• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    基于隨機(jī)森林與多元線性回歸的咪唑啉衍生物緩蝕劑的構(gòu)效關(guān)系研究

    2019-03-06 01:52:30劉友權(quán)李坤唐永帆吳文剛王道成張燕孫川
    石油與天然氣化工 2019年1期
    關(guān)鍵詞:緩蝕劑特征參數(shù)咪唑

    劉友權(quán) 李坤 唐永帆 吳文剛 王道成 張燕 孫川

    1.中國石油西南油氣田公司天然氣研究院 2.四川大學(xué)化學(xué)學(xué)院

    抗腐蝕是油氣工業(yè)發(fā)展的一個極其重要的問題,其中添加緩蝕劑是一種極為有效的防腐蝕措施[1]。緩蝕劑是一種當(dāng)它以適當(dāng)?shù)臐舛群托问酱嬖谟诃h(huán)境中時,可以防止或減緩腐蝕的化學(xué)物質(zhì)或復(fù)合物[2]。緩蝕劑添加于腐蝕介質(zhì)中大大降低金屬腐蝕速率的現(xiàn)象,稱為緩蝕作用。緩蝕作用的大小通常采用緩蝕效率(IE)來表示:

    (1)

    式中:V0為未加入緩蝕劑時金屬的腐蝕速率,mm/a;V為加入緩蝕劑后金屬的腐蝕速率,mm/a。

    緩蝕效率越大,緩蝕劑的阻礙或延緩腐蝕的效果就越好。

    目前,對于有機(jī)緩蝕劑的分子結(jié)構(gòu)與緩蝕性能的關(guān)系研究基本上是基于量子化學(xué)的計算方法[3-7]。另外,Camacho-Mendoza 等運用密度泛函理論對不同種類緩蝕劑的構(gòu)效關(guān)系做了較為深入的電化學(xué)分析[8];Li等探討了影響苯并咪唑衍生物QSAR模型效果的量子化學(xué)參數(shù),使用主成分分析進(jìn)行特征壓縮后,利用基于徑向基核函數(shù)的支持向量機(jī)方法建模,結(jié)果證實量子化學(xué)參數(shù)與緩蝕效率之間存在著非線性關(guān)系[9]。Shirazi等從分子自身結(jié)構(gòu)出發(fā),提出了一種基于簡單的分子結(jié)構(gòu)因子的表征方法,然后采用多元線性回歸方法建模預(yù)測30個吡啶及咪唑衍生物的緩蝕效率。通過比較,該方法獲得了比傳統(tǒng)基于量子化學(xué)參數(shù)更好的預(yù)測效果[10]。

    本研究從分子整體結(jié)構(gòu)特性出發(fā),對15種不同十一烷基咪唑啉衍生物緩蝕劑的緩蝕效率進(jìn)行研究。在基于量子化學(xué)特征基礎(chǔ)上,擴(kuò)大特征空間,從能量、電荷、分子表面與信息量、立體構(gòu)象與拓?fù)涮卣?個方面對唑啉類緩蝕劑進(jìn)行分子表征,繼而利用隨機(jī)森林(RF)與多元線性回歸(MLR)分別對55個結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行評估,從兩種方法得出的8個重疊參數(shù)進(jìn)行C83的組合,得到56個線性回歸模型,并選出了最優(yōu)模型。

    1 實驗部分

    數(shù)據(jù)來源:15種十一烷基咪唑啉衍生物的化學(xué)結(jié)構(gòu)與緩蝕效率數(shù)據(jù)來自文獻(xiàn)[5],其基本結(jié)構(gòu)見圖1。其中:R1為長烷基疏水基團(tuán),固定為—CH2(CH2)9CH3;R2為親水基團(tuán),15種不同的親水基團(tuán)見表1。15種緩蝕分子的緩蝕性能采用失重法測定獲得,并利用做平行實驗求均值的方法減小IE的測定誤差。為獲得每個分子的合理的初始構(gòu)象,首先利用ChemBio Office 軟件繪制咪唑啉化合物的2D分子結(jié)構(gòu),然后運用Chem3D模塊中的分子力學(xué)(MM)方法對每個分子進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化,獲得其能量最低3D結(jié)構(gòu)。

    表1 15種咪唑啉衍生物緩蝕劑的化學(xué)結(jié)構(gòu)Table 1 Chemical structures of 15 imidazoline corrosion inhibitors

