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    響應(yīng)面法優(yōu)化類水滑石吸附F-條件

    2018-12-28 06:09:46秦寶麗許昶雯王國英劉吉明
    中國農(nóng)村水利水電 2018年12期
    關(guān)鍵詞:實驗設(shè)計投加量反應(yīng)時間

    秦寶麗,許昶雯,2,王國英,劉吉明

    (1.太原理工大學環(huán)境科學與工程系,太原 030024;2.滁州學院地理信息與旅游學院,安徽 滁州 239000)

    在地表水和地下水中有大量的氟化物存在,氟是人體內(nèi)必不可少的微量元素,飲用水中加入少量氟可以預(yù)防齲齒。但是在我國多數(shù)地區(qū)的地下水中,氟離子超標導致水體污染。長期飲用高氟水,輕者使牙齒產(chǎn)生斑釉,關(guān)節(jié)疼痛,重者會影響骨骼發(fā)育,致使喪失勞動力[1]。因此,采取有效方法去除水中氟離子已是當前關(guān)注的熱點。

    目前常用的去除水中氟離子的方法有:吸附法、電凝聚法、反滲透法、離子交換法、化學沉淀法和混凝沉降法等[2],其中類水滑石作為一種典型的陰離子吸附劑,制備方便,操作簡單,吸附效果好[3],為了提高吸附效果,本文在之前課題組實驗的基礎(chǔ)上[4],利用Mg/Al/Fe類水滑石(MLT)吸附水中氟離子,通過響應(yīng)面法優(yōu)化MLT對氟離子的吸附條件。

    響應(yīng)面法(response surface methodology,RSM)是數(shù)學方法和統(tǒng)計方法結(jié)合的產(chǎn)物,是用來對所感興趣的響應(yīng)受多個變量影響的問題進行建模和分析的,其最終目的是優(yōu)化該響應(yīng)值[5]。如果有許多因子,首先需要進行Plackett-Burman試驗設(shè)計實現(xiàn)篩選以剔除不重要的因子,然后利用二階模型Box-Behnken實驗設(shè)計逼近響應(yīng)面值,最后確定最優(yōu)點的位置。

    1 實驗部分

    1.1 儀器與試劑

    主要儀器:電子天平(FA1004型,上海舜宇恒平科學儀器有限公司),恒溫磁力加熱攪拌器(HJ-3型,天津濱海新區(qū)大港紅杉實驗設(shè)備廠),數(shù)顯鼓風干燥箱(GZX-9076,上海市博迅實業(yè)有限公司),循環(huán)水真空泵(SHZ-Ⅲ型,上海知信實驗儀器技術(shù)有限公司),馬弗爐(SX2-4-10型,天津市中環(huán)實驗電爐有限公司),恒溫振蕩器(THZ-C型,太倉市實驗設(shè)備廠),氟離子選擇電極(PF-1C型,上海越磁電子科技有限公司),pH計(pHS-3C型,上海市精密科學儀器有限公司)。

    主要試劑:碳酸鎂,硝酸鋁,硝酸鐵,氫氧化鈉,碳酸鈉,氟化鈉,冰乙酸,氯化鈉,環(huán)己二胺四乙酸,乙二胺四乙酸二鈉,均為分析純。

    1.2 實驗方法

    根據(jù)課題組已有方法制備MLT[4],并去除水中F-,研究不同條件對F-去除率的影響。將MLT在不同溫度下進行焙燒,取50 mL含F(xiàn)-濃度為10 mg/L溶液置于250 mL錐形瓶中,投加一定量的MLT,調(diào)節(jié)溶液pH,將瓶口用橡膠塞塞緊后置于恒溫振蕩器中在一定溫度和轉(zhuǎn)速下反應(yīng)。反應(yīng)結(jié)束后過濾,用氟離子選擇電極法測定溶液中F-濃度,計算去除率Y。

    去除率Y用式(1)計算:

    (1)

    式中:Ce為吸附平衡時溶液中剩余F-濃度,mg/L;C0為F-初始濃度,mg/L。

    (1)Plackett-Burman實驗設(shè)計。以F-去除率為響應(yīng)值,利用Plackett-Burman試驗對影響F-吸附去除率的5個因素進行研究,通過實驗設(shè)計及方差分析篩選出對F-去除率有顯著影響的因素。其中5個因素分別為焙燒溫度(A)、MLT投加量(B)、反應(yīng)時間(C)、pH(D)、反應(yīng)溫度(E)。實驗設(shè)計水平如表1所示。

    (2)Box-Behnken實驗設(shè)計。根據(jù)Plackett-Burman試驗的結(jié)果,對篩選出的因素進行Box-Behnken實驗設(shè)計,通過方程擬合預(yù)測響應(yīng)值及因素方差分析最終得出MLT去除F-的最佳吸附條件。

    表1 Plackett-Burman 實驗設(shè)計的因素與水平Tab.1 Factors and level of Plackett-Burman design

