四川盆地中二疊統(tǒng)天然氣地球化學(xué)特征及成因判識

董才源 ，謝增業(yè) ，裴森奇 ，張璐 ，楊春龍 ，尹瀚翔

（1.中國石油勘探開發(fā)研究院，河北 廊坊 065007；2.中國石油天然氣集團(tuán)公司天然氣成藏與開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，河北 廊坊 065007；3.中國石油西南油氣田分公司川西北氣礦，四川 江油 621700）

0 引言

近年來，四川盆地中二疊統(tǒng)天然氣勘探取得重要進(jìn)展，尤其是2014年川西北部雙探1井在棲霞組測試獲氣87.6×104m3/d以及川中地區(qū)南充1井茅口組測試獲氣 44.74×104m3/d［1-2］，徹底改變了長久以來以裂縫型和縫洞型灰?guī)r氣藏為主的勘探思路，標(biāo)志著中二疊統(tǒng)天然氣勘探的重要突破，促使四川盆地中二疊統(tǒng)天然氣的勘探、研究重新成為眾人關(guān)注的焦點(diǎn)。

天然氣地球化學(xué)特征和成因類型是制約勘探方向的關(guān)鍵問題之一，也是研究的重點(diǎn)和難點(diǎn)［3-4］。受勘探程度低、資料少及技術(shù)手段不足的限制，目前對四川盆地尤其是川西、川中地區(qū)中二疊統(tǒng)天然氣地球化學(xué)特征的系統(tǒng)總結(jié)較少，對天然氣成因類型判識的研究相對薄弱。其中：黃籍中等［5-6］認(rèn)為，川東、蜀南地區(qū)中二疊統(tǒng)氣藏表現(xiàn)為自源型油型氣特征；蔡開平等［7-8］指出，川西北河灣場構(gòu)造中二疊統(tǒng)氣藏屬自生自儲油型氣；朱光有等［9］對蜀南地區(qū)天然氣地球化學(xué)特征作了少量總結(jié)，認(rèn)為是主要來自龍馬溪組泥巖的油型氣，混有自身泥灰?guī)r貢獻(xiàn)；戴金星［10］基于天然氣中H2S質(zhì)量濃度低及碳同位素偏重的特征，提出川東、蜀南地區(qū)中二疊統(tǒng)天然氣為來自龍?zhí)督M的煤成氣；王蘭生等［11］認(rèn)為，川東、蜀南地區(qū)中二疊統(tǒng)天然氣既有高—過成熟腐殖母質(zhì)來源的煤系氣，也有腐泥母質(zhì)來源的油系氣及兩者的混合氣。隨著勘探程度的增加，特別是川西北地區(qū)、川中地區(qū)多口氣井的發(fā)現(xiàn)，迫切需要對整個盆地中二疊統(tǒng)天然氣地球化學(xué)特征及成因類型進(jìn)行深入總結(jié)研究，為拓展勘探領(lǐng)域提供理論支持。

1 天然氣組分特征

天然氣的化學(xué)組成可分為烴類氣體和非烴類氣體，天然氣組分受氣源巖母質(zhì)類型、成熟度及天然氣形成后的運(yùn)移成藏及后期改造等多種因素共同影響。

1.1 烴類組分

四川盆地中二疊統(tǒng)天然氣以烴類氣體為主，CH4體積分?jǐn)?shù)高，分布在94.00%～99.00%，大部分在95.00%以上，C2H6體積分?jǐn)?shù)低，介于0.06%～0.94%，均小于1.00%，C3H8體積分?jǐn)?shù)普遍低于0.20%，干燥系數(shù)大，位于0.980～0.999，是典型的高演化干氣（見圖1）。此特征與氣源巖埋藏深度大、熱演化程度高密切相關(guān)。不同地區(qū)中二疊統(tǒng)天然氣烴類組成有所不同，與川東、蜀南地區(qū)相比，川西、川中地區(qū)C2H6，C3H8體積分?jǐn)?shù)均較低，干燥系數(shù)大，表明川西、川中地區(qū)天然氣的成熟度高于蜀南、川東地區(qū)。

