飲用水中有機物的生物活性炭工藝處理機理與應(yīng)用

李聰聰，劉建廣，孫韶華，宋武昌，賈瑞寶

( 1.山東建筑大學(xué)市政與環(huán)境工程學(xué)院，山東濟(jì)南 250101 ；2.山東省城市供排水水質(zhì)監(jiān)測中心，山東濟(jì)南 250021)

飲用水的安全與衛(wèi)生直接關(guān)系到人類身體健康。地表徑流作用，各種生活、工業(yè)、農(nóng)業(yè)污染物進(jìn)入到水源水，對飲用水的安全及可用性構(gòu)成極大的威脅[1]。飲用水常規(guī)處理工藝包括混凝、沉淀、過濾和消毒，然而這些常規(guī)處理工藝對水中有機污染物去除效果并不理想[2]。為了提高飲用水中有機物的去除效率，在水處理過程中需要增加混凝劑投加量，但混凝劑對于水中親水性有機物的去除效果不佳[3]。因此，通過強化常規(guī)處理工藝去除水中有機物是遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠的，需進(jìn)行深度處理。生物活性炭技術(shù)已經(jīng)成為去除水中有機物化合物普遍的方法[4]，其可以克服常規(guī)水處理工藝的一些局限性，通過生物降解作用有效地去除水中腐殖質(zhì)、藻類毒素、微生物分泌物、溶解的動植物廢棄物等天然有機物以及一些農(nóng)藥、商業(yè)用途合成物、工業(yè)廢棄物等人工合成的有機物等[5-6]。目前，生物活性炭技術(shù)被廣泛地應(yīng)用于飲用水的深度處理，成為保障飲用水安全性的有效手段。

1 飲用水源污染現(xiàn)狀

目前，全國1/3的水功能區(qū)污染物的入河量已超過其納污能力的3～4倍，最高的達(dá)13倍，水質(zhì)情況總體不樂觀。圖1是2016年底中國環(huán)境監(jiān)測總站對長江、黃河、珠江等十大流域片監(jiān)測斷面水質(zhì)的分析。

圖1 十大流域水質(zhì)類別比例Fig.1 Categories of Water Environment Quality of Ten Major River Watersheds

水系較為豐富的長江、松花江、珠江以及西北諸河、西南諸河超標(biāo)率相對較低，水質(zhì)良好，污染較嚴(yán)重的水系為水資源量相對短缺的黃河、淮河、海河、遼河流域片。在100個國控重點湖泊(水庫)中，約有21%的湖泊、水庫水質(zhì)為Ⅳ類以下，其中太湖、滇池、巢湖水質(zhì)污染為重度污染。黃河存在有機污染物26種,含量相對較高的有機污染物是烷烴類、酸類和酯類化合物，芳香化結(jié)構(gòu)以小分子有機物為主[7-8]。海河水體中不僅存在一些常規(guī)有機污染物，另檢測出揮發(fā)性有機物共39種，其中存在難降解的持久性有機污染物壬基酚(NP)和辛基酚(OP)，這兩種有機物在自然環(huán)境中滯留時間長,毒性強且難被處理,并能夠干擾內(nèi)分泌系統(tǒng)[9]。太湖水源水中溶解性有機物分子量低于3 K的約占60%，原水中小分子有機物占的比例較高，其中有毒有害有機污染物多為環(huán)芳烴(PAHs)、有機氯農(nóng)藥(OCPs)、多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)和有機磷酸酯(OPEs)[10]。而根據(jù)滇池水質(zhì)狀況監(jiān)測，滇池中有29 種有機物污染物，其中有5種有害物質(zhì)，包括1,1,2,2-四氯乙烷、苯二甲酯、二甲酯、五氯酚、鄰苯二甲酯[11]。針對這些污染嚴(yán)重河流、湖泊存在的有機污染物成分復(fù)雜持久且難以降解的問題，在飲用水處理中需要通過深度處理才可以有效地去除。

2 生物活性炭技術(shù)

活性炭作為一種高度多孔的吸附劑廣泛地應(yīng)用于去除飲用水中的臭味、有機化合物等微污染物[12]。生物活性炭技術(shù)是以活性炭為載體，在適宜的生長條件下，微生物生長形成活躍的生物膜附著在活性炭表面，由此產(chǎn)生生物活性炭(BAC)[13]。其不僅能發(fā)揮活性炭的物理吸附作用，還能充分利用表面生物膜的生物降解作用去除有機物。