    (3)分析方法。試樣經(jīng)0.45 μm的濾膜過濾后,F(xiàn)-濃度用氟離子選擇電極法測定。

    1.3 吸附動力學試驗

    動力學實驗是將50 mL F-濃度為10 mg/L的溶液移入到250 mL的錐形瓶中,再加入MLT,放入20±1 ℃的恒溫振蕩器進行吸附,每隔一定時間測定濾液中殘留的氟離子的濃度,從而得出不同時段的氟離子的吸附量。吸附劑對氟離子的吸附量qt用式(2)計算:

    (2)

    式中:qt為不同時間MLT對氟離子的吸附量,mg/g;Ct為不同時間溶液中殘留的氟離子濃度,mg/L。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 Plackett-Burman實驗結(jié)果

    根據(jù)表2設(shè)計進行實驗,3次試驗取平均值,將實驗結(jié)果去除率記錄在表2中。

    表2 Plackett-Burman實驗設(shè)計結(jié)果Tab.2 Plackett-Burman design and experimental results

    注:A~E分別表示焙燒溫度(℃)、MLT投加量(g/L)、反應(yīng)時間(min)、pH及反應(yīng)溫度(℃)。

    預(yù)測F-去除率的Plackett-Burman實驗方差分析結(jié)果如表3所示,該模型的P值為0.000 1,且回歸模型的相關(guān)系數(shù)達到97.4%,表明利用該模型可以準確預(yù)測F-去除率。根據(jù)表3數(shù)據(jù)顯示,可知焙燒溫度、MLT投加量和反應(yīng)時間對F-去除率有顯著影響,pH和反應(yīng)溫度P值均大于0.05,對實驗結(jié)果沒有顯著影響。原因是MLT經(jīng)焙燒后層狀結(jié)構(gòu)消失,其焙燒產(chǎn)物擁有“記憶效應(yīng)”,在水中和水中陰離子會重新構(gòu)建原本結(jié)構(gòu),在此過程中會釋放出一定量的OH-,增大了堿性,起到了緩沖作用,因此pH值影響不大[6];而反應(yīng)溫度只影響整個反應(yīng)過程的吸附速率,對最終結(jié)果影響不大。因此,選擇焙燒溫度、MLT投加量和反應(yīng)時間這3個因素為影響F-去除率的顯著因素進行后續(xù)Box-Behnken實驗。

    表3 預(yù)測F-去除率的Plackett-Burman實驗方差分析結(jié)果Tab.3 ANOVA of Plackett-Burman experimental for the prediction of F- removal efficiency

    注:P<0.05為*,顯著;P<0.01為**,非常顯著;A~E含義同表2。

    2.2 Box-Behnken實驗結(jié)果

    Box-Behnken實驗設(shè)計的因素編碼水平如表4所示,并根據(jù)表5進行三因素三水平實驗設(shè)計,實驗結(jié)果3次取平均,依次記錄在表5中。

    表4 Box-Behnken實驗設(shè)計的因素與水平Tab.4 Factors and level of Box-Behnken design

    表5 Box-Behnken 實驗設(shè)計及結(jié)果Tab.5 Box-Behnken design and experimental results

    2.2.1 方差分析

    應(yīng)用Design Expert軟件對實驗結(jié)果進行二次多項回歸擬合后,編碼方程模型如式(3)所示:

    Y=92.66+1.97A+2.18B+3.69C-0.33AB+0.55AC-

    0.085BC-2.17A2+1.66B2-0.48C2

    (3)

    對擬合方程進行方差分析,結(jié)果如表6所示。

    表6 預(yù)測F-去除率的Box-Behnken實驗?zāi)P头讲罘治鯰ab.6 ANOVA of Box-Behnken experimental model for the prediction of F- removal efficiency

    注:P<0.05為*,顯著;P<0.01為**,非常顯著。

    由表6可知,模型P值<0.01,表明該模型的回歸方程非常顯著;失擬值的P值為0.091 0>0.05,不顯著,表明實驗中誤差不大;變異系數(shù)C.V.%為1.04%<10%,表明實驗結(jié)果穩(wěn)定性較好;模型的相關(guān)系數(shù)為0.970 1,校正系數(shù)為0.931 7,說明模型擬合效果好,可以利用本模型進行F-去除率的分析預(yù)測。

    由表6可知,A、B、C、A2、B2對響應(yīng)值有非常顯著的影響,AB、AC、BC、C2對響應(yīng)值影響不顯著。通過比較三個影響因素的均方值可得到因素對F-去除率影響的顯著關(guān)系:C>B>A。

    2.2.2 因素交互影響

    3D響應(yīng)面圖中,響應(yīng)面越陡表明因素影響越大[7];等高線圖中,圖形越圓,表明因素的交互影響越不顯著[8]。由圖1所示,可看出F-去除率隨MLT投加量和反應(yīng)時間的增大而增大直至平衡;隨著焙燒溫度的增加F-去除率逐漸增大,之后呈下降趨勢。出現(xiàn)上述情況的原因如下:隨著MLT投加量的增大,吸附劑與F-的接觸面積增大,更多的吸附位點被F-占用,導致F-去除率增大直至達到飽和狀態(tài);隨著反應(yīng)時間的增加,F(xiàn)-與吸附劑活性位點反應(yīng)機會增多,因此去除率逐漸增大;隨著焙燒溫度的增加,焙燒水滑石的“記憶效應(yīng)”越來越明顯,F(xiàn)-在水中進入水滑石層間恢復層狀結(jié)構(gòu)而被去除,F(xiàn)-去除率增大,直至500℃左右達到頂峰,之后隨著焙燒溫度的增加,水滑石逐漸形成尖晶石而失去“記憶效應(yīng)”[9],因此去除率呈下降趨勢。