    2 結(jié)果與討論

    2.1 分子結(jié)構(gòu)參數(shù)的計算

    利用Material Studio 8.0 的QSAR模塊計算得到55個分子結(jié)構(gòu)描述符,55個描述符分別表征了能量、電荷、分子表面與信息量、立體構(gòu)象與拓?fù)涮卣?個方面的特征。55個特征參數(shù)見表2。

    2.2 特征參數(shù)的重要性評估與篩選

    本研究中,運用了兩種不同的特征挑選方法實現(xiàn)對55個特征參數(shù)的評估與篩選。第一種方法是在RF中采用Gini重要性評估對每個特征進(jìn)行了重要性打分,每個特征的得分結(jié)果如表3所列,得分越高,說明其越重要。 第二種方法是對每一個特征都做一次線性回歸,然后根據(jù)每一個MLR模型的相關(guān)系數(shù)(R2),挑選出最重要的特征,其R2值越高,說明越重要,結(jié)果見表3。 從表3可看出:通過Gini重要性得分,排名前10的特征為第1、3、11、12、16、 20、26、31、40和44;根據(jù)線性回歸分析的R2值排序,前10的特征為1、11、12、16、20、26、31、40、46和50。兩種不同的評估方法得到的特征重要性重合率較好,有8個均在兩種方法中位列top10,說明這8個特征對緩蝕效率具有重要的影響。

    表2 由Material Studio計算得到的55個分子特征Table 2 55 structural descriptors calculated by Material Studio序號特征類別特征參數(shù)12345能量/ΔETotal energyBinding energyHOMO energyLUMO energyLUMO-HOMO energy6789偶極矩/μTotal dipoleDipole xDipole yDipole z101112空間構(gòu)象/?Connolly surface areaConnolly surface occupied volumeSolvent surface area131415熱動力學(xué)參數(shù)AlogPAlogP98Molecular refractivity1617181920212223242526信息量Information content (IC)Bond information content (BIC)Complementary information content (CIC)Structural information content (SIC)Edge adjacency/magnitudeEdge distance/magnitudeVertex adjacency/equalityVertex adjacency/magnitudeVertex distance/equalityVertex distance/magnitudeAtomic composition (total)2728293031323334353637383940414243444546474849505152535455拓?fù)渲笖?shù)Molecular flexibilityBalaban index JXBalaban index JYWiener indexZagreb indexKappa-1Kappa-2Kappa-3Kappa-1 (alpha modified)Kappa-2 (alpha modified)Kappa-3 (alpha modified)Subgraph counts (0): pathSubgraph counts (1): pathSubgraph counts (2): pathSubgraph counts (3): pathSubgraph counts (3): clusterSubgraph counts (3): chainChi (0)Chi (1)Chi (2)Chi (3): pathChi (3): clusterChi (3): chainChi (0) (valence modified)Chi (1) (valence modified)Chi (2) (valence modified)Chi (3): path (valence modified)Chi (3): cluster (valence modified)Chi (3): chain (valence modified)

