鋰離子電池內(nèi)短路機(jī)理與檢測研究進(jìn)展

劉力碩，張明軒，盧蘭光，歐陽明高，馮旭寧,2，鄭岳久，韓雪冰，潘 岳

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鋰離子電池內(nèi)短路機(jī)理與檢測研究進(jìn)展

劉力碩1，張明軒1，盧蘭光1，歐陽明高1，馮旭寧1,2，鄭岳久3，韓雪冰1，潘 岳1

（1清華大學(xué)汽車工程系，北京 100084；2清華大學(xué)核能與新能源技術(shù)研究院，北京 100084；3上海理工大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院，上海 200093）

鋰離子電池內(nèi)短路是鋰離子電池?zé)崾Э厥鹿手凶畛Ｒ姷恼T因之一，也是機(jī)械濫用、電濫用、熱濫用的共性環(huán)節(jié)，是潛在的安全威脅。本文從鋰離子電池內(nèi)短路安全問題出發(fā)，綜述了內(nèi)短路機(jī)理的研究進(jìn)展，歸納了內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)方法，介紹了內(nèi)短路演化過程，指出了內(nèi)短路檢測需在其發(fā)展初期和中期完成。進(jìn)而，總結(jié)了多種內(nèi)短路檢測方法，最后，對內(nèi)短路問題下一步研究進(jìn)行了展望。

鋰離子電池；內(nèi)短路；替代實(shí)驗(yàn)；內(nèi)短路檢測

在環(huán)境污染和能源危機(jī)的雙重壓力下，混合動(dòng)力汽車、純電動(dòng)汽車、燃料電池汽車，由于其在節(jié)能減排上的巨大潛力，越發(fā)受到人們的認(rèn)可。其中，純電動(dòng)汽車被認(rèn)為是未來最有潛力的解決方案之一[1]。動(dòng)力電池是純電動(dòng)汽車的唯一動(dòng)力來源，出于對汽車速度、效率、續(xù)航里程、使用壽命、安全性和成本的綜合考慮，目前，大多數(shù)純電動(dòng)汽車都選用了鋰離子電池作為能量來源[2]。

然而，鋰離子電池存在一定的潛在安全問題，對消費(fèi)者的人身安全和財(cái)產(chǎn)安全造成威脅。表1列舉了近年來鋰離子電池安全事故，這些事故起因不同，但都引發(fā)了不同程度的火災(zāi)。

內(nèi)短路是電濫用觸發(fā)形式的一種，如圖1所示，也是鋰離子電池?zé)崾Э厥鹿手凶畛Ｒ姷恼T因之一[7]。廣義來說，內(nèi)短路是指電池內(nèi)部正負(fù)極材料相互導(dǎo)通時(shí)，因電勢差產(chǎn)生的放電并伴隨生熱的現(xiàn)象。

表1 近年來鋰離子電池安全事故

圖1 熱失控的濫用觸發(fā)條件

在表1所列的事故4中，波音787所使用的湯淺電池將3個(gè)卷芯進(jìn)行疊加，結(jié)構(gòu)十分緊實(shí)，如圖2(a)、圖2(b)所示。這種緊實(shí)的結(jié)構(gòu)，使電極活性材料存在預(yù)應(yīng)力，會(huì)導(dǎo)致電池極片產(chǎn)生褶皺。在實(shí)際循環(huán)使用過程中，電池活性材料的體積也會(huì)不斷變化：石墨負(fù)極嵌鋰時(shí)會(huì)膨脹，脫鋰時(shí)會(huì)縮小，這導(dǎo)致電池卷芯的膨脹與收縮，進(jìn)一步促進(jìn)了電池內(nèi)部褶皺的產(chǎn)生與發(fā)展。在電池的充放電循環(huán)過程中，褶皺處更容易誘發(fā)鋰枝晶的生長。當(dāng)鋰枝晶刺穿隔膜時(shí)，就會(huì)誘發(fā)內(nèi)短路，有可能導(dǎo)致熱失控事故的發(fā)生。美國國家運(yùn)輸安全委員會(huì)將事故電池拆解，在電極材料表面發(fā)現(xiàn)了孔洞及沉積的金屬顆粒，如圖2(d)所示，這也表明事故的原因很可能是鋰離子電池的內(nèi)短路[4]。

圖2 波音787電池事故調(diào)查結(jié)果

在表1所列事故8三星Note7手機(jī)電池爆炸事故當(dāng)中，三星公司公布了調(diào)查結(jié)果，如圖3所示，認(rèn)為此次爆炸事故是由于鋰離子電池內(nèi)短路產(chǎn)生的。為了提高電池的比能量，該款電池采用鈷酸鋰正極，同時(shí)隔膜設(shè)計(jì)得盡量薄，這為后續(xù)的安全問題埋下了隱患。由A公司生產(chǎn)的第一批次電池，在CT檢查中可以發(fā)現(xiàn)在角落有明顯受擠壓的情況，使用過程中該位置可能會(huì)誘發(fā)析鋰，發(fā)生一定的枝晶生長，同時(shí)受擠壓的負(fù)極材料破裂刺穿隔膜造成內(nèi)短路。由B公司生產(chǎn)的第二批次電池不存在角落受擠壓的情況，但由于正極的焊接工藝導(dǎo)致極片存在毛刺，容易刺穿隔膜造成內(nèi)短路。

