量子點(diǎn)操控的光子探測和圓偏振光子發(fā)射?

李天信 翁錢春鹿建夏輝 安正華陳張海陳平平 陸衛(wèi)

1)(中國科學(xué)院上海技術(shù)物理研究所,紅外物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200083)

2)(華東師范大學(xué),極化材料與器件教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200241)

3)(復(fù)旦大學(xué),表面物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,先進(jìn)材料研究所,上海 200433)

4)(復(fù)旦大學(xué),微納光子結(jié)構(gòu)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200433)

(2018年11月19日收到;2018年11月20日收到修改稿)

1 引 言

1.1 光子、電子分別是研究自由空間和固體環(huán)境中量子單態(tài)的主要媒介,也是未來量子技術(shù)的候選載體

在微觀量子態(tài)中,光量子態(tài)不受溫度影響,并具有獨(dú)一無二的傳輸速度和量子狀態(tài)保持能力,使得光子成為最適合的量子信息載體.另一方面,得益于對電學(xué)和電子學(xué)的研究積累和廣泛利用,人類已具備精巧的電子態(tài)制備、觀測和控制能力.目前對光子、電子態(tài)的研究均已經(jīng)進(jìn)入了單粒子水平,實(shí)現(xiàn)了一系列單量子態(tài)特征的觀測和操控.值得指出的是,光子的內(nèi)稟特性中,偏振態(tài)尤其圓偏振態(tài)是正交且完備的基矢;而圓偏振光場的軸對稱特性賦予光子更強(qiáng)的抗雜散干擾能力,因此圓偏振光子在自由空間量子信息傳遞中相對目前常用的線偏振光子是更好的選擇.

通過電子躍遷過程可以實(shí)現(xiàn)光電兩類量子態(tài)之間能量和信息交換,加上在各自空間優(yōu)異的內(nèi)稟特性,光子和電子自然成為構(gòu)劃中的基于量子特征新技術(shù)的候選粒子.為此,近十年來光子-電子復(fù)合量子態(tài)的探索受到極大關(guān)注,一些重要的光電量子操作得到示范印證[1].在光子-電子相互作用的候選物質(zhì)結(jié)構(gòu)中,受到三維空間束縛的全量子化能級(jí)體系是理想的耦合體系.其中,原子、分子具有典型的分立電子結(jié)構(gòu),因而成為研究單光子發(fā)射、單分子物理化學(xué)的熱點(diǎn).不過原子對于光子的散射截面很低、穩(wěn)定原子對實(shí)驗(yàn)環(huán)境要求較高,限制了這類光子-電子作用體系在更廣范圍內(nèi)被采用.

固態(tài)環(huán)境中,半導(dǎo)體量子點(diǎn)具有類原子的電子結(jié)構(gòu),并且在特定電子能態(tài)的設(shè)計(jì)和制備、借助電/磁等外場進(jìn)行控制方面有很高的自由度.另外,量子點(diǎn)對光子的吸收截面比原子和簡單分子高3個(gè)量級(jí)以上,因此,盡管多數(shù)量子點(diǎn)的子能級(jí)間距較小,使光電量子過程的觀測溫度受到一定限制,量子點(diǎn)仍然是研究單電子、單光子操作[2]、光子-電子糾纏態(tài)[3]首選的固態(tài)體系.同時(shí),電子(激子)的自旋角動(dòng)量對應(yīng)了光子的圓偏振態(tài),因此量子點(diǎn)還是光子-電子自旋態(tài)交換的有效體系[4].

1.2 量子點(diǎn)操控的光子發(fā)射和探測

1.2.1 量子點(diǎn)單光子源

光量子信息研究對光子源的要求體現(xiàn)在單光子(反聚束)、單色、不可區(qū)分性以及發(fā)射效率、頻率和發(fā)射時(shí)間抖動(dòng)等方面,尋求高品質(zhì)的理想單光子源是近年來光量子信息領(lǐng)域的一個(gè)重要研究方向.其中半導(dǎo)體外延量子點(diǎn)的單光子發(fā)射首先由Michler等[5]演示,十年后Salter等[6]實(shí)現(xiàn)了保真度達(dá)到0.82的量子點(diǎn)糾纏光子源.與此同時(shí),在單光子源的波長、效率、線寬和發(fā)射頻率方面也越來越接近光量子信息研究和應(yīng)用的要求.1)光子波長:應(yīng)用不同材料(能隙)量子點(diǎn)可以得到可見至近紅外的單光子源,其中InAs/InP量子點(diǎn)可發(fā)射1.55μm單光子[7].2)時(shí)間抖動(dòng):微腔中量子點(diǎn)受Puchell效應(yīng)驅(qū)動(dòng)可以將激子的自發(fā)發(fā)射速率加快5倍以上,達(dá)到0.1—0.2 ns(1.55μm),大幅改善了光子源的時(shí)間抖動(dòng)特性[8].3)發(fā)射效率:在線性光學(xué)量子計(jì)算中,對單光子的發(fā)射和探測效率都有要求.2005年Bennetta等[9]報(bào)道了效率為0.1(g2(0)=0.02)的光子發(fā)射,2010年糾纏光子對的發(fā)射和收集綜合效率達(dá)到80%[3].4)工作溫度:早在2000年,室溫量子點(diǎn)單光子發(fā)射就已經(jīng)被演示,但線寬有所展寬,要獲得不可分辨光子序列仍需要較低的溫度[10].5)重復(fù)頻率:2009年,Bimberg等[11]將電驅(qū)動(dòng)量子點(diǎn)單光子發(fā)射速度提高到GHz量級(jí),并且二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g2(0)接近0.