    表3 55個結(jié)構(gòu)特征重要性排名列表Table 3 Ranking list of the importance scores for 55 structural descriptors序號特征參數(shù)Gini重要性得分排名1相關(guān)系數(shù)(R2)排名21Total energy189.937 62610.747 112Binding energy3.735 578480.186 6423HOMO energy68.291 81840.188 8414LUMO energy41.846 727120.501 5225LUMO-HOMO energy35.940 065160.503 7216Total dipole16.820 683280.035 87477Dipole x15.574 455290.015 93488Dipole y32.156 727200.001 037519Dipole z30.945 463210.000 671 25210AlogP34.968 065180.484 72511AlogP9890.814 59220.605 7312Molecular refractivity52.691 34250.623 9213Connolly surface area9.427 134400.3253514Connolly surface occupied volume14.498 051300.443 13115Solvent surface area4.112 668470.233 13816Information content (IC)68.530 47430.601 1417Bond information content (BIC)28.390 891220.300 53718Complementary information content (CIC)13.370 623330.178 34319Structural information content (SIC)33.086 131190.358 23420Edge adjacency/magnitude50.714 07960.592 6621Edge distance/magnitude13.307 032340.539 31322Vertex adjacency/equality23.575 582250.525 71423Vertex adjacency/magnitude7.633 154440.524 61524Vertex distance/equality9.505 577390.520 71825Vertex distance/magnitude10.602 804370.539 91226Atomic composition (total)50.136 72570.559 71027Molecular flexibility6.024 963450.108 74628Balaban index JX25.452 984240.001 1485029Balaban index JY41.257 198130.010 094930Wiener index8.923 83410.509 52031Zagreb index49.317 55880.566 8932Kappa-113.703 143320.497 92333Kappa-23.263 887500.190 34034Kappa-35.498 997460.221 63935Kappa-1 (alpha modified)2.924 788520.465 72836Kappa-2 (alpha modified)3.279 507490.1424537Kappa-3 (alpha modified)2.935 844510.177 34438Subgraph counts (0): path8.817 162420.520 81739Subgraph counts (1): path17.205 305270.521 51640Subgraph counts (2): path44.953 418100.589 4741Subgraph counts (3): path44.424 737110.475 82642Subgraph counts (3): cluster8.262 96430.437 33243Subgraph counts (3): chain053-5344Chi (0)49.010 65990.5451145Chi (1)12.024 782360.487 12446Chi (2)41.077 853140.596 5547Chi (3): path22.923 926260.469 22748Chi (3): cluster9.594 495380.319 83649Chi (3): chain054-5450Chi (0) (valence modified)35.851 582170.569 8851Chi (1) (valence modified)14.205 253310.449 72952Chi (2) (valence modified)26.361 785230.518 31953Chi (3): path (valence modified)13.181 044350.448 43054Chi (3): cluster (valence modified)40.073 144150.433 33355Chi (3): chain (valence modified)055-55

    2.3 建模分析

    為防止過擬合, MLR一般要求樣本數(shù)(n)與特征數(shù)(m)的比值在5左右。根據(jù)15個樣本數(shù),需要挑選出最多3個最重要的特征來表征這些分子。為尋找最優(yōu)的特征組合,從8個參數(shù)中隨機(jī)挑選出3個進(jìn)行組合,共組合了56個不同的特征子集,然后采用MLR進(jìn)行建模比較以篩選出最優(yōu)的特征子集。其結(jié)果比較見圖2。

    從圖2可看到,P-value最低且R2最高的模型為最優(yōu)模型(用紅色點表示)。該模型的3個特征分別為Total energy(Te)、Information content (Ic)、Molecular refractivity(Mr),其回歸模型見式(2),其R2為0.843 0,P-value=0.000 099 38。

    IE=-5.517-0.010 1×Te+15.601 7×Ic+0.222×Mr

    (2)

    式中:Te為分子的總能量,代表分子的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,由于每個分子的Te為負(fù)值,分子的結(jié)構(gòu)越穩(wěn)定,能量越低,則其緩蝕效率越高;Ic則反映了分子的連接性和支化度,與分子對稱性和形狀有關(guān),通過該方程可以看出,分子對稱性好,則Ic值高,其IE值就高;第3個關(guān)鍵描述符Mr為分子的折射率,折射率越高,則緩蝕效率越高。

    通過本研究發(fā)現(xiàn),與以往基于復(fù)雜量子化學(xué)計算不同的是,盡管也計算得到了包括HOMO energy等量子化學(xué)參數(shù),但是把特征空間擴(kuò)大后,通過特征評估顯示其他的非量子化學(xué)參數(shù)也與緩蝕效率緊密相關(guān)。這與Shirazi等人的結(jié)論較類似,他們通過對分子整體結(jié)構(gòu)進(jìn)行簡單表征所建立的QSAR模型比基于量子化學(xué)參數(shù)的模型效果更好[13]。 根據(jù)最后模型,得到了每個緩蝕劑分子的預(yù)測結(jié)果,如表4所列。

    從表4可看出,樣本O的預(yù)測相對誤差達(dá)到了18.9%,而其他的均在10%以下。 因此,姑且認(rèn)為該分子為奇異樣本,刪除該分子后,對剩余的14個分子進(jìn)行MLR建模,其R2值提高到了0.911。該結(jié)果說明,該奇異樣本確實對模型的預(yù)測效果產(chǎn)生了偏置(bias)。進(jìn)一步刪除第二大偏差的H分子(相對誤差8.5%)后,剩余的13個分子的模型R2達(dá)到了0.93,模型顯示出很高的預(yù)測能力。

