次錒系核素在鉛冷快堆中的嬗變性能

韓金盛，劉 濱，蔡 進(jìn)，李文強(qiáng)

(華北電力大學(xué) 核科學(xué)與工程學(xué)院，北京 102206)

隨著核電的發(fā)展，乏燃料的產(chǎn)量越來(lái)越多，如何高效地處理乏燃料已成為限制核電發(fā)展的關(guān)鍵因素之一。目前，國(guó)內(nèi)外普遍認(rèn)為分離-嬗變方案是減少長(zhǎng)期放射性危害的最佳方案。乏燃料對(duì)環(huán)境的放射性危害主要取決于長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物(long-lived fission products, LLFP)以及237Np、241Am、243Am、244Cm、245Cm等次錒系(minor actinides, MA)核素[1]。LLFP和大部分MA核素的半衰期非常長(zhǎng)，至少需要上萬(wàn)年的衰變，其放射性才能降為天然鈾的水平。相對(duì)于LLFP，MA核素潛在生物危害性更大，因此MA核素作為嬗變的首要選擇[2]。熱中子反應(yīng)堆、快中子反應(yīng)堆和加速器驅(qū)動(dòng)的次臨界系統(tǒng)(ADS)都可用來(lái)嬗變MA核素[3]。鉛冷快堆采用閉式燃料循環(huán)，中子通量密度和中子能量高，具有良好的乏燃料嬗變以及核燃料增殖能力，因此研究MA核素在鉛冷快堆中的嬗變特性具有重要的意義。本研究使用MCNP和SCALE程序計(jì)算不同MA核素對(duì)堆芯有效增殖因數(shù)keff、中子通量密度的影響，比較計(jì)算MA核素不同裝載量對(duì)keff的影響以及MA核素在鉛冷快堆中的嬗變率。

1 鉛冷快堆概念堆芯設(shè)計(jì)

2002年，鉛冷快堆被“第四代核能系統(tǒng)國(guó)際論壇(GIF論壇)確定為最具發(fā)展?jié)摿Φ牧N反應(yīng)堆堆型之一[4]。第四代國(guó)際論壇鉛冷快堆臨時(shí)系統(tǒng)指導(dǎo)委員會(huì)(GIF-LFR-PSSC) 確定歐洲鉛冷系統(tǒng) ELSY、俄羅斯中型鉛冷快堆 BREST-OD-300和美國(guó)小型自然循環(huán)鉛冷快堆 SSTAR 為主要參考堆型[5]。本研究鉛冷快堆概念堆芯設(shè)計(jì)主要參考ELSY堆芯設(shè)計(jì)方案。與ELSY不同，為了提高燃料體積份額以獲得更大的體積比功率和增殖比，鉛冷快堆概念堆芯燃料棒采用三角形排列，燃料組件采用六邊形設(shè)計(jì)，堆芯基本參數(shù)列于表1。為展平功率分布，堆芯采用三種不同富集度的鈾钚混合氧化物(MOX)燃料組件，包括55個(gè)內(nèi)層組件，60個(gè)中層組件，72個(gè)外層組件，MOX燃料組成列于表2。此外，堆芯還包括12個(gè)控制棒組件，114個(gè)再生區(qū)組件，138 個(gè)反射組件和162個(gè)屏蔽組件，整體布局示于圖1。

表1 鉛冷快堆概念堆芯主要技術(shù)參數(shù)Table 1 Main technical parameters of conceptual core of lead-cooled fast reactor

表2 MOX燃料具體組成部分Table 2 Specific components of MOX fuel

圖1 鉛冷快堆概念堆芯示意圖Fig.1 Core diagram of lead-cooled fast reactor

2 計(jì)算工具和方法

分別采用MCNP和SCALE程序?qū)Χ研具M(jìn)行建模，計(jì)算鉛冷快堆概念堆芯中加入MA核素對(duì)堆芯物理特性的影響。MCNP程序主要模擬計(jì)算向堆芯中以不同方案加入MA核素后堆芯有效增殖因數(shù)keff、中子能譜以及中子通量密度徑向分布等參數(shù)的變化。SCALE程序系統(tǒng)包含不同的分析計(jì)算模塊[6]，主要使用SCALE程序系統(tǒng)中KENO-Ⅵ模塊計(jì)算有效增殖因數(shù)keff，Origen-s作為獨(dú)立模塊計(jì)算MA核素的燃耗。Origen-s燃耗計(jì)算數(shù)據(jù)庫(kù)為二進(jìn)制庫(kù)，其衰變數(shù)據(jù)來(lái)自ENDF/B-Ⅶ.0，多群反應(yīng)截面數(shù)據(jù)來(lái)自JEFF-3.0/A。同時(shí)，KENO-Ⅵ模塊模擬計(jì)算結(jié)果可與MCNP程序模擬結(jié)果對(duì)比。