需要說明的是,上述量子點(diǎn)光子發(fā)射特性的顯著進(jìn)步離不開對人工光學(xué)微腔結(jié)構(gòu)的利用.迄今已經(jīng)有多種量子點(diǎn)-光子微腔結(jié)構(gòu)被制備和研究,包括回音壁共振腔、微柱共振腔、光子晶體微腔、等離子腔和納米線-量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)等.其中利用光子晶體微腔能獲得相對更高的品質(zhì)因子,QGaAs～7×105,和更高的Purcell增強(qiáng)系數(shù)(>10,理論值超過100)[12],因此在近年量子點(diǎn)和光子強(qiáng)耦合作用中得到更多應(yīng)用[13].在提高光子收集效率方面,將量子點(diǎn)置于納米線中有利于光子的小角度定向發(fā)射,這對單光子發(fā)射和收集效率有較高要求的應(yīng)用有利[14].

總體而言,此前的量子點(diǎn)光子源研究注重單光子品質(zhì)和適應(yīng)量子信息技術(shù)的發(fā)射性能,對于光子的重要內(nèi)稟狀態(tài)即圓偏振態(tài)關(guān)注較少.在量子點(diǎn)光電作用中,圓偏振光子態(tài)既是和激子自旋態(tài)守恒的基本參量,同時(shí)也可能為特定的應(yīng)用如自由空間量子通信提供優(yōu)質(zhì)的量子編碼基矢.

自由空間量子通信需要面對大氣層中鏈路的干擾(湍流、自然界背景光等因素),從而導(dǎo)致信號(hào)弱、畸變大、背景噪聲很強(qiáng).為此,人們在正交線偏振調(diào)制的基礎(chǔ)上提出圓偏調(diào)制.該調(diào)制方式除具有線偏振調(diào)制的低誤碼率特性,同時(shí)相比線偏振調(diào)制具有兩個(gè)優(yōu)點(diǎn):1)使用中無需發(fā)射端和接收端偏振軸的對正,圓偏調(diào)制比線偏調(diào)制多出了一個(gè)自由度(轉(zhuǎn)動(dòng)),對于圓偏調(diào)制系統(tǒng),光信號(hào)的旋光方向不受通信終端的相對轉(zhuǎn)動(dòng)影響,因此接收端仍然可以正常判斷出傳送的數(shù)據(jù),系統(tǒng)性能未受影響;2)圓偏振光在經(jīng)歷粒子散射時(shí),其散射場的分布為軸對稱的均勻分布,光強(qiáng)分布更均勻.這種均勻分布有利于減少光強(qiáng)漲落造成的系統(tǒng)誤判,進(jìn)一步降低誤碼率.因此,圓偏振調(diào)制技術(shù)在未來星地激光通信中有著廣闊的發(fā)展前景.

1.2.2 量子點(diǎn)調(diào)控單光子測量

相對于單光子源,單光子測量和更多學(xué)科的前沿研究相關(guān)聯(lián),包括生物、醫(yī)學(xué)、天文等學(xué)科對寬譜段的光子探測提出了要求,因此單光子測量在一定程度上支持了這些學(xué)科前沿研究的推進(jìn).同時(shí),光子探測引領(lǐng)著更寬廣的技術(shù)應(yīng)用.在光量子信息領(lǐng)域,光子探測是支撐技術(shù)之一,比如通訊波長的單光子探測技術(shù)尚不夠理想,目前的量子信息傳輸試驗(yàn)主要限制在Si基單光子器件能檢測的波段(<1.1μm).在軍事領(lǐng)域,光波是主要的信息獲取渠道,也是對包括光子探測在內(nèi)的極端性能技術(shù)有緊迫需求的領(lǐng)域.隨著反雷達(dá)技術(shù)的日趨成熟,電磁信息獲取更加依賴主、被動(dòng)模式的光學(xué)傳感,光子探測技術(shù)的每一點(diǎn)進(jìn)步都可能改變對立雙方信息獲取能力的平衡.從探測波長角度,近紅外及可見光子的能量較高,探測方案更豐富,技術(shù)水平都更成熟.而紅外波段的光子能量更低,同時(shí)高性能光子探測的技術(shù)和科學(xué)價(jià)值更突出.對于空間光電應(yīng)用,光子探測尤其是紅外光子探測還可能觸發(fā)全新的遙感模式,即從對輻射能量的遙感跨向基于分子量子態(tài)輻射或吸收的精細(xì)遙感.

在新原理單光子探測方案中,量子點(diǎn)控制的輸運(yùn)放大機(jī)理展示了適應(yīng)未來量子技術(shù)要求的誘人特性,如1)極低的暗計(jì)數(shù)率;2)極高的增益;3)探測波長的適應(yīng)性;4)與量子點(diǎn)單光子源完全兼容的材料體系和工藝制程;5)為自旋守恒光子探測提供了可能.