2.1 生物膜

為了適應(yīng)周邊生存環(huán)境，活性炭表面微生物在生長的過程中形成了生物膜。生物膜是生物活性炭發(fā)揮生物降解作用的關(guān)鍵因素，是由微生物細(xì)胞和胞外聚合物(EPS)組成的，并且依附在活性炭表面。水中細(xì)菌在活性炭表面附著之后，產(chǎn)生胞外聚合物，促使細(xì)菌細(xì)胞聚集，形成生物膜。生物膜中的蛋白質(zhì)和碳水化合物會隨其年齡的增長發(fā)生相應(yīng)的改變。在生物膜生長初期，由于還未產(chǎn)生裂解酶，生物膜中蛋白質(zhì)和多糖類物質(zhì)增加，隨著生物膜年齡的增長，產(chǎn)生裂解酶，使得生物膜中蛋白質(zhì)和多糖類物質(zhì)減少。Li等[14]試驗發(fā)現(xiàn)，胞外聚合物可以有效地阻止殺菌劑、有毒有害物質(zhì)侵入擴(kuò)散到活性炭的孔隙中，是生物活性炭的保護(hù)屏障。

生物膜表面細(xì)菌多數(shù)為異養(yǎng)菌，這些異養(yǎng)菌主要利用溶解性有機化合物作為營養(yǎng)源。因此，活性炭表面生物膜生長取決于水中營養(yǎng)物質(zhì)、溫度、溶解氧和pH。當(dāng)水中營養(yǎng)物質(zhì)濃度較低時，需要向水中補充氮磷等營養(yǎng)物質(zhì)，促進(jìn)生物膜生長，加強生物活性炭系統(tǒng)微生物群落作用，提高生物反應(yīng)器性能。Chu等[15]發(fā)現(xiàn)，水中銨鹽濃度低于0.1 mg N/L對生物膜形成沒有效果；當(dāng)銨鹽濃度在0.5 mg N/L時，對生物膜形成有顯著影響。Scholz 等[16]認(rèn)為，水中磷濃度達(dá)到0.07 mg/L時，可以增加生物活性炭對水中COD去除效果，且能增加生物活性炭表面生物膜活性；當(dāng)溫度較低時，生物膜的新陳代謝減慢，導(dǎo)致生物膜中微生物對營養(yǎng)的利用率降低，抑制了生物膜的生物降解作用。Moll等[17]試驗發(fā)現(xiàn)，當(dāng)溫度在5 ℃以下時，生物膜對有機物生物降解作用明顯降低；活性炭吸附水中的氧氣，為表面好氧微生物生長提供足夠的溶解氧。Scholz等[18]提出，水中溶解氧和pH同時影響生物膜表面細(xì)菌增長率，在生物活性炭濾池，高溶解氧(大于8 mg/L)和低pH值(5.5～6.5)促進(jìn)纖毛蟲和輪蟲的生長，使得生物膜細(xì)菌水平升高，對水中DOC去除效果明顯。若溶解氧和pH水平控制不好，絲狀菌生長會導(dǎo)致BAC濾料堵塞。因此，控制溶解氧和pH水平十分重要。

2.2 生物活性炭降解有機物機理

生物活性炭相當(dāng)于一個生物吸附器，Badriyha等[19]建立數(shù)學(xué)模型，把有機物降解分為四個過程：吸附、生物降解、傳質(zhì)和擴(kuò)散。生物活性炭作為微生物附著的良好介質(zhì)，在流水剪力作用下，其發(fā)達(dá)的孔隙為微生物的附著和微生物降解有機物提供了保護(hù)環(huán)境。Wingender等[20]認(rèn)為，水中細(xì)菌分泌的酶容易擴(kuò)散到活性炭的微孔中，且可與活性炭吸附的有機物發(fā)生反應(yīng)，促進(jìn)活性炭的生物降解作用。圖2為生物活性炭去除有機物的過程。

