CTBT大氣放射性氙監(jiān)測技術(shù)進(jìn)展

陳占營，黑東煒，王建龍

（1.禁核試北京國家數(shù)據(jù)中心和北京放射性核素實(shí)驗(yàn)室，北京100085；2.西北核技術(shù)研究所，西安710024；3.清華大學(xué) 核能與新能源技術(shù)研究院，北京100084）

為有效促進(jìn)核裁軍進(jìn)程，增進(jìn)國際和平與安全，1996年9月10日聯(lián)合國第50屆大會審議通過了全面禁止核試驗(yàn)條約（comprehensive nuclear test ban treaty，CTBT）［1］。CTBT 要求各締約國承諾不進(jìn)行任何核武器試驗(yàn)爆炸或任何其他核爆炸，并承諾在其管轄或控制下的任何地方禁止和防止任何此種核爆炸，以及承諾不導(dǎo)致、鼓勵或以任何方式參與進(jìn)行任何核武器試驗(yàn)爆炸或任何其他核爆炸，目標(biāo)是有效促進(jìn)全面防止核武器擴(kuò)散，并倡議所有國家加入該條約。截至2017年12月底，已有183個國家簽約，166個國家批準(zhǔn)了條約［2］。為確保各國嚴(yán)格遵守條約，CTBT規(guī)定了由國際監(jiān)測系統(tǒng)（international monitoring system，IMS）、現(xiàn)場視察（on－site inspections，OSI）、磋商與澄清（consultation and clarification，C＆C）和建立信任措施（confidencebuilding measures，C＆B）構(gòu)成的核查機(jī)制。其中，IMS由地震監(jiān)測、放射性核素監(jiān)測、水聲監(jiān)測和次聲監(jiān)測的設(shè)施網(wǎng)絡(luò)及相應(yīng)的通信手段組成，并由全面禁止核試驗(yàn)條約組織（Comprehensive Nuclear Test Ban Treaty Organization，CTBTO）臨時技術(shù)秘書處（Provisional Technical Secretariat，PTS）的國際數(shù)據(jù)中心（International Data Center，IDC）提供支助，用于常年不間斷地監(jiān)測全球各地可能發(fā)生的違約核事件。

IMS放射性核素監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)由80個放射性核素臺站和16個國際放射性核素實(shí)驗(yàn)室組成。放射性核素臺站須具備對大氣放射性顆粒物的監(jiān)測能力，其中的40個臺站在條約生效后應(yīng)同時具備對大氣放射性氙的監(jiān)測能力［3］。放射性核素臺站常年不間斷地執(zhí)行對大氣中放射核素的監(jiān)測，并直接或通過國家數(shù)據(jù)中心（National Data Center，NDC）節(jié)點(diǎn)每天將監(jiān)測數(shù)據(jù)傳輸至位于奧地利維也納的IDC。放射性核素實(shí)驗(yàn)室的主要職能是按照PTS的要求，對放射性核素臺站監(jiān)測到的可疑樣品進(jìn)行詳細(xì)測試和驗(yàn)證分析，并對其所在區(qū)域的放射性核素監(jiān)測臺站提供技術(shù)支持，還承擔(dān)OSI放射性樣品的測試分析、人員培訓(xùn)、質(zhì)量控制等職能。根據(jù)條約規(guī)定，我國境內(nèi)設(shè)立北京、蘭州、廣州3個放射性核素臺站和北京放射性核素實(shí)驗(yàn)室，其中，北京和廣州臺站應(yīng)同時具備對大氣顆粒物和大氣放射性氙的監(jiān)測能力。

1 CTBT大氣放射性氙監(jiān)測技術(shù)

1.1 與CTBT相關(guān)的放射性氙同位素

核試驗(yàn)爆炸時，235U和239Pu等核燃料會裂變產(chǎn)生大量的裂變產(chǎn)物，其中包含大量的放射性稀有氣體［4］。這些放射性稀有氣體最容易從釋放源頭泄漏到大氣中并隨大氣擴(kuò)散或輸運(yùn)到遠(yuǎn)方［5］。核爆炸直接產(chǎn)生16種氙同位素［6］，其中131mXe、133mXe、133Xe和135Xe的半衰期大于6h，符合CTBT核查相關(guān)放射性核素選擇的半衰期標(biāo)準(zhǔn)（6h～1 000a）［7－8］，且它們的裂變產(chǎn)額較大，在核爆炸數(shù)天或數(shù)周后仍有可能在遠(yuǎn)距離被監(jiān)測到，因此被PTS確定為放射性核素監(jiān)測的重點(diǎn)［9－12］。