目前國際上利用量子點(diǎn)進(jìn)行單光子探測存在兩種不同的探測機(jī)理:一類是基于量子點(diǎn)俘獲單個(gè)光生載流子以場效應(yīng)方式調(diào)控二維電子氣;另一類是利用量子點(diǎn)帶電引發(fā)近鄰的雙勢壘共振隧穿電流,實(shí)現(xiàn)非線性放大.2009年,《Nature Photonics》綜述文章[15]對現(xiàn)有單光子探測器的性能進(jìn)行了比較.其中基于共振隧穿放大機(jī)理的量子點(diǎn)單光子探測器(quantum dot resonant tunneling diodes,QD-RTD)獲得了最佳的性能參數(shù)評定(figures of merit,用于綜合評定一款單光子探測器的性能).2000年,東京大學(xué)Komiyama等[16]報(bào)道在量子霍爾體系采用獨(dú)特的量子點(diǎn)柵控技術(shù)實(shí)現(xiàn)了太赫茲波段的單光子探測,但工作條件苛刻,需要磁場和50 mK的極低溫度.與此同時(shí),東芝公司Shields等利用自組織生長量子點(diǎn)作為光敏浮柵,在這種柵控量子器件(QD-FET)體系中觀測到近紅外波段的單光子探測效應(yīng).2005年,Blakesley等[17]利用量子點(diǎn)和雙勢壘共振隧穿二極管結(jié)合(QD-RTD)成功實(shí)現(xiàn)了5 K溫度下的單光子探測.

目前,量子點(diǎn)調(diào)控隧穿放大進(jìn)行光子探測的瓶頸問題一是單光子響應(yīng)的有效工作溫度低,二是不能進(jìn)行光子數(shù)分辨,成為這類探測方案廣泛應(yīng)用的主要障礙.事實(shí)上,量子點(diǎn)的全維度分立電子能級(jí)結(jié)構(gòu)決定了它具有相對其他低維量子態(tài)更強(qiáng)的抗熱擾動(dòng)特性,因此優(yōu)化零維-二維組合電子態(tài),充分發(fā)揮前者電子結(jié)構(gòu)和后者共振放大機(jī)理的溫度不敏感性,是決定較高溫度光子探測的科學(xué)問題.

本文介紹一種量子點(diǎn)耦合隧穿模型,將量子點(diǎn)的能態(tài)與共振隧穿二極管的共振態(tài)聯(lián)系起來,成為一種新的光子高靈敏探測途徑,實(shí)質(zhì)性地提升量子點(diǎn)隧穿放大光子探測的關(guān)鍵性能,如量子點(diǎn)光子探測的有效工作溫度、光子分辨能力等.同時(shí),利用磁場調(diào)控量子點(diǎn)激子躍遷和微腔腔模的共振耦合,在Purcell效應(yīng)的作用下增強(qiáng)激子自旋態(tài)的自發(fā)輻射速率,實(shí)現(xiàn)圓偏度達(dá)到90%以上的單光子發(fā)射,形成一種光子自旋可控發(fā)射的新途徑.

2 量子點(diǎn)隧穿放大光子探測的新機(jī)理

2.1 量子點(diǎn)耦合共振隧穿二極管(QD-cRTD)

國際上已經(jīng)報(bào)道的QD-RTD探測器是基于量子點(diǎn)被光生載流子注入后引起局部電勢的變化,進(jìn)而帶動(dòng)鄰近共振隧穿狀態(tài)的移動(dòng),實(shí)現(xiàn)隧穿放大光子探測,這一過程總體上還是利用了量子點(diǎn)電荷注入后的經(jīng)典庫侖作用[16,17].當(dāng)量子點(diǎn)與共振隧穿量子阱互相靠近時(shí),由于衰減態(tài)的存在,兩個(gè)量子受限體系中的局域電子波函數(shù)可能發(fā)生相互作用,當(dāng)滿足一定條件時(shí),兩個(gè)體系中的獨(dú)立能態(tài)之間有可能形成一個(gè)耦合的新能態(tài).

圖1 (a)量子點(diǎn)耦合共振隧穿二極管結(jié)構(gòu)和(b)導(dǎo)帶能級(jí)示意圖[18]Fig.1.(a)Structure of the quantum dot coupled resonant tunneling diode(QD-cRTD);(b)calculated conduction band structure and each energy state of the device[18].

在模型計(jì)算中,用InAs量子阱代替量子點(diǎn),從而進(jìn)行了沿著器件結(jié)構(gòu)生長方向的一維局域態(tài)理論計(jì)算.由于電子的實(shí)際分布會(huì)對能帶有一定的影響,所以必須考慮自洽地求解薛定諤方程和泊松方程,才能更準(zhǔn)確地描述QD-RTD體系中的量子能態(tài)對應(yīng)分布.通過計(jì)算發(fā)現(xiàn)量子點(diǎn)中存在三個(gè)能級(jí),并且由于量子點(diǎn)勢能在導(dǎo)帶的自洽性拱起,導(dǎo)致量子點(diǎn)的第二激發(fā)態(tài)能夠趨近量子阱中的局域能態(tài)[18].

