半導(dǎo)體自組織量子點量子發(fā)光機理與器件?

尚向軍馬奔陳澤升喻穎查國偉倪海橋牛智川2)?

1)(中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所,半導(dǎo)體超晶格國家重點實驗室,北京 100083)

2)(中國科學(xué)院大學(xué)材料科學(xué)與光電技術(shù)學(xué)院,北京 100049)

(2018年4月3日收到;2018年7月28日收到修改稿)

1 引 言

自組織量子點是一種“類原子”結(jié)構(gòu),基于應(yīng)力驅(qū)動外延生長機理實現(xiàn)人工制備.高密度系綜量子點(～ 100/μm2)發(fā)光譜呈現(xiàn)連續(xù)包絡(luò),反映量子點尺寸和能級的連續(xù)分布;低密度分立量子點(1—10/μm2)發(fā)光譜呈現(xiàn)孤立多峰,反映了量子點尺寸漲落導(dǎo)致的分立能態(tài);若能隔離單個點,其發(fā)光譜將呈單線,體現(xiàn)類原子二能級躍遷效應(yīng),也就是每次只發(fā)射一個光子(圖1)在時間序列上彼此孤立的反聚束發(fā)光效應(yīng).采用50:50分光的Hanbury-Brown-Twiss(HBT)光子符合計數(shù)測試方法可以驗證其反聚束性g2(0)<1.理論上純凈單光子的多光子概率g2(0)為0.半導(dǎo)體InAs/GaAs自組織量子點結(jié)構(gòu)在實現(xiàn)單光子發(fā)光方面具有的優(yōu)勢在于:1)其離散化局域電子態(tài)對外場響應(yīng)非常強(弱激發(fā)下,單激子態(tài)發(fā)光產(chǎn)生穩(wěn)定的單光子流;強激發(fā)下,雙激子態(tài)級聯(lián)發(fā)光產(chǎn)生穩(wěn)定的偏振關(guān)聯(lián)光子對),是制備單光子源/糾纏光子源的理想材料;2)可集成光學(xué)微腔、二極管、波導(dǎo)和光纖,增強定向發(fā)光,實現(xiàn)器件化;3)其激子態(tài)自旋可通過外界光/電/磁場調(diào)控,其發(fā)射光子也“攜帶”激子態(tài)自旋信息,是研究量子自旋態(tài)制備操縱、實現(xiàn)遠程糾纏的理想體系.

圖1 量子二能級躍遷發(fā)射單光子及HBT符合計數(shù)檢測Fig.1.Single photons emitted from quantum 2-level transition and HBT coincidence count test.

自從2000年首次在InGaAs量子點中測到單光子以來,量子點單光子源研究一直在進行,已制備出GaAs/AlGaAs DBR(distributed Bragg refl ector)平面腔耦合量子點光致/電致單光子源、微柱腔耦合量子點單光子源、光子晶體腔耦合量子點單光子源.在國內(nèi),我們于2008年率先研制出工作于77 K的InAs量子點電致單光子源[1].波長和模式精確匹配的DBR微柱腔可極大地增強單量子點發(fā)光(Purcell因子達6.3[2]).電脈沖頻率可達10 GHz,有望提高單光子發(fā)射速率.2010年,德國Wurzburg大學(xué)研制出DBR微柱腔(共振)耦合量子點電致單光子源,采用電脈沖驅(qū)動實現(xiàn)最高35 MHz的單光子發(fā)射[3].針對量子點發(fā)光時間抖動、相干性差的問題,國際上分別用脈沖驅(qū)動、載流子注入調(diào)控、光學(xué)共振激發(fā)技術(shù)進行改進.2013年,德國Stuttgart大學(xué)在微柱電致單光子源中通過電脈沖調(diào)控載流子注入,降低了單光子發(fā)射時間抖動[4].2012—2013年,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)和德國Stuttgart大學(xué)分別用脈沖共振激發(fā)實現(xiàn)了量子點全同單光子、糾纏光子對的確定發(fā)射[2,5],單光子高度全同,即使對15μs間隔的兩個單光子,其干涉可見度仍有92%[6].用脈沖光場相干調(diào)控激子自旋態(tài)可發(fā)射Raman單光子,其頻率和發(fā)光壽命可調(diào),便于在多量子點間擴展[7].同時也開展了量子點糾纏光子源研究.應(yīng)力S-K模式生長的自組織InAs量子點形狀不對稱,產(chǎn)生較大的精細劈裂(fine structure splitting,FSS),導(dǎo)致級聯(lián)發(fā)射的偏振關(guān)聯(lián)光子對失去簡并性,不是糾纏光子.在液滴蝕刻納米孔中生長的GaAs單量子點應(yīng)力小、對稱性高,FSS極小且可通過優(yōu)化成島、施加應(yīng)力予以消除[8,9],是制備糾纏光子源的更佳量子點.