圖3 三星Note7事故調(diào)查結(jié)果

鋰離子電池內(nèi)短路是機(jī)械濫用、熱濫用、電濫用導(dǎo)致電池?zé)崾Э氐墓残原h(huán)節(jié)[6]。機(jī)械濫用導(dǎo)致電池變形、異物入侵，而電池變形、異物入侵造成電池正負(fù)極之間形成電氣連接，引發(fā)劇烈的電池內(nèi)短路[8–10]；熱濫用導(dǎo)致電池隔膜大規(guī)模收縮崩潰，而隔膜收縮崩潰造成電池正負(fù)極部分的直接接觸，引發(fā)劇烈的電池內(nèi)短路[6,11]；電濫用導(dǎo)致電池內(nèi)部金屬析出，例如銅、鋰等，不斷析出的金屬穿過隔膜孔隙，引起電池內(nèi)短路[12-13]；另外，在電極材料生產(chǎn)中引入其它雜質(zhì)顆粒[14]或者切割極片不當(dāng)導(dǎo)致的極耳毛刺[15]都會(huì)造成鋰離子電池的內(nèi)短路。發(fā)生內(nèi)短路后，電池內(nèi)短路電流產(chǎn)生的焦耳熱會(huì)引起電池溫升，如果局部熱量積累觸發(fā)了熱失控連鎖反應(yīng)，最終會(huì)發(fā)生起火、爆炸等安全性事故[16]，威脅人身財(cái)產(chǎn)安全。

隨著電池體系比能量的升高，鋰離子電池電極材料增厚、隔膜變薄，電池發(fā)生內(nèi)短路的概率不斷增加。因此，明確鋰離子電池內(nèi)短路觸發(fā)機(jī)理及其危害、開發(fā)內(nèi)短路檢測算法，變得更為重要。

1 鋰離子電池內(nèi)短路機(jī)理研究進(jìn)展

正負(fù)極在電池內(nèi)部導(dǎo)通即會(huì)產(chǎn)生內(nèi)短路，鋰離子電池結(jié)構(gòu)如圖4所示，由于鋰離子電池的這種典型結(jié)構(gòu)，共有4種類型的內(nèi)短路[17]：①鋁-銅（Al-Cu）；②正極材料-銅（Ca-Cu）；③鋁-負(fù)極材料（Al-An）；④正極材料-負(fù)極材料（Ca- An）。

圖4 鋰離子電池內(nèi)部結(jié)構(gòu)

為了對鋰離子電池內(nèi)短路安全性進(jìn)行評估，各組織或機(jī)構(gòu)都根據(jù)其研究成果制定了相應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)，常見的測試方法包括針刺測試和擠壓測試[16]。測試中，所引發(fā)的內(nèi)短路的類型、位置、大小都存在隨機(jī)性，很難重復(fù)；同時(shí)，這類測試都是通過一定的電池變形引發(fā)內(nèi)短路，即無法模擬沒有發(fā)生機(jī)械濫用的電池內(nèi)短路[18]。因此，研究人員提出了內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)的思路，進(jìn)行內(nèi)短路的觸發(fā)，各方法的實(shí)施方案及優(yōu)缺點(diǎn)如表2、圖 5所示。

方法1、2通過機(jī)械擠壓的方式觸發(fā)內(nèi)短路，實(shí)現(xiàn)內(nèi)短路位置及類型的控制，該類方法只能模擬由外部機(jī)械變形導(dǎo)致的鋰離子電池內(nèi)短路，無法模擬實(shí)際事故中無外部形變產(chǎn)生的內(nèi)部誘發(fā)內(nèi)短路；方法3、4在電池內(nèi)部植入溫控元件，通過改變電池溫度觸發(fā)內(nèi)短路，實(shí)現(xiàn)內(nèi)短路位置及類型的控制，該類方法可以實(shí)現(xiàn)可重復(fù)性高的真實(shí)內(nèi)短路觸發(fā)；方法5通過外短路的方法模擬內(nèi)短路，該類方法可以快速建立鋰離子電池內(nèi)短路模型；方法6、7、8通過誘導(dǎo)金屬枝晶刺穿隔膜造成內(nèi)短路，該類方法定向誘導(dǎo)金屬枝晶生長，與實(shí)際事故中的自引發(fā)內(nèi)短路更為類似。由于篇幅所限，本文僅對方法4記憶合金內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)方法、方法5等效電阻內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)方法以及方法6過放電枝晶生長內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)方法進(jìn)行詳細(xì)介紹。

表2 鋰離子電池內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)