進(jìn)一步的研究表明,量子點(diǎn)與量子阱之間的耦合效率還會(huì)受到另一個(gè)重要結(jié)構(gòu)參數(shù)的影響:RTD勢壘層的厚度.即使量子阱與量子點(diǎn)之間的局域能級(jí)能夠匹配上,如果RTD的AlAs勢壘層較厚,會(huì)導(dǎo)致量子阱中的電子波函數(shù)無法通過衰減態(tài)延伸到量子點(diǎn)區(qū)域,那么兩個(gè)量子體系之間的耦合還是不會(huì)發(fā)生.我們將AlAs勢壘層的厚度從原先的3 nm變?yōu)? nm,并進(jìn)行相同的計(jì)算.當(dāng)量子點(diǎn)的高度為6.6 nm時(shí),量子阱局域能級(jí)與量子點(diǎn)激發(fā)態(tài)能級(jí)匹配,滿足前述條件.但是通過相應(yīng)的電子波函數(shù)分布計(jì)算后發(fā)現(xiàn),兩個(gè)能態(tài)之間并沒有波函數(shù)之間的關(guān)聯(lián),即沒有在空間上形成重疊,因此兩個(gè)能態(tài)之間是完全獨(dú)立的.我們的研究表明,只有AlAs勢壘層小于4 nm時(shí),才有能級(jí)耦合的可能.

圖2 (a)交叉橋結(jié)構(gòu)的QD-cRTD器件掃描電子顯微(SEM)圖;(b)正偏壓時(shí)QD-cRTD器件的電流通道[19]Fig.2. (a)Scanning electron microscope image of QD-cRTD device with cross-wire freestanding bridge;(b)electron path from bottom contact(emitter)to top contact(collector)under positive bias for singlephoton detection[19].

能夠使量子點(diǎn)與量子阱發(fā)生耦合作用的兩個(gè)必要條件為:

1)量子點(diǎn)中的激發(fā)態(tài)能級(jí)能夠與量子阱中的局域能級(jí)匹配;

2)量子點(diǎn)與量子阱之間勢壘層較薄,使電子波函數(shù)的衰減態(tài)能夠延伸到另一側(cè).

更有效的量子點(diǎn)與量子阱之間的耦合作用可以通過進(jìn)一步減薄RTD勢壘層的厚度.計(jì)算了當(dāng)RTD的AlAs勢壘層減薄至2.5 nm時(shí),量子阱與量子點(diǎn)激發(fā)態(tài)之間非常強(qiáng)的耦合作用(電子波函數(shù)基本重疊),意味著在量子點(diǎn)中單個(gè)電子的缺失會(huì)立即通過這種量子耦合作用被量子阱局域能級(jí)感知到.即此時(shí)量子點(diǎn)可以通過量子耦合作用來影響RTD的隧穿特性,而不是經(jīng)典的庫侖耦合作用.

2.2 QD-cRTD器件的光子響應(yīng)

從以上的理論計(jì)算及分析中可以看到,量子點(diǎn)與量子阱之間的耦合需要比較苛刻的條件.實(shí)際QD-cRTD器件中有效區(qū)域內(nèi)只有少部分量子點(diǎn)能夠滿足此耦合條件.所以在器件進(jìn)行光子探測過程中,也存在著這兩類量子點(diǎn)的貢獻(xiàn)區(qū)別.

無光照時(shí)(藍(lán)線),器件的電流值一直保持恒定.當(dāng)有微弱入射光時(shí)(平均入射光子數(shù)約每秒1.4個(gè)),器件的電流開始上升,可以看到,器件的電流上升呈現(xiàn)兩種狀態(tài),一種是以大臺(tái)階電流跳變的方式進(jìn)行,另外一種是以連續(xù)的斜線方式增長.其實(shí)這兩類電流的增長來自于兩類不同量子點(diǎn)的貢獻(xiàn).與量子阱能態(tài)耦合的量子點(diǎn)貢獻(xiàn)了臺(tái)階狀的大電流跳變,而非耦合量子點(diǎn)則貢獻(xiàn)了斜線式的光電流.

2.3 QD-cRTD器件光子統(tǒng)計(jì)實(shí)驗(yàn)及光子數(shù)分辨

對QD-cRTD器件進(jìn)行長時(shí)間的光子計(jì)數(shù)測試,特別是在不同平均入射光子數(shù)下.需要提及的是,由于器件的工作點(diǎn)可能會(huì)隨著光照慢慢漂移,特別是在長時(shí)間光子探測過程中,而器件單光子響應(yīng)幅度對電壓工作點(diǎn)是敏感的,工作點(diǎn)的微弱漂移可能導(dǎo)致器件光子統(tǒng)計(jì)峰的展寬(或漂移).因此,在長時(shí)間光子統(tǒng)計(jì)實(shí)驗(yàn)中,需要對器件施加周期性的重置操作.