圖1 中二疊統(tǒng)天然氣組分交會

1.2 非烴組分

四川盆地中二疊統(tǒng)天然氣中非烴氣體類型多，主要包括 N2，CO2，H2S，He 及 H2等。但總體含量較低，微量 N2、中低量 CO2、中低量 H2S和極少量 He，H2。其中：N2體積分?jǐn)?shù)分布于 0.21%～1.67%，CO2體積分?jǐn)?shù)0.72%～4.79%，He體積分?jǐn)?shù)小于0.04%；大部分天然氣中的H2S質(zhì)量濃度較低，以5.00 g/m3以下為主，但川中地區(qū)中二疊統(tǒng)天然氣中的H2S質(zhì)量濃度相對較高，介于14.55～39.52 g/m3，這與高石梯—磨溪地區(qū)燈影組天然氣中的H2S質(zhì)量濃度相近。

2 烷烴同位素特征

天然氣的氣源類型、成熟度、成因類型及運(yùn)移過程等諸多因素導(dǎo)致天然氣同位素發(fā)生分餾，共同決定了現(xiàn)今天然氣烷烴同位素的地球化學(xué)面貌。四川盆地中二疊統(tǒng)天然氣δ13C1相對較重，δ13C2分布范圍廣，多數(shù)天然氣甲、乙碳同位素發(fā)生倒轉(zhuǎn)（見圖2a）。δ13C1整體分布于-35.6‰～-27.7‰，平均為-32.0‰。其中，川西地區(qū)為-35.6‰～-27.7‰，川中地區(qū)為-33.4‰～-29.8‰，川東地區(qū)為-33.9‰～-29.5‰，蜀南地區(qū)為-34.9‰～30.6‰，可見川西地區(qū)最重，川東、川中地區(qū)次之，蜀南最輕。由于δ13C1為成熟度反映指標(biāo)，因此說明，川西地區(qū)天然氣成熟度最高［12-13］。δ13C2主要分布于-36.7‰～-25.2‰，平均-32.9‰。其中，川西地區(qū)主要為-35.2‰～-25.2‰，川中地區(qū)主要為-34.7‰～-30.5‰，川東地區(qū)主要為-36.3‰～-30.4‰，蜀南地區(qū)主要為-36.7‰～-32‰，鑒于 δ13C2主要受氣源巖母質(zhì)類型影響［14-15］，因此表明，天然氣δ13C2分布范圍廣與不同母質(zhì)的貢獻(xiàn)有關(guān)。川西、川中地區(qū)重于川東、蜀南地區(qū)，顯示川西、川中地區(qū)氣源巖有別于川東、蜀南地區(qū)，具有更重的碳同位素值。

從四川盆地不同地區(qū)中二疊統(tǒng)天然氣δ2H1的分析結(jié)果（見圖2b）看，中二疊統(tǒng)天然氣δ2H1主要分布于-141‰～-125‰。不同地區(qū)天然氣的δ2H1存在較大的差異。川東、川中地區(qū)天然氣δ2H1普遍較重，以大于-134‰為主；蜀南地區(qū)相對較輕，小于-136‰；川西南部樣品點(diǎn)少，δ2H1值為-135‰；而川西北部地區(qū)的δ2H1值主要介于-139‰～-135‰。

圖2 中二疊統(tǒng)天然氣烷烴同位素交會

3 天然氣成因類型

3.1 碳同位素指標(biāo)

大量統(tǒng)計(jì)和模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，乙烷碳同位素值較甲烷碳同位素具有較強(qiáng)的穩(wěn)定性和母質(zhì)類型繼承性，更能反映成烴母質(zhì)類型［12-15］，是探討天然氣成因類型最常用且最為有效的地球化學(xué)指標(biāo)之一。不同學(xué)者根據(jù)研究對象的具體特點(diǎn)提出了不同的劃分標(biāo)準(zhǔn)。例如：張士亞等［16］認(rèn)為油型氣 δ13C2<-29.0‰，王蘭生等［11］將δ13C2＞-27.0‰的天然氣定義為煤型氣，戴金星等［17-18］將δ13C2＞-28.0‰作為煤型氣和油型氣的分界線。基于前人的研究成果和四川盆地中二疊統(tǒng)的具體地質(zhì)條件，筆者將δ13C2＜-29.0‰的天然氣劃分為油型氣。