圖2 生物活性炭去除有機物過程Fig.2 Process of Organic Matter Removal by BAC

水中的有機物一部分被生物活性炭吸附或生物降解得到去除，一部分未被去除,隨水體流出炭池，表現(xiàn)為出水有機物。生物降解作用是隨著吸附作用，與有機化合物擴(kuò)散到微孔之后進(jìn)行的[21]，這一過程中可以降解不易被生物降解的化合物。首先，活性炭吸附有機分子到活性炭表面和微孔上，有機分子進(jìn)入到生物膜基質(zhì)中，在基質(zhì)中部分可生物降解的有機物被微生物降解，而不可生物降解的有機物通過膜表面上的微生物擴(kuò)散到活性炭的微孔中，被吸附到活性炭的內(nèi)表面，在此過程中，胞外微生物和微孔共同作用，將不可生物降解有機物改性,形成可生物降解有機物。此外活性炭表面氧的消耗會引起催化反應(yīng)，使不可生物降解有機物轉(zhuǎn)化為可生物降解有機物；當(dāng)活性炭外表面和微孔吸附的有機物被細(xì)菌降解時，外表面有機物濃度下降，導(dǎo)致活性炭外表面與活性炭內(nèi)表面產(chǎn)生逆濃度差，部分改性的有機物發(fā)生脫附作用，由活性炭內(nèi)表面擴(kuò)散到生物膜和活性炭的外表面，解吸的有機物量等于活性炭表面和生物膜中降解的有機物量。

有機物富集為活性炭表面微生物的生長提供了有利的環(huán)境，有效地促進(jìn)了生物膜的生長。生物膜厚度取決于基質(zhì)濃度和生物膜表面的剪切力，高濃度基質(zhì)和低剪切力可以產(chǎn)生較厚的生物膜[22]。Liang等[23]建立了活性炭濾池對有機物降解的模型，認(rèn)為生物膜生長厚度一定程度會阻礙活性炭表面物質(zhì)的傳質(zhì)過程，且會限制活性炭表面的吸附作用。他們認(rèn)為通過提高生物膜擴(kuò)散系數(shù)可以提高生物膜的邊界動力，從而促進(jìn)溶液中有機物傳遞到生物膜上，生物膜的生物降解能力得到促進(jìn)。生物膜的擴(kuò)散系數(shù)還可以改變生物膜內(nèi)的物質(zhì)濃度分布和吸附邊界濃度，且可以控制吸附和生物降解的量級，因此，增加生物膜上的擴(kuò)散系數(shù)可以同時提高生物活性炭的吸附和生物降解效率。

3 生物活性炭工藝應(yīng)用研究現(xiàn)狀

3.1 BAC工藝

單獨的BAC工藝對進(jìn)水水質(zhì)的要求很高，進(jìn)水懸浮物含量、COD 不能太高，否則會引起活性炭表面微生物過度繁殖，影響出水水質(zhì)，因而單獨的BAC工藝適合處理水質(zhì)較好的原水。

Silvana等[24]利用中試活性炭濾池過濾原水，在生物膜形成生長的前6個月內(nèi)進(jìn)行中試試驗，取不同高度的活性炭進(jìn)行生物量和ATP的分析測定。運行過程中的前90 d，活性炭表面的生物膜迅速積累，在達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)下，生物量的濃度為0.8×10-6～1.83×10-6g ATP/(g GAC)，并且水中DOC的去除率達(dá)到22%，其中3%的DOC被生物膜同化。Gibert等[25]進(jìn)行活性炭池中試試驗，測定不同時期活性炭池的活性炭和處理水。試驗發(fā)現(xiàn)，在吸附和生物降解作用下，DOC的去除率達(dá)到33%，活性炭表面生物量由2×10-5cell/μm2增加到1.2×10-2cell/μm2，但活性炭比表面積由886 m2/g降低到602 m2/g。

3.2 強化BAC工藝

強化BAC工藝多為生物強化，即在生物活性炭表面接種細(xì)菌或者在生物活性炭池前增加生物反應(yīng)器，建立有效降解有機物的生物活性炭池系統(tǒng)，從而加強對有機物的去除效果。

Zhang等[28]在活性炭上接種5種假單胞菌屬細(xì)菌，以此強化生物活性炭濾池生物降解能力，觀察運行中細(xì)菌的穩(wěn)定性和有機物的去除效果。運行初期活性炭池生物活性為202.97 ng ATP/(g GAC)，水中TOC和氨氮的去除率分別為63.98%、30.68%。運行120 d后，炭池生物活性為1 436.8 ng ATP/(g GAC)，接種細(xì)菌生長基本成熟穩(wěn)定，TOC和氨氮的去除率分別為81.47%和51.97%。Fu等[29]將砂/無煙煤生物濾池與生物活性炭反應(yīng)器串聯(lián)形成兩級生物反應(yīng)器，研究其對水中有機物的去除效果。試驗結(jié)果表明，兩級生物反應(yīng)器出水濁度小于0.1 NTU，DOC、UV254、SUVA254去除率分別為24%、57%、44%。因此，強化生物活性炭濾池是一種保持濾池性能的有效方法。