量子點單光子源研制需重點解決:1)分立量子點波長、尺寸、形貌的可控制備和發(fā)光效率優(yōu)化;2)高Q值微腔制備、微腔增強單量子點發(fā)光和光子提取效率優(yōu)化;3)外部光路收光效率優(yōu)化.我們針對上述難題開展研究,取得了多項進展:1)面向光纖量子通信應(yīng)用,首次用應(yīng)力耦合雙層點結(jié)構(gòu)使GaAs基InAs分立量子點波長從傳統(tǒng)的0.9μm拓展至1.3μm,并集成DBR腔實現(xiàn)1.3μm高計數(shù)率單光子源[10],未來爭取拓展到1.55μm;2)用排式光纖與微柱陣列黏合實現(xiàn)光纖輸出920 nm波段量子點單光子源,提高了器件穩(wěn)定性[11];3)在自催化生長GaAs納米線上制備出InAs或GaAs分立量子點、量子環(huán)[12],實現(xiàn)了量子點單光子發(fā)射[13,14]和光纖輸出[15];4)用DBR腔增強InAs單量子點發(fā)光,觀測到微柱腔模和Q值;引入GaAs/空氣隙HCG(high index contrast grating)結(jié)構(gòu)增強了偏振選擇出光;5)與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合作,用0.87μm InAs量子點單光子源實現(xiàn)了確定性單光子在稀土摻雜晶體中的100個時間模式的量子存儲[16];6)與美國南佛羅里達州大學(xué)合作開展InAs量子點共振熒光研究,共振激發(fā)使相距40μm的兩個頻率相近的單量子點發(fā)射同頻單光子,但其干涉可見度只有40%,原因是量子點周圍電荷漲落[17];另外增加一束帶上激發(fā)激光可消除電荷漲落、光譜抖動、發(fā)光閃爍,增強共振激發(fā)效果[18];采用雙色共振熒光技術(shù),使量子點光譜在激光頻率與諧振子差異的一半處引入振蕩,其相干保持時間超過自然壽命,反映“綴飾態(tài)”梯子無窮多能級[19];將量子點單光子經(jīng)偏振編碼后用于量子弱測量研究[20];7)用納米線量子點波長775 nm單光子發(fā)射,通過參量下轉(zhuǎn)化實現(xiàn)了1.55μm糾纏光子源,糾纏保真度達91.8%[21].本文介紹這些成果,為后續(xù)的研究提供借鑒.

