便于攜帶，使用紐扣電池供電，無需外接電源，可在野外使用。將其成功應用于pH值的實時監(jiān)測及L-半胱氨酸的動態(tài)響應檢測，在生命科學等領域具有較好的應用前景。

2?實驗部分

2.1?儀器與試劑

PHSJ-4A 型酸度計（上海雷磁儀器廠）; 34465A數(shù)字萬用表（美國安捷倫科技有限公司）; LA850350 型程控精密直流穩(wěn)壓電源（上海老ALAOA 工具有限公司）; CJJ78-1型磁力攪拌器（金壇市大地自動化儀器廠）; KQ3200B型超聲波清洗器（昆山市超聲儀器有限公司）; TLC4502AC高級自校準精密雙路運算放大器、CC2541低功耗藍牙芯片（美國德州儀器公司）; E-201-C型pH復合電極和217甘汞電極（上海雷磁儀器廠）。電阻為貼片電阻，電容為貼片電容。

聚二硫二丙烷磺酸鈉（DTPS，MW=354.4，美國Sigma-Aldrich公司）; L-半胱氨酸（L-cys）、HgNO3、NaH2PO4·2H2O、Na2HPO4·12H2O和NaCl（上海國藥集團化學試劑有限公司）; 乙醇、HCl、Na2SO4和NaOH（湖南試劑廠（株洲））。所用試劑均為分析純，實驗用水為超純水（電阻率≥18.3 MΩ·cm）。

2.2?傳感監(jiān)測系統(tǒng)設計

傳感監(jiān)測系統(tǒng)整體結(jié)構(gòu)設計，系統(tǒng)由電位型傳感器、信號采集板、信號接收設備組成，其中信號采集板為系統(tǒng)硬件部分，即藍牙采集板，包括電壓放大模塊、控制傳輸模塊和電源模塊，信號接收設備為帶低功耗藍牙（BLE）的智能手機或平板電腦。以低功耗藍牙芯片CC2541為主控制器，通過設計的板載天線發(fā)送數(shù)據(jù)，帶藍牙4.0或以上版本的智能手機或平板電腦接收數(shù)據(jù)，BLE開發(fā)應用程序（App）對數(shù)據(jù)進行實時讀取與寫入。電位型傳感器采集的傳感電位信號經(jīng)放大處理后，通過藍牙無線傳輸，實時發(fā)送給接收端。

2.3?藍牙采集板設計

系統(tǒng)硬件（藍牙采集板）由電壓放大模塊、控制傳輸模塊、電源模塊組成。電壓放大模塊使用美國德州儀器公司研制生產(chǎn)的精密雙路運放TLC4502作為前置放大器，對電位型傳感器采集的電位信號進行放大處理。放大電路原理為： 零點溫度漂移和時間漂移常會對微弱信號的放大過程產(chǎn)生重要影響，本電位放大模塊通過自動校準技術(shù)，通電后首先激活RC振蕩器，以提供逐次逼近算法的時鐘信號。此時，運算放大器輸入端短路，輸出失調(diào)電壓，電壓接入片內(nèi)，并通過A/D轉(zhuǎn)換器轉(zhuǎn)換后，存入寄存器SAR內(nèi)。然后，再通過片內(nèi)D/A轉(zhuǎn)換器轉(zhuǎn)換后，送到運算放大器內(nèi)進行失調(diào)對消。經(jīng)過若干個時鐘周期后，失調(diào)電壓逐次逼近零點。此時，控制邏輯電路自動斷開，并接通正常放大電路，經(jīng)校準后，運算放大器失調(diào)電壓的誤差為零，從而提高放大器的穩(wěn)定性。而且，所采用的TLC4502精密型雙運算放大器以3級拓撲結(jié)構(gòu)為核心，能實現(xiàn)高直流增益、大帶寬、高共模抑制比和電源抑制比以及良好的驅(qū)動能力[38]。

控制傳輸模塊的主控制器為CC2541藍牙芯片，此芯片集成了傳統(tǒng)藍牙、高速藍牙和低功耗藍牙三大技術(shù)，支持0 dBm的可編程輸出功率，以及4種傳輸速率（250 kbps、500 kbps、1 Mbps和2 Mbps），兼具高速傳輸與低功耗特點，且在低功耗模式下，工作電流可低至0.5 μA[39，40]。CC2541集成了14位的模數(shù)轉(zhuǎn)換器（ADC），支持高達12位有效數(shù)字。傳感電位經(jīng)電壓放大模塊處理后，輸入CC2541的ADC引腳進行A/D轉(zhuǎn)換，ADC配置了可編程的四路參考電壓，本研究設置參考電壓為AVDD引腳電壓。CC2541帶有一個C8051F120型單片機（Cygnal公司生產(chǎn)的可與8051兼容的高速SOC單片機），集成了4.0藍牙協(xié)議。藍牙采集板與接收端成功建立通信連接后，傳感信號數(shù)據(jù)由CC2541芯片通過板載天線無線藍牙傳輸給接收端。