3.3 O3-BAC組合工藝

O3-BAC組合工藝是在生物活性炭濾池之前投加臭氧，在臭氧接觸反應(yīng)池中臭氧使水中有機污染物氧化降解，大分子有機物被分解為小分子有機物，這些小分子有機物被生物活性炭吸附降解，從而有效地去除了水中的有機污染物。

陳麗珠等[30]認(rèn)為O3-BAC組合工藝是去除有機物和消毒副產(chǎn)物的有效工藝，對UV254、CODMn、TOC、THMs去除率分別達(dá)58.8%、43.2%、24.0%、40.1%。陳義春等[31]對O3-BAC工藝有機物去除效果進(jìn)行研究分析，試驗結(jié)果表明，當(dāng)活性炭表面形成穩(wěn)定的生物膜時，UV254、CODMn、BDOC的去除率分別為90%、70%、85%，在生物活性炭池運行初期，炭濾池中的生物量為36.05 nmol P/g，相對較低，這是由于O3的投加量會抑制生物膜的形成，因此，炭池運行初期應(yīng)減少O3的投加量。Liao等[32]構(gòu)建O3與下向流生物活性炭濾池組合系統(tǒng)。運行中發(fā)現(xiàn)α-變形菌是活性炭池細(xì)菌群落中最大的菌落，其對DOC和AOC的去除起到重要作用。炭池穩(wěn)定運行后DOC和AOC的去除率分別為31.2%、51.2%。試驗結(jié)果表明強化BAC濾池能有效地去除水中有機物污染物。

張菊萍等[33]研究O3-BAC工藝處理苯酚污染的應(yīng)急效果，試驗發(fā)現(xiàn)O3投加量為0.6 mg/L、活性炭池的空床時間為15.3 min時，苯酚的去除率達(dá)到52.17%，且適當(dāng)?shù)靥岣哌M(jìn)水的pH可以取得較好的應(yīng)急效果。許亞群等[34]研究了O3/BAC工藝對微污染原水中苯酚的去除效果，試驗發(fā)現(xiàn)：pH 值為7.5時，苯酚去除率為90.8%，CODMn的去除率為85.8%；當(dāng)Mn2 +濃度為2 mg /L 時，苯酚的去除率為94.0%。由此可見，Mn2 +的存在可促進(jìn)O3/BAC工藝對苯酚的去除。

李探平等[35]探究O3-BAC深度處理工藝對突發(fā)苯乙烯污染原水的應(yīng)急處理能力，試驗中O3投加濃度為4 mg/L，生物活性炭池空床接觸時間為16 min時對苯乙烯的去除效果最好，且BAC 柱要經(jīng)過反沖洗，才能恢復(fù)最佳的除苯乙烯能力。因此，要根據(jù)出水水質(zhì)情況及時進(jìn)行反沖洗，并適當(dāng)延長生物活性炭的空床接觸時間。

郭建寧等[36]利用O3/陶瓷膜-生物活性炭組合工藝處理微污染原水，結(jié)果表明，組合工藝可有效去除微污染原水中的有機物和氨氮，對氨氮去除率約為90%，CODMn的去除率為84%，其中O3曝氣改善了水中溶解氧濃度，增強后續(xù)BAC 工藝去除效果，BAC工藝在污染物的去除中發(fā)揮了重要作用。范小江等[37]對O3/陶瓷膜和生物活性炭組合工藝進(jìn)行了中試研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，組合工藝對UV254和DOC 的總?cè)コ史謩e為83% 和73%，對THMs、HAAs和CH前體物的總?cè)コ史謩e為77%、76%和83%。因此，集成工藝大幅度地減少了水中消毒副產(chǎn)物前體物的含量。

3.4 UV/H2O2-BAC組合工藝

UV/H2O2-BAC組合工藝?yán)肬V與H2O2的協(xié)同作用，產(chǎn)生極高氧化性的·OH與有機物作用，將不易被活性炭吸附降解的有機物分解為容易被活性炭吸附降解的有機物，使整個UV/H2O2-BAC系統(tǒng)的有機物去除率得以提高。