2 納米線中量子點生長及單光子發(fā)射

納米線上生長分立量子點的優(yōu)勢有:1)納米線生長對晶格失配容忍度高,在同一種襯底上可生長GaAs,InAs,InP,GaN和InSb等多種納米線,以納米線為基體可制備全波段量子點;2)納米線空間分立性有助于控制量子點密度;3)納米線光場具有寬帶模式分布(軸向波導(dǎo)模與截面回音壁模),可增強各波段量子點發(fā)光,使之從納米線頂端“定點”輸出;4)可獲得無缺陷陡峭界面異質(zhì)結(jié)量子點.納米線氣-液-固模式生長需要液滴催化,Ga液滴無污染、更合適.通過調(diào)控外延速率、時間、As壓、淀積溫度和AlGaAs蓋層厚度,我們在Si襯底上生長出長度和取向一致、密度可控的GaAs/AlGaAs核/殼結(jié)構(gòu)納米線,并通過二次Ga液滴催化外延制備出Y字形分叉納米線;繼續(xù)噴射InAs或GaAs在納米線側(cè)壁長出InAs/GaAs分立量子點和GaAs/AlGaAs分立量子點(圖2).量子點成核與表面應(yīng)力有關(guān).InAs量子點優(yōu)先在納米線分叉處定位生長,這里GaAs/AlGaAs界面應(yīng)力大.GaAs量子點均在納米線側(cè)壁成島.這些量子點可發(fā)射單光子.InAs/GaAs單量子點在4.2 K下光譜呈現(xiàn)細銳峰,線寬僅101μeV,g2(0)低至0.031[9].GaAs/AlGaAs單量子點晶體質(zhì)量優(yōu)異,77 K下都能測到反聚束,g2(0)僅0.18[10],且有微腔增強效果.通過調(diào)節(jié)生長參數(shù),我們還在GaAs納米線側(cè)壁長出GaAs量子環(huán)、環(huán)中點等結(jié)構(gòu),其密度和形貌可控.量子環(huán)發(fā)光用10 K光致熒光和77 K陰極熒光進行分析,光譜呈銳利峰,間隔1—3 meV,最窄線寬僅578μeV,表明環(huán)形電子態(tài)的量子性[12].

圖2 液滴自催化GaAs納米線側(cè)壁InAs(a)、GaAs(b)分立量子點及其激子發(fā)光Fig.2.Individual InAs(a),GaAs(b)quantum dots on droplet self-catalyzed nanowires and their excitonic emission.

3 自組織量子點發(fā)光波長拓展

InAs單量子點在臨界成島點附近形成,偏離該點將形成密點或無點.分子束外延設(shè)備雖能精確控制生長參數(shù),但生長中溫度漂移、束流不穩(wěn)、真空背景浮動、不同鉬托熱導(dǎo)差異會導(dǎo)致臨界成島點每次不同.用固定的表頭參數(shù)生長單量子點成功率低.梯度束流可拓寬In淀積量參數(shù)容差,保證片上存在單點區(qū).原位燒點法可用RHEED精確監(jiān)控每次生長犧牲層量子點的In臨界成島淀積量θc(犧牲層量子點隨后被原位退火解吸附),從而確定生長正式層單點的最佳In淀積量θ.由于犧牲層量子點與正式層量子點生長環(huán)境基本相同,其單點生長的最佳淀積量一致,θ與θc比值不依賴每次溫度和束流漲落,具有普適性.通過長期生長實驗和統(tǒng)計分析,我們獲得了生長單量子點正常成島判據(jù)θc=1.73—2.31 ML和θ/θc穩(wěn)定參數(shù)[22]. 當θ/θc=0.964—0.971時,單點在襯底邊緣低溫區(qū)形成;當0.989<θ/θc<0.996時,單點在中心高溫區(qū)形成且密度極低(1/25μm2);量子點高度和密度隨θ/θc的增大而演化.900—935 nm波段光譜單線對應(yīng)高度7—8 nm單點.單點片上分布取決于溫度分布.由于量子點下面是>20對DBR,耗時耗源較多,正常成島判據(jù)可避免由溫度分布異常造成的長點失敗、高純源和機時浪費.