圖5 鋰離子電池內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)方法

記憶合金內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)方法將形狀記憶合金制成的記憶合金內(nèi)短路觸發(fā)元件植入電池內(nèi)部，達(dá)到形變溫度后，記憶合金內(nèi)短路觸發(fā)元件就會(huì)發(fā)生形變并刺穿電池隔膜，進(jìn)而觸發(fā)電池內(nèi)短路[14]。記憶合金內(nèi)短路觸發(fā)元件的結(jié)構(gòu)如圖5(d)所示，其主要由中間的三角形尖刺和兩側(cè)的矩形支架兩部分構(gòu)成。中間的三角形尖刺起到刺穿電池隔膜的作用，而兩側(cè)的矩形支架用于固定觸發(fā)元件在電池中的位置，同時(shí)提供觸發(fā)元件在刺穿隔膜時(shí)所需的支撐力。溫度低于形變溫度時(shí)，觸發(fā)元件保持平整的狀態(tài)，因此觸發(fā)元件的尖刺不會(huì)刺向電池隔膜；一旦達(dá)到形變溫度，觸發(fā)元件的尖刺就會(huì)向外彎曲為立起的預(yù)設(shè)形狀，刺穿電池隔膜，進(jìn)而觸發(fā)電池內(nèi)短路。通過該方法，對1 A·h的LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2電池進(jìn)行大量實(shí)驗(yàn)，實(shí)現(xiàn)了4種類型內(nèi)短路的觸發(fā)，結(jié)果如圖6所示。

圖6 四種類型內(nèi)短路觸發(fā)結(jié)果

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，鋁-負(fù)極材料類型內(nèi)短路是最危險(xiǎn)的、最容易引發(fā)電池?zé)崾Э氐膬?nèi)短路類型，集流體鋁、銅擁有良好的導(dǎo)電性能，負(fù)極材料的導(dǎo)電性稍差于集流體，但依然擁有良好的導(dǎo)電性能[17]。因此，這類內(nèi)短路發(fā)生時(shí)的短路電阻較小，會(huì)產(chǎn)生較大的電流以及焦耳熱，同時(shí)，負(fù)極材料的散熱性能較差，導(dǎo)致內(nèi)短路局部區(qū)域熱量不斷積累，容易觸發(fā)熱失控連鎖反應(yīng)。

正極材料-負(fù)極材料類型內(nèi)短路是最容易在電池中發(fā)生的，由于正極材料的導(dǎo)電性較差，其短路內(nèi)阻較大，約在kΩ量級。實(shí)驗(yàn)中，電壓下降緩慢，不會(huì)造成電池溫升。正極材料-銅類型內(nèi)短路與正極材料-負(fù)極材料類型類似。

在鋁-銅內(nèi)短路實(shí)驗(yàn)中，發(fā)現(xiàn)了熔斷現(xiàn)象[22]，即內(nèi)短路回路中的部分材料由于焦耳熱聚集而熔化并切斷內(nèi)短路回路的現(xiàn)象。實(shí)驗(yàn)中，將記憶合金元件布置在銅一側(cè)，使尖端刺穿隔膜接觸鋁集流體，電池的端電壓未出現(xiàn)明顯的持續(xù)性下降，而電池本身也無明顯自放熱現(xiàn)象，但是在內(nèi)短路部位觀察到了火花現(xiàn)象[圖6(b)右側(cè)實(shí)物圖]。對實(shí)驗(yàn)電池的拆解發(fā)現(xiàn)，記憶合金內(nèi)短路觸發(fā)元件已經(jīng)在達(dá)到觸發(fā)溫度后發(fā)生了變形，并且刺穿了隔膜將鋁集流體和銅集流體接通，造成了內(nèi)短路，但未形成穩(wěn)定回路，說明電池內(nèi)部發(fā)生了熔斷現(xiàn)象。如果將記憶合金元件布置在鋁一側(cè)，實(shí)驗(yàn)中觸發(fā)了穩(wěn)定的內(nèi)短路[圖6(b)左側(cè)圖表]，沒有發(fā)生熔斷現(xiàn)象，電池出現(xiàn)明顯溫度上升，但未發(fā)生熱失控。

為了進(jìn)一步分析內(nèi)短路熔斷現(xiàn)象，建立了鋁-銅內(nèi)短路熔斷軸對稱局部模型，對內(nèi)短路熔斷現(xiàn)象的加熱-熔化階段進(jìn)行仿真分析[22]。該模型的基本假設(shè)是內(nèi)短路熔斷的時(shí)間尺度極短，因此只考慮內(nèi)短路電流產(chǎn)生的焦耳熱，認(rèn)為傳熱和物質(zhì)濃度變化的影響可以忽略。仿真研究了內(nèi)短路區(qū)域半徑和內(nèi)短路材料對于熔斷現(xiàn)象的影響，結(jié)果如圖7(b)所示，當(dāng)內(nèi)短路區(qū)域的半徑大于10Al（Al為鋁集流體厚度）之后，5種內(nèi)短路材料的鋁-銅內(nèi)短路就具有相同的熔斷臨界時(shí)間和相同的內(nèi)短路熔斷位置。此時(shí)內(nèi)短路區(qū)域半徑較大，內(nèi)短路阻值很小，內(nèi)短路電流幾乎完全由電池的雙層電容決定。因此，內(nèi)短路過程主要由電池本身而不是內(nèi)短路材料決定。而對于內(nèi)短路區(qū)域半徑較小的情況，內(nèi)短路材料對內(nèi)短路熔斷現(xiàn)象的影響尤為顯著：鋰的熔點(diǎn)只有181 ℃，遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于其它4種金屬，以鋰為內(nèi)短路材料的鋁-銅內(nèi)短路，其內(nèi)短路區(qū)域的鋰十分容易發(fā)生熔斷。

