京津冀民用燃煤減排對大氣中BaP污染影響評估

韓美麗,劉世杰,劉 敏,陸 敏,閆文君,何友江,黨鴻雁,戴學之,張眾志,杜曉惠,孟 凡*

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京津冀民用燃煤減排對大氣中BaP污染影響評估

韓美麗1,2,劉世杰2,劉 敏1,陸 敏1,閆文君3,何友江2,黨鴻雁2,戴學之2,張眾志2,杜曉惠2,孟 凡2*

(1.華東師范大學地理科學學院,上海 200241；2.中國環(huán)境科學研究院大氣環(huán)境研究所,北京 100012；3.甘肅省氣象局,甘肅 蘭州 730000)

運用空氣質(zhì)量模型CMAQ模擬評估民用燃煤減排政策對京津冀大氣中BaP污染狀況的改進效果,模擬包括作為基準情景的2014年和低消減和高消減2個減排情景.模擬結果表明:基準情景下,京津冀BaP年均濃度為2.54ng/m3,超過國家空氣質(zhì)量標準(1ng/m3),呈現(xiàn)1月>4月>10月>7月的季節(jié)變化特點,反映出冬季供暖燃煤的影響;京津冀南部BaP濃度高于北部,推測原因是南部BaP排放量較高.1月削減民用燃煤排放量對降低該地區(qū)BaP濃度和沉降量效果最顯著,低削減和高削減下,北京、保定、廊坊BaP濃度分別比基準情景降低30%和40%以上;4、7、10月削減民用燃煤排放量對該地區(qū)BaP濃度和沉降量的變化影響不大.京津冀民用燃煤聯(lián)防聯(lián)控能更加有效地降低該地區(qū)BaP濃度.

京津冀地區(qū)；民用燃煤；苯并[a]芘(BaP)；WRF/CMAQ模式；空氣質(zhì)量模擬

苯并[a]芘(BaP)是一種半揮發(fā)物質(zhì),具有強致癌性和致畸變性[1-3].國外對大氣中BaP的來源、濃度、沉降、氣相—顆粒相間分配和煙霧箱模擬實驗等研究較多,對大氣BaP遷移轉(zhuǎn)化的模擬研究開展也較早,其中運用三維空氣質(zhì)量模型CMAQ(Community Multi-Scale Air Quality)模擬BaP在歐美、西班牙等地已經(jīng)被廣泛使用并得到了驗證,主要集中于對BaP濃度和干、濕沉降時空分布[4],不同減排政策對BaP濃度的影響[5],BaP濃度和沉降受船舶排放物影響的敏感性分析[6],以及多環(huán)芳烴(PAHs)產(chǎn)物二次有機氣溶膠(PAH-SOA)的區(qū)域分布和源貢獻等[7]方面的研究.國內(nèi)對大氣中BaP的研究主要集中于來源、濃度、沉降和氣相—顆粒相間分配方面,對北京、天津、河北和西安等地區(qū)PM2.5中的BaP污染特征和來源的研究表明燃煤是大氣BaP的一個重要來源,北方采暖季大氣中顆粒物中的BaP濃度較高[8-10].我國對BaP的模擬研究主要集中于基于逸度模型的多介質(zhì)歸趨模擬研究[11-12],例如Liu等[13]運用網(wǎng)格化的區(qū)域尺度上的多介質(zhì)逸度模型模擬了渤海灣地區(qū)BaP的遷移轉(zhuǎn)化,并對輸入?yún)?shù)做了敏感性測試.Zhu等[14]開發(fā)了一個空間顯式多介質(zhì)逸度模型模擬中國大氣BaP濃度,并對未來排放情景進行模擬預測.而基于大氣擴散模式的BaP模擬研究較少,目前僅有閆文君等[15]將大氣BaP濃度、干濕沉降及化學轉(zhuǎn)化模塊添加到CMAQ模式中,模擬了2014年中國大氣BaP的濃度、干濕沉降等過程,并將模擬值與實測值進行了對比驗證,結果表明模式的模擬結果較好.