光纖量子通信需要1.3或1.55μm單光子源,而自組織InAs/GaAs分立量子點波段通常位于0.9μm.我們在國際上首次引入應(yīng)力耦合雙層InAs量子點結(jié)構(gòu)緩和應(yīng)力積累和增加上層無缺陷發(fā)光大點尺寸,通過優(yōu)化量子點密度、長點溫度、引入帶電激子態(tài),使InAs/GaAs單量子點波長拓展到1.3μm(圖3),提高了其發(fā)光效率,未來爭取拓展到1.55μm.我們還引入AlGaAs勢壘層,使InAs/GaAs單量子點波長藍移至0.84—0.86μm.1.3μm單量子點的微區(qū)光譜顯示單激子態(tài)發(fā)光.

量子點波長拓展還可通過對頂砧施加靜水壓實現(xiàn).在6.58 GPa壓力下,波長1.3μm的量子點發(fā)光藍移到0.9μm,g2(0)小于0.3,表明單光子性保持[23].該方法提供了一種有別于偏壓調(diào)節(jié)和溫度調(diào)節(jié)的量子點波長大范圍調(diào)節(jié)方法.

圖3 應(yīng)力耦合InAs/GaAs單量子點實現(xiàn)1.3μm發(fā)光Fig.3.Strain-coupled InAs/GaAs single quantum dots emit at 1.3μm.

4 高Q值DBR微腔增強InAs單量子點發(fā)光

GaAs/AlGaAs DBR微柱腔可通過光學(xué)曝光+離子刻蝕在單片上一次性批量制備.主要考慮:1)與單量子點波長匹配(需精確校準DBR厚度和腔模);2)上下DBR對數(shù);3)微柱直徑和形狀;4)側(cè)壁光滑度(需優(yōu)化刻蝕工藝).不同幾何工藝參數(shù)使Q值從幾百到幾千不等(6124[2]).對于大直徑(>2μm)微柱,除F-P主模外,還允許多階回音壁模存在.側(cè)壁光滑微柱的回音壁模Q值極高(Q=17000[24]).橢圓微柱可實現(xiàn)各向異性腔模劈裂,便于偏振激發(fā).我們用20對下/8對上DBR結(jié)構(gòu),通過優(yōu)化光刻膠和SiO2作為掩膜的ICP(ion coupled plasma)深刻蝕工藝(刻蝕速率、氣體配比),制備出側(cè)壁光滑正臺微柱(Cl2和Ar)和倒臺微柱(CH4和Ar)(圖4).光譜研究發(fā)現(xiàn),920 nm微柱Q值介于1063—8840(已測到Q值1063—5240的腔模光譜,圖5),高Q值腔模的光譜很弱難測.1.3μm微柱Q值為300—1890(已測到Q值300的腔模光譜[14]).

調(diào)節(jié)腔模與單量子點共振可實現(xiàn)高計數(shù)率單光子源.對于1.3μm波段應(yīng)力耦合InAs單量子點,HBT測試端雪崩光電探測器(avalanched photon detector,APD)測到單光子飽和計數(shù)率達60000/s,推算到一階透鏡前達3.45 MHz,g2(0)最低可到0.14[14](圖6).

由于GaAs折射率高,樣片表面全反射強,出光效率低.我們在DBR腔表面集成GaAs/空氣隙HCG結(jié)構(gòu),使垂直出光效率提高,實現(xiàn)單光子偏振出光.光柵圖形用ICP刻蝕,選擇性腐蝕液經(jīng)光柵縫隙進入AlGaAs掩埋層進行腐蝕,形成HCG.這種復(fù)合三維腔體積大、工藝容差大,易與單量子點耦合(圖7).

圖4 側(cè)壁光滑的正臺微柱和倒臺微柱Fig.4.Forward and reversed tapered micro-pillars with smooth facet.

圖5 920 nm DBR微柱的腔模光譜(Q值:左1860—5240;右1063)Fig.5.Cavity mode spectra of DBR micropillar at 920 nm(Q factor:left 1860–5240;right 1063).

圖6 1.3μm微柱耦合量子點單光子源測試Fig.6.Test of 1.3μm micropillar-coupled quantum dot single photon sources.