    表4 15種咪唑啉衍生物緩蝕劑的實驗緩蝕效率和預(yù)測緩蝕效率Table 4 List of predicted IE values for 15 imidazoline corrosion inhibitors樣本IE實驗值IE預(yù)測值絕對誤差相對誤差A(yù)64.0160.379 942 983.630 057 0220.056 710 78B67.4369.158 123 8-1.728 123 8-0.025 628 412C79.3274.106 3065.213 693 9980.065 729 879D83.2182.151 248 361.058 751 6380.012 723 851E89.6387.290 463 272.339 536 7340.026 102 161F95.0397.122 576 26-2.092 576 257-0.022 020 165G59.7860.212 078 14-0.432 078 137-0.007 227 804H74.5469.049 360 316.490 639 6890.085 923 215I78.2479.354 408 61-1.114 408 611-0.014 243 464J62.7863.059 930 67-0.279 930 667-0.004 458 915K82.2877.244 060 515.035 939 4860.061 204 904L67.2167.291 971 38-0.081 971 377-0.001 219 631M72.1075.471 989 67-3.371 989 668-0.046 768 234N66.3369.966 591 02-3.636 591 017-0.054 825 735O58.1769.181 516 53-11.011 516 53-0.189 298 892

    本研究用到的15個分子IE值均為實驗方法測定獲取,其評價方法會存在一定的誤差。該研究結(jié)果是在假定實驗數(shù)據(jù)準(zhǔn)確的前提下得出的,如果有更準(zhǔn)確、更多的樣本數(shù)據(jù)可以獲取,那么該研究的結(jié)果有望進(jìn)一步得到修正與提高。

    3 結(jié) 論

    (1) 從能量、電荷、分子表面與信息量、立體構(gòu)象與拓?fù)涮卣?個方面對分子進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征。結(jié)合隨機(jī)森林與線性回歸對55個結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行了評估,篩選出了8個均在兩種方法中位列top10的特征,說明兩種方法的篩選重合率較好,證明了8個重要性特征的可靠性。

    (2) 從8個特征中挑選3個進(jìn)行隨機(jī)組合,構(gòu)建 56個MLR模型,從而篩選出了最優(yōu)的QSAR模型,其最優(yōu)的特征組合為Te、Ic與Mr,留一法的模型預(yù)測效果好,R2為0.911。

    (3)Te、Ic、Mr與緩蝕效率具有較高的正相關(guān)性,分子結(jié)構(gòu)越穩(wěn)定、對稱性好及折射率高,則其IE值就越高,為設(shè)計新型高效的緩蝕劑提供了理論指導(dǎo)。

