壓下率對軋制單層晶極薄帶晶界滑移特性的影響

陳守東，盧日環(huán)，孫 建，李 杰，張 可

(1.銅陵學(xué)院 機(jī)械工程學(xué)院，安徽 銅陵 244061；2.軋制技術(shù)及連軋自動化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(東北大學(xué))，沈陽 110819；3.安徽工業(yè)大學(xué) 冶金工程學(xué)院，安徽 馬鞍山 243032)

軋制銅箔廣泛用于制造撓性覆銅箔層壓板(FCCL)及撓性印制線路板(FPC)、汽車動力與通訊設(shè)備用鋰離子二次電池、節(jié)能產(chǎn)品 LED、電子設(shè)備的散熱與屏蔽等產(chǎn)品.隨著電子、計(jì)算機(jī)、電氣元件逐步向微型化及薄型化方向發(fā)展，軋制銅箔的應(yīng)用領(lǐng)域日漸廣泛，對其質(zhì)量和性能也提出了更高要求.軋制銅箔的變形與成形性能是其得以廣泛應(yīng)用的關(guān)鍵，對于不同晶粒結(jié)構(gòu)的軋制銅箔，軋制變形特性存在著差異.對退火態(tài)軋制銅箔的研究表明[1]，其軋制變形特性與微觀組織結(jié)構(gòu)具有密切的關(guān)系，目前對于軋制銅箔的變形規(guī)律及機(jī)制尚不明確.

在金屬箔材試樣中，當(dāng)晶粒尺寸大于箔材厚度時，則在箔材厚度方向上可能只分布一層晶粒，稱為單層晶[2].單層晶銅箔的厚度只有幾十微米，晶粒尺寸和箔材厚度在同一數(shù)量級上.極薄帶軋制變形時變形區(qū)的大小與幾個晶粒尺寸相當(dāng)，晶粒的大小、取向、分布等微觀組織結(jié)構(gòu)對箔材性能、塑性變形規(guī)律、成形工藝的影響十分突出.多晶體材料宏觀尺度的均勻變形在介觀尺度上往往表現(xiàn)為非均勻性，其宏觀性能是微結(jié)構(gòu)敏感的，依賴于晶粒結(jié)構(gòu)、晶粒取向、晶界分布、滑移系和位錯組態(tài)等[3].采用實(shí)驗(yàn)的方法對極薄帶軋制變形進(jìn)行研究，需要進(jìn)行大量的重復(fù)性實(shí)驗(yàn)，浪費(fèi)時間和消耗巨大，且變形過程中箔材的變形規(guī)律及滑移特性也難以獲得，而采用數(shù)值模擬的方法可大幅度提高研究效率及準(zhǔn)確性.

常用的數(shù)值模擬方法有泰勒模型[4]和VPSC模型[5]，這些模型本構(gòu)關(guān)系忽略多晶體微觀結(jié)構(gòu)、介觀不均勻性和各向異性的影響，因此不能計(jì)算晶粒內(nèi)滑移系的啟動特性以及晶粒間的相互作用，包括變形局部化、晶粒取向變化、滑移系啟動.晶體內(nèi)部的位錯滑移是金屬材料發(fā)生塑性變形的主要機(jī)制，晶體塑性有限元模型(CPFEM)將基于位錯在滑移系上滑移而建立起來的晶體塑性本構(gòu)理論與有限元理論相結(jié)合，同時考慮了各晶粒的宏觀邊界條件和不同晶粒間的相互作用，在構(gòu)建模型過程中引入晶粒尺寸、晶粒取向以及滑移系等微觀結(jié)構(gòu)信息，其更接近材料變形的物理本質(zhì)，被廣泛用來描述晶體材料在微觀變形時的性能變化.

Taylor等[6]對晶體塑性理論做了開創(chuàng)性的工作，通過假設(shè)晶粒間應(yīng)變或應(yīng)力平衡來研究材料變形的織構(gòu)演化.Pierce等[7-8]對率相關(guān)晶體塑性本構(gòu)理論建立了完整的數(shù)學(xué)模型并解決了其數(shù)值求解不穩(wěn)定問題，為建立精確的模擬大應(yīng)變變形的多晶體模型指明了方向.Molinari 等[9]改進(jìn) Taylor 模型，將單個晶粒的變形進(jìn)行平均化來研究多晶體材料的變形.晶體塑性理論和模型已廣泛應(yīng)用于：單晶/多晶體變形織構(gòu)發(fā)展與演化分析[10-11]、微觀應(yīng)力應(yīng)變分布分析[12-13]、變形工藝分析[14]、局部變形[15]、尺寸效應(yīng)[16-19]等方面.研究者采用晶體塑性有限元模擬介觀尺度下材料的微觀變形、織構(gòu)演化時，多將材料簡化為單晶體并對其進(jìn)行建模，以消除晶界的影響[20-21]，沒有考慮晶界對微觀變形及滑移特性的影響.晶界是固體材料中的一種面缺陷，由于晶界的特殊性，使得多晶材料的塑性變形、強(qiáng)度、斷裂、疲勞等性能與單晶材料有很大差異，晶界對變形具有阻滯作用及進(jìn)行多系滑移，晶粒結(jié)構(gòu)及晶界組態(tài)對晶內(nèi)-晶界滑移特性和材料微觀變形機(jī)制有很大影響.很多研究所設(shè)定的壓下率小于50%，而采用晶體塑性有限元模擬壓下率大于50%時的微觀變形及織構(gòu)演化的研究工作很少.以上工作在一定程度上研究了介觀尺度下單晶體/多晶體材料微觀變形及織構(gòu)演化規(guī)律，但缺乏晶界組態(tài)對極薄帶軋制局部滑移特性影響的深入考察.