圖3 (a)探測和(b)重置狀態(tài)下量子點(diǎn)耦合共振隧穿二極管的能級(jí)示意圖;(c)重置電注入和(d)光子響應(yīng)引起的電流臺(tái)階[19]Fig.3.(a)Band diagrams of QD-cRTD when positively biased for single-photon measurements before(dark line)and after(red line)absorption photons;(b)band diagram of QD-cRTD when negatively biased for efficient electron-injecting operation;(c)time trace of single-photon detection with proposed electron-injecting operation;(d)quantized step-like current signal due to different photon-number states detected[19].

圖4 量子點(diǎn)耦合共振隧穿二極管的光子數(shù)識(shí)別(4.2 K)[19]Fig.4.Photon-number-discrimination detection under different illumination levels in 4.2 K[19].

原型器件長時(shí)間光子計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明,在平均入射光子數(shù)為1.4和1.9時(shí),器件的電流變化輸出分別在0,5.0和10.0 pA處形成統(tǒng)計(jì)峰,在時(shí)間軸上分辨出的量子化的電流臺(tái)階跳變信號(hào),我們可以得出這樣一個(gè)結(jié)論:0,5.0和10.0 pA三個(gè)峰位的形成分別是器件對0個(gè)光子、1個(gè)光子和2個(gè)光子的吸收做出的不同響應(yīng).可以看出不同平均入射光子數(shù)下各個(gè)峰位的相對幅度在變化.當(dāng)平均入射光子數(shù)只有0.2時(shí),單光子的吸收占主導(dǎo),而雙光子的吸收概率則較低,表現(xiàn)為在10.0 pA處無明顯統(tǒng)計(jì)峰.在平均入射光子數(shù)為1.4時(shí),單光子峰的統(tǒng)計(jì)數(shù)相比于雙光子峰還較高,但在平均入射光子數(shù)為1.9時(shí),情況則相反,表明此時(shí)器件對雙光子的吸收相比于單光子已占優(yōu)勢.基于這一系列實(shí)驗(yàn)結(jié)果,我們確信已經(jīng)證明了該器件對入射光子數(shù)具有一定的分辨能力[19].雖然目前我們只演示了器件對0光子、1光子及2光子的分辨,但這已經(jīng)是基于共振隧穿效應(yīng)的單光子探測器在該項(xiàng)重要性能上的突破.而此前該類型器件被《Nature Photonics》綜述文章評定為不具備光子數(shù)分辨能力.

對量子點(diǎn)施加電子預(yù)填充或電子預(yù)清空操作可以顯著地影響量子點(diǎn)耦合隧穿光響應(yīng)特性.利用反向偏置(?1.6 V)可以對量子點(diǎn)進(jìn)行電子填充,而正向大偏置電壓(+7 V)則可以清空量子點(diǎn)中儲(chǔ)存的電子.從器件在周期性的不同重置脈沖下(?1.6 V或+7 V)光電流的積累情況來看.在對量子點(diǎn)進(jìn)行周期性的電子填充后,器件能夠在更高入射光強(qiáng)下保持線性響應(yīng),而對器件施加量子點(diǎn)電子清空操作則使器件迅速飽和.針對這一特性,我們提出了在反偏量子點(diǎn)耦合隧穿下,器件進(jìn)行有效光探測的工作模式.在反偏下,雙勢壘下方是電子耗盡區(qū),光生空穴隨施加的電場漂移至電子耗盡區(qū)并由于量子點(diǎn)的庫侖吸引作用而被束縛在耗盡區(qū)內(nèi),從而拉低了共振隧穿二極管中的共振態(tài)能級(jí),引發(fā)共振隧穿電流.因此,量子點(diǎn)層儲(chǔ)存的電子數(shù)目決定了器件光探測的動(dòng)態(tài)范圍.對量子點(diǎn)施加有效的電子注入能夠拓展器件的光探測能力.利用這一光子探測機(jī)理,在80 K下測試到了單光子吸收引起的電流躍變[20].

表1 不同溫度下QD-cRTD的光子數(shù)分辨能力[19]Table 1. Probabilities of correctly determining the photon number states[19].

圖5 80 K溫度下QD-cRTD對電子注入和光子注入的響應(yīng) (a)注入電子數(shù)隨脈沖偏置電壓的變化;(b)光注入和電注入器件的時(shí)間響應(yīng);(c)光電流以及微分電流隨偏壓的變化;(d)0.72 V偏壓下的光子響應(yīng)[20]Fig.5.(a)The number of injected-electrons varies as the amplitude of the reset pulse;(b)time-resolved measurements of single-photon detection with reset operation at 0.46 V;(c)left,strength of single-photon induced signal compared to working voltage;right,differential conductance of different voltage derived from I-V characteristic without illumination;(d)time-resolved measurements of single-photon detection at 0.72 V,inset is fast random reset occurs without resetting[20].

2.4 QD-cRTD器件的近紅外光子響應(yīng)

在QD-cRTD器件對不同波長光子響應(yīng)的光電流譜測試中,利用合適的反向非共振隧穿電流能夠?qū)α孔狱c(diǎn)進(jìn)行電子態(tài)的重新設(shè)定(即重置操作),從而消除量子點(diǎn)“記憶效應(yīng)”的影響.周期性地對器件進(jìn)行快速電子注入,并連續(xù)改變?nèi)肷洳ㄩL,只要變換波長的時(shí)間間隔大于重置周期,就可以通過鎖相獲取不同波長入射下器件的響應(yīng)變化情況,從而得到精細(xì)的光電流譜數(shù)據(jù).