    猜你喜歡
    緩蝕劑特征參數(shù)咪唑
    故障診斷中信號特征參數(shù)擇取方法
    益氣養(yǎng)陰方聯(lián)合甲巰咪唑片治療甲狀腺功能亢進(jìn)癥的臨床觀察
    基于特征參數(shù)化的木工CAD/CAM系統(tǒng)
    JRHS-2二氧化碳緩蝕劑的研究與應(yīng)用
    云南化工(2020年11期)2021-01-14 00:50:46
    基于PSO-VMD的齒輪特征參數(shù)提取方法研究
    新型緩蝕劑的性能研究
    左咪唑與丙硫苯咪唑驅(qū)豬體內(nèi)寄生蟲的效果對比試驗
    一種適用于鐵基脫硫液的緩蝕劑
    山西化工(2016年6期)2016-04-09 07:17:41
    普萘洛爾與甲巰咪唑?qū)卓哼M(jìn)癥的臨床治療效果觀察
    統(tǒng)計特征參數(shù)及多分類SVM的局部放電類型識別
    電測與儀表(2015年7期)2015-04-09 11:40:04
    国产亚洲欧美在线一区二区| 老汉色∧v一级毛片| 色老头精品视频在线观看| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 一级黄色大片毛片| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 乱人伦中国视频| 国产在线观看jvid| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 国产真人三级小视频在线观看| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 成人亚洲精品av一区二区 | 中文亚洲av片在线观看爽| 大型黄色视频在线免费观看| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 精品久久久久久,| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 嫩草影视91久久| 99国产极品粉嫩在线观看| 啦啦啦免费观看视频1| 午夜免费观看网址| 久久久久久大精品| 精品福利永久在线观看| 制服诱惑二区| 精品午夜福利视频在线观看一区| 国产在线精品亚洲第一网站| 午夜91福利影院| 在线观看舔阴道视频| 成年版毛片免费区| 成人av一区二区三区在线看| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 99精品欧美一区二区三区四区| 成人亚洲精品一区在线观看| 十八禁人妻一区二区| 少妇的丰满在线观看| 亚洲情色 制服丝袜| 黄片播放在线免费| 两个人看的免费小视频| 午夜福利影视在线免费观看| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| av免费在线观看网站| 中文亚洲av片在线观看爽| 午夜精品国产一区二区电影| 色在线成人网| 在线永久观看黄色视频| 啦啦啦 在线观看视频| 一夜夜www| 国产精品成人在线| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 成人18禁在线播放| 精品高清国产在线一区| 一二三四在线观看免费中文在| 嫩草影视91久久| 亚洲精品一二三| 91成年电影在线观看| 日本一区二区免费在线视频| 亚洲av成人一区二区三| 亚洲精品在线观看二区| 90打野战视频偷拍视频| 99久久精品国产亚洲精品| netflix在线观看网站| 一级作爱视频免费观看| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲欧美日韩无卡精品| 亚洲国产精品999在线| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 丰满的人妻完整版| 久久人妻熟女aⅴ| 99热国产这里只有精品6| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 亚洲国产精品合色在线| 91成人精品电影| 五月开心婷婷网| 91国产中文字幕| 亚洲精品国产一区二区精华液| 国产亚洲精品一区二区www| 丰满饥渴人妻一区二区三| av天堂在线播放| 一a级毛片在线观看| 黄色视频不卡| av有码第一页| 国产精品日韩av在线免费观看 | 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 激情在线观看视频在线高清| 在线观看舔阴道视频| 亚洲 欧美一区二区三区| 日日夜夜操网爽| 国产精品永久免费网站| 久久草成人影院| 少妇的丰满在线观看| www.熟女人妻精品国产| 国产精品 欧美亚洲| 91老司机精品| 久久 成人 亚洲| 十八禁人妻一区二区| 69精品国产乱码久久久| 欧美丝袜亚洲另类 | 免费搜索国产男女视频| bbb黄色大片| 高潮久久久久久久久久久不卡| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 婷婷精品国产亚洲av在线| 天堂√8在线中文| 一级片免费观看大全| 狂野欧美激情性xxxx| 色综合婷婷激情| 成人av一区二区三区在线看| 另类亚洲欧美激情| 成人亚洲精品一区在线观看| 国产精品 国内视频| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 波多野结衣av一区二区av| 久久狼人影院| 亚洲成av片中文字幕在线观看| cao死你这个sao货| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 亚洲情色 制服丝袜| 欧美精品啪啪一区二区三区| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 久久99一区二区三区| 国产有黄有色有爽视频| 在线观看一区二区三区激情| 国产欧美日韩精品亚洲av| 日韩大码丰满熟妇| 精品第一国产精品| 日本黄色视频三级网站网址| 精品人妻在线不人妻| 