1.2 大氣中放射性氙同位素來源

131mXe、133mXe、133Xe和135Xe除 了 來 自 核 爆 炸外，還有可能來自其他涉及235U或239Pu等核燃料裂變的人類活動，包括核反應(yīng)堆運(yùn)行、醫(yī)療用同位素的生產(chǎn)與使用及反應(yīng)堆乏燃料后處理等［13－24］。表1給出了這4種氙同位素的半衰期及其可能的主要來源［25］。這4種放射性氙同位素中的任何一種或全部都有可能出現(xiàn)在空氣中，其中最主要的是133Xe。這種以133Xe為主的大氣放射性氙本底特征在核設(shè)施密集分布區(qū)域尤其明顯［26－29］。從核設(shè)施中釋放至地表空氣中133Xe的活度濃度均值可達(dá)數(shù) mBq·m－3；隨著核設(shè)施運(yùn)行狀態(tài)的變化，133Xe的活度濃度可波動至100mBq·m－3，偶爾會達(dá)到1 000mBq·m－3。在核設(shè)施密集分布區(qū)域，如歐洲、北美和日本等地區(qū)的地表空氣中，133Xe的活度濃度均值在3～10mBq·m－3。131mXe和135Xe在地表空氣中出現(xiàn)的頻率比133Xe小，但也有在北半球監(jiān)測到其活度濃度達(dá)數(shù)mBq·m－3的記錄。在鄰近核設(shè)施周邊空氣中，這4種氙同位素的活度濃度有時甚至高達(dá)數(shù)Bq·m－3。133mXe在地表空氣中出現(xiàn)的頻率比其他3種同位素都小，但也有被偶然監(jiān)測到的記錄，其最可能的來源是醫(yī)用同位素生產(chǎn)。

表1 4種放射性氙同位素的半衰期及主要來源Tab.1Half－life and major potential sources of the four CTBT relevant xenon isotopes

1.3 核試驗(yàn)爆炸產(chǎn)生氙同位素的特征

中子誘發(fā)239Pu裂變時，131，133，135三個質(zhì)量鏈的核素衰變鏈如圖1所示［29］。

圖1 中子誘發(fā)239Pu裂變時的核素衰變鏈Fig.1Isobaric decay chains for 239Pu fission induced by fission－spectrum neutrons

由圖1可知，氙同位素的前軀核素均是碘同位素，碘同位素的前驅(qū)核素均存在多級遞次衰變關(guān)系；135Xe的獨(dú)立產(chǎn)額很大，約是133Xe的30倍；133mXe的獨(dú)立產(chǎn)額是133Xe的2.5倍；131mXe的獨(dú)立產(chǎn)額較小，與其他3種氙同位素的獨(dú)立產(chǎn)額相比，可忽略不計(jì)。中子誘發(fā)235U 和238U 裂變時，131、133和135三個質(zhì)量鏈的核素衰變鏈與圖1相似。通常認(rèn)為封閉式地下核試驗(yàn)釋放至大氣中的氙小于其產(chǎn)生總量的10%。

圖2至圖4分別為不同時間尺度下，平均1次239Pu裂變產(chǎn)生的131mXe、133Xe、133mXe和135Xe原子數(shù)隨時間的變化規(guī)律［29］。

圖2 零后1a內(nèi)239Pu裂變產(chǎn)生的氙同位素原子數(shù)隨時間的變化Fig.2Numbers of xenon isotopes vs.time in 1afor 239Pu fission

圖3 零后2周內(nèi)239Pu裂變產(chǎn)生的氙同位素原子數(shù)隨時間的變化Fig.3Numbers of xenon isotopes vs.time in the first two weeks for 239Pu fission

圖4 零后半年內(nèi)239Pu裂變產(chǎn)生的氙同位素原子數(shù)隨時間的變化Fig.4Numbers of xenon isotopes vs.time in the first six months for 239Pu fission

由圖2至圖4可知：1）133Xe和135Xe的產(chǎn)生量遠(yuǎn)大于133mXe和131mXe的產(chǎn)生量；2）由于135Xe的獨(dú)立產(chǎn)額遠(yuǎn)大于其他3種同位素的獨(dú)立產(chǎn)額，因此，零后幾h內(nèi)，135Xe的活度相對很高，在約0.5d達(dá)到最大值，但由于其半衰期較短，在約24h后，其總量低于133Xe，4d之后，135Xe衰變殆盡；3）零后133Xe活度隨時間增長迅速，在零后約3d，133Xe活度達(dá)到最大值，然后逐漸衰減，在零后2周內(nèi)133Xe活度均處于相對較高的水平；4）零后約14d，131mXe活度達(dá)到最大值，然后逐漸衰減，零后2個月時，133mXe衰變殆盡，此時133Xe和131mXe的活度相對較大，但與其各自的峰值活度相比均處于較低水平，且隨著時間的增長，131mXe的活度將高于133Xe的活度；5）同時探測到4種氙同位素的時間段最可能發(fā)生在零后3～4d。