3 MA核素在鉛冷快堆中的嬗變

采用3種方式向堆芯引入MA核素：(1) MA核素與MOX燃料均勻混合；(2) 將MA核素單獨(dú)制成與燃料棒尺寸相同的嬗變棒，在燃料組件中部分取代燃料棒；(3) 減少燃料芯塊半徑，MA核素在燃料芯塊表面做鍍層，使新的燃料棒外徑不變。

3.1 不同MA核素對(duì)堆芯keff的影響

選擇MA核素的裝載量占燃料總質(zhì)量的1%，分別研究237Np、241Am、243Am、244Cm、245Cm單獨(dú)添加和五種MA核素以一定比例混合添加六種裝載方案對(duì)堆芯keff的影響。壓水堆乏燃料中MA核素的比例列于表3。

MA核素與燃料均勻混合添加標(biāo)志所有燃料棒中都含有嬗變材料。同時(shí)MA核素以嬗變棒的形式裝載，在保證MA核素的裝載量占總量1%的前提下，選擇用嬗變棒分別替換12個(gè)內(nèi)層燃料組件和12個(gè)外層燃料組件中的6根和4根燃料棒，嬗變棒在嬗變組件的分布示于圖2。MA核素作為鍍層裝載，在保證MA核素的裝載量占總量1%時(shí)，在燃料芯塊表面的鍍層厚度為0.022 9 mm，鍍層后的燃料棒截面示于圖3。

表3 壓水堆乏燃料中MA核素的比例[3]Table 3 The ratio of each MA nuclide in the depleted fuel of PWR[3]

a——4根；b——6根圖2 嬗變棒在嬗變組件中的分布a——Four bars；b——Six barsFig.2 Distribution of the transmutation bar in the transmutation assembly

圖3 燃料棒鍍層示意圖Fig.3 Schematic diagram of fuel rod coating

MCNP和SCALE程序模擬計(jì)算不同MA核素對(duì)反應(yīng)堆keff的影響結(jié)果列于4。由表4結(jié)果可以看出，標(biāo)準(zhǔn)方差均低于0.000 3。無(wú)論MA核素以哪種方式裝載，237Np、241Am、243Am和混合MA核素總使keff降低，同時(shí)244Cm和245Cm的裝載使keff升高，并且245Cm使keff大幅度增加。三種裝載方式中，無(wú)論哪種核素，鍍層對(duì)堆芯keff影響都是最大的，嬗變棒對(duì)堆芯keff影響最小，MCNP和SCALE計(jì)算結(jié)果變化趨勢(shì)基本相同。

嬗變堆芯主要核素的反應(yīng)截面列于表5，在快中子反應(yīng)堆中237Np、241Am和243Am相對(duì)于易裂變核素235U和239Pu裂變截面更小，同時(shí)俘獲截面更大，所以將237Np、241Am和243Am核素裝載到堆芯中，減少了235U和239Pu核素的含量，增加了237Np、241Am和243Am的含量。堆芯被吸收的中子數(shù)目增多，裂變中子數(shù)減少，所以237Np、241Am和243Am的裝載使堆芯keff降低。相反，245Cm的俘獲裂變比小于235U和239Pu核素，所以245Cm的裝載會(huì)使堆芯keff增加。雖然244Cm的俘獲裂變比大于235U和239Pu核素，但是244Cm半衰期(18.1 a)相對(duì)較短，并且244Cm自發(fā)裂變份額較大，自發(fā)裂變放出的中子可以補(bǔ)償244Cm俘獲裂變比大造成的中子損失，使堆芯keff略微升高。

表4 不同MA核素對(duì)堆芯keff的影響Table 4 Effects of different MA on core keff

表5 快堆主要核素的中子反應(yīng)截面(Barn)[7-8]Table 5 Neutron reaction Cross Section of main nuclides in fast reactor (Barn)[7-8]

3.2 MA核素對(duì)堆芯中子通量密度的影響

237Np、241Am、243Am、244Cm和245Cm以一定的比例存在于乏燃料中(表3)，單獨(dú)分離會(huì)產(chǎn)生相應(yīng)的經(jīng)濟(jì)成本，所以選擇混合MA核素裝載量占燃料總質(zhì)量1%的方案進(jìn)行研究。