圖7 鋁-銅內(nèi)短路熔斷軸對稱局部模型

記憶合金內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)方法可以實(shí)現(xiàn)4種類型內(nèi)短路的觸發(fā)，結(jié)果表明，鋁-負(fù)極類型內(nèi)短路十分危險(xiǎn)，應(yīng)避免發(fā)生；鋁-銅類型內(nèi)短路中存在內(nèi)短路熔斷現(xiàn)象，可能切斷內(nèi)短路的發(fā)展演化過程；正極-負(fù)極、正極-銅類型內(nèi)短路危險(xiǎn)性較低，應(yīng)在發(fā)生后盡快識(shí)別應(yīng)對。該方法可以真實(shí)模擬由極耳毛刺造成的電池內(nèi)短路，可以實(shí)現(xiàn)特定類型、位置內(nèi)短路的觸發(fā)，同時(shí)可以實(shí)現(xiàn)不同電池荷電狀態(tài)（SOC，state of charge）下的內(nèi)短路觸發(fā)，可用于評價(jià)電池內(nèi)短路的安全性，以及內(nèi)短路致熱失控邊界條件的研究。該方法被應(yīng)用于中國電力企業(yè)聯(lián)合會(huì)標(biāo)準(zhǔn)T/CEC 169—2018《電力儲(chǔ)能用鋰離子電池內(nèi)短路測試方法》。

等效電阻內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)[16]在特殊結(jié)構(gòu)電池內(nèi)部塞入內(nèi)短路等效電阻，通過外短路模擬內(nèi)短路的熱電效應(yīng)?；趯?shí)驗(yàn)結(jié)果，建立內(nèi)短路3D熱電耦合模型，其模型框架如圖8所示。對于內(nèi)短路的電化學(xué)過程，采用了Newman所建立的經(jīng)典鋰離子電池電化學(xué)模型[25]；對于產(chǎn)熱過程，在電化學(xué)模型基礎(chǔ)上考慮了產(chǎn)熱項(xiàng)，從而可以模擬電池的電化學(xué)產(chǎn)熱量；對于實(shí)際電池的傳熱過程而言，采用經(jīng)典的3D傳熱模型；對于內(nèi)短路過程，則采用等效短路內(nèi)阻的方法來進(jìn)行假設(shè)。對模型進(jìn)行了仿真分析，揭示了內(nèi)短路對電池內(nèi)部溫度分布的影響，以及與熱失控觸發(fā)的關(guān)系，該方法可快速建立鋰離子電池內(nèi)短路模型。

過放電枝晶生長內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)[6,13]是將電池過放電致-100%SOC，根據(jù)電壓平臺(tái)推測在-12%SOC時(shí)負(fù)極集流體銅發(fā)生溶解，如圖5(f)所示。通過掃描電子顯微鏡（SEM，scanning electron microscope）觀察發(fā)現(xiàn)在-20%SOC下正極、負(fù)極表面均出現(xiàn)了大量的金屬銅析出，如圖 9所示。該方法通過過放電，誘導(dǎo)負(fù)極集流體中的銅溶解并遷移至正極側(cè)，形成銅枝晶連接正負(fù)極，造成大面積內(nèi)短路。該方法揭示了過放電時(shí)銅枝晶致內(nèi)短路的演化機(jī)理。

圖9 過放電枝晶生長內(nèi)短路

內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)方法可有效地、重復(fù)地模擬不同情況下的內(nèi)短路特征，用以研究內(nèi)短路演化機(jī)理、評估電池的安全性能及內(nèi)短路檢測算法開發(fā)等。因此，根據(jù)不同實(shí)驗(yàn)?zāi)康呐c所具有的實(shí)驗(yàn)條件選取合適的內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)方法十分重要。

依據(jù)內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)獲取的內(nèi)短路的電特征和熱特征，可以將內(nèi)短路的發(fā)展演化過程劃分為初期、中期和末期3個(gè)階段[6]，如圖10所示。在內(nèi)短路初期階段，內(nèi)短路阻值很高，內(nèi)短路放電引起電池電壓緩慢下降。但是由于內(nèi)短路初期階段的放熱功率很小，產(chǎn)生的熱量幾乎可以完全被電池通過散熱散去，所以電池溫度不會(huì)發(fā)生明顯變化。隨著內(nèi)短路發(fā)展演化，內(nèi)短路阻值逐漸降低，電池內(nèi)短路進(jìn)入中期階段。在內(nèi)短路中期階段，由于內(nèi)短路阻值較低，所以內(nèi)短路放電電流較大，導(dǎo)致電池電壓下降明顯。同時(shí)由于內(nèi)短路的產(chǎn)熱功率較高，產(chǎn)生的熱量不能及時(shí)被電池通過散熱散走，導(dǎo)致電池溫度明顯升高。隨著內(nèi)短路產(chǎn)生的熱量不斷聚集，電池溫度不斷攀升，電池內(nèi)短路進(jìn)入末期階段。在內(nèi)短路末期，電池溫度達(dá)到電池隔膜的失效溫度，電池隔膜崩潰使電池的正負(fù)極之間發(fā)生大面積短路，電池的端電壓突降為0。同時(shí)高溫會(huì)觸發(fā)熱失控連鎖反應(yīng)，在短時(shí)間內(nèi)釋放出大量的熱，使電池發(fā)生熱失控[26]。內(nèi)短路初期和中期最主要的區(qū)別是電池溫度是否有明顯變化。