亚洲av熟女| 老司机午夜十八禁免费视频| 一级毛片精品| 12—13女人毛片做爰片一| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 国产亚洲欧美在线一区二区| 中国美女看黄片| 最新在线观看一区二区三区| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 两个人看的免费小视频| 国产激情欧美一区二区| 亚洲专区字幕在线| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 久久人人精品亚洲av| 国产1区2区3区精品| 热99国产精品久久久久久7| 国产99白浆流出| 精品国产一区二区三区四区第35| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 老熟妇乱子伦视频在线观看| av欧美777| av超薄肉色丝袜交足视频| 亚洲avbb在线观看| 国产成人免费无遮挡视频| 久久婷婷成人综合色麻豆| 久久精品影院6| 男人的好看免费观看在线视频 | 亚洲人成电影免费在线| 美女扒开内裤让男人捅视频| 一级毛片女人18水好多| 国产精品国产高清国产av| 亚洲色图av天堂| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 成年版毛片免费区| 欧美日本亚洲视频在线播放| 无限看片的www在线观看| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 真人做人爱边吃奶动态| 亚洲精品国产区一区二| 欧美黑人精品巨大| 日本免费a在线| 夜夜夜夜夜久久久久| 午夜免费鲁丝| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 男女做爰动态图高潮gif福利片 | 黄网站色视频无遮挡免费观看| 悠悠久久av| 免费少妇av软件| 免费高清视频大片| 久久久精品欧美日韩精品| 99久久国产精品久久久| 正在播放国产对白刺激| 亚洲色图av天堂| 精品一区二区三卡| 男女之事视频高清在线观看| 精品国产一区二区久久| 免费观看精品视频网站| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲av电影在线进入| 在线永久观看黄色视频| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 日本精品一区二区三区蜜桃| 久久人妻熟女aⅴ| 校园春色视频在线观看| 亚洲五月色婷婷综合| 精品国产美女av久久久久小说| 国产色视频综合| 国产精品野战在线观看 | 视频在线观看一区二区三区| 国产片内射在线| 日韩中文字幕欧美一区二区| 精品乱码久久久久久99久播| 精品福利永久在线观看| 国产精品亚洲av一区麻豆| 看免费av毛片| 九色亚洲精品在线播放| 国产精品国产av在线观看| 国产色视频综合| 怎么达到女性高潮| 黄色成人免费大全| 国产免费av片在线观看野外av| 亚洲第一青青草原| 国产成人精品久久二区二区免费| 亚洲精品成人av观看孕妇| 亚洲美女黄片视频| 久久久精品欧美日韩精品| 制服诱惑二区| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 国产野战对白在线观看| 国产精品九九99| 女警被强在线播放| 亚洲专区字幕在线| 亚洲成人精品中文字幕电影 | 狠狠狠狠99中文字幕| 欧美丝袜亚洲另类 | 日韩三级视频一区二区三区| 国产欧美日韩一区二区精品| 久久青草综合色| 在线观看免费视频日本深夜| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 麻豆国产av国片精品| 久久国产精品人妻蜜桃| 又紧又爽又黄一区二区| 精品乱码久久久久久99久播| 后天国语完整版免费观看| 日日爽夜夜爽网站| 一进一出抽搐gif免费好疼 | 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 男女下面进入的视频免费午夜 | 国产97色在线日韩免费| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 老熟妇仑乱视频hdxx| 成在线人永久免费视频| e午夜精品久久久久久久| 色播在线永久视频| 丁香欧美五月| 黄片大片在线免费观看| 精品国产乱子伦一区二区三区| 一二三四在线观看免费中文在| www.自偷自拍.com| 丁香六月欧美| 丝袜美足系列| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 无人区码免费观看不卡| 老司机深夜福利视频在线观看| 国产一区在线观看成人免费| 母亲3免费完整高清在线观看| 国产人伦9x9x在线观看| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 久久久水蜜桃国产精品网| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 91九色精品人成在线观看| 免费看a级黄色片| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 欧美激情久久久久久爽电影 | 欧美乱码精品一区二区三区| 超碰97精品在线观看| 男人操女人黄网站| 老司机午夜福利在线观看视频| 久久 成人 亚洲| 水蜜桃什么品种好| av欧美777| 国产色视频综合| 久久国产亚洲av麻豆专区| 日韩免费av在线播放| 90打野战视频偷拍视频| 少妇的丰满在线观看| 色播在线永久视频| 99久久综合精品五月天人人| 无限看片的www在线观看| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 国产亚洲精品久久久久5区| 国产精品一区二区在线不卡| 大型黄色视频在线免费观看| 亚洲av熟女| 可以在线观看毛片的网站| 亚洲自拍偷在线| 精品福利永久在线观看| 久久影院123| 亚洲少妇的诱惑av| 