如圖2a所示，中二疊統(tǒng)多數(shù)天然氣的δ13C2輕于-29.0‰，說明以油型氣為主，少量重于-29.0‰，應(yīng)是受到中二疊統(tǒng)自身泥灰?guī)r的較大影響所導(dǎo)致。除川西、蜀南地區(qū)部分天然氣外，多數(shù)中二疊統(tǒng)天然氣甲、乙烷碳同位素發(fā)生倒轉(zhuǎn)，這與烴源巖處于高—過成熟演化階段有關(guān)。當(dāng)?shù)販馗哂?00℃時，原油大量裂解為天然氣，正碳同位素序列就會變成負(fù)碳同位素序列，中二疊統(tǒng)經(jīng)歷的古地溫超過200℃，這是多數(shù)天然氣甲、乙烷碳同位素倒轉(zhuǎn)的主要原因。

3.2 輕烴指標(biāo)

油型氣可進(jìn)一步劃分為干酪根裂解氣和原油裂解氣，兩者的區(qū)分意義重大。如果是原油裂解氣，意味著源巖在生油高峰期生成的油氣被圈閉捕獲后形成古油藏，目前達(dá)到大量裂解成氣階段；如果是干酪根裂解氣，說明源巖先期形成的油藏已遭破壞，氣源只能來自干酪根晚期裂解氣，氣源豐度將會受到很大影響。天然氣輕烴泛指分子碳數(shù)為C6，C7的化合物，是天然氣與原油之間的中間產(chǎn)物，此碳數(shù)范圍內(nèi)烴類異構(gòu)體豐富、信息量大［19］。因此，通過對天然氣中輕烴可以判識天然氣是屬于干酪根初次裂解氣還是原油二次裂解氣。

胡國藝等通過對熱模擬產(chǎn)物輕烴組成的對比分析，發(fā)現(xiàn)原油裂解氣和干酪根裂解氣在（2-甲基己烷+3-甲基己烷）/正己烷和甲基環(huán)己烷/正庚烷等2項(xiàng)指標(biāo)上存在明顯差異，即烴源巖干酪根裂解氣中以上2項(xiàng)指標(biāo)值較低，而原油裂解氣該2項(xiàng)指標(biāo)值較高［20］。因此，根據(jù)這2項(xiàng)指標(biāo)可進(jìn)行原油裂解氣和干酪根裂解氣的判識。將四川盆地中二疊統(tǒng)天然氣的上述2項(xiàng)輕烴參數(shù)投到交會圖中（見圖3），可見多數(shù)天然氣甲基環(huán)己烷/正庚烷和（2-甲基己烷+3-甲基己烷）/正己烷2項(xiàng)比值均較大，分別為大于1.0和0.5，表明主要為原油裂解氣。

圖3 典型層系天然氣輕烴指標(biāo)交會

3.3 組分指標(biāo)

Prinzofer等［21-24］國內(nèi)外學(xué)者常用 ln（C1/C2）-ln（C2/C3）圖版來區(qū)分干酪根初次降解氣和原油二次裂解氣，但其模擬實(shí)驗(yàn)中干酪根的演化程度較低。謝增業(yè)等［25］認(rèn)為干酪根降解氣和原油裂解氣ln（C1/C2）與ln（C2/C3）值均隨演化程度增高而增大，但在高—過成熟階段，干酪根降解氣ln（C2/C3）值逐漸增大，原油裂解氣ln（C2/C3）值基本穩(wěn)定，在此基礎(chǔ)上建立了基于演化程度的天然氣成因類型判識圖版。此圖版已經(jīng)過實(shí)踐驗(yàn)證且受到同行認(rèn)可，不僅可以判識天然氣成因類型，還能確定天然氣的成熟度。

如圖4所示，四川盆地中二疊統(tǒng)天然氣ln（C1/C2）值介于 6.19～7.87，ln（C2/C3）值以 3.00～4.76為主，說明為原油裂解氣，且普遍處于高過成熟階段。其中：川西和川中地區(qū)中二疊統(tǒng)天然氣ln（C1/C2）值介于6.20～7.10，ln（C2/C3）值介于 3.10～3.90，主要分布在鏡質(zhì)體反射率Ro＞2.5%的區(qū)間，與高磨地區(qū)龍王廟組天然氣相似度甚高，說明這2個地區(qū)中二疊統(tǒng)天然氣可能與龍王廟組天然氣相同，由筇竹寺組烴源巖供烴。而川東、蜀南地區(qū)中二疊統(tǒng)天然氣ln（C1/C2）值分布于4.10～6.50，ln（C2/C3）值介于 1.10～3.30，Ro的范圍為 2.0%～2.5%，與川東地區(qū)石炭系天然氣特征相近。由此可以初步判斷，川東、蜀南地區(qū)中二疊統(tǒng)天然氣與川東地區(qū)石炭系天然氣同源，主要來自龍馬溪組泥巖。