京津冀是我國人口最多、空氣污染最嚴重的地區(qū)之一.2014年京津冀地區(qū)13個城市中的12個城市PM2.5年均濃度超過國家二級質(zhì)量標準[16].PAHs是PM2.5中主要的有毒有機污染物[17-18].燃煤是京津冀地區(qū)主要的能源物質(zhì)[19],而民用燃煤由于燃燒效率低、排放因子高[20]、覆蓋范圍廣,是京津冀地區(qū)大氣PAHs污染的重要來源[21-22].目前對民用燃煤的研究多集中在民用燃煤燃燒排放的PM2.5污染及減排控制措施方面,對民用燃煤排放大氣BaP的模擬研究較少.因此,本研究運用WRF-CMAQ模式系統(tǒng),對2014年4季(以1、4、7、10月作為代表)京津冀地區(qū)民用燃煤燃燒排放不同減排情景的大氣BaP濃度和干、濕沉降量進行了模擬研究,評估民用燃煤排放控制政策對大氣中BaP濃度及干、濕沉降量的減排效果,以期為京津冀地區(qū)大氣污染防治工作提供參考.

1 模式設置及排放清單

1.1 模式設置

本研究選用WRF模式模擬結果為CMAQ空氣質(zhì)量模式提供氣象輸入數(shù)據(jù).WRF模式中采用兩重嵌套模擬網(wǎng)格,第1層模擬網(wǎng)格水平分辨率為36km×36km,第2層模擬網(wǎng)格水平分辨率為12km×12km,垂直方向上設35層網(wǎng)格;長波輻射方案為RRTM,短波輻射方案為Dudhia,邊界層方案為Mellor-Yamada-Janjic(Eta),積云參數(shù)化方案為Kain–Fritsch (new Eta)(詳細設置見表1).氣象場的初始條件和邊界條件均采用美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)的時間間隔為6h、空間分辨率為1°×1°的FNL再分析氣象數(shù)據(jù),地形和下墊面數(shù)據(jù)來自USGS30s全球地形和 MODIS下墊面資料.WRF的模擬結果經(jīng)過CMAQ的氣象前處理模塊MCIP(氣象—化學處理端口)提取轉(zhuǎn)換成CMAQ需要的變量和格式.

表1 WRF、CMAQv4.7.1主要參數(shù)設置

空氣質(zhì)量模型采用CMAQv4.7.1,CMAQ模式是三維歐拉大氣化學與傳輸模型系統(tǒng).CMAQ模式中模擬域的水平網(wǎng)格分辨率與WRF相同,第1層模擬域覆蓋整個東亞地區(qū),第2層模擬域包括京津冀及周邊地區(qū).36km的模擬結果為12km的模擬提供邊界場.兩重模擬域均采用Lambert投影坐標系統(tǒng),模型中心網(wǎng)格點坐標為(35°N,110°E),兩條真緯度線分別為24°N和46°N.CMAQ模式從地面至對流層頂垂直分層為20層,每一層的高度不同,越接近地面的層越厚,其中邊界層內(nèi)大約分為10層.氣相化學反應機理選用SAPRC99,包括79個物種,58個有機物,211個化學反應;氣溶膠化學機理為AERO5.為了減小初始場條件對CMAQ模擬結果的影響,所有模擬均提前1d.

1.2 排放清單

本研究基準情景排放清單中的常規(guī)污染物的國外源排放選用亞洲區(qū)域源排放清單(REAS2.1,水平分辨率0.25°×0.25°),國內(nèi)源排放選用中國多尺度排放清單(MEIC2012,水平分辨率 0.25°×0.25°);BaP的源排放數(shù)據(jù)選用最新全球空間分辨率為0.1°×0.1°的BaP排放清單(PKU-BaP-2014)[23].在基準情景的BaP源排放清單基礎上,依據(jù)京津冀減煤換煤政策分別設計了情景1和情景2的京津冀地區(qū)民用燃煤源大氣BaP排放模擬情景,并與其它BaP源排放清單整合,分別形成情景1和情景2情況下的BaP源排放清單.2個減排情景的方案設計如表2所示.