    2.2.3 模型驗證分析

    經(jīng)響應(yīng)面分析,模型給出的最佳吸附條件如下:焙燒溫度542.22 ℃,MLT投加量17.11 g/L,反應(yīng)時間235.11 min,在此最佳條件下,模型預(yù)測的F-去除率為99.39%。為了驗證模型的可行性,在最佳條件下進行實驗,3次實驗最終結(jié)果取平均得到F-去除率為99.25%,與預(yù)測的相差0.14%,表明模型可以較為準確地預(yù)測各因素對F-去除率,并具有一定的實用性。

    圖1 不同因素交互影響的響應(yīng)面分析Fig.1 Response surface analysis of interaction of different factors

    2.2.4 MLT對原水中F-的去除效果

    含高濃度氟離子天然水來自山西省聞喜縣地下水,原水水質(zhì)見表7。

    表7 天然水水質(zhì)指標Tab.7 Chemical composition and characteristics of the natural water samples

    根據(jù)地下水水質(zhì)標準(GB/T 14848-2017),原水中F-濃度遠遠超過地下水Ⅲ類標準值1.0 mg/L,為了驗證實驗的可實踐性,在最佳條件下進行實驗,3次實驗最終結(jié)果取平均得到F-=0.31 mg/L≤1.0 mg/L,達到地下水水質(zhì)Ⅲ類標準。

    2.3 吸附動力學

    吸附動力學可以反映吸附效率。常用的動力學模型為擬一級(4)[10]、擬二級(5)[11]和粒內(nèi)擴散模型(6)[12]。

    ln(qe-qt)=ln(qe)-k1t

    (4)

    式中:k1為吸附速率常數(shù),min-1。

    (5)

    qt=KFt1/2+C

    (6)

    式中:k2為擬二級吸附速率常數(shù),g/(mg·min);KF為粒內(nèi)擴散速率常數(shù),mg/(g·min0.5)。

    動力學擬合氟離子模型見圖2,動力學擬合參數(shù)見表9??梢钥闯鱿鄬τ跀M一級動力學,擬二級動力學擬合相關(guān)系數(shù)更高,RMSE值更低。k2值較低,表明反應(yīng)速率很快。

    不同溫度下擬二級反應(yīng)速率常數(shù)見表10??梢酝ㄟ^對活化能的計算確定吸附試驗的吸附機理[13]?;罨苡嬎憧衫冒惸釣跛构?Arrhenius equation)(7)求得:

    k=Ae-Ea/RT

    (7)

    圖2 吸附氟離子動力學Fig.2 Kinetics of fluoride adsorption on the MLT from

    式中:k為擬二級反應(yīng)速率常數(shù),g/(mg·min);Ea為活化能,kJ/mol。

    通過計算得到活化能為19.65 kJ/mol?;罨蹺a值低于20 kJ/mol是內(nèi)擴散控制過程[14],對應(yīng)著快速脫氟階段是由擴散控制,即由MLT吸附氟離子和MLT的反應(yīng)為內(nèi)擴散控制。

    表9 MLT吸附氟離子動力學模型及參數(shù)Tab.9 Kinetic models for fluoride adsorption on MLT and the calculated constants

    表10 不同溫度下擬二級反應(yīng)速率常數(shù)Tab.10 The k value under different temperature

    3 結(jié) 語

    (1)以F-去除率為響應(yīng)值,利用Plackett-Burman試驗對影響F-吸附去除率的5個因素進行研究,得出對F-去除率有顯著影響的因素分別為焙燒溫度、MLT投加量和反應(yīng)時間。

    (2)根據(jù)Plackett-Burman試驗篩選出的因素進行Box-Behnken實驗設(shè)計,通過方差分析,表明利用該模型能有效地預(yù)測MLT對F-去除率。其中,3個因素均對響應(yīng)值有非常顯著的影響,且三個影響因素對F-去除率影響的顯著關(guān)系為反應(yīng)時間>MLT投加量>焙燒溫度。

    (3)通過模型得出的最佳吸附條件如下:焙燒溫度542.22 ℃,MLT投加量17.11 g/L,反應(yīng)時間235.11 min,在此條件下F-去除率為99.39%,通過驗證,實驗值和預(yù)測值僅相差0.14%,表明該模型的實用性。

    (4)經(jīng)過實驗驗證MLT處理F-超標的原水,可使 F-濃度達到地下水水質(zhì)標準,在實際中具有很大的實踐意義。

    (5)根據(jù)吸附動力學研究表明,MLT對F-的吸附滿足擬二級動力學模型,該吸附反應(yīng)非常迅速,且受內(nèi)擴散控制的影響。

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