由于135Xe和133mXe的獨(dú)立產(chǎn)額相對較大，較高的135Xe和133Xe活 度 比 （AXe－135／AXe－133）和 較 高 的133mXe和133Xe活度比（AXe－133m／AXe－133）是核試驗(yàn)爆炸早期的一個顯著特征。核試驗(yàn)爆炸中131mXe的裂變產(chǎn)額較低，比133Xe的裂變產(chǎn)額低幾個量級，但131mXe半衰期較長，累積效應(yīng)會使反應(yīng)堆釋放的131mXe和133Xe的活度比（AXe－131m／AXe－133）較大，因此，較低的AXe－133m／AXe－133值也是核試驗(yàn)爆炸一個特征。核反應(yīng)堆運(yùn)行中133mXe和133Xe主要由133I衰變產(chǎn)生；133I衰變到133Xe的分支比約是其衰變到133mXe的分支比的35倍，由于累積效應(yīng)，AXe－133m／AXe－133的值非常低，因此，較高的AXe－133m／AXe－133活度比是核試驗(yàn)爆炸的顯著特征。

1.4 大氣放射性氙監(jiān)測技術(shù)

核試驗(yàn)爆炸雖然會產(chǎn)生大量的放射性氣體，但對于隱秘核試驗(yàn)，泄漏并擴(kuò)散到大氣中的氙非常有限，加上大氣輸運(yùn)及稀釋作用、短壽命放射性衰變等原因，空氣中放射性氙的濃度非常低，其體積分?jǐn)?shù)約為5×10－24，無法進(jìn)行直接測量。為有效探測各種核事件可能釋放到大氣中的放射性氙同位素，在測量放射性氙之前，必須從大量空氣中分離富集氙［30］。另外，氡是空氣中存在的一種主要放射性氣體，其理化性質(zhì)與氙極為相近，在氙的分離富集過程中，易被同時富集，而其衰變子體會嚴(yán)重干擾放射性氙同位素的活度測量［31］。為確保放射性氙同位素活度測量的準(zhǔn)確性，必須解決氙和氡的高效分離技術(shù)問題［32］。

經(jīng)過分離富集后的放射性氙樣品，氙同位素的活度約為幾十mBq，通常采用HPGe能譜法和β－γ符合法進(jìn)行定性與定量測量。HPGe能譜法的優(yōu)點(diǎn)是能量分辨率高、核素識別能力強(qiáng)，且方法成熟；缺點(diǎn)是探測靈敏度較低，且在非穩(wěn)態(tài)核素能譜計(jì)數(shù)分解方面的難度較大［33］。β－γ符合法的優(yōu)點(diǎn)是探測靈敏度高、能夠克服非穩(wěn)態(tài)核素能譜計(jì)數(shù)干擾問題；缺點(diǎn)是通常采用NaI作為γ探測器，能量分辨率較低且長期使用存在能量漂移問題，同時，采用塑料閃爍體作為β探測器，記憶效應(yīng)較大，影響活度測量的準(zhǔn)確性［34］。

為有效定量空氣中各種放射性氙同位素的活度濃度，在完成放射性活度測量的前提下，必須知道氙樣品的有效空氣采樣體積。通常采用氣相色譜法或質(zhì)譜法測定樣品中穩(wěn)定氙的體積［35］。完成上述兩項(xiàng)測量后，根據(jù)式（1）計(jì)算得到大氣中放射性氙同位素的活度濃度。

其中，C為放射性氙同位素的活度濃度，Bq·m－3；A為樣品中某氙同位素的活度，Bq；V為樣品中氙的體積，mL；8.7×10－4為大氣本底中穩(wěn)定氙的體積分?jǐn)?shù)［36］。

由于大氣中的氙同位素除了來自核試驗(yàn)外，還有可能來自涉及235U、239Pu等核燃料裂變的其他人類活動，因此，要實(shí)現(xiàn)CTBT核查目標(biāo)，有兩個重要問題亟待解決。一是如何利用監(jiān)測到的氙同位素?cái)?shù)據(jù)來判定事件性質(zhì)［37－38］；二是如何推測從空氣中監(jiān)測到氙同位素的釋放位置。因此，CTBT大氣放射性氙監(jiān)測主要包括大氣氙樣品取樣、放射性氙同位素活度測量、氙監(jiān)測事件性質(zhì)判定和氙同位素釋放源項(xiàng)解析4項(xiàng)技術(shù)。其中，大氣氙樣品取樣和放射性氙同位素活度測量技術(shù)研究主要集中在大氣氙監(jiān)測系統(tǒng)的研制、性能提升以及放射性核素實(shí)驗(yàn)室氙樣品分析技術(shù)能力建設(shè)上；氙監(jiān)測事件性質(zhì)判定主要集中在IDC氙監(jiān)測事件分級框架設(shè)計(jì)及氙監(jiān)測事件性質(zhì)判據(jù)研究上；氙同位素釋放源項(xiàng)解析主要是氙監(jiān)測事件的大氣輸運(yùn)模擬研究。