3.2.1混合MA核素對(duì)堆芯中子能譜的影響

MCNP程序在計(jì)算過(guò)程中模擬的是一個(gè)源中子的結(jié)果，要得到中子通量密度計(jì)數(shù)，必須對(duì)模擬結(jié)果進(jìn)行處理。使用JANIS軟件，通過(guò)加權(quán)計(jì)算此概念堆芯平均每次裂變產(chǎn)生能量約為198.22 MeV，每次裂變的中子產(chǎn)額ν約為2.594 2，則每次裂變釋放的能量約為3.18×10-11J，因而每產(chǎn)生1 J能量需要發(fā)生3.149 126×1010次核裂變。反應(yīng)堆熱功率為700 MeV，概念堆芯每秒產(chǎn)生的中子數(shù)為5.718 624×1019n/s。

圖4 裝載1%混合MA后堆芯中子能譜Fig.4 Neutron energy spectrum of reactor core after loading 1% mixed MA

經(jīng)過(guò)處理后堆芯中子能譜示于圖4。向概念堆芯中加入1%混合MA后，無(wú)論是均勻混合、嬗變棒還是鍍層方式，中子能譜均沒(méi)有太大的變化。由于混合MA核素平均俘獲裂變比高于235U和239Pu核素，放大圖4中方框區(qū)域可以看出，在主要快中子能區(qū)，裝載MA核素后中子通量密度仍然減少。

3.2.2混合MA核素對(duì)堆芯徑向中子通量密度分布的影響

使用MCNP中F4計(jì)數(shù)卡對(duì)每個(gè)燃料組件進(jìn)行通量計(jì)算，得到堆芯徑向中子通量密度分布示于圖5。從圖5結(jié)果可以看出，向堆芯中加入1%混合MA之后，無(wú)論哪種添加方式，堆芯燃料區(qū)中徑向各位置中子通量密度均降低，其中均勻混合方式降低幅度最小，嬗變棒方式降低幅度最大。由于嬗變棒在內(nèi)層燃料組件中裝載量最大，所以內(nèi)層燃料組件中子通量密度降幅最大。然而中層燃料組件中沒(méi)有裝載任何嬗變棒，所以中子通量密度相對(duì)于內(nèi)層有顯著的提高。因此，MA核素以嬗變棒的形式裝載對(duì)堆芯徑向中子通量密度分布影響很大，不利于堆芯功率展平。

圖5 裝載1%混合MA后堆芯燃料區(qū)徑向中子通量密度分布(坐標(biāo)原點(diǎn)在堆芯中心位置)Fig.5 Radial neutron flux distribution in core fuel region after loading 1% MA (Origin of coordinates in the center of core)

3.3 MA核素不同裝載量對(duì)keff的影響

緩發(fā)中子對(duì)反應(yīng)堆控制具有重要的作用，緩發(fā)中子份額過(guò)小不利于反應(yīng)堆的控制。由于239Pu的緩發(fā)中子份額小于235U[3]，并且相對(duì)于239Pu，MA核素的緩發(fā)中子份額更小，為了保證反應(yīng)堆運(yùn)行的控制安全，選擇MA核素最大裝載量不超過(guò)燃料總質(zhì)量的3%。分別計(jì)算三種裝載方式下向堆芯加入0.5%、1.0%、1.5%、2.0%、2.5%、3.0%的混合MA對(duì)堆芯keff的影響。

MCNP程序模擬計(jì)算結(jié)果示于圖6。從圖6結(jié)果可以看出，不論MA核素以哪種方式引入堆芯，堆芯keff都隨裝載量的增大而降低，降低幅度由小到大的裝載方式分別為嬗變棒、均勻混合和鍍層。由于空間自屏效應(yīng)，MA核素以嬗變棒的形式裝載對(duì)keff的影響小于均勻混合和鍍層。而在每個(gè)燃料芯塊表面進(jìn)行MA核素鍍層，由于外層MA核素對(duì)中子的吸收作用，使得燃料棒內(nèi)層燃料區(qū)域中子通量密度減少，導(dǎo)致keff降幅較大。

圖6 不同裝載方式下堆芯keff隨MA裝載量的變化Fig.6 Variation of core keff with MA loading under different loading pattern