圖7 HCG+DBR復(fù)合三維微腔實現(xiàn)偏振選擇發(fā)光增強Fig.7.HCG+DBR hybrid 3D micro-cavity realizes polarization-selective emission enhancement.

量子點單光子測試需采用空間分辨共聚焦光路,激發(fā)光和熒光都要經(jīng)物鏡匯聚或收集,光斑大小決定XY面內(nèi)空間的分辨力,后端針孔進行Z軸空間濾波,有自由空間共聚焦光路(圖6,針孔由光譜儀狹縫替代)和光纖共聚焦光路(針孔由光纖芯徑替代).單光子信號經(jīng)光柵或濾光片從包括GaAs峰、浸潤層峰、小點峰的寬譜熒光信號中濾取,經(jīng)HBT裝置后用多模光纖耦合進入APD計數(shù).系統(tǒng)定位穩(wěn)定性、調(diào)焦精密性對光路效率影響顯著.自由空間共聚焦光路的APD單光子收集效率一般為1%—3%(圖6).采用精密調(diào)焦和定位裝置的光纖共聚焦光路的APD單光子收集效率可達7%[2].

5 量子點單光子發(fā)光的光纖耦合輸出芯片

用光纖直接黏合上述微腔可保證系統(tǒng)穩(wěn)定,測試簡單,使單光子源有望走出實驗室.光纖端面與微腔出光面貼合,收光效率取決于光纖數(shù)值孔徑和對準精度,用熔融光纖波分復(fù)用器將激發(fā)光(650 nm)光纖和熒光(980 nm)光纖傳入一路光纖探針,近場掃描樣品表面尋找單點,熒光光纖連接光譜儀實時表征.測試時,樣品槽加注液氮使量子點降溫發(fā)光.找到單點后,待液氮揮發(fā)后進行黏接.采用這種方法我們實現(xiàn)了納米線量子點單光子源光纖輸出(圖8(a))[15].由于光纖端面小,這種黏接方法難免光纖與量子點芯片對歪,影響收光.我們采用微柱陣列與排式光纖陣列盲對黏合(光纖陣列提供平整端面作為芯片黏接端面,微柱周期保證每個光纖下均有微柱),實現(xiàn)了920 nm波段量子點單光子光纖輸出,輸出端單光子光譜計數(shù)率最高達420 kHz,g2(0)最好為0.02,推算到光纖耦合端面收到的單光子計數(shù)率最高1.8 MHz[11](圖8(b)).結(jié)合光纖收光效率25%、后端濾光效率30%,光路整體效率最高1.7%,接近共聚焦光路.

圖8 光纖直接輸出量子點單光子源Fig.8.Direct fiber extracted quantum dot single photon source.

6 單量子點共振熒光

共振激發(fā)可提高量子點發(fā)射單光子的相干性,其難點在于激發(fā)光與熒光的完全分離,通常采用側(cè)向激發(fā)垂直收光光路實現(xiàn).我們與美國南佛羅里達州大學(xué)Muller研究組合作開展了量子點共振熒光研究(圖9).兩個相距40μm的單量子點波長接近,通過共振激發(fā)調(diào)控使其發(fā)射同頻率單光子.我們測試了兩者的干涉,干涉可見度僅40%[17].其原因是單量子點周圍電荷占據(jù)漲落引起的量子點發(fā)光頻率抖動.采用另外一束帶上激發(fā)激光以填充這些電荷態(tài),可消除電荷漲落、光譜抖動和閃爍發(fā)光[18].我們深入研究了共振熒光中的相干散射和非相干散射成分、弱激發(fā)下的純相干散射及失相退相干以及光譜抖動對光譜、關(guān)聯(lián)函數(shù)、相位相干性的影響[18].我們首次研究了InAs單量子點對兩束獨立可調(diào)諧連續(xù)激光的共振散射.在該雙色共振熒光實驗中,額外光場在激光頻率與諧振子頻率差異的一半處引入了振蕩,該振蕩的保持時間超過自然壽命,反映每組“綴飾態(tài)”梯子包含的無窮多個能級.光譜和二階關(guān)聯(lián)函數(shù)能用Bloch方程和量子回歸理論再現(xiàn)[19].