電源模塊使用3.3 V紐扣電池供電，且整個系統(tǒng)硬件部分結(jié)構(gòu)精簡，體積僅為一元硬幣大小，便于攜帶。根據(jù)不同任務，系統(tǒng)正常工作時的工作電流在0.1～2.0 mA之間，待機電流小于10 μA。使用紐扣電池供電，綜合續(xù)航時間約為500 h，信號傳輸距離達20 m。系統(tǒng)電位測量范圍為0～0.75 V，差分輸入模式下可設置負電位測量，根據(jù)本實驗的實際使用需求未設置負電位測量。系統(tǒng)采用藍牙芯片上的ADC進行信號采集，對芯片測量誤差的校準過程分為兩步： 首先設置ADC進行10次信號采集，取平均值作為輸出信號; 然后，使用監(jiān)測系統(tǒng)與萬用電表測定幾十組電壓值，再轉(zhuǎn)換為ADC值，進行對比校準，對測量誤差進行校正，使其達到精度要求。

2.4?系統(tǒng)軟件設計

系統(tǒng)軟件由IAR嵌入式開發(fā)軟件（IAR Embedded Workbench 9.10.3，IAR Systems Co.， Sweden）在BLE-CC254x-1.4.1協(xié)議?；A上開發(fā)而來，協(xié)議棧編程語言為C語言，BLE協(xié)議棧數(shù)據(jù)包格式列于表1。其中，前同步碼用于接收器執(zhí)行頻率同步、符號定時估計和自動增益控制，所有鏈路層數(shù)據(jù)包都有8位前同步碼。存取地址指明了設備廣播通道數(shù)據(jù)包與數(shù)據(jù)通道數(shù)據(jù)包地址。協(xié)議數(shù)據(jù)單元為不同通道數(shù)據(jù)傳輸定義了不同結(jié)構(gòu)，數(shù)據(jù)存放于單元內(nèi)的有效載荷中。循環(huán)冗余校驗為24位的數(shù)據(jù)校驗段。

數(shù)據(jù)接收通過智能設備App進行，軟件發(fā)送流程。對于系統(tǒng)運行流程，系統(tǒng)通電后，運行main函數(shù)，初始化相關硬件與驅(qū)動，在初始化的最后調(diào)用osal_start_system（）函數(shù)，使協(xié)議棧運轉(zhuǎn)起來。此段初始化過程部分代碼見電子版文后支持信息（SI-1）。

協(xié)議棧運轉(zhuǎn)后，配置ADC差分輸入通道A4A5，14位轉(zhuǎn)換率及AVDD引腳為參考電壓，定時1 s，周期性讀取ADC指定通道數(shù)據(jù)，并存放于數(shù)據(jù)緩沖數(shù)組newValue[len++]中。此段定時讀取存放過程部分代碼見電子版文后支持信息（SI-2）。

當設備成功連接時，協(xié)議棧轉(zhuǎn)換ADC值后，調(diào)用通知函數(shù)，將數(shù)據(jù)發(fā)送給接收端主機，接收端為自行開發(fā)的數(shù)據(jù)接收App，可用于BLE開發(fā)，能讀取藍牙設備名、廣播地址、特征值屬性等，并可對特征值進行讀取、寫入，以及接收特征值通知操作。此段數(shù)據(jù)發(fā)送與接收通知過程部分代碼見電子版文后支持信息（SI-3）。

2.5?實驗方法

2.5.1?電位模擬信號測試?將藍牙數(shù)據(jù)采集板的信號輸入端的正極與穩(wěn)壓電源正極相連，負極與穩(wěn)壓電源負極相連，而信號發(fā)射端通過藍牙與手機或平板電腦連接。調(diào)節(jié)穩(wěn)壓電源使輸出電壓從0 V逐漸增大到0.6 V，在接收端App讀取電壓數(shù)據(jù); 進行多次測量，另由穩(wěn)壓電源接上數(shù)字萬用表，記錄系統(tǒng)與數(shù)字萬用表的電位信號數(shù)據(jù)。

2.5.2?pH響應變化測試?以pH復合電極作為氫離子傳感電極，復合電極使用前在3.0 mol/L KCl 溶液中浸泡24 h活化處理。取50 mL磷酸鹽緩沖液（PBS，pH 4.74）于小燒杯，磁力穩(wěn)速攪拌。將活化后的復合電極置于PBS溶液中，然后逐步滴加1.0 mol/L NaOH溶液，使用本系統(tǒng)并結(jié)合pH計實時監(jiān)測電位與pH值的變化。