圖10 內(nèi)短路發(fā)展演化

內(nèi)短路發(fā)展演化過程中，3個(gè)階段的時(shí)間長度差異較大。在內(nèi)短路初期階段，內(nèi)短路阻值較大，內(nèi)短路電流和內(nèi)短路產(chǎn)熱功率都很小，且電池?zé)o明顯溫度變化，因此內(nèi)短路發(fā)展演化的過程十分緩慢，內(nèi)短路初期階段的時(shí)間很長。在內(nèi)短路中期階段，內(nèi)短路電流和內(nèi)短路產(chǎn)熱功率都較大，且電池溫度升高，內(nèi)短路的發(fā)展演化過程逐漸加速，內(nèi)短路中期階段的時(shí)間較短。當(dāng)內(nèi)短路進(jìn)入末期后，會(huì)因?yàn)殡姵馗裟け罎⒍⒓匆l(fā)電池?zé)崾Э?，因此?nèi)短路末期的時(shí)間極短。相關(guān)研究通過充足的證據(jù)指出，內(nèi)短路在發(fā)展到末期階段（熱失控）前，經(jīng)歷了十分漫長的發(fā)展演化過程[27]。內(nèi)短路初期階段占據(jù)了內(nèi)短路發(fā)展演化過程的絕大部分時(shí)間。

由于內(nèi)短路初期階段占據(jù)了內(nèi)短路發(fā)展演化過程的絕大部分，且內(nèi)短路一旦發(fā)展到末期就會(huì)立刻引發(fā)熱失控，因此對內(nèi)短路的檢測與應(yīng)對需要在內(nèi)短路初期與中期階段實(shí)現(xiàn)。

2 鋰離子電池內(nèi)短路檢測方法

為了解決內(nèi)短路發(fā)展到末期階段之前的檢測問題，識(shí)別在充放電過程中累積的內(nèi)部微短路，研究者們從不同的角度出發(fā)，提出了多種內(nèi)短路識(shí)別方法?，F(xiàn)有的內(nèi)短路識(shí)別方法主要可以分為5類：①將實(shí)測數(shù)據(jù)與模型預(yù)測值比較；②檢測電池電壓信號(hào)是否出現(xiàn)非正常的突降-回升；③檢測電池是否發(fā)生自放電；④基于電池的一致性進(jìn)行比較；⑤特殊電路檢測。

2.1 將實(shí)測數(shù)據(jù)與模型預(yù)測值比較

該類方法的思路是：建立電池模型，對電池的電壓和溫度等參數(shù)進(jìn)行預(yù)測。將測得的電池的真實(shí)電壓和溫度與模型的預(yù)測值進(jìn)行比較，如果兩者之間的差別超過了誤差允許的范圍，就認(rèn)為是電池內(nèi)短路導(dǎo)致電池的各項(xiàng)參數(shù)偏離了電池模型的預(yù) 測值。

ASAKURA等[28-29]發(fā)明了一種在恒流充電時(shí)通過比較電池實(shí)際電壓變化和模型預(yù)測電壓變化來識(shí)別電池內(nèi)短路的方法。使用恒定電流給電池充電，記錄充電開始時(shí)和充電結(jié)束時(shí)的電池端電壓，然后計(jì)算出充電前后電池端電壓的真實(shí)變化。同時(shí)用電池模型根據(jù)充電電量預(yù)測電池端電壓的變化。將真實(shí)的端電壓變化和預(yù)測的端電壓變化進(jìn)行比較，如果真實(shí)的端電壓變化小于預(yù)測的端電壓變化過多，就可能是由于內(nèi)短路的存在消耗了部分電量，使得電池電壓的升高量沒有達(dá)到模型預(yù)測的量，判斷為電池發(fā)生了內(nèi)短路。

KAZUNOBU等[30-31]發(fā)明了一種將電池實(shí)際電壓和根據(jù)安時(shí)積分查表得到的電壓相比較來識(shí)別電池內(nèi)短路的方法。對于處在工作狀態(tài)中的電池，可以根據(jù)安時(shí)積分的方法計(jì)算電池電量的變化，并進(jìn)一步查表得到相應(yīng)的電池電壓。將查表得到的電壓與實(shí)際測得的電池電壓進(jìn)行比較。如果查表得到的電壓高于實(shí)際測得的電壓，就可能是存在內(nèi)短路消耗了部分電量，使實(shí)際電壓小于查表電壓，判斷為電池發(fā)生了內(nèi)短路。