以往報(bào)道的常規(guī)QD-RTD器件由GaAs層吸收光子,因此光子水平的響應(yīng)探測截止于820 nm左右,而從圖6(a)可以看到,采用耦合結(jié)構(gòu)的QD-cRTD器件的響應(yīng)可以一直拓展到1.3μm近紅外通訊波段.更精細(xì)的光電流譜數(shù)據(jù)表明,在1.1μm波長附近量子點(diǎn)的帶間躍遷也起主導(dǎo)作用.

利用長通濾光片(截止波長1000 nm)濾除可見光后,測試得到器件在近紅外波段的響應(yīng)情況,發(fā)現(xiàn)在1100 nm入射波長附近有一個(gè)凸起.該器件結(jié)構(gòu)進(jìn)行微區(qū)光致激光(PL)譜測試也表明了1100 nm附近的InAs量子點(diǎn)躍遷.因此在近紅外光電流譜數(shù)據(jù)中觀察到的1100 nm峰對應(yīng)了量子點(diǎn)帶間躍遷所引起的光響應(yīng).利用這一探測機(jī)理,成功地檢測到了1.1μm單光子吸收所引起的電流跳變[21].

圖6 (a)近紅外波段QD-cRTD器件的光電流譜,插圖是器件對波長1100 nm光子的時(shí)間響應(yīng);(b)器件結(jié)構(gòu)的顯微熒光譜;(c)GaAs層吸收和(d)量子點(diǎn)吸收時(shí)的能帶示意圖[21]Fig.6.(a)Photocurrent spectrum in the near-infrared with different reset frequency and cut-o ffwavelength filter(square-green dot,reset～600 Hz;triangle-red dot,reset～160 Hz,and round-blue reset～100 Hz);inset shows time-resolved single-photon signal with 1100 nm incident photons at 80 K;(b)μ-PL spectra of the device;(c)band diagram of near-infrared detection by n-doped GaAs collector;(d)band diagram of near-infrared photon detection by interband absorption of QDs[21]

3 量子點(diǎn)圓偏振光子發(fā)射

3.1 磁場中單個(gè)量子點(diǎn)的塞曼效應(yīng)與抗磁效應(yīng)

在磁場中,由于電子與空穴能級(jí)的塞曼效應(yīng),導(dǎo)致其與自旋相關(guān)的能態(tài)簡并的消除,對于電子態(tài),分裂為自旋為1/2和?1/2的自旋態(tài),而對于空穴分裂為總角動(dòng)量為3/2和?3/2的空穴態(tài),量子點(diǎn)中的電子與空穴能級(jí)在磁場中分裂前后的能級(jí)結(jié)構(gòu)如圖7所示.由于躍遷選擇定則的限制,自旋量子數(shù)的差?M=±1,因此只有自旋為1/2的電子與3/2的空穴,以及自旋為?1/2的電子與?3/2的空穴束縛形成激子,能夠輻射復(fù)合并發(fā)出光子,我們稱其為亮激子態(tài).

在低溫條件下對量子點(diǎn)樣品做變磁場掃描,在0—5 T內(nèi)其PL光譜如圖7所示.隨著磁場的增加,可以看到每一條譜線均分裂為兩支能量不同而強(qiáng)度基本相同的譜線,并且一支向高能側(cè)偏移,另一支向低能側(cè)移動(dòng),這正是由于單量子點(diǎn)中單激子在磁場中所受到的塞曼效應(yīng)和抗磁效應(yīng)的共同作用所導(dǎo)致的結(jié)果.利用磁場,可以實(shí)現(xiàn)對單個(gè)量子點(diǎn)中自旋態(tài)的操控,而不同的電子空穴自旋態(tài)所形成的激子由于具有特定的自旋配置,因而有望實(shí)現(xiàn)具有特定偏振光子的發(fā)射.

圖7 (a)單量子點(diǎn)中電子與空穴基態(tài)能級(jí)在磁場中的分裂示意圖;(b)5 K溫度下單量子點(diǎn)熒光信號(hào)在0—5 T磁場范圍內(nèi)的mapping圖Fig.7.(a)Ground state energy levels of electron and hole in single QD with magnetic field;(b)photoluminescent mapping of individual QDs in 0–5 T magnetic if eld at 5 K.

