提高GaN基發(fā)光二極管光提取效率技術(shù)

張連俊 ,劉 剛, 張 萌

(1.山東理工大學 計算機科學與技術(shù)學院，山東淄博 255049； 2.伊利諾伊大學 電子與計算機工程系，伊利諾伊 厄本那-香檳 61801)

發(fā)光二極管(LED)體積小、效率高，正逐漸成為傳統(tǒng)光源的替代品。氮化鎵半導體內(nèi)存在帶隙，波長可以很容易地通過添加銦(轉(zhuǎn)移到更長的波長)或鋁(轉(zhuǎn)移到更短的波長)從綠光區(qū)域轉(zhuǎn)到藍光區(qū)域[1]。基于氮化物的LED為全彩色LED顯示屏和高效率的白光光源提供了新機遇，將可以取代白熾燈光源。 發(fā)光二極管的性能主要有兩個優(yōu)點，即活動區(qū)的內(nèi)部量子效率(IQE)和光提取效率高[2]。 低內(nèi)量子效率的結(jié)果是受GaN薄膜生長在異質(zhì)基底上高線程位錯(TD)密度的影響，TD為金屬材料形成注入活性層的電子擴散通路[3]。 由于基體定位較弱，在縮短發(fā)射波長時，光發(fā)射效率對TD的非放射性復合中心更敏感。 為了提高發(fā)光二極管的性能，需要設(shè)計合適結(jié)構(gòu)來提高光的提取效率。 本文從氣相GaN界面和GaN基板界面上的常規(guī)表面晶體刻蝕技術(shù)，以及對光子晶體本身結(jié)構(gòu)方面，分析提高光提取效率的技術(shù)[4]，構(gòu)建LED光的傳播和發(fā)射模型，以提高光提取效率。

1 常規(guī)表面晶格結(jié)構(gòu)提高光提取效率

傳統(tǒng)的實現(xiàn)光提取效率的方法包括材料表面晶格結(jié)構(gòu)和薄膜GaN襯底的改善。 對于表面晶格結(jié)構(gòu)的利用，可以明顯提高光提取效率。 關(guān)鍵是提高了光子發(fā)射幾率，光子晶體(PhC)在一定意義上來說就是衍射光柵，只要其光柵常數(shù)為光波長量級甚至是亞波長量級。光入射進入光子晶體材料，表現(xiàn)出光的波動性質(zhì)。 當光波長與介質(zhì)周期相當?shù)墓鈻沤Y(jié)構(gòu)發(fā)生作用時，光波受到調(diào)制，從而使光落在出射光錐內(nèi)，被耦合為出射光，從而提高了LED的提取效率。 除了周期性的光子晶體結(jié)構(gòu)，其它使用外延橫向過度增長(在n-GaN層)也可減少TD。 嵌入式介質(zhì)掩模和圖形化藍寶石晶體襯底(PSS)，這些方法將提高薄膜質(zhì)量，從而提高內(nèi)部量子效率。 此外對于不同折射率的基底材料，如SiO2和有傾斜角的PSS也有效地增加光散射和反射，提高光的提取效率。

均質(zhì)薄膜GaN襯底的幾何結(jié)構(gòu)可以達到50%或更高的外部提取效率。但是這種隨機的晶格結(jié)構(gòu)表面幾乎無法控制表面光線輻射出LED，從而產(chǎn)生朗伯輻射模式，使得GaN基發(fā)光二極管的提取效率由于在空氣—器件界面上發(fā)生反射而保持較低。 因為光被困在半導體內(nèi)部，最終會被基體或光子活動性區(qū)域中的缺陷和復合中心吸收[3]。 只有部分光能從發(fā)射錐的半導體和空氣的界面中輻射出來。發(fā)射錐由臨界角定義，表示為

θc=sin-1nair/nGaN≈23.6°

(1)

式中：nair和nGaN分別是空氣折射率和GaN材料折射率(光波長0.44 μm時為2.5)。 液相沉積 (LPD) 的氧化鋅棒發(fā)射錐體對LED表面的影響具有室溫沉積、大氣生長和低成本的作用[5]。 其關(guān)鍵是能夠增加逃逸角范圍(43.9°～53.2°)。較大的逃逸角范圍使得光從氧化鋅側(cè)壁發(fā)射出來，可提高GaN 的光發(fā)射效率。