2.5.3?L-半胱氨酸電極的制備與測試?將金電極依次使用粒徑為1.0、0.3和0.05 μm的Al2O3粉拋光呈鏡面，將拋光后的金電極依次在超純水、無水乙醇、超純水中超聲清洗10 min。金電極首先在1.0 mmol/L DTPS溶液中浸泡48 h進行自組裝，取出洗凈，再置于1.0 mmol/L Hg2+溶液中繼續(xù)浸泡48 h，洗凈、干燥，保存?zhèn)溆谩?/p>

以飽和甘汞電極為參比電極，DTPS/Hg修飾金電極為工作電極，在pH=6的PBS緩沖溶液中加入不同濃度的L-半胱氨酸，實時記錄傳感電位變化，繪制響應電位與濃度的關系曲線。

3?結(jié)果與討論

3.1?監(jiān)測系統(tǒng)的性能

為驗證系統(tǒng)可靠性與精度，采用程控精密穩(wěn)壓電源輸入一系列電壓信號，模擬電位型傳感器采集的電位信號，對系統(tǒng)電學性能進行測試。藍牙監(jiān)測系統(tǒng)讀出的測量電壓值（Eb， V）與商品化數(shù)字萬用表顯示的實際電壓值（Ep， V）呈線性關系，相關系數(shù)R2=0.99993，線性方程可擬合為：

此系統(tǒng)對采集的電信號進行了放大處理，由式（1）知，信號放大倍數(shù)為3.007。采用此系統(tǒng)對同一電壓連續(xù)監(jiān)測2 h，電壓波動為±0.38 mV，表明此系統(tǒng)對電位變化的監(jiān)測穩(wěn)定，抗噪能力強，精度達0.4 mV。

因此，利用此藍牙監(jiān)測系統(tǒng)測量電化學傳感體系的測量電位值（Eb'），可知電位型傳感器界面的實際膜電位值（Ep'），即：

3.2?監(jiān)測溶液電位和pH值變化

將pH復合電極接頭做微調(diào)后接入藍牙采集板，將活化后的pH復合電極置于PBS溶液（pH 4.74）中，逐步滴加適量的1.0 mol/L NaOH溶液，采用本系統(tǒng)實時監(jiān)測電位與pH值變化。監(jiān)測系統(tǒng)手機終端界面實時響應圖，隨著NaOH溶液的滴加，pH值增大，電位迅速下降，5 s后基本穩(wěn)定，表明本系統(tǒng)對pH值變化能夠快速實時響應，輸出電位值穩(wěn)定性好，因此本系統(tǒng)可用于pH值相應電位的實時監(jiān)測。

為進一步驗證系統(tǒng)的應用性能，向緩沖溶液中滴加NaOH時，結(jié)合pH計，同步記錄pH值與系統(tǒng)采集的電位值，得到電位響應值隨pH值變化的關系曲線，回歸方程式為： Eb'=4.1669-0.1746pH， 相關系數(shù)R2=0.9994， 即響應電位與實際pH值具有很好的線性關系，表明本系統(tǒng)可對pH值變化進行實時定量監(jiān)測。

3.3?L-半胱氨酸的監(jiān)測應用

為了進一步表征此監(jiān)測系統(tǒng)應用不同傳感器進行定量測定的準確性，采用自制的L-半胱氨酸傳感器與商品化的數(shù)字萬用表進行對照測試。在pH=6的PBS緩沖液中，以DTPS/Hg修飾金電極為工作電極，飽和甘汞電極為參比電極，兩電極插入溶液同一液面，接入藍牙無線監(jiān)測系統(tǒng); 逐步加入不同濃度的L-半胱氨酸（5.0×107～5.0×105 mol/L），結(jié)合數(shù)字萬用表同步記錄傳感電位變化，發(fā)現(xiàn)兩個系統(tǒng)輸出的響應信號比較一致，而且二者的傳感電位隨L-半胱氨酸濃度對數(shù)的增加而逐漸降低，經(jīng)擬合可得到線性關系一致的兩條響應曲線，表明二者的靈敏性一致。所以，此藍牙監(jiān)測系統(tǒng)可用于不同電位型傳感器對傳感信號變化的準確實時監(jiān)測。

4?結(jié) 論

設計并制作了一種可用于電位型化學傳感的嵌入式藍牙監(jiān)測系統(tǒng)， 并進行了pH值變化響應與L-半胱氨酸濃度的實時監(jiān)測測試，結(jié)果表明，本系統(tǒng)可對pH值變化與L-半胱氨酸濃度做出實時快速的定量監(jiān)測?；诖耍鞠到y(tǒng)結(jié)合其它不同的電位型傳感器，可望對不同物質(zhì)濃度進行無線監(jiān)測，并且由于藍牙4.0技術(shù)在智能設備上的普及，只需在智能設備中安裝相應App，即可實現(xiàn)數(shù)據(jù)的實時采集、無線發(fā)送與接收，簡化了操作流程，具有較好的實際應用潛能。

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