3.2 磁場作用下激子自旋態(tài)自發(fā)輻射率的選擇性調(diào)制

在磁場中,激子的塞曼效應(yīng)與抗磁效應(yīng)的共同作用使激子能級(jí)與腔模的能量失諧連續(xù)可調(diào),我們同樣觀察到了單量子點(diǎn)激子發(fā)光強(qiáng)度隨失諧的變化,實(shí)現(xiàn)了磁場對珀塞爾效應(yīng)的調(diào)控;并且由于塞曼分裂導(dǎo)致有選擇性地將激子的其中一支自旋態(tài)與腔模耦合,增強(qiáng)了其自發(fā)輻射速率,而另一支由于失諧較大而未和腔模發(fā)生明顯耦合.相對于單量子點(diǎn)中兩支自旋態(tài)的自發(fā)輻射強(qiáng)度相當(dāng)?shù)那闆r,通過塞曼效應(yīng)與珀塞爾效應(yīng)的共同作用,我們將其中一支的自發(fā)輻射強(qiáng)度相對于另一支提高了26倍左右.為了更深入地理解磁場調(diào)控的珀塞爾效應(yīng),我們提出了四能級(jí)的量子點(diǎn)能級(jí)模型,通過解四能級(jí)速率方程,對我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了模擬.理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)符合比較好,這更加有力地證明了通過磁場調(diào)控單量子點(diǎn)微腔耦合強(qiáng)度以及選擇性增強(qiáng)自旋相關(guān)的量子點(diǎn)自發(fā)輻射速率的科學(xué)意義與可行性.

圖8 (a)法拉第配置下量子點(diǎn)微腔耦合系統(tǒng)的熒光探測示意圖;(b)深度7.83μm,直徑2.44μm微腔的SEM圖[22]Fig.8.(a)Sketch map of photoluminescence study on QD-cavity in magnetic field;(b)SEM image of a QD-cavity with diameter of 2.44μm[22].

對一根直徑約為2.6μm的微柱微腔進(jìn)行了變磁場PL光譜的測量.圖9所示為溫度10 K時(shí)不同磁場下微腔與量子點(diǎn)耦合體系的PL光譜.從圖中我們可以分辨出來自于單個(gè)量子點(diǎn)中的激子發(fā)光,標(biāo)為X.隨著磁場強(qiáng)度的升高,由于塞曼效應(yīng)X分裂成兩支,我們將其分別標(biāo)為X↑與X↓(表示總角動(dòng)量為?1與+1的激子態(tài)).在激子發(fā)光能量的高能側(cè),我們看到了一個(gè)展寬較寬的譜峰,且隨著磁場的增加其峰位基本不受影響,因此我們將其指認(rèn)為微腔的本征腔模,腔模的展寬大約為270μeV,從中可以得到其品質(zhì)因子Q≈4800.可以看到,單量子點(diǎn)激子的能量在磁場中受塞曼效應(yīng)和抗磁效應(yīng)的共同影響,因此其發(fā)光峰位隨磁場表現(xiàn)出近乎二次方形式的變化,而腔模的能量位置基本不變,也正說明了磁場對于GaAs和AlAs材料的折射率基本沒有影響.對不同磁場下的PL光譜用Lorentz函數(shù)進(jìn)行多峰擬合,可以得到量子點(diǎn)中的激子發(fā)光能量、發(fā)光強(qiáng)度以及展寬等信息,用于研究磁場對單量子點(diǎn)微腔耦合系統(tǒng)的調(diào)控作用.

通過對單個(gè)量子點(diǎn)中兩支激子自旋態(tài)的強(qiáng)度以及線寬分析,我們證明了利用磁場可以同時(shí)調(diào)節(jié)具有不同自旋的激子態(tài)與腔模的失諧,進(jìn)而有效地調(diào)控它們之間的耦合和珀塞爾效應(yīng).至此,我們首次在實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)了單量子點(diǎn)微腔耦合系統(tǒng)中珀塞爾效應(yīng)的磁調(diào)控[22].

圖9 (a)39 K溫度時(shí)0—5 T磁場變化的微腔單量子點(diǎn)光子發(fā)射譜;(b)45 K時(shí)溫度時(shí)0—5 T磁場變化的微腔單量子點(diǎn)光子發(fā)射譜[22]Fig.9.Photoluminescence of QD-cavity in 0–5 T magnetic field at temperature of(a)39 K and(b)45 K[22].

從圖9中我們可以看到,由于Purcell效應(yīng)的影響,在磁場中兩支不同自旋極化的激子輻射復(fù)合強(qiáng)度發(fā)生了明顯的改變,這使我們意識(shí)到有可能通過磁場與微腔的共同作用,實(shí)現(xiàn)在非偏振激發(fā)光源的激發(fā)下量子點(diǎn)的某特定圓偏振光輻射的增強(qiáng),從而可能滿足未來對于具有偏振特性的量子光源的需求.

為了更好地理解在兩支激子自旋態(tài)的自發(fā)輻射過程,并從中求出Purcell因子的數(shù)值,我們用一個(gè)包含了雙激子的四能級(jí)速率方程來描述處于磁場中的量子點(diǎn)微腔系統(tǒng).通過理論模擬我們得到有效Purcell系數(shù)Feff=3.0±1.5.擬合結(jié)果表明,通過磁場對兩支激子自旋態(tài)與腔模的detuning進(jìn)行調(diào)節(jié),可以有效地調(diào)控激子自旋態(tài)腔模耦合系統(tǒng)的耦合原因?yàn)镻urcell效應(yīng).由于X↑的激子自發(fā)輻射對應(yīng)的是σ的圓偏振光,而X↓的激子自發(fā)輻射產(chǎn)生σ+的圓偏振光子,因此,磁場對其相對輻射強(qiáng)度的調(diào)控將直接導(dǎo)致單個(gè)量子點(diǎn)輻射復(fù)合過程中圓偏振度的提高.這里的強(qiáng)度比只提高了3倍,主要原因是Purcell系數(shù)較低造成的.在獲得的高品質(zhì)量子點(diǎn)微柱微腔樣品上,我們通過改變磁場調(diào)控了激子與腔模的耦合,在Purcell效應(yīng)的作用下增強(qiáng)激子自旋態(tài)的自發(fā)輻射速率,從而增強(qiáng)量子點(diǎn)中左旋或右旋圓偏振光的發(fā)射強(qiáng)度,圓偏度達(dá)到90%以上(如圖11).