2.2 檢測電池電壓信號(hào)是否出現(xiàn)非正常的突降- 回升

該方法來源于ASAKURA等[32-33]在具有陶瓷隔膜的電池的內(nèi)短路過程中觀察到的電壓突降-回升現(xiàn)象。ASAKURA等指出，對于使用了涂覆了多孔保護(hù)材料電池隔膜（如陶瓷隔膜）的電池，在內(nèi)短路時(shí)會(huì)發(fā)生非正常的電壓突降-回升現(xiàn)象。該現(xiàn)象可能的原因是：在內(nèi)短路剛發(fā)生時(shí)，電池的端電壓會(huì)因?yàn)槎搪返某霈F(xiàn)而發(fā)生突降，之后短路位置處的鋁集流體會(huì)因?yàn)槎搪冯娏鳟a(chǎn)生的巨大熱量而迅速熔化并使得內(nèi)短路斷開，但是多孔保護(hù)材料會(huì)繼續(xù)支撐電池結(jié)構(gòu)，避免電池負(fù)極和正極之間的進(jìn)一步接觸，因此電池的端電壓又會(huì)恢復(fù)。利用這一現(xiàn)象檢測電池電壓，一旦檢測到了電壓突降-回升現(xiàn)象，就認(rèn)為電池發(fā)生了內(nèi)短路。

2.3 檢測電池是否發(fā)生自放電

該類方法的思路是：如果電池發(fā)生了內(nèi)短路，則內(nèi)短路必然會(huì)導(dǎo)致電池發(fā)生超出正常范圍的自放電過程。通過檢測這種不正常的自放電過程，就可以判斷電池是否發(fā)生了內(nèi)短路。

SAZHIN等[34]提出了一種通過檢測電池自放電來檢測初期內(nèi)短路的識(shí)別方法。給待檢測的電池并聯(lián)一個(gè)恒壓源，并將恒壓源的電壓設(shè)定為略低于待檢測電池的電壓，同時(shí)監(jiān)測待檢測電池與恒壓源之間的電流。如果待檢測電池正常，則會(huì)放電給恒壓源直至兩者電壓相等；如果待檢測電池存在內(nèi)短路，就會(huì)先放電給恒壓源，兩者電壓相等后，恒壓源又會(huì)反過來給待檢測電池充電。因此，如果待檢測電池與恒壓源之間的電流方向發(fā)生了變化，就判斷為電池發(fā)生了內(nèi)短路。

KEATES等[35]提出了一種通過比較電池關(guān)斷和再次連接時(shí)的電壓來識(shí)別電池內(nèi)短路的方法。當(dāng)關(guān)閉電池連接時(shí)測量并記錄電池電壓，當(dāng)重新連接電池時(shí)測量電池電壓，對比關(guān)斷和重新連接時(shí)的電池電壓。如果重新連接時(shí)的電池電壓低于關(guān)斷時(shí)的電池電壓過多，就可能由于是內(nèi)短路在電池關(guān)斷期間的自放電作用引起的電池電壓下降，判斷為電池發(fā)生了內(nèi)短路。

鄭岳久等[36-37]提出了一種通過計(jì)算兩次充電結(jié)束之間自放電電流的微短路量化方法，其算法框架如圖11所示。該算法基于充電電壓一致性假說計(jì)算剩余充電時(shí)間與可充電電量[38]，通過對比兩次充電結(jié)束后的剩余可充電電量得到由內(nèi)短路導(dǎo)致的漏電量，進(jìn)而計(jì)算內(nèi)短路自放電電流并估計(jì)內(nèi)短路阻值。該算法適用于多階段充電、恒功率充電等多種充電工況，內(nèi)短路阻值估計(jì)誤差在15%以內(nèi)。

圖11 基于充電過程的微短路量化方法

2.4 基于電池的一致性進(jìn)行比較

該類方法基于電池單體之間的一致性假設(shè)。根據(jù)一致性假設(shè)，同一個(gè)電池組中的電池單體，一般型號(hào)相同，且工況和工作狀態(tài)均相同，因此同一個(gè)電池組中的電池單體之間應(yīng)當(dāng)具有高度的一致性，如各電池端電壓相近，容量相近等。如果某節(jié)電池單體發(fā)生了內(nèi)短路，則它的某些參數(shù)就會(huì)偏離其它正常電池單體參數(shù)，即偏離整體的一致性。

WESTON等[39]發(fā)明了一種通過電壓不一致性來檢測內(nèi)短路的方法。這種方法通過比較某一時(shí)刻各節(jié)單體之間的電壓差異，當(dāng)一節(jié)或多節(jié)單體的電壓明顯低于其它單體的電壓時(shí)，認(rèn)為發(fā)生了內(nèi)短路。這種方法應(yīng)用的前提是需要一個(gè)充分均衡的時(shí)刻作為基準(zhǔn)，僅適用于串聯(lián)電池組。