2 大氣放射性氙監(jiān)測技術(shù)進(jìn)展

發(fā)達(dá)國家和有關(guān)國際組織歷來重視核試驗(yàn)釋放放射性氙的監(jiān)測。德國的研究機(jī)構(gòu)早在1954年就開展了大氣中133Xe的獲取與測量技術(shù)研究，先后于1954年至1962年和1964年12月至1965年6月連續(xù)開展了分別針對蘇聯(lián)和我國核試驗(yàn)放射性稀有氣體釋放的監(jiān)測，并成功監(jiān)測到了133Xe［39－40］。瑞典的研究人員于1971年就開始了大氣中133Xe放射性活度監(jiān)測研究［41］。美國的研究機(jī)構(gòu)于1975年在紐約州北部開展了大氣中133Xe的取樣監(jiān)測，積累了大量的放射性氙本底數(shù)據(jù)；1993年至1995年，西北太平洋國家實(shí)驗(yàn)室（PNNL）在賓夕法尼亞州的阿靈頓開展了大氣中133Xe本底活度濃度的連續(xù)測量，并將本次的測量結(jié)果與早期的監(jiān)測結(jié)果進(jìn)行了比較分析，給出了引起該地區(qū)133Xe本底變化的原因［42］。1995年至1998年，日本氣象研究所（MRI）和德國的研究機(jī)構(gòu)聯(lián)合開展了大氣本底中133Xe的連續(xù)監(jiān)測，并監(jiān)測到了可能來自1996年我國某次核試驗(yàn)釋放的133Xe［27］。另外，從1978年至2008年，蘇聯(lián)／俄羅斯在廣闊的地域范圍內(nèi)連續(xù)開展了大氣中稀有氣體同位素活度濃度的監(jiān)測，積累了大量的監(jiān)測數(shù)據(jù)［43］。

在CTBT的應(yīng)用需求背景下，法國、美國、瑞典和俄羅斯的研究機(jī)構(gòu)均較早開展了大氣放射性氙監(jiān)測系統(tǒng)的研制工作，并于20世紀(jì)末分別建立了SPALAX 系 統(tǒng)［44］、ARSA 系 統(tǒng)［45］、SAUNA 系統(tǒng)［46］和 ARIX系統(tǒng)［47］。這4套系統(tǒng)均包括取樣和測量2個部分，并于2000年在德國弗萊堡聯(lián)邦輻射防護(hù)中心（Bfs）通過了由PTS組織的性能測試，被確認(rèn)能滿足PTS的技術(shù)要求，可以在IMS核素臺站安裝試運(yùn)行［48］。表2給出了PTS對稀有氣體監(jiān)測系統(tǒng)的主要技術(shù)要求。截至2017年12月，全球已完成了31臺套氙監(jiān)測設(shè)備的安裝，其中，SAUNA系統(tǒng)16套，SPALAX系統(tǒng)11套，ARIX系統(tǒng)4套［49］。我國境內(nèi)的北京放射性核素臺站于2006年10月安裝了法國的SPALAX系統(tǒng)，廣州放射性核素臺站于2007年9月安裝了瑞典的SAUNA系統(tǒng)。這4套系統(tǒng)取樣部分的基本原理大致相同，取樣基本流程如圖5示所示，技術(shù)特點(diǎn)和主要性能指標(biāo)如表3所列。

表2 PTS對稀有氣體監(jiān)測系統(tǒng)的主要技術(shù)要求［50］Tab.2Basic requirements of PTS for rare gas system

圖5 CTBT 4套稀有氣體監(jiān)測系統(tǒng)取樣部分基本流程Fig.5Basic sampling scheme of the four CTBT rare gas systems

