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    萬壽菊油揮發(fā)性成分的GC-MS保留指數(shù)定性分析

    2018-10-13 08:38:42董世良陳一劉冰馬舒翼肜霖尹團章曹林海吳昭趙國豪
    食品研究與開發(fā) 2018年20期
    關(guān)鍵詞:戊酯萬壽菊丁酸

    董世良,陳一,劉冰,馬舒翼,肜霖,尹團章,曹林海,吳昭,趙國豪,*

    (1.湖北中煙工業(yè)有限責(zé)任公司,湖北武漢430040;2.鄭州輕工業(yè)學(xué)院,河南鄭州450000)

    萬壽菊(Tagetes Erecta L.),又名臭芙蓉,為菊科、萬壽菊屬,一年生草本植物,管狀花花冠黃色,原產(chǎn)于墨西哥。中國各地均有分布。萬壽菊油作為食品香料,主要應(yīng)用于糖果、飲料、調(diào)味品等食品中[1],可經(jīng)水蒸氣蒸餾法[1]、同時蒸餾-萃取法[2],微波輔助萃取法[3]等方式由其莖葉或花中獲取。目前國內(nèi)報道的萬壽菊油揮發(fā)性成分分析方法[1-3]大多采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)(gas chromatography-mass spectrometry,GC-MS)檢測,再根據(jù)譜庫檢索定性化合物,難以準(zhǔn)確區(qū)分萬壽菊油中存在的同分異構(gòu)體化合物,無法為制定萬壽菊油產(chǎn)品質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)提供依據(jù)。

    保留指數(shù)定性則可在無標(biāo)樣時利用文獻中的保留指數(shù)定性,方法誤差可小于1%。該方法已廣泛應(yīng)用于中藥、精油等樣本的揮發(fā)性成分的定性分析[4-7]。本文引入保留指數(shù)輔助定性方法,采用保留指數(shù)結(jié)合質(zhì)譜標(biāo)準(zhǔn)譜庫檢索(National Institute of Standards and Technology,NIST)的方式對萬壽菊油揮發(fā)性成分進行分析和定性,進一步為萬壽菊油作用效果研究和質(zhì)量控制提供理論指導(dǎo)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    萬壽菊油:深圳波頓香料有限公司;無水乙醇、無水硫酸鈉:國藥集團化學(xué)試劑有限公司;正構(gòu)烷烴混合對照品 C8-C40:美國 Sigma-Aidrich 公司。

    1.2 儀器與設(shè)備

    Agilent 6890A/5973N氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀:美國安捷倫科技有限公司。

    1.3 方法

    1.3.1 樣品處理

    準(zhǔn)確稱取萬壽菊油0.1 g,用無水乙醇將其稀釋100倍,再加入無水硫酸鈉進行干燥,進樣前采用0.45 μm有機相濾膜過濾。

    1.3.2 GC-MS的分析條件

    色譜條件:毛細(xì)管柱DB-5MS(30 m×0.25 mm×0.25 μm);載氣為 He;恒流模式,體積流量 1 mL/min;進樣量1 μL;分流進樣,分流比10∶1;進樣口溫度為220℃;升溫程序為初始溫度40℃,保持1 min,以3℃/min的速率升溫至280℃,保持5 min;溶劑延遲時間為4 min。

    質(zhì)譜條件:傳輸線溫度為240℃;離子源為EI源;電子能量為70 eV;離子源溫度:250℃;全掃描范圍(m/z):40~550。

    1.4 保留指數(shù)(KI)的計算

    按照上述1.3.2的條件對正構(gòu)烷烴混合對照品C8-C40進行GC-MS分析,記錄各正構(gòu)烷烴保留時間,根據(jù)線性升溫公式計算各組分的KI,KI=100n+

    式中:tx為被分析組分流出峰的保留時間,min;tn和tn+1為碳原子數(shù)為n和n+1的正烷烴流出峰的保留時間,min,且 tn

    2 結(jié)果與分析

    2.1 萬壽菊油揮發(fā)性成分分析

    采用GC-MS分析萬壽菊油揮發(fā)性成分,其GC/MS譜圖見圖1。

    由圖1可知,萬壽菊油揮發(fā)性香氣成分氣質(zhì)譜圖中色譜峰眾多,化學(xué)組分復(fù)雜,采用峰面積歸一化法計算圖1中萬壽菊油揮發(fā)性香氣中各組分的峰面積相對質(zhì)量分?jǐn)?shù),然后選取相對質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于0.1%的化學(xué)成分進行分析。選取各色譜峰質(zhì)譜匹配度高的可能物質(zhì),通過文獻檢索其KI*值并與計算所得的該色譜峰KI值相比較,以檢索所得KI*值和計算所得KI值相似度最高的化合物為最適合的檢索結(jié)果,具體結(jié)果見表1。

    由圖1和表1可知,本試驗通過GC-MS分析從萬壽菊油中共檢出50個組分,采用保留指數(shù)和質(zhì)譜標(biāo)準(zhǔn)譜庫檢索相結(jié)合的雙重定性的方法從萬壽菊油中共鑒定出39種主要成分,占其揮發(fā)性成分總量的97.99%,其主要組分中含量較高的組分為:當(dāng)歸酸-3-甲基戊酯(12.58%)、異丁酸異戊酯(11.08%)、(1S)-(-)-α 蒎烯(10.91%)、丁酸異丁酯(10.38%)、(Z)-2-甲基-2丁烯酸2-甲基-丙酯(9.95%)以及異丁酸-4甲基戊酯(7.79%)。