3.4 MA核素在鉛冷快堆中的嬗變率

MA核素嬗變的效率可用嬗變率衡量。傳統(tǒng)嬗變率的定義為初始裝載時(shí)MA核素的質(zhì)量與輻照后卸料MA核素的質(zhì)量之差除以初始裝料時(shí)MA核素的質(zhì)量。然而在輻照過(guò)程中，MOX燃料中U和Pu也會(huì)產(chǎn)生MA核素，因此采用一種新的嬗變率定義[9]，即嬗變率等于初始裝料MA核素的質(zhì)量與輻照過(guò)程中U和Pu產(chǎn)生的MA核素質(zhì)量之和減去卸料時(shí)MA核素的質(zhì)量再除以初始裝料時(shí)MA核素的質(zhì)量。

通過(guò)對(duì)以上模擬計(jì)算結(jié)果分析可知，不同MA核素裝載到堆芯中，嬗變棒的添加方式對(duì)堆芯keff影響最小，鍍層方式對(duì)keff影響最大。但是同時(shí)嬗變棒添加方式又會(huì)對(duì)堆芯徑向中子通量密度產(chǎn)生較大影響，尤其在嬗變棒附近擾動(dòng)最為明顯，不利于堆芯展平功率分布。綜合考慮，認(rèn)為與燃料均勻混合的裝載方式最佳，也是目前研究最多的一種裝載方案[2,10]。

選擇均勻混合方式計(jì)算向堆芯加入1.0%、2.0%、3.0%的混合MA核素以及不同功率對(duì)嬗變率的影響，輻照時(shí)間為550 d。功率為額定功率700 MW時(shí)，Origen-s計(jì)算不同裝載量MA核素嬗變結(jié)果列于表6。由表6數(shù)據(jù)結(jié)果可知，經(jīng)過(guò)550 d輻照后，所有裝載方案中237Np、241Am和243Am嬗變率均為正值，其中241Am嬗變率最大，而244Cm和245Cm嬗變率均為負(fù)值，245Cm增加明顯，總的MA核素嬗變率約為14%。從U和Pu產(chǎn)生MA核素的質(zhì)量中可以看出，由于Pu同位素的存在，MOX燃料在堆芯輻照的過(guò)程中，241Am和243Am的產(chǎn)生量較大，237Np產(chǎn)生量較少。因此237Np適合在MOX燃料堆芯嬗變，而241Am和243Am適合在不含Pu核素的燃料堆芯中嬗變[2]。

表6 MA核素輻照550 d的嬗變情況Table 6 Transmutation of 1.0% MA irradiated for 550 days

圖7 不同堆芯功率對(duì)MA嬗變率的影響Fig.7 Influence of different core power on MA transmutation rate

不同堆芯功率對(duì)MA嬗變率的影響結(jié)果示于圖7。由圖7結(jié)果可以看出，在550 d的輻照時(shí)間內(nèi)，同種裝載量下嬗變率與反應(yīng)堆運(yùn)行功率基本呈線性關(guān)系，功率越大，嬗變率越高，所以在反應(yīng)堆運(yùn)行過(guò)程中，在不影響反應(yīng)堆其他物理特性和安全性的同時(shí)，保持較高的功率對(duì)反應(yīng)堆運(yùn)行和MA核素嬗變效率有重要作用。

4 結(jié)論

采用三種不同MA核素裝載方式對(duì)MA核素在鉛冷快堆中嬗變性能進(jìn)行了研究。當(dāng)裝載量為燃料總量的1%時(shí)，無(wú)論以均勻混合、嬗變棒還是鍍層方式，237Np、241Am和243Am和混合MA核素總使keff降低，而244Cm和245Cm的裝載使keff升高，并且245Cm使keff大幅度增加。向堆芯裝載1%混合MA核素后，中子能譜變化不明顯，但在主要快中子能區(qū)，中子通量密度仍然減少，同時(shí)混合MA核素的裝載對(duì)堆芯徑向中子通量密度有明顯影響，其中嬗變棒方式影響最大。在計(jì)算混合MA核素不同裝載量對(duì)keff的影響時(shí)，結(jié)果表明，不論MA核素以哪種方式引入堆芯，堆芯keff都隨裝載量的增加而降低，降低幅度由小到大的裝載方式分別為嬗變棒、均勻混合和鍍層。不同MA核素裝載量以均勻混合方式在堆芯經(jīng)過(guò)550 d輻照后，237Np、241Am和243Am嬗變率都為正值，其中241Am嬗變率最大，而244Cm和255Cm嬗變率均為負(fù)值，255Cm增加明顯，總的MA核素嬗變率約為14%。