2006年10月朝鮮宣布進(jìn)行了一次地下核試驗(yàn)，隨后又分別在2009年5月、2013年2月、2016年1月和9月、2017年9月實(shí)施了5次核試驗(yàn)。針對這6次核試驗(yàn)，國際上包括美國、瑞典、法國、韓國、加拿大和CTBTO在內(nèi)的多個國家和機(jī)構(gòu)均開展了大氣中放射性氙的監(jiān)測工作［51－53］。瑞典曾監(jiān)測到可能來自第1次核試驗(yàn)釋放的133mXe和133Xe核素對［52］，但由于133mXe測量結(jié)果的不確定度很大，該監(jiān)測結(jié)果的準(zhǔn)確性受到了業(yè)內(nèi)專家的質(zhì)疑。對其他幾次核試驗(yàn)，國際上均未監(jiān)測到可確定為核試驗(yàn)泄漏的氙同位素信息［54－55］。但放射性氙監(jiān)測技術(shù)作為地下核試驗(yàn)和核事故最有效的監(jiān)測技術(shù)手段，得到了世界公認(rèn)，進(jìn)而促進(jìn)了相關(guān)技術(shù)的迅速發(fā)展［56］。

表3 CTBT 4套稀有氣體監(jiān)測系統(tǒng)的技術(shù)特點(diǎn)及指標(biāo)［29］Tab.3Characteristics of the four CTBT rare gas systems

2.1 大氣氙取樣技術(shù)

在大氣氙取樣技術(shù)方面，法國、瑞典、美國和俄羅斯的研究機(jī)構(gòu)從未停止過對相關(guān)技術(shù)的深入研究，并將研究成果應(yīng)用在氙監(jiān)測系統(tǒng)研制上，實(shí)現(xiàn)了現(xiàn)有氙監(jiān)測系統(tǒng)的升級和性能提升。相關(guān)技術(shù)研究主要集中在3個方面：1）空氣中氙的預(yù)濃縮；2）氙高效吸附劑的研制與應(yīng)用；3）氙濃縮純化流程的優(yōu)化設(shè)計(jì)。法國新一代SPALAX系統(tǒng)（SPALAX NG）［57］的取樣部分比上一代有4點(diǎn)主要進(jìn)步：1）用兩臺活塞式空壓機(jī)替代原來的一臺螺桿式空壓機(jī)；2）采用UBE中空纖維膜組件替代原系統(tǒng)采用的Air Liquid中空纖維膜組件；3）采用鍍銀分子篩作為吸附劑，替代原來的活性炭吸附劑；4）系統(tǒng)的時間分辨率由每24h獲取一個樣品提高為每8h獲取一個樣品，每個樣品的空氣有效取樣體積約為25m3，氙的取樣效率從原來的0.2cm3·h－1提升到0.3cm3·h－1。

瑞典新一代 SAUNA 系統(tǒng)（SAUNA III）［58］在取樣部分較上一代系統(tǒng)SAUNA II有4點(diǎn)進(jìn)步：1）采用分子篩變壓吸附（PSA）技術(shù)實(shí)現(xiàn)空氣中氙的預(yù)濃縮（約10倍）；2）用鍍銀分子篩（Ag－ETS－10）替代原來的活性炭吸附劑進(jìn)行氙濃縮純化；3）系統(tǒng)載氣由原來的高純He更換為更為廉價的高純N2；4）系統(tǒng)的時間分辨率由每12h獲取一個樣品提升到每6h獲取一個樣品，每個樣品的空氣有效取樣體積約為35m3，氙的取樣效率從原來的0.1cm3·h－1提升到0.5cm3·h－1。

美國的ARSA系統(tǒng)雖然在2000年通過了PTS的性能測試，但在IMS臺站試運(yùn)行的結(jié)果表明，該系統(tǒng)的故障率較高，故至今未在IMS臺站正式安裝。在ARSA系統(tǒng)的基礎(chǔ)上，美國開發(fā)了1套全新的大氣氙監(jiān)測系統(tǒng)（xenon international）［59］，其取樣部分的性能，如氙取樣效率、時間分辨率和運(yùn)行穩(wěn)定性等都有大幅提升。對已研制完成的2套xenon international系統(tǒng)測試表明，系統(tǒng)每6h獲取1個樣品，每個樣品的空氣有效取樣體積約為30m3，氙的取樣效率約為0.43cm3·h－1。

俄羅斯的新一代氙監(jiān)測系統(tǒng)簡稱為 MIKS［60］，目前正處于原型樣機(jī)開發(fā)階段。

2.2 放射性氙活度測量技術(shù)