2 表面圖形化光子晶體改善光提取效率

近年來，光子晶體結(jié)構(gòu)被用于三氮化物發(fā)光二極管表面，提高了光的提取效率。 光子晶體可抑制自發(fā)發(fā)射譜[5]，用于制作衍射光柵，通過賽爾效應(yīng)提高內(nèi)部量子效率，從而提升內(nèi)部光提取效率。光柵結(jié)構(gòu)對光提取效率影響如圖1所示。

圖1 光輸出功率與電流特性Fig.1 Light outputpower and current characteristics

從圖1可以看出，深蝕刻和淺蝕刻光柵光子晶體(PhC)都提高了光的提取效率。 雖然深蝕刻光子晶體的內(nèi)部量子效率較低，但光輸出仍然高于淺蝕刻和平面表面的LED。 深蝕刻使得晶體中光子穿透多量子阱，在光子帶隙附近進行調(diào)諧，抑制光發(fā)射進入制導模式，從而提高提取效率。

2.1 衍射光柵表面的光子晶體

衍射光柵表面的光子晶體發(fā)射光子時，允許自發(fā)的發(fā)射制導模式，但這種模式具有耦合的衍射性質(zhì)[6]。由周期性模式產(chǎn)生的額外的布洛克動量使光線與漏態(tài)形成耦合。 它不僅可以提高光的提取效率，而且可以控制輻射模式。 在這種方法中，衍射光柵的晶格常數(shù)比帶隙大，其原因是光子晶體在高布拉格序附近運行，而不是在第一布拉格階上運行。

由于每個引導模式在GaN中以不同的角度傳播，并且與光子晶體的相互作用不同，因此很難提取出所有的模式[7]。導模中的每個模態(tài)平面波向量表示為

k||m=(2π/λ)nGaNsin(θm)=

(2)

式中：m為模數(shù)；L為GaN的厚度；θm為GaN內(nèi)的傳播角。光波向量耦合到其它諧波模式的相互晶格向量G,兩者關(guān)系為

|k||m+G|<2π/λ

(3)

K和G的關(guān)系如圖2所示。

為了將導光衍射到空氣中，需要滿足必要的條件。 衍射條件強烈地依賴光波長、晶格常數(shù)。由于GaN的多模性質(zhì)，應(yīng)考慮漏模與光子晶體的耦合。 高階模態(tài)通常比低階模衍射更好，因為它們與光子晶體有較好的重疊。 另一種更好耦合的方法是將光子晶體結(jié)構(gòu)嵌入到LED器件的中間[8]。利用700 nm厚的GaN和晶格常數(shù)250 nm規(guī)格的光子晶體，實驗顯示提高了光提取效率。與粗糙表面薄膜LED相比，該光子晶體LED的提取效率高達65%～78%。

圖2 光子晶體LED結(jié)構(gòu)中的導模模態(tài)Fig.2 Guided modes in the LED structure with photonic crystals

2.2 圖形化藍寶石襯底光子晶體

最常用的圖案藍寶石襯底有周期金字塔陣列。 通過數(shù)值分析金字塔傾斜角對4面金字塔結(jié)構(gòu)的光提取效率的影響[9]。 30°傾斜角的結(jié)構(gòu)是提高光提取效率的最佳角度，如圖3所示。

圖3 金字塔傾斜角對光提取效率的影響Fig.3 Effect of the LEE angle of the slanted surface in an inversed pyramid structure on light extraiction efficiency

實驗研究表明調(diào)整傾斜角到31.6°將產(chǎn)生更好的性能[10]。 31.6°角的圖形化藍寶石襯底產(chǎn)生了66% IQE和20 mA電流下20 mW光輸出。 其原因是光提取效率的提高，特別是在晶體質(zhì)量上的差異是由側(cè)向生長區(qū)c平面區(qū)域決定的，小傾斜角會有小的c平面面積。 用X射線衍射和蝕刻坑密度表征了位錯密度。實驗制作錐形PSS來提高提取效率[11]，如圖4所示。 晶格常數(shù)設(shè)計為3 μm，錐徑為2.5 μm。蝕刻深度和側(cè)壁角約為700 nm和29°。與常規(guī)LED相比，光輸出功率有35%的增強，原因是光從藍寶石基底反射到頂方向，減少了線程位錯。

圖4 PSS藍寶石表面31.6°傾角的圖像Fig.4 AFM images of 31.6° tilt view of sapphire surface with PSS