由圖1可以看出,京津冀地區(qū)BaP源排放具有明顯的季節(jié)變化.1月源排放速率較大,4月、7月和10月源排放速率較小且季節(jié)變化不明顯,BaP源排放總量依次為13.60,8.15,8.55,8.19t.這或與冬季京津冀地區(qū)民用燃煤燃燒排放量較大有關[8].從空間分布來看,京津冀南部地區(qū)大氣BaP源排放速率較高,北部源排放速率較小.

表2 京津冀民用燃煤源排放模擬情景設計

圖1 基準情景下2014年1、4、7、10月京津冀大氣BaP排放速率空間分布(mg/s)

2 模擬結果分析

由于BaP在大氣中主要以顆粒相形式存在[24],因此本研究分析了顆粒相BaP的濃度和干、濕沉降特征.

2.1 模式驗證

模式模擬結果受到多種因素影響,降水是影響B(tài)aP濕沉降的重要因素.因此本文對氣象模式WRF模擬結果的降水與觀測值對比驗證,如表3所示.北京、天津和河北各月區(qū)域平均降水量模擬值與觀測值的季節(jié)分布趨勢相同,降水模擬值與觀測資料較為接近,模擬驗證結果處于可接受范圍[25].

由于BaP屬于大氣中的微量有機污染物,因此很難獲得大量的實際測量數(shù)據(jù).本文在搜集已發(fā)表文獻中監(jiān)測數(shù)據(jù)基礎上,對模擬結果與監(jiān)測值進行比較,以驗證模擬結果的可靠性和準確性,模式模擬驗證結果見表4.通過顆粒相BaP濃度和沉降量的模擬值和實測值的比較發(fā)現(xiàn),模擬濃度略低于實測濃度,這是因為模擬值為模式網(wǎng)格的平均值,模擬值空間分辨率低于實測值,且BaP源排放不確定性較大,觀測數(shù)據(jù)較少,代表性不足,且實測值較易受到近距離排放源的影響,模擬結果與實測結果的差異高于常規(guī)污染物.沉降量模擬值略高于實測值,BaP沉降行為受氣象條件、沉降點周圍污染源強度及下墊面性質(zhì)的影響[26].采樣年距模擬年較遠,采樣點遠離工業(yè)區(qū)和交通干線、位于人口稀疏的偏遠地區(qū),排放量小,隨社會經(jīng)濟的發(fā)展,采樣點土地利用方式變化,排放量增加.但模擬值和實測值相差不大,基本處于同一個數(shù)量級.總體驗證結果處于可接受范圍.

表3 2014年區(qū)域平均大氣降水量模擬與觀測值比較(′0.1mm)

注:觀測值數(shù)據(jù)來源http://data.cma.cn/data/cdcdetail/dataCode/SURF_CLI_CHN_MUL_MON.html[27].

表4 大氣顆粒相BaP濃度和沉降量的模擬值與實測值比較

注:“-”表示沒有實測數(shù)據(jù).