放射性氙活度測量通常采用HPGe能譜法和β－γ符合法。在表3所列的4套氙監(jiān)測系統(tǒng)中，法國SPALAX系統(tǒng)采用HPGe能譜法，其他3套系統(tǒng)均采用4πβ－γ（NaI）符合法。表4列出了瑞典SAUNA、美國ARSA和俄羅斯ARIX系統(tǒng)利用4πβ－γ（NaI）符合法測量24h得到的最小可探測活度（minimum detectable activity，MDA）［29］?？梢姡@些系統(tǒng)很好地滿足了CTBT對核素實(shí)驗(yàn)室的認(rèn)證技術(shù)要求，代表了國際最高水平，經(jīng)過了CTBT籌委會PTS組織的鑒定確認(rèn)，被推薦廣泛采用。為克服4πβ－γ（NaI）符合法中塑料閃爍體存在的缺點(diǎn)，瑞典SAUNA系統(tǒng)的研發(fā)人員通過在塑料閃爍體內(nèi)壁鍍覆金屬膜的途徑來降低記憶效應(yīng)，并取得了較好效果［61］。俄羅斯的Popov等率先研究了利用Si－PIN探測器與NaI符合測量放射性氙同位素的技術(shù)，在消除氙記憶效應(yīng)的同時，大幅提高了β射線的能量分辨率［62］。美國的XIA公司針對放射性氙活度測量研發(fā)了基于β－γ符合的疊層閃爍體探測器［63］，其中，采用BC404薄膜作為β探測器，采用CsI晶體作為γ探測器，用BC404薄膜制成容積約為6mL的密封容器，置于2片CsI晶體中間，僅采用1支光電倍增管對探測信號進(jìn)行處理。該探測器對屏蔽裝置的要求較低，可以制成便攜式探測器系統(tǒng)，其中的BC404薄膜采用Al2O3進(jìn)行鍍膜處理，較好地解決了氙記憶效應(yīng)和射線吸收之間的矛盾問題［64－66］。

表4 4πβ－γ（NaI）符合系統(tǒng)測量24h得到氙的 MDATab.4MDAs of xenon measured 24hby 4πβ－γ（NaI）coincidence systems

為解決HPGe能譜法探測靈敏度較低及非穩(wěn)態(tài)核素能譜分辨率低的問題，法國SPALAX系統(tǒng)的研發(fā)團(tuán)隊(duì)研究建立了β（Si－PIN）－γ（HPGe）符合測量系統(tǒng)并應(yīng)用于SPALAX NG系統(tǒng)上，得到表4中4種氙同位素的MDA均約7.5mBq［57］。北京放射性核素實(shí)驗(yàn)室的李奇在氙裂變產(chǎn)物活度測量方面開展了系統(tǒng)的研究工作［67］，建立了HPGeγ能譜法、反宇宙射線 HPGeγ能譜法、4πβ－γ（HPGe）符合法和反宇宙射線4πβ－γ（HPGe）符合法。這4種方法對131mXe，133mXe，133Xe，135Xe的探測靈敏度遞次提升。其中，反宇宙射線HPGeγ能譜法的探測靈敏度比HPGeγ能譜法顯著提高，但在非穩(wěn)態(tài)核素能譜干擾去除方面的效果不理想；反宇宙射線4πβ－γ（HPGe）符合法對131mXe，133mXe，133Xe，135Xe的探測靈敏度最高，測量24h的MDA對應(yīng)分別約為1.0，1.0，1.5，1.8mBq，達(dá)到了國際領(lǐng)先水平。

2.3 氙監(jiān)測事件性質(zhì)識別技術(shù)

核試驗(yàn)爆炸與其他核活動產(chǎn)生氙同位素的過程細(xì)節(jié)不同，主要表現(xiàn)在核爆炸產(chǎn)生氙同位素是瞬間完成的，而其他核活動產(chǎn)生氙同位素有一定時間的累積過程。此外，核爆炸的中子能譜為裂變中子譜和聚變中子譜，屬于“硬中子”譜，而其他核活動的中子能譜多為慢中子譜［68］。這些不同將導(dǎo)致核爆炸與其他核活動產(chǎn)生的氙同位素活度比值存在較大差異，這正是放射性氙同位素監(jiān)測判定核事件性質(zhì)的主要判據(jù)之一［69］。根據(jù)監(jiān)測到的2種以上的氙同位素活度比及地震等監(jiān)測技術(shù)對可疑核事件零時的監(jiān)測結(jié)果，可實(shí)現(xiàn)對可疑事件性質(zhì)的初步判定。理論上講，僅監(jiān)測到1種氙同位素?zé)o法對事件性質(zhì)進(jìn)行判定，但在核事件發(fā)生3～4個月后，如果通過現(xiàn)場視察手段，從地下土壤中確定監(jiān)測到131mXe，則幾乎可以斷定其來自核試驗(yàn)爆炸。

