柴油車N2O生成機(jī)理NOx-N2O協(xié)同優(yōu)化控制策略

李思遠(yuǎn)，王瑢璇

（長安大學(xué)，陜西 西安 710064）

1 研究意義

為滿足嚴(yán)苛的排放法規(guī)，NOx排放控制技術(shù)廣泛應(yīng)用于柴油車。研究發(fā)現(xiàn)，SCR后N2O排放與NOx排放之間是一種相互抵觸（Trade-off）的關(guān)系。目前對(duì)于SCR內(nèi)部反應(yīng)機(jī)理的研究已有很多，但關(guān)于N2O的詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理研究很少。一些研究發(fā)現(xiàn)，SCR內(nèi)部NH3參與的副反應(yīng)是N2O生成的主要路徑。然而，NH3又是NO和NO2還原反應(yīng)過程中的主要反應(yīng)物，這使得很難利用實(shí)驗(yàn)手段確定每個(gè)工況下的最優(yōu)NH3量，實(shí)現(xiàn)N2O減排與高NOx轉(zhuǎn)化效率的目標(biāo)。所以，SCR內(nèi)部 N2O詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理的深入研究是攻克這一難題的唯一途徑。

2 擬采取的研究方法和實(shí)驗(yàn)手段

2.1 N2O在SCR內(nèi)部生成與分解研究

在自行設(shè)計(jì)的射流攪拌-流動(dòng)管反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)平臺(tái)上模擬N2O在不同催化劑表面的生成與分解實(shí)驗(yàn)，以傅立葉變換紅外光譜分析儀快速檢測特定目標(biāo)產(chǎn)物實(shí)現(xiàn)定性目標(biāo)，同時(shí)利用氣相色譜-電子捕獲器聯(lián)用儀測量反應(yīng)器后端的生成物濃度實(shí)現(xiàn)定量目標(biāo)。在NO還原NH4NO3反應(yīng)實(shí)驗(yàn)過程中，反應(yīng)器后端生成物濃度使用選擇離子流動(dòng)管質(zhì)譜儀實(shí)現(xiàn)實(shí)時(shí)在線測量并通過化學(xué)計(jì)算分析是否存在未鑒定出的反應(yīng)路徑。

2.2 包含N2O詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理的SCR內(nèi)部NH3還原NOx模型研究

利用CHEMKIN軟件中建立包含N2O詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理基于不同催化劑的SCR模型。采用量化計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測量結(jié)合的手段得到各反應(yīng)步的指前因子和反應(yīng)活化能等參數(shù)。模型中需要引入已有較為成熟的SCR反應(yīng)機(jī)理。依據(jù)多組柴油機(jī)排氣污染物濃度和溫度的實(shí)測數(shù)據(jù)改變初始條件進(jìn)行模擬以及敏感性分析，對(duì)目標(biāo)物種進(jìn)行生成速率分析得出影響N2O生成量和NOx還原效率的關(guān)鍵影響因素。

2.3 協(xié)同控制策略研究

考慮實(shí)際應(yīng)用，選用NH3量作為協(xié)同控制的變量，研究NH3量對(duì)N2O排放和NOx排放之間Trade-off關(guān)系的影響。選用已建立的銅基-SCR模型進(jìn)行模擬實(shí)驗(yàn)，依據(jù)ESC工況下各實(shí)驗(yàn)點(diǎn)后處理系統(tǒng)中 SCR前的氣體成分與溫度數(shù)據(jù)設(shè)定模擬初始條件，改變?nèi)肟诮M分中NH3濃度，研究NH3濃度對(duì)N2O生成量和NOx的轉(zhuǎn)化效率的影響，確定各實(shí)驗(yàn)點(diǎn)下最佳的 NH3量，得出最優(yōu)的協(xié)同控制方案，應(yīng)用 MATLAB軟件線性插值生成初始可控尿素噴射脈譜并將之導(dǎo)入尿素噴射控制器。

3 結(jié)論

采用實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬相結(jié)合的方法對(duì)存在于 SCR中的N2O詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行深入的研究，以便更清楚地掌握SCR內(nèi)部影響N2O生成與分解的關(guān)鍵因素，從理論上更有效地解決N2O排放控制應(yīng)用的問題。同時(shí)，在綜合考慮SCR內(nèi)部NOx轉(zhuǎn)化效率的前提下，通過機(jī)理搭建模型并分析找出同時(shí)影響SCR內(nèi)部NOx轉(zhuǎn)化效率和N2O生成量的關(guān)鍵因素，得出解決 NOx-N2O協(xié)同優(yōu)化控制策略，填補(bǔ)這方面的研究空白。

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