2.2 基準情景的模擬結果分析

采用WRF-CMAQ模式對基準情景的大氣BaP污染進行模擬,分別對輸出結果的平均濃度文件和干、濕沉降文件進行處理,得到顆粒相BaP的地面濃度和干、濕沉降量的空間分布特征(圖2).從圖2可以看出,基準情景的大氣中BaP濃度具有明顯的季節(jié)變化,1月模擬濃度較高,依次為10月、4月,7月濃度較低.京津冀南部濃度較高、北部濃度較低,高濃度基本分布在太行山以東的華北平原區(qū),特別是北京、保定、石家莊一線,而太行山、燕山等西部和北部山區(qū)BaP濃度明顯低于平原區(qū),這與源排放的空間分布基本相同.同時濃度的分布也表現(xiàn)出明顯地擴散和傳輸效應.從表5可知,京津冀整個區(qū)域1月、4月、7月和10月的BaP月均模擬濃度分別為5.16,1.74,0.54,2.38ng/m3,年均濃度為2.45ng/m3,約為國家空氣質(zhì)量標準[31]中濃度限值(1ng/m3)的2.5倍.濃度最高值出現(xiàn)在石家莊(1月)為7.38ng/m3,濃度最低值出現(xiàn)在張家口(7月)為0.06ng/m3.從城市尺度來看,1月、4月、7月和10月京津冀各城市大氣中BaP模擬濃度范圍分別為2.57~7.38、0.69~2.71、0.06~ 1.31、1.08~3.66ng/m3,各城市年均濃度范圍為1.15~ 3.47ng/m3,是國家空氣質(zhì)量標準[31]中濃度限值的1.2~3.5倍.各月石家莊、廊坊、唐山、衡水濃度較高,秦皇島、張家口、承德濃度較低.源排放和氣象條件共同影響大氣中BaP濃度.1月京津冀地區(qū)處于冬季采暖季,生活燃煤消耗增多,導致BaP排放量顯著增加,同時冬季光照較弱、溫度低,BaP降解速率變緩;而7月京津冀地區(qū)處于夏季,主要排放源發(fā)生變化,同時光照強烈、溫度高,加速BaP的降解,這在一定程度上導致該地區(qū)大氣中BaP濃度季節(jié)變化明顯.

圖2 基準情景下(a)大氣顆粒相BaP模擬月平均濃度(ng/m3),(b)干沉降通量(μg/(m2·mon)),(c)濕沉降通量(μg/(m2·mon))

對基準情景干、濕沉降通量模擬結果分析發(fā)現(xiàn),京津冀BaP濕沉降通量基本高于干沉降通量(表5).BaP干沉降通量季節(jié)變化明顯,1月干沉降通量最大,4月和10月次之,7月最小.濕沉降通量與降水有關,4月、7月和10月京津冀降水較多,濕沉降通量也較大,1月降水少,濕沉降通量最少.從空間分布來看,BaP干沉降量的空間分布和濃度基本一致,濃度較高的地區(qū)干沉降通量也較大,干沉降通量高值主要分布在保定、石家莊、邢臺和邯鄲一帶.濕沉降量的空間分布隨降水呈現(xiàn)明顯地不均勻性,北部山區(qū)和沿海降水豐富,BaP濕沉降通量較大.

表5 基準情景的顆粒相BaP模擬月平均濃度(ng/m3)和干、濕沉降通量[μg/(m2·mon)]

表6 情景1、情景2分別與基準情景比較大氣BaP模擬月平均濃度削減量(ng/m3)及削減比例(%)

2.3 情景1的模擬結果分析

假設情景1與基準情景的大氣狀況相同,將情景1的大氣BaP排放清單輸入CMAQ模式進行模擬,得到情景1模擬結果的BaP地面濃度和干、濕沉降通量空間分布(圖3).情景1與基準情景的大氣BaP模擬濃度比較,整體上污染狀況改善.從圖4較為直觀地看出,1月BaP濃度下降最多,其他月份均略有下降.1月民用燃煤來源的比例較大[8].結合表5和表6可知,1月、4月、7月和10月京津冀BaP平均濃度分別為4.00,1.65,0.52,2.32ng/m3,比基準情景下降了22.38%、5.20%、3.58%和2.33%.廊坊、北京、保定和天津等設立禁煤區(qū)的城市濃度(1月)下降最多,分別比基準情景下降了36.12%、34.88%、30.30%和23.20%;其他城市BaP濃度下降范圍為8%~23%,承德、張家口和秦皇島濃度下降最少.