久久亚洲真实| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产精品综合久久久久久久免费 | 热re99久久国产66热| 男女午夜视频在线观看| 中文字幕人妻丝袜制服| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产精品99久久99久久久不卡| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 国产伦一二天堂av在线观看| 99re在线观看精品视频| 午夜免费观看网址| 日本欧美视频一区| 一边摸一边抽搐一进一小说| 久久青草综合色| 精品一区二区三卡| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 国产精品综合久久久久久久免费 | 精品一品国产午夜福利视频| 亚洲五月婷婷丁香| 高潮久久久久久久久久久不卡| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 丝袜美腿诱惑在线| 成人亚洲精品av一区二区 | 成人手机av| 精品卡一卡二卡四卡免费| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产精品国产av在线观看| 乱人伦中国视频| 女性生殖器流出的白浆| 成人三级做爰电影| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 美女高潮到喷水免费观看| 极品人妻少妇av视频| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 男女做爰动态图高潮gif福利片 | 日本免费一区二区三区高清不卡 | 一边摸一边抽搐一进一小说| 久久久久久久久免费视频了| 久久欧美精品欧美久久欧美| av视频免费观看在线观看| 久久久久亚洲av毛片大全| 亚洲av电影在线进入| 99久久综合精品五月天人人| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 老汉色av国产亚洲站长工具| 久久午夜亚洲精品久久| xxx96com| 嫩草影视91久久| 男女下面插进去视频免费观看| 久9热在线精品视频| 亚洲一区二区三区欧美精品| 看免费av毛片| 日韩免费av在线播放| 香蕉丝袜av| svipshipincom国产片| 国产高清视频在线播放一区| 国产精品av久久久久免费| 色综合欧美亚洲国产小说| 黄色成人免费大全| 黄片小视频在线播放| 嫁个100分男人电影在线观看| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 欧美日韩亚洲高清精品| 免费高清视频大片| 欧美日韩福利视频一区二区| 午夜91福利影院| 男女做爰动态图高潮gif福利片 | 午夜福利欧美成人| 99精品久久久久人妻精品| 免费日韩欧美在线观看| 精品乱码久久久久久99久播| 性欧美人与动物交配| 超碰97精品在线观看| 最近最新中文字幕大全免费视频| 国产成人av激情在线播放| 欧美在线黄色| 成人黄色视频免费在线看| 热99国产精品久久久久久7| 亚洲精品粉嫩美女一区| 欧美另类亚洲清纯唯美| 欧美+亚洲+日韩+国产| 这个男人来自地球电影免费观看| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 88av欧美| 91麻豆av在线| 91字幕亚洲| 在线观看午夜福利视频| 9191精品国产免费久久| 亚洲,欧美精品.| 99久久综合精品五月天人人| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 中文字幕av电影在线播放| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 欧美日韩乱码在线| 精品国内亚洲2022精品成人| 搡老岳熟女国产| 夜夜夜夜夜久久久久| 18禁观看日本| 国产精品偷伦视频观看了| 亚洲av五月六月丁香网| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 国产高清视频在线播放一区| 淫秽高清视频在线观看| 国产精品永久免费网站| 亚洲 国产 在线| 欧美一级毛片孕妇| 少妇 在线观看| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 脱女人内裤的视频| 少妇被粗大的猛进出69影院| 精品熟女少妇八av免费久了| 日韩精品中文字幕看吧| 99精国产麻豆久久婷婷| 国产精品电影一区二区三区| 亚洲第一av免费看| 精品久久久久久电影网| 老汉色∧v一级毛片| 老鸭窝网址在线观看| 老司机深夜福利视频在线观看| 亚洲av电影在线进入| 国产成人av激情在线播放| 国产xxxxx性猛交| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产精品成人在线| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲人成77777在线视频| 两个人看的免费小视频| 色在线成人网| av福利片在线| 亚洲三区欧美一区| 性色av乱码一区二区三区2| av国产精品久久久久影院| 在线观看一区二区三区激情| 满18在线观看网站| 国产亚洲精品久久久久5区| e午夜精品久久久久久久| 中出人妻视频一区二区| 国产精品综合久久久久久久免费 | 自线自在国产av| 交换朋友夫妻互换小说| 国产1区2区3区精品| 亚洲男人天堂网一区| 狂野欧美激情性xxxx| 国产精品综合久久久久久久免费 | 午夜福利,免费看| 色尼玛亚洲综合影院| 亚洲欧美日韩无卡精品| 成人黄色视频免费在线看| av免费在线观看网站| 久久久国产精品麻豆| av天堂久久9| 亚洲自拍偷在线| 99香蕉大伊视频| 老汉色av国产亚洲站长工具| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 欧美国产精品va在线观看不卡| 