左金龍等[38]進(jìn)行了UV/H2O2與活性炭組合工藝用于飲用水深度處理的試驗研究，當(dāng)H2O2投加量為3.0 mg/L、UV/H2O2反應(yīng)器停留時間為20 min時，系統(tǒng)的COD和UV254去除率為44.6%和72.8%。 Buchanan等研究了采用真空紫外線(VUV)前處理條件下BAC 濾柱對天然有機物的去除效果。試驗發(fā)現(xiàn)，VUV-BAC 工藝對水中三鹵甲烷前體物的去除率是60%～70%，對鹵乙酸前體物的去除率是74%。Pradhan等[39]通過試驗發(fā)現(xiàn)VUV/H2O2-BAC工藝對天然水體DOC去除率為54%，對THMs和HAA生成勢分別降低了60%～70%、74%。Ramn等[40]研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)UV劑量大于1 000 mJ/cm2、H2O2初始濃度大于23 mg/L時，處理水經(jīng)生物活性炭濾柱，DPBs、UV254、DOC去除率分別為43%、59%、52%。夏萍等[41]發(fā)現(xiàn)UV/H2O2-BAC 工藝對GSM去除率高達(dá)95 %以上，對MIB 和阿特拉津的去除效果比較接近，在70 %以上。濾后水的THMs生成總量為58.8μg/L，UV/H2O2-BAC工藝出水的THMs生成總量為21.52 μg/L?？梢姡琔V/H2O2不僅能有效地去除水中臭味物質(zhì)，還可以去除消毒副產(chǎn)物前體物，減少消毒副產(chǎn)物的生成。

3.5 BAC-UF組合工藝

夏莉等[42]以混凝沉淀為前處理工藝，出水分別經(jīng)過超濾、砂濾，超濾、升流式曝氣生物活性炭，超濾，比較三種工藝的凈水效果，試驗結(jié)果顯示，升流式曝氣生物活性炭與超濾組合工藝明顯優(yōu)于其他兩種工藝的處理效果，出水CODMn為0.397～0.097 mg/L，平均去除率為57%，出水UV254平均值為0.005，平均去除率為77.3%。郭建寧等[43]以BAC/UF為核心的短流程工藝替代砂濾池等傳統(tǒng)的處理工藝，研究了其深度處理效果，出水濁度小于0.1 NTU，出水顆粒數(shù)大于2 μm均值為46 個/mL，出水CODMn平均為0.81 mg/L，與改造之前比降低了15%。BAC/UF 工藝替代傳統(tǒng)砂濾明顯改善了飲用水水質(zhì)。

4 結(jié)論與展望

生物活性炭通過生物降解作用降解多數(shù)難以分解的有機物，單獨采用生物活性炭工藝對有機物的去除效果并不理想，在實際應(yīng)用中通常與其他工藝組合，處理效果具有常規(guī)處理技術(shù)所不具備的深度處理作用。目前水廠工藝升級改造多數(shù)采用O3-BAC組合工藝，在飲用水深度凈化處理工藝中發(fā)展很快，具有廣泛的應(yīng)用前景。但O3-BAC組合工藝O3的投加量會影響生物活性炭初期生物膜的形成，需要控制合適的O3濃度。UV/H2O2-BAC組合工藝是一種新的水處理工藝，近年來該技術(shù)在國內(nèi)外飲用水深度凈化處理中應(yīng)用尚且不廣泛。UV/H2O2-BAC處理飲用水中有機微污染物，需要較高的H2O2投加量及較長的停留時間，運行成本較高，并且出水殘余大量的H2O2，對后續(xù)活性炭表面微生物產(chǎn)生一定的影響。目前，該工藝多用于去除水中的GSM、MIB等臭味物質(zhì)，且具有良好的去除效果。BAC/UF組合工藝生物活性炭可以充分地發(fā)揮吸附和微生物降解作用，對飲用水中有機物去除效果最好，膜工藝可以有效地降低水中顆粒數(shù)的數(shù)量，解決微生物泄漏危險，提高飲用水微生物的安全性，但是投資和運行成本較高，經(jīng)濟(jì)性不好。

目前，以生物活性炭為基礎(chǔ)的各種組合工藝已經(jīng)廣泛地應(yīng)用于去除飲用水中有機物污染物，但這種水處理技術(shù)仍然存在一些問題。一是生物活性炭表面生物膜受各種條件影響，如營養(yǎng)物質(zhì)、溫度、pH、溶解氧等，限制了生物活性炭的處理效果；二是生物活性炭濾池中滋生了大量細(xì)菌，可能發(fā)生微生物泄漏，致使出水微生物含量過高，對飲用水的微生物安全性構(gòu)成潛在威脅；三是活性炭池中微生物的生長會使濾料的堵塞，致使炭池內(nèi)的水頭損失升高，反沖洗頻率增加，從而降低處理效率，提高該工藝的運行成本，增加運行與管理難度。

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