圖3 情景1下(a)大氣顆粒相BaP模擬月平均濃度(ng/m3),(b)干沉降通量(μg/(m2·mon)),(c)濕沉降通量(μg/(m2·mon))

情景1與基準情景沉降通量比較發(fā)現(xiàn)(圖5),1月、4月、7月和10月京津冀干沉降通量為1.84,1.03,0.22,1.09μg/(m2·mon),分別比基準情景下降了18.92%、4.06%、2.37%和1.70%;濕沉降通量為3.11,7.01,6.29,8.18μg/(m2·mon),分別基準情景下降了10.41%、3.31%、1.31%和1.41%.干、濕沉降通量均為1月下降最多,推測是由于1月BaP排放量和濃度較低最多.從總沉降通量來看,北京、保定和廊坊降低較大,分別比基準情景下降了24.59%、22.48%和20.67%(1月).通過以上分析可以得出,削減京津冀民用燃煤BaP排放量,該地區(qū)大氣中BaP濃度和沉降量均有所下降.北京、天津及保定、廊坊設立禁煤區(qū),導致該4城市尤其是民用燃煤使用量較大的廊坊大氣BaP污染改善效果明顯.

圖4 基準情景和減排情景下大氣顆粒相BaP模擬濃度月均值(ng/m3)比較

圖5 基準情景和減排情景下顆粒相BaP模擬干、濕沉降通量

2.4 情景2的模擬結果分析

分別對情景2輸出結果的平均濃度文件和干、濕沉降文件進行處理,得到情景2下模擬結果的顆粒相BaP的地面濃度和干、濕沉降量空間分布(圖6).情景2與基準情景和情景1的大氣中BaP的模擬濃度比較,整體上濃度下降更為顯著,污染范圍進一步縮小.京津冀1月、4月、7月和10月的平均濃度分別為3.32 ,1.62,0.51,2.29ng/m3,比基準情景下降了35.55%、6.75%、6.11%和3.91%,比情景1下降13.17%、1.55%、2.53%和1.58%.廊坊、保定、北京和邢臺的大氣中BaP濃度下降最多,分別比基準情景下降46.83%、42.70%、41.40%和41.01%,比情景1下降10.71%、12.40%、6.52%和17.85%.承德、張家口和秦皇島比基準情景下降9%~26%,比情景1下降4%~12%,其他城市大氣中BaP濃度比基準情景下降約28%~36%,比情景1下降約12%.京津冀冬季民用燃煤排放區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控能夠更大程度地削減該地區(qū)大氣中BaP濃度.

圖6 情景2下(a)大氣顆粒相BaP模擬月平均濃度(ng/m3),(b)干沉降通量(μg/(m2·mon)),(c)濕沉降通量(μg/(m2·mon))

情景2沉降量模擬結果1月、4月、7月和10月京津冀干沉降通量分別為1.59,1.02,0.22,1.07μg/ (m2·mon),比基準情景下降了30.09%、4.89%、3.92%和2.86%,比情景1下降了11.17%、0.83%、1.55%和1.16%;濕沉降通量為2.86,6.95,6.24,8.11μg/ (m2·mon),比基準情景下降了17.48%、4.06%、2.08%和2.25%,比情景1下降了7.07%、0.75%、0.77%和0.84%.情景2中1月京津冀BaP沉降通量下降較大.

從總沉降通量來看,保定、北京、石家莊和邢臺的總沉降通量下降較多,分別比基準情景下降了33.64%、31.81%、31.55%和31.49%,比情景1下降了11.16%、7.22%、4.07%和3.72%.因此,增加北京、天津、保定和廊坊禁煤區(qū)之外的城市民用燃煤削減量,對降低京津冀地區(qū)大氣中BaP濃度和沉降量效果更為顯著.

3 結論

3.1 CMAQ模式對大氣中BaP濃度和沉降量的模擬結果較為理想,模擬值與實測值基本處于同一個數(shù)量級.

3.2 大氣中BaP濃度具有明顯的季節(jié)變化,1月濃度較高,4月、10月次之,7月濃度最低.京津冀大氣中BaP年均濃度為2.45ng/m3,超過國家空氣質(zhì)量標準(1ng/m3).總體上,各模擬月濕沉降高于干沉降通量,總沉降通量呈現(xiàn)10月和4月較大,7月和1月較小的季節(jié)變化特點.BaP濃度與源排放的空間分布基本相同,并具有明顯的擴散和傳輸效應.京津冀南部人口稠密區(qū)大氣BaP源排放速率較高、北部人口稀疏區(qū)大氣BaP源排放速率較低.大氣BaP干沉降通量與濃度和源排放的空間分布相似,濕沉降通量主要集中分布在京津冀北部區(qū)域.天津、石家莊、邯鄲等總沉降通量較大.