德國漢堡大學(xué)的Kalinowski等基于美國內(nèi)華達(dá)地下核試驗(yàn)釋放的放射性核素?cái)?shù)據(jù)［70］，深入分析131mXe，133mXe，133Xe，135Xe 4種氙同位素的釋放量及其活度比隨釋放時間的變化關(guān)系，理論模擬了核試驗(yàn)爆炸場景下釋放這4種氙同位素的活度及其比值關(guān)系，并將理論模擬結(jié)果與核試驗(yàn)實(shí)測數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較，結(jié)合IMS臺站的監(jiān)測數(shù)據(jù)，研究建立了基于這4種氙同位素活度比值的氙監(jiān)測事件性質(zhì)判據(jù)模型，如圖6所示。

圖6 同時探測到4種氙同位素情況下的核事件性質(zhì)判據(jù)模型Fig.6Source discrimination based on all four xenon isotopes measured

地下核試驗(yàn)爆炸直接產(chǎn)生的放射性氙，通常在爆炸沖擊力的作用下瞬間釋放出來；同時，氙同位素的前驅(qū)核素碘在爆炸沖擊力的作用下也有可能釋放至大氣中，然后衰變生成氙同位素。由于碘同位素從地下釋放至空氣中的釋放機(jī)理與氙不同，這部分放射性氙釋放到大氣中的時間較晚，因此，由前驅(qū)核素衰變生成的氙會對氙同位素的活度比造成較大影響。但根據(jù)Kalinowski的研究結(jié)果，地下核試驗(yàn)爆炸過程中，當(dāng)放射性氙釋放至空氣中時，碘與其前驅(qū)核素基本上處于無分餾狀態(tài)，因此認(rèn)為前驅(qū)核素對氙同位素活度比產(chǎn)生的影響較小。Paul等基于全球六大醫(yī)用同位素生產(chǎn)設(shè)施的運(yùn)行情況，理論計(jì)算了快中子誘發(fā)239Pu和235U裂變產(chǎn)生的氙同位素活度比隨時間的變化規(guī)律［15］。結(jié)果表明，輻照時間對醫(yī)用同位素生產(chǎn)過程產(chǎn)生的氙同位素活度比影響較大，而中子通量、鈾靶豐度和輻照后的冷卻時間等因素對氙同位素活度比幾乎沒有影響；在輻照時間較短的情況下，醫(yī)用同位素生產(chǎn)設(shè)施釋放的氙同位素特征與核爆炸釋放的氙同位素特征基本一致。基于該結(jié)果，PTS呼吁并建議各國采取措施，盡可能減少或杜絕醫(yī)用同位素生產(chǎn)和使用過程中氙的排放，以提高核事件監(jiān)測氙判據(jù)的適用性。

針對不同的反應(yīng)堆類型和反應(yīng)堆運(yùn)行釋放的不同場景，Bowyer［71］、Finkelstein［72］和 Kalinowski［73］分別開展了相關(guān)理論和實(shí)驗(yàn)研究，探討了應(yīng)用多種氙同位素比值進(jìn)行可疑核事件性質(zhì)篩選的方法。

在IMS已建成的31個氙監(jiān)測臺站系統(tǒng)中，目前有27個正在向IDC傳送數(shù)據(jù)。在朝鮮公開宣布實(shí)施了6次核試驗(yàn)爆炸的情況下，IMS氙監(jiān)測臺站從始至今從在任何一個監(jiān)測樣品中同時監(jiān)測到3種以上的氙同位素。該情況表明，國際監(jiān)測系統(tǒng)同時監(jiān)測到多種氙同位素信息的可能性極小，因此，利用氙同位素比值判據(jù)對可疑核事件性質(zhì)做出確定性判斷的機(jī)會極小［68］。在此情況下，PTS建議一方面加大研究力度，進(jìn)一步提高氙同位素的探測靈敏度；另一方面采用2種或2種以上氙同位素活度比對可疑核事件進(jìn)行初步篩選，然后對篩選事件再進(jìn)行深入細(xì)致分析，篩選標(biāo)準(zhǔn)如表5所列。該篩選標(biāo)準(zhǔn)目前應(yīng)用于國際數(shù)據(jù)中心放射性核素事件審核公報(bào)處理軟件中。

在2017年11月底由PTS組織召開的國際稀有氣體監(jiān)測技術(shù)研討會上，Kalinowski等對于表5所列的氙同位素活度比值標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行了討論分析，認(rèn)為該閾值標(biāo)準(zhǔn)對可能核爆炸事件的漏檢率較高；建議采用新的氙同位素活度比閾值計(jì)算方法對表5中3組數(shù)據(jù)進(jìn)行改進(jìn)型修正，同時引入了AXe－131m／AXe－133活度比作為判據(jù)之一；并建議將改進(jìn)后的閾值標(biāo)準(zhǔn)更新應(yīng)用到IDC放射性核素事件審核公報(bào)（RRR）處理軟件中。修正后的氙判據(jù)閾值標(biāo)準(zhǔn)如表6所列。