亚洲人成77777在线视频| 欧美最黄视频在线播放免费 | 制服诱惑二区| 亚洲精品成人av观看孕妇| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 久久 成人 亚洲| 十八禁网站免费在线| xxxhd国产人妻xxx| 久久精品影院6| 日日摸夜夜添夜夜添小说| videosex国产| 丝袜美足系列| 成在线人永久免费视频| 日韩免费高清中文字幕av| 一夜夜www| 9热在线视频观看99| 久久久久久久久久久久大奶| 国产乱人伦免费视频| 一级片免费观看大全| 国产精品亚洲一级av第二区| www.www免费av| 热re99久久精品国产66热6| 欧美色视频一区免费| 纯流量卡能插随身wifi吗| 日本一区二区免费在线视频| 神马国产精品三级电影在线观看 | 丰满饥渴人妻一区二区三| 欧美乱妇无乱码| 999精品在线视频| 在线观看免费午夜福利视频| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 两个人免费观看高清视频| 国产精品久久久人人做人人爽| www国产在线视频色| 村上凉子中文字幕在线| 欧美日韩一级在线毛片| 亚洲精品在线美女| 超色免费av| 亚洲熟女毛片儿| cao死你这个sao货| 女性被躁到高潮视频| 亚洲av熟女| 又黄又爽又免费观看的视频| 精品久久久久久久毛片微露脸| 久久国产精品人妻蜜桃| 精品国产美女av久久久久小说| 成年女人毛片免费观看观看9| 好男人电影高清在线观看| 亚洲国产欧美一区二区综合| 9191精品国产免费久久| 亚洲av美国av| 99久久综合精品五月天人人| 无遮挡黄片免费观看| 欧美日韩视频精品一区| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 亚洲国产精品sss在线观看 | 午夜影院日韩av| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲一区中文字幕在线| 高清黄色对白视频在线免费看| 亚洲午夜理论影院| 天天添夜夜摸| 日韩免费高清中文字幕av| 精品国产乱码久久久久久男人| 韩国av一区二区三区四区| 黄色视频不卡| 一级毛片精品| 另类亚洲欧美激情| www.熟女人妻精品国产| 一区二区日韩欧美中文字幕| 成年女人毛片免费观看观看9| 国产三级在线视频| 国产97色在线日韩免费| 国产av在哪里看| 欧美黄色淫秽网站| 亚洲欧美日韩无卡精品| 中出人妻视频一区二区| 国产一区在线观看成人免费| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 一a级毛片在线观看| 色尼玛亚洲综合影院| 国产精品免费一区二区三区在线| 久久热在线av| 99精品欧美一区二区三区四区| 欧美最黄视频在线播放免费 | 99香蕉大伊视频| 久久人人97超碰香蕉20202| 黄片小视频在线播放| 国产精品一区二区免费欧美| 91精品三级在线观看| 一级毛片女人18水好多| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 国产成人免费无遮挡视频| 美女高潮到喷水免费观看| 亚洲 欧美一区二区三区| 91精品三级在线观看| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 国产成年人精品一区二区 | 80岁老熟妇乱子伦牲交| 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产精品久久久久成人av| 热re99久久精品国产66热6| 亚洲五月天丁香| 欧美不卡视频在线免费观看 | 欧美成狂野欧美在线观看| 在线观看www视频免费| 国产精品成人在线| 午夜视频精品福利| 精品无人区乱码1区二区| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 99久久综合精品五月天人人| 天天影视国产精品| 精品日产1卡2卡| 在线永久观看黄色视频| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 88av欧美| 一级毛片精品| 黄色视频,在线免费观看| 欧美乱色亚洲激情| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 国产精品99久久99久久久不卡| 午夜免费激情av| 老熟妇仑乱视频hdxx| 免费不卡黄色视频| 精品国产一区二区三区四区第35| 久久久久精品国产欧美久久久| 88av欧美| 亚洲av片天天在线观看| 一夜夜www| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 欧美精品一区二区免费开放| 自线自在国产av| 精品久久蜜臀av无| 他把我摸到了高潮在线观看| 怎么达到女性高潮| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 国产成人av教育| 丰满的人妻完整版| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 亚洲人成电影免费在线| 国产欧美日韩一区二区三| 成人永久免费在线观看视频| 午夜精品久久久久久毛片777| 国产免费av片在线观看野外av| 日韩免费高清中文字幕av| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 国产精品久久久人人做人人爽| 亚洲专区字幕在线| 精品熟女少妇八av免费久了| 国产欧美日韩一区二区三| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 精品久久久精品久久久| 制服诱惑二区| 国产免费av片在线观看野外av| 无限看片的www在线观看| 欧美日韩一级在线毛片| 一进一出好大好爽视频| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 午夜老司机福利片| 亚洲第一青青草原| 手机成人av网站|