3.3 低削減情景下,1月北京、天津、保定和廊坊大氣中BaP濃度分別比基準情景降低34.88%、23.20%、30.30%和36.12%,京津冀整體大氣BaP濃度比基準情景降低22.38%.4月、7月和10BaP濃度和沉降量的變化不大,京津冀各城市大氣中BaP濃度降低比例基本小于10%.高削減情況下,1月北京、天津、保定和廊坊大氣中BaP濃度分別比基準情景降低41.40%、35.59%、42.70%和46.83%,京津冀整體BaP濃度比基準情景降低35.55%.4月、7月和10月BaP濃度和沉降量削減效果不顯著.

3.4 總的來看,廊坊和保定設立禁煤區(qū)對北京、天津、保定和廊坊大氣中BaP污染改善效果較顯著.其中,1月民用燃煤消耗量較大,BaP濃度和沉降量削減效果最好.京津冀民用燃煤聯(lián)防聯(lián)控措施的實施能夠更加有效地降低該地區(qū)大氣中BaP濃度.

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Assessment of the effect of the reduction of the residential coal combustion on the atmospheric BaP pollution in Beijing-Tianjin-Hebei region.

HAN Mei-li1,2, LIU Shi-jie2, LIU Min1, LU Min1, YAN Wen-jun3, HE You-jiang2, DANG Hong-yan2, DAI Xue-zhi2, ZHANG Zhong-zhi2, DU Xiao-hui2, MENG Fan2*

(1.College of Geographic Sciences, East China Normal University, Shanghai 200241, China；2.Atmospheric Environment Institute, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China；3.Gansu Meteorological Bureau, Lanzhou 730000, China)., 2018,38(9)：3262~3272

The regional air quality model CMAQ was used to simulate and evaluate the effect of residential coal combustion emission reduction policies on atmospheric BaP pollution in Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) region. The simulations included a base scenario (the year of 2014) and two scenarios of emission reductions. The simulation results: the annual average concentration of atmospheric BaP in BTH in the base scenario was 2.54ng/m3, which was more than twice of the national air quality standard (1ng/m3) .The levels of monthly average concentration of atmospheric BaP were in the order: January, April, October, July, reflecting the impact of coal for heating in winter on atmospheric BaP concentration. The atmospheric BaP concentration of southern BTH region was higher than that of the northern region over BTH region, the reason was probably the higher BaP emissions in the south of BTH than in the north. The emissions reduction of rediential coal in January has the most significant effect on reducing concentration of atmospheric BaP and depotion.The concentrations of atmospheric BaP in January over Beijing, Baoding and Langfang in low (scenario1) and high (scenario2) were reduced by 30% and 40% respectively compared with the base scenario.The emissions reduction of rediential coal combustion in April, July and October had little effect on the changes of atmospheric BaP concentration and depotion. Taking control measures of residential coal consumption in all BTH region could more effectively reduce the concentration of atmospheric BaP concentration in this area.

Beijing-Tianjin-Hebei；residential coal combustion；benzo[a]pyrene (BaP)；WRF/CMAQ；air quality simulation

X512

A

1000-6923(2018)09-3262-11

韓美麗(1990-),女,山東濟寧人,華東師范大學地理科學學院碩士研究生,主要從事大氣環(huán)境模擬研究工作.

2018-01-12

國家自然科學基金項目(41701588);國家自然科學基金重點項目(41730646);國家自然科學基金面上項目(41371451)

* 責任作者, 研究員, mengfan@craes.org.cn