表5 國際數(shù)據(jù)中心可疑核事件篩選的氙判據(jù)閾值［74］Tab.5Event screening flag threshold values based on activity ratios of xenon isotopes implemented in IDC［74］

表6 修正的可疑核事件篩選氙判據(jù)閾值［75］Tab.6Improved event screening flag threshold values based on activity ratios of xenon isotopes［75］

2.4 氙監(jiān)測事件大氣輸運(yùn)模擬

大氣輸運(yùn)模擬（ATM）在氙監(jiān)測中的應(yīng)用主要有2點(diǎn)：1）通過監(jiān)測到的氙同位素信息，反演推測其可能的源位置；2）根據(jù)核事件的位置信息，正演推斷其可能的擴(kuò)散路徑和活度濃度變化?？梢?，ATM是將大氣放射性核素監(jiān)測與地震、次聲、水聲監(jiān)測進(jìn)行數(shù)據(jù)融合的重要步驟和手段。PTS從2002年起，一直與世界氣象組織（WMO）合作，利用世界氣象組織的全球高精度氣象數(shù)據(jù)對臺站的監(jiān)測結(jié)果進(jìn)行模擬計(jì)算，取得了較大的進(jìn)展。ATM的模型架構(gòu)包括氣象數(shù)據(jù)獲取與處理、模擬算法選擇、運(yùn)算模型設(shè)計(jì)及模擬結(jié)果的可視化4個層次。其中，氣象數(shù)據(jù)的獲取依賴WMO。模擬算法選擇依據(jù)污染物在大氣中長距離遷移擴(kuò)散的Lagrangian算法和Eulerian算法?；贚agrangian和Eulerian算法，世界上的許多國家和組織開發(fā)出了多種模擬運(yùn)算模型，其中以FLEXPART和HYSPLIT的應(yīng)用最為廣泛。在模擬結(jié)果可視化研究方面，PTS基于FLEXPART模型，開發(fā)了利用臺站監(jiān)測到的異常放射性核素?cái)?shù)據(jù)進(jìn)行回推計(jì)算并與地震監(jiān)測波形定位融合的源項(xiàng)定位程序 Web－Grape［76－77］，可以運(yùn)行在Solaris 10，Linux，Windows等多種操作系統(tǒng)平臺上。目前，該程序的網(wǎng)絡(luò)在線服務(wù)版本W(wǎng)eb－Grape IBS已經(jīng)測試完畢，可供授權(quán)用戶在線使用［78］。但是，由于大氣擴(kuò)散的復(fù)雜性和不確定性，ATM仍然存在許多問題亟待解決，諸如放射性物質(zhì)的長距離和短距離擴(kuò)散輸運(yùn)的差別、模擬算法、輸運(yùn)計(jì)算中網(wǎng)格大小的選取等?？傮w上講，ATM運(yùn)算結(jié)果的不確定度較大，預(yù)測結(jié)果的可靠性及其廣泛接受程度不高。

3 結(jié)束語

在CTBT的需求背景下，經(jīng)過20余年的發(fā)展，大氣放射性氙監(jiān)測技術(shù)研究及能力建設(shè)取得了重大進(jìn)展。

1）氙監(jiān)測系統(tǒng)的開發(fā)與升級進(jìn)展迅速，目前已有3套商業(yè)化的氙監(jiān)測系統(tǒng)可供采購，且在氙同位素取樣效率和探測靈敏度已遠(yuǎn)超PTS設(shè)定的技術(shù)指標(biāo)要求；

2）在放射性氙同位素活度測量與能譜分析方面，新型探測器，如Si－PIN探測器的研究取得較大進(jìn)展，建立了放射性氙數(shù)據(jù)分析工具［79］；

3）在氙監(jiān)測事件性質(zhì)識別方面，建立了Kalinowski判據(jù)模型；

4）在大氣輸運(yùn)模擬研究與應(yīng)用方面，基于FLEXPART模型，PTS開發(fā)了 Web－Grape和Web－Grape IBS軟件。

但從對朝鮮6次核試驗(yàn)的實(shí)際監(jiān)測效果來看，目前大氣放射性氙監(jiān)測技術(shù)的探測靈敏度還不夠高，尚不能基于敏感核素對或核素比的有效獲取與定量提供確鑿的核爆炸證據(jù)。

PTS要求［79］下一步工作主要聚焦在氙同位素探測靈敏度提升、氙監(jiān)測事件識別及氙監(jiān)測事件溯源等研究上。