馮旭寧等[40]提出了一種基于模型的內(nèi)短路檢測方法。這種方法將內(nèi)短路檢測問題轉(zhuǎn)化成模型參數(shù)化和參數(shù)估計(jì)問題，其檢測算法框架如圖12所示。利用測得的單體電壓、溫度和電流估計(jì)電池的SOC與歐姆內(nèi)阻等特征參數(shù)，進(jìn)而根據(jù)這些特征參數(shù)的一致性差異判斷內(nèi)短路是否發(fā)生。實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證結(jié)果表明，對0.2 Ω及更低阻值可能會(huì)導(dǎo)致熱失控的內(nèi)短路，該內(nèi)短路識(shí)別算法能夠至少在熱失控發(fā)生前15 min將其識(shí)別出來。

圖12 基于模型的內(nèi)短路檢測方法

張明軒等[41]提出了一種基于電池組平均（CMM，cell mean model）-差異（CDM，cell difference model）模型的內(nèi)短路檢測方法。這種檢測方法適用于串聯(lián)電池組，該方法首先利用等效電路模型分析了內(nèi)短路對電池開路電壓（OCV，open circuit voltage）和內(nèi)阻的影響，提出了內(nèi)短路的參數(shù)效應(yīng)和耗散效應(yīng)。進(jìn)而引入平均差異模型，使用遞歸最小二乘法利用測得的電壓和電流估計(jì)電池OCV的差異Δ和內(nèi)阻的差異Δ。引入內(nèi)短路特征參量Δ、OCV變化率dΔ/d和內(nèi)阻的波動(dòng)值fluc(Δ)，最終通過判斷內(nèi)短路特征參數(shù)是否大于設(shè)定的閾值來判斷內(nèi)短路是否發(fā)生。并搭建了串聯(lián)電池組內(nèi)短路等效實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，通過外短路來模擬內(nèi)短路電池的電特征，對該內(nèi)短路識(shí)別方法進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，基于內(nèi)阻的波動(dòng)值fluc(Δ)的檢測結(jié)果如圖13所示。該內(nèi)短路識(shí)別算法可在線識(shí)別串聯(lián)電池組中的初期內(nèi)短路，在DST工況可在1 h內(nèi)識(shí)別出10 Ω內(nèi)短路，5 h內(nèi)識(shí)別出100 Ω內(nèi)短路。

鄭岳久等[42-43]提出了一種基于分頻模型和擴(kuò)展卡爾曼濾波器（EKF，extended kalman filter）的微短路量化方法。該方法通過平均電池模型估計(jì)電池組的平均SOC，通過差異電池模型估計(jì)內(nèi)短路單體與平均模型間的SOC差異，進(jìn)而由SOC差異計(jì)算內(nèi)短路電流與電阻，其算法框架如圖 14所示。該方法使用分頻模型降低模型所需計(jì)算量，獲得的SOC差異估計(jì)結(jié)果誤差在3%以內(nèi)。

圖13 基于電池組平均-差異模型的內(nèi)短路檢測

這類檢測方法通過電池一致性差異進(jìn)行內(nèi)短路的檢測，僅適用于串聯(lián)電池模組，模組中串聯(lián)單體數(shù)量越多，內(nèi)短路檢測效果越好。這類檢測方法需要電池一致性差異達(dá)到一定的閾值才能檢測出內(nèi)短路，閾值的設(shè)置直接影響到檢測所用的時(shí)間以及是否發(fā)生漏報(bào)和誤報(bào)。

圖14 基于分頻模型和擴(kuò)展卡爾曼濾波器的微短路量化方法

Fig.14 ISC detection based on subband model and EKF

2.5 特殊電路檢測

針對并聯(lián)連接的電池模組內(nèi)短路電池難以檢測的問題，張明軒等[44]提出了一種基于對稱環(huán)形電路拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)（SLCT，symmetrical loop circuit topology）的內(nèi)短路檢測方法。如圖15所示，在SLCT中，所有并聯(lián)連接的電池具有同等地位/同等優(yōu)先級。通過使用并聯(lián)支路雙線連接的方式，在并聯(lián)電池組中可以便捷地實(shí)現(xiàn)SLCT結(jié)構(gòu)。在充放電和動(dòng)態(tài)工況等電池組的正常工作狀態(tài)下，電池組的工作電流主要從串聯(lián)支路流過，并聯(lián)支路中以均衡電流為主。如果一節(jié)單體發(fā)生內(nèi)短路，由于SLCT中各單體具有對稱性，其余單體都會(huì)產(chǎn)生流向內(nèi)短路單體的內(nèi)短路電流，通過計(jì)算電流表A1與A2測得電流的比值，即可判斷發(fā)生內(nèi)短路的單體位置。該方法通過檢測電路對稱性的改變來識(shí)別內(nèi)短路，將對初期內(nèi)短路的識(shí)別速度從天、小時(shí)提高到了秒的數(shù)量級，解決了并聯(lián)電池組中內(nèi)短路識(shí)別的難題，并實(shí)現(xiàn)了高精度內(nèi)短路阻值估計(jì)。

圖15 基于對稱環(huán)形電路拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)內(nèi)短路檢測方法

初期電池內(nèi)短路的阻值較高，電特征與熱特征不顯著。因此，利用電池組一致性的估計(jì)方法得到了較為廣泛的采用。目前，串聯(lián)電池組的內(nèi)短路檢測技術(shù)已經(jīng)成熟，但對于并聯(lián)電池組內(nèi)短路的檢測方法較少見報(bào)道，2.5節(jié)中所述的基于SLCT的檢測方法理論上可行，但可能存在成本偏高，動(dòng)態(tài)一致性的影響較大等問題。