    圖1 萬壽菊油揮發(fā)性成分總離子流色譜圖Fig.1 Total ions chromatogram of volatile compound in extracted oil of Tagetes Erecta L.flowers

    表1 萬壽菊油揮發(fā)性成分的鑒定結(jié)果Table 1 Results of compounds in extracted oil of Tagetes Erecta L.flowers

    續(xù)表1 萬壽菊油揮發(fā)性成分的鑒定結(jié)果Continue table 1 Results of compounds in extracted oil of Tagetes Erecta L.flowers

    2.2 保留指數(shù)在萬壽菊油揮發(fā)性組分定性研究中的應(yīng)用

    本文經(jīng)質(zhì)譜標(biāo)準(zhǔn)譜庫檢索(NIST)后,利用保留指數(shù)進行輔助定性,縮小了檢索范圍,能夠提高天然化合物定性的準(zhǔn)確性,盡量減少誤判和錯判。對檢索出的39個化合物進行定性分析時,發(fā)現(xiàn)許多酮類、酯類、醇類等化合物,若僅用質(zhì)譜庫檢索定性會難以判定甚至誤判,尤其是同系物和同分異構(gòu)體的確定。保留指數(shù)在萬壽菊油揮發(fā)性成分鑒定中的應(yīng)用實例見表2。

    如表2所示,本試驗中保留時間為15.97 min的位置存在一個色譜峰,通過GC-MS的NIST標(biāo)準(zhǔn)譜庫檢索分析,獲得4個相似度較高的化合物,按匹配度高低排序排為異丁酸-2-甲基丁酯(925)、丁酸異戊酯(903)、異丁酸異戊酯(897)和丁酸戊酯(886),經(jīng)比對保留指數(shù)文獻可知,上述4種酯的保留指數(shù)分別為1 016、1008、1013、1062,故根據(jù)實測保留指數(shù)(1056),可判斷化合物應(yīng)為丁酸戊酯。保留時間為22.62 min位置的色譜峰,通過GC-MS的NIST標(biāo)準(zhǔn)譜庫檢索分析,獲得兩個相似度較高的化合物,按匹配度高低排序是順式-茴香腦(917)和對烯丙基茴香醚(891),經(jīng)比對保留指數(shù)文獻值,可知順式-茴香腦和對烯丙基茴香醚的文獻值分別為1 209和1 196,與實測保留指數(shù)(1 195)相較,應(yīng)判定該化合物為對烯丙基茴香醚。此外,異丁酸異戊酯、桉葉油醇、丙酸己酯、(-)-反式一松香芹醇、冰片、松香芹酮、(E)-2-甲基-2丁烯酸2-甲基烯丙酯等化合物的定性同樣須經(jīng)保留指數(shù)輔助方可確認(rèn)。通過質(zhì)譜庫檢索結(jié)合保留指數(shù)法,可準(zhǔn)確判定萬壽菊油揮發(fā)性成分。

    表2 保留指數(shù)在萬壽菊油揮發(fā)性成分鑒定中的應(yīng)用實例Table 2 Practical cases related to retention index on identifying volatile compound of the extracted oil from Tagetes Erecta L.flowers

    3 結(jié)論

    保留指數(shù)表示物質(zhì)在固定液上的保留值行為,具有重現(xiàn)性好、標(biāo)準(zhǔn)統(tǒng)一及溫度系數(shù)小等優(yōu)點,是國際上對天然產(chǎn)物常用的定性方法。由于天然香原料中的化合物普遍存在一些同分異構(gòu)體或同系物,僅用質(zhì)譜庫檢索和匹配度定性會出現(xiàn)多種可能性,使化合物的定性極為困難,甚至導(dǎo)致誤判。在分析結(jié)果中,化合物保留指數(shù)相同且質(zhì)譜圖相同的概率極低。因此,保留指數(shù)法是復(fù)雜體系特別是中草藥[5,7]、香精香料[4]、食品[6]等學(xué)科分析工作中十分重要的定性依據(jù)。

    本試驗從萬壽菊油中利用GC-MS可分離檢出50個組分,采用峰面積歸一化法估算各組分相對含量,結(jié)合保留指數(shù)共鑒定出39種揮發(fā)性成分,占總組分的97.99%,其中含量較高的組分為當(dāng)歸酸-3-甲基戊酯(12.58%)、異丁酸異戊酯(11.08%)、(1S)-(-)-α蒎烯(10.91%)、丁酸異丁酯(10.38%)、(Z)-2-甲基-2丁烯酸2-甲基-丙酯(9.95%)以及異丁酸-4甲基戊酯(7.79%)。本文采用GC-MS譜庫檢索結(jié)合保留指數(shù)對萬壽菊油揮發(fā)性化學(xué)成分進行結(jié)構(gòu)鑒定,較單純使用MS譜庫檢索鑒定更準(zhǔn)確。如:本試驗中丁酸戊酯、對烯丙基茴香醚、異丁酸異戊酯、桉葉油醇、丙酸己酯、(-)-反式-松香芹醇、冰片、松香芹酮、(E)-2-甲基-2丁烯酸2-甲基烯丙酯等化合物的定性須經(jīng)保留指數(shù)輔助方可確認(rèn)。本試驗分離鑒定的主要成分在種類和相對含量上與文獻報道[14-16]的有一定差異,分析原因,除了萬壽菊油原料的產(chǎn)地、采收期、存儲以及精油提取方式等因素會對原料揮發(fā)性成分造成一定的影響外,樣品前處理方式和測定方法等因素也是影響鑒定結(jié)果差異的主要原因。

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