圖10 微腔耦合的單個(gè)量子點(diǎn)在零場以及有磁場時(shí)的能級(jí)演化示意圖[22]Fig.10.Energy levels of single quantum dot coupled with cavity in zero and finite magnetic field[22].

圖11 微腔耦合的單個(gè)量子點(diǎn)發(fā)光圓偏振度隨磁場的變化[22]Fig.11.Circular polarization degree of QD1 and QD2 as functions of the magnetic field[22].

3.3 量子點(diǎn)光子源原型機(jī)

為了將InGaAs自組織量子點(diǎn)的優(yōu)異單光子發(fā)光性能從實(shí)驗(yàn)室演示階段進(jìn)一步地推廣到實(shí)用階段,利用此次生長的高質(zhì)量樣品結(jié)合35 K溫區(qū)的斯特林型脈管制冷機(jī),我們設(shè)計(jì)了低振動(dòng)緊湊型高發(fā)射速率的單光子發(fā)射原型機(jī),如圖12所示.

量子點(diǎn)光子源原型機(jī)的基本性能如下:工作溫度 635 K,功率 0.5—0.8 W;發(fā)射波長950 nm,光纖輸出;發(fā)射頻率120 MHz;震動(dòng)幅度優(yōu)于200 nm;單次工作連續(xù)工作時(shí)間大于50 h,溫度穩(wěn)定性優(yōu)于0.2 K.

圖12 35 K溫區(qū)的120 MHz發(fā)射速率單光子發(fā)射原型機(jī)Fig.12.QD single photon source in 35 K dewar.

4 結(jié) 論

本文介紹了以量子點(diǎn)為核心的半導(dǎo)體光子探測和發(fā)射研究的新進(jìn)展,通過量子點(diǎn)-量子阱、量子點(diǎn)-微腔復(fù)合結(jié)構(gòu)的構(gòu)造,分別利用耦合電子態(tài)隧穿和微腔-激子自旋內(nèi)秉特征的調(diào)控,實(shí)現(xiàn)了光子探測的有效溫度、光子數(shù)識(shí)別能力上的突破和光子自旋態(tài)(圓偏振)的選擇性發(fā)射.

1)介紹作者提出的零維-二維半導(dǎo)體耦合量子結(jié)構(gòu),使得量子點(diǎn)光子探測的能力突破極低溫和光子數(shù)識(shí)別的原理性局限.量子點(diǎn)共振隧穿(QDRTD)機(jī)理被認(rèn)為是綜合性能最優(yōu)的光子探測方案,但一直受制于液氦工作溫度和不能進(jìn)行光子數(shù)識(shí)別,不能適應(yīng)多數(shù)應(yīng)用尤其是空天技術(shù)應(yīng)用的要求.本文通過電子態(tài)的耦合設(shè)計(jì),制備了量子放大光子探測原型器件,將光子探測的工作溫度由液氦提高至液氮條件(77 K),并且量子點(diǎn)主導(dǎo)的光電響應(yīng)增益達(dá)到107以上.在此基礎(chǔ)上,通過對QD-RTD隧穿狀態(tài)的調(diào)制,實(shí)現(xiàn)了雙光子識(shí)別能力;并引入量子點(diǎn)能級(jí)吸收機(jī)理,實(shí)現(xiàn)了近紅外光子響應(yīng).預(yù)計(jì)在進(jìn)一步解決光子吸收效率方面的短板后,這類探測機(jī)理可望成為未來光電技術(shù)有競爭力的可集成光子傳感方案.

2)通過量子點(diǎn)中激子態(tài)的自旋內(nèi)秉特征的調(diào)制實(shí)現(xiàn)光子的自旋選擇性發(fā)射.實(shí)現(xiàn)了對微腔量子點(diǎn)中激子-光子耦合的有效調(diào)控,通過磁場、電場、溫度等外界手段實(shí)現(xiàn)激子與腔模的強(qiáng)耦合,并從理論上進(jìn)行相關(guān)計(jì)算、模擬,揭示量子點(diǎn)中的激子態(tài)與微腔光場的耦合機(jī)理.實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證表明這一機(jī)理可以獲得圓偏振度大于90%(最高95%)的光子束,成為光子態(tài)編碼有競爭力的候選方式.同時(shí)35 K溫區(qū)量子點(diǎn)光子源原型機(jī)的小型化、低功耗、高可靠和易操作性對于量子信息的實(shí)驗(yàn)研究和空間環(huán)境應(yīng)用等是必要的.