3 結(jié) 語

鋰離子電池內(nèi)短路過程是一個(gè)復(fù)雜的物理化 學(xué)過程，涉及電化學(xué)、熱力學(xué)、傳熱學(xué)等多種學(xué)科。內(nèi)短路觸發(fā)原因多樣，為研究帶來巨大挑戰(zhàn)。目 前，在內(nèi)短路可重復(fù)觸發(fā)替代實(shí)驗(yàn)方法以及早期 檢測方面，已獲得巨大進(jìn)展。為了避免內(nèi)短路現(xiàn)象，從電池生產(chǎn)過程開始，需嚴(yán)格控制其他雜質(zhì)顆?；烊隱23]、避免加工中出現(xiàn)極耳毛刺，采用陶瓷復(fù)合隔膜可以降低金屬枝晶刺穿隔膜的概率；在電池使用過程中，需避免由于電池管理系統(tǒng)失效導(dǎo)致的過充與過放[2]，低溫充電、大倍率充電使用過程中需盡量避免析鋰現(xiàn)象的產(chǎn)生[45]。內(nèi)短路現(xiàn)象無法完全杜絕，內(nèi)短路研究仍存在一些問題亟待解決。

（1）析鋰與內(nèi)短路的關(guān)系

鋰負(fù)極固態(tài)電池，由于鋰枝晶導(dǎo)致的內(nèi)短路事故是其失效的重要形式，進(jìn)而可能引起起火爆炸等事故[46-47]。以石墨為負(fù)極的鋰離子電池，在低溫充電、大倍率快充時(shí)，會(huì)出現(xiàn)明顯的析鋰現(xiàn)象，在前文所述的表1所列事故4中，推測是由鋰枝晶導(dǎo)致的自引發(fā)內(nèi)短路，表1所列事故8內(nèi)短路發(fā)生時(shí)電池內(nèi)部已有明顯的析鋰現(xiàn)象。在鋰離子電池全生命周期使用中，析鋰是否會(huì)導(dǎo)致內(nèi)短路，所產(chǎn)生的內(nèi)短路是否會(huì)進(jìn)一步導(dǎo)致電池?zé)崾Э?，目前尚未得到充分研究?/p>

（2）定值內(nèi)短路可重復(fù)觸發(fā)

上文所述的內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)方法中，只有等效電阻內(nèi)短路替代實(shí)驗(yàn)方法可以實(shí)現(xiàn)定值內(nèi)短路觸發(fā)，但該方法原理上是用外短路模擬內(nèi)短路，與真實(shí)內(nèi)短路的行為機(jī)制有一定差異。因此，需要開發(fā)一種定值內(nèi)短路觸發(fā)方法，以定量研究電池內(nèi)短路的行為機(jī)制和與熱失控之間的關(guān)系。

（3）串并聯(lián)電池組內(nèi)短路檢測及應(yīng)對措施

目前，串聯(lián)電池組的內(nèi)短路檢測技術(shù)已經(jīng)成熟，但并聯(lián)電池組實(shí)用化的內(nèi)短路檢測問題仍未解決。同時(shí)，檢測到內(nèi)短路發(fā)生后需適當(dāng)?shù)膽?yīng)對措施進(jìn)行處理，以避免造成更嚴(yán)重的事故，威脅人身財(cái)產(chǎn) 安全。

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Recent progress on mechanism and detection of internal short circuit in lithium-ion batteries

1,1,1,1,1,2,3,1,1

(1Department of Automotive Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China;2Institute of Nuclear and New Energy Technology, Tsinghua University, Beijing 100084, China;3School of Mechanical Engineering, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200093, China)

Internal short circuit (ISC) is one of the most common causes of thermal runaway accidents in lithium-ion batteries, as a potential safety threat. It is also a common link between mechanical abuse, electrical abuse and thermal abuse. In this review, the research progress of ISC mechanism is summarized including the substitute triggering approaches and the ISC evolution process. It is proposed that the ISC detection needs to be achieved in the early and middle stages. Furthermore, a variety of ISC detection methods are summarized. Finally, the perspective of ISC is discussed.

lithium-ion battery; internal short circuit; substitute triggering approach; internal short circuit detection

10.12028/j.issn.2095-4239.2018.0163

TM 911

A

2095-4239（2018）06-1003-13

2018-08-31；

2018-09-21。

科技部國際科技合作專項(xiàng)項(xiàng)目（2016YFE0102200），國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（U1564205，51706117），北京市自然科學(xué)基金項(xiàng)目（3184052）及科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃新能源汽車重點(diǎn)專項(xiàng)（2018YFB0104404）。

劉力碩（1994—），博士研究生，主要研究方向?yàn)殇囯x子動(dòng)力電池安全性，E-mail：liuls16@mails.tsinghua.edu.cn；

歐陽明高，教授，主要研究方向?yàn)樾履茉雌噭?dòng)力系統(tǒng)學(xué)，E-mail：ouymg@mail.tsinghua.edu.cn。