圖4 典型層系天然氣 ln（C1/C2）與 ln（C2/C3）交會

烴源巖研究表明，中二疊統(tǒng)氣藏相關(guān)烴源巖層共4套。其中：筇竹寺組泥巖、龍馬溪組泥巖為腐泥型烴源巖，筇竹寺組泥巖全盆地都有展布，龍馬溪組泥巖集中在川東和蜀南地區(qū)；中二疊統(tǒng)泥灰?guī)r主要為Ⅰ、Ⅱ型，茅口組較棲霞組更為發(fā)育。前述研究表明，四川盆地中二疊統(tǒng)天然氣為原油裂解干氣，與筇竹寺組泥巖和龍馬溪組泥巖干酪根類型完全匹配。川中和川西地區(qū)天然氣成熟度更高、ln（C1/C2）-ln（C2/C3）特征與龍王廟組天然氣一致，主要來源于筇竹寺組泥巖，但不排除中二疊統(tǒng)自身泥灰?guī)r的貢獻(xiàn)，尤其川西地區(qū)較重的天然氣同位素是受到該區(qū)較為發(fā)育的混合型泥灰?guī)r影響；川東和蜀南地區(qū)中二疊統(tǒng)天然氣成熟度相對較低，ln（C1/C2）-ln（C2/C3）特征與石炭系天然氣一致，最有可能來源于縱向上相距更近的龍馬溪組泥巖，但同時也可以接受中二疊統(tǒng)泥灰?guī)r的供烴。

四川盆地中二疊統(tǒng)天然氣為原油裂解氣，源巖在生油高峰期生成的油氣被圈閉捕獲后形成古油藏，目前達(dá)到大量裂解成氣階段，各成藏要素的時空匹配及后期保存條件是天然氣能否成藏的關(guān)鍵，是下一步勘探需要關(guān)注的重點(diǎn)。四川盆地廣泛分布的筇竹寺組優(yōu)質(zhì)烴源巖、川東及蜀南地區(qū)大面積發(fā)育的龍馬溪組優(yōu)質(zhì)烴源巖以及優(yōu)質(zhì)的中二疊統(tǒng)泥灰?guī)r烴源巖，預(yù)示著四川盆地中二疊統(tǒng)氣源充足、天然氣勘探前景良好。

4 結(jié)論

1）烴類氣體是四川盆地中二疊統(tǒng)天然氣的主要成分，其中 CH4體積分?jǐn)?shù)高，C2H6，C3H8體積分?jǐn)?shù)低，干燥系數(shù)0.980～0.999；非烴氣體類型多、含量低，其中N2體積分?jǐn)?shù)0.21%～1.67%，CO2體積分?jǐn)?shù)0.72%～4.79%，He體積分?jǐn)?shù)小于0.04%，H2S質(zhì)量濃度以5 g/m3以下為主。

2）四川盆地中二疊統(tǒng)天然氣δ13C1相對較重，分布于-35.6‰～-27.7‰，δ13C2分布范圍廣，介于-36.7‰～-25.2‰，天然氣甲、乙碳同位素多數(shù)發(fā)生倒轉(zhuǎn)，少數(shù)未發(fā)生倒轉(zhuǎn)。δ2H1主要分布于-141‰～-125‰，不同地區(qū)天然氣的δ2H1差異較大。

3）通過天然氣碳同位素、輕烴、組分三方面的對比研究，明確四川盆地中二疊統(tǒng)天然氣類型為原油裂解氣：其一，多數(shù)天然氣δ13C2輕于-29.0‰；其二，甲基環(huán)己烷/正庚烷和（2-甲基己烷+3-甲基己烷）/正己烷2項(xiàng)比值分別大于1.0和0.5；其三，ln（C1/C2）值介于6.19～7.87，ln（C2/C3）值介于 3.00～4.76。

4）川中和川西地區(qū)中二疊統(tǒng)天然氣主要來源于筇竹寺組泥巖，但不排除中二疊統(tǒng)自身泥灰?guī)r的貢獻(xiàn)，尤其是川西地區(qū)較重的天然氣同位素是受到該區(qū)較為發(fā)育的混合型泥灰?guī)r影響；川東和蜀南地區(qū)中二疊統(tǒng)天然氣最有可能來源于縱向上相距更近的龍馬溪組泥巖，同時也可接受中二疊統(tǒng)泥灰?guī)r供烴。