還可在PSS上使用沉積二氧化硅球體，以較低的制造成本實現(xiàn)薄膜的異質(zhì)外延生長(MOCVD)方法，使GaN膜的位錯減小[12]。 硅球直徑從300～550 nm變化，表面覆蓋率15%～70%。結(jié)果表明，較高的覆蓋范圍和較大的球體尺寸會得到更好的效果。除了錐體形狀和球體模式外，不規(guī)則納米陣列的PSS在提高外部量子效率方面也有效[13]。在二氧化硅納米棒之間的空隙上出現(xiàn)了許多堆積斷層，在鄰近中很少觀察到可見的線程位錯，這進一步減少藍寶石表面的位錯形成。

前面分析了許多結(jié)構(gòu)可以提高光提取效率，包括表面和嵌入光子晶體，嵌入的介電薄膜屏蔽和圖形化藍寶石襯底等。但GaN中的低階模導光與光子晶體弱相互作用，使得光子晶體不能有效地提取出大部分光。 為了提取所有導光模式，使用嵌入氣隙光子晶體是更好的選擇。 由于大量的螺紋位錯，GaN薄膜的質(zhì)量較差，內(nèi)量子效率會降低，需要利用氣隙光子晶體獲得高光提取效率，同時提高 GaN薄膜質(zhì)量，實現(xiàn)高的內(nèi)部量子效率。

3 PSS嵌入氣隙光子晶體的LED

為提高光提取效率，采用將氣隙光子晶體嵌入介電薄膜屏蔽和圖形化藍寶石襯底等方式。 對于光子晶體，GaN中的低階模導光與表面光子晶體弱相互作用，而表面光子晶體不能有效地提取出這一大部分光。 為了提取所有導光模式，嵌入光子晶體的更好的是空隙光子晶體，可提供較高的效率，因為空氣折射率是1，這樣的椎體與GaN界面的折射率差別最大。由于氣隙光子晶體不具備外延側(cè)向生長的功能，如果采用嵌入介質(zhì)掩模，可形成空氣間隙后的再生長而被嵌入，螺紋位錯繼續(xù)在氣隙光子晶上生長。 而在緩沖GaN層中，可形成較少的位錯。根據(jù)以上理論分析，本文設(shè)計一種新型PSS嵌入氣隙光子晶體的LED。首先通過熱壓光刻，在藍寶石襯底上獲得光子晶體模式的GaN模板，如圖5(a)所示；然后采用標準光刻法制備厚100 nm的二氧化硅藍寶石襯底，采用濕蝕刻法獲得傾斜角約30°的錐體，形成錯位較少的氮化鎵緩沖層，再利用納米級蝕刻制備出GaN模板，采用MOCVD[11]法過度生長GaN，如圖5(b)所示；最后在優(yōu)化的生長條件下，在(0001)平面過度生長產(chǎn)生氣隙結(jié)構(gòu)，如圖5(c)所示。制備出具有嵌入氣隙光子晶體的GaN基LED。

與其它設(shè)計相比，該設(shè)計所得到的器件結(jié)構(gòu)具有極少數(shù)的位錯，同時利用氣隙光子晶體的優(yōu)點提取出大多數(shù)制導模式。 實驗結(jié)果顯示該光子晶體LED的光提取效率高達75%～83%。這種結(jié)構(gòu)中，內(nèi)部量子效率和光提取效率都得到改善，外部量子效率也急劇提高。

(a)熱壓光刻光子晶體 (b) MOCVD法生長晶體 (c)氣隙光子晶體圖5 嵌入氣隙光子晶體LED的制備過程Fig.5 Fabrication process of air-gap photonics crystal LED

4 結(jié)束語

嵌入氣隙光子晶體作為衍射光柵，能有效地提取GaN材料的導模。嵌入式介質(zhì)掩模通過外延橫向生長提高GaN薄膜質(zhì)量，并將反射光散射回頂面，可以提高光提取效率。介電掩模的大小既可以是微米尺寸的，也可是納米尺寸的，而總屏蔽面積很重要。圖形化藍寶石襯底還可以降低螺紋位錯密度，提供更好的薄膜質(zhì)量，并能夠有效地將光反射回頂面。錐體光子晶體的傾斜角和襯底的密度是決定其強度和光提取效率的關(guān)鍵因素。

本文利用表面刻蝕、圖形化襯底和表面嵌入光子晶體來提高光提取效率。光子晶體通過優(yōu)化的設(shè)計和制造技術(shù)，可使得GaN基藍色LED的成本降低、性能提高，滿足了未來對全彩色顯示和節(jié)能照明的日益增長的需求。