7 量子點單光子參量下轉(zhuǎn)換實現(xiàn)糾纏光子發(fā)射

我們研究了量子點單光子通過非線性晶體參量下轉(zhuǎn)換產(chǎn)生糾纏光子對方案.納米線量子點波段位于650—780 nm.選擇波長為775 nm的納米線量子點激子發(fā)光峰,通過紫外脈沖光激發(fā)、共聚焦光路收集,經(jīng)偏振極化后進入周期極化鈮酸鋰(PPLN)晶體波導(dǎo),自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換為波長1.55μm糾纏光子對.PPLN波導(dǎo)非線性轉(zhuǎn)換效率高,且可通過精密溫控實現(xiàn)較寬工作波段(770—780 nm)和輸出波長調(diào)諧(1550—1600 nm).產(chǎn)生的糾纏光子對的糾纏保真度達到91.8%[21].

8 量子點單光子的固態(tài)量子存儲和量子測量

糾纏分發(fā)是構(gòu)建量子網(wǎng)絡(luò)的核心技術(shù).由于信道傳輸損耗,在信道中直接進行糾纏分發(fā)只能達到百公里量級,要實現(xiàn)長程糾纏分發(fā)需要基于單光子量子存儲和兩光子Bell基測量的量子中繼技術(shù).目前已經(jīng)實驗驗證的量子中繼方案都基于概率性量子光源(光子產(chǎn)生概率低且存在多光子脈沖),長程糾纏分發(fā)時間預(yù)計在分鐘量級以上.我們與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合作,利用自組織量子點產(chǎn)生0.87μm波段確定性單光子,通過光纖傳輸?shù)? m外的另一張光學(xué)平臺上的摻稀土離子YVO4晶體(即固態(tài)量子存儲器)中,實現(xiàn)確定性單光子最高100個時間模式、最低1個時間模式的量子存儲,模式數(shù)創(chuàng)最高水平[16].確定性量子光源和多模式量子存儲結(jié)合預(yù)計可使長程糾纏分發(fā)時間縮短到毫秒量級.量子點單光子波長(線寬～GHz)通過變溫調(diào)節(jié),以便與Nd3+離子吸收峰(879.7 nm,線寬～100 MHz)共振.為了增強吸收,我們還在YVO4晶體中引入周期性調(diào)頻879.7 nm抽運光,在Nd3+離子中產(chǎn)生原子頻梳以拓寬其吸收譜(圖9).

圖9 量子點共振熒光、單光子固態(tài)存儲Fig.9.QD resonant fluorescence and single photon quantum memory.

我們與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合作,首次將量子點單光子經(jīng)偏振編碼后,用于驗證弱測量下量子態(tài)測量強度與可逆恢復(fù)概率之間的折衷關(guān)系[20].該實驗對量子點單光子在量子測量、量子通信方面的應(yīng)用具有重要意義.

9 總結(jié)與展望

自組織量子點單光子源已被證明具有高純度、高計數(shù)率、共振激發(fā)下高相干性,可用于光量子計算、量子相干操縱、量子存儲等.材料和器件方面未來需重點解決:1)純化單量子點周圍環(huán)境,減少引起量子點光譜抖動,研制高對稱量子點減小FSS;2)掌握精密定位技術(shù),實現(xiàn)微腔與單量子點對準、與光纖芯心對準,提高激發(fā)效率和單光子收集效率;3)開發(fā)適于片上全同單光子產(chǎn)生、操縱、HBT符合/Hong-Ou-Mandel干涉測試的有源微腔-無源波導(dǎo)復(fù)合結(jié)構(gòu)、高透過率波導(dǎo)分束器和Mach-Zender干涉儀的集成量子芯片,提高單光子微腔提取效率、光路收集效率、符合計數(shù)率.