本文采用晶體塑性有限元模型對軋制單層晶銅箔晶界滑移特性進(jìn)行模擬分析，所建晶體塑性模型考慮了潛在硬化和晶格旋轉(zhuǎn)的影響，研究不同軋制壓下率(40%，60%，80%)對軋制單層晶銅箔晶界滑移系激活特性、晶體取向及局部變形的影響規(guī)律.對此的研究可以在較深層次上揭示軋制單層晶極薄帶時晶界的微觀作用機(jī)制.

1 晶體塑性有限元模型

采用Peirce[8]提出的率相關(guān)晶體塑性滑移理論，考慮晶格旋轉(zhuǎn)和潛硬化，采用切線系數(shù)法將其嵌入ABAQUS/Standard-6.13.1有限元軟件UMAT子程序中.

晶體彈塑性變形的變形梯度基于極分解定理可分解為位錯沿滑移系滑移的塑性變形和晶格畸變與旋轉(zhuǎn)的彈性變形兩部分，如圖1所示.

圖1 晶體變形梯度的乘法分解

(1)

式中，F(xiàn)e為晶格畸變和旋轉(zhuǎn)引起的變形梯度張量，F(xiàn)p為位錯沿特定滑移系滑移引起的變形梯度張量.假設(shè)第α滑移系的滑移方向和滑移面法向可以用2個正交的單位向量sα和mα表示，則

(2)

(3)

(4)

(5)

式中:晶體的自硬化(α=β)和潛硬化(α≠β)行為通過硬化模量hαβ來描述，hαβ為γ的函數(shù)：

(6)

式中:γ0為參考剪切應(yīng)變;γ為累積剪切應(yīng)變；h0為初始硬化率;hs為易滑移階段硬化模量;τ0為初始臨界分剪切應(yīng)力;τ1為臨界分剪切應(yīng)力飽和值;q為潛硬化系數(shù)與自硬化系數(shù)之間的比值;fαβ表示滑移系α與滑移系β間的相互作用系數(shù)，其大小取決于滑移系的幾何關(guān)系，由5個常數(shù)ai來表示.

在數(shù)值計(jì)算時，采用切線系數(shù)增量法求解，將式(4)改寫成：

2 計(jì)算模型和參數(shù)設(shè)定

純銅為FCC晶體結(jié)構(gòu)，位錯滑移發(fā)生在滑移系{1 1 1} <1 1 0>上，其滑移面和滑移方向如表1所定義.純銅彈性模量為C11= 168.4 GPa,C12= 121.4 GPa,C44=75.4 GPa，其滑移系相互作用系數(shù)fαβ可表示為a1=a2=a3=8，a4=15，a5=20[22].

表1晶體塑性模型中所用滑移系定義

Table 1 Definition of slip systems (SS) used in the model

SS No.Slip planeSlip directionSS No.Slip planeSlip directiona1[0 1 - 1]c1[0 1 1]a2(1 1 1)[1 0 1 -]c2(1 1 - 1)[1 1 0]a3[1 - 1 0]c3[1 0 1 -]b1[1 0 1]d1[0 1 1]b2(1 - 1 1)[1 1 0]d2(1 1 1 -)[1 0 1]b3[0 1 - 1]d3[1 - 1 0]

本工作在設(shè)定的材料參數(shù)下模擬拉伸變形，并與實(shí)驗(yàn)對比，選取合適的本構(gòu)參數(shù).模擬條件：銅箔厚度125 μm，拉伸速度0.05 mm/min，賦予5種不同隨機(jī)晶粒取向.經(jīng)過多次模擬驗(yàn)證后得到的參數(shù)如表2所示，實(shí)驗(yàn)與模擬得到的應(yīng)力-應(yīng)變曲線對比如圖2所示，結(jié)果吻合較好.

表2 純銅的本構(gòu)參數(shù)

圖2 純銅在模擬和實(shí)驗(yàn)條件下應(yīng)力-應(yīng)變曲線對比

Fig.2 Comparison of the simulated and experimental stress-strain curves

將極薄帶軋制簡化為平面應(yīng)變變形，取軋制方向(RD)作為X軸，法向(ND)作為Y軸，橫向(TD)作為Z軸，軋制示意圖及坐標(biāo)設(shè)定如圖3(a)所示.計(jì)算模型尺寸為3 mm ×0.1 mm，采用修正Voronoi 圖的多晶模型重構(gòu)初始晶粒形貌，平均晶粒尺寸d=100 μm，即銅箔厚度方向只有一層晶粒(單層晶).經(jīng)完全退火后，純銅極薄帶晶粒取向隨機(jī)分布，賦予軋制銅箔初始晶粒{111}極圖如圖3(b)所示.模擬過程中，軋輥和銅箔均設(shè)置為變形體，采用CPE4R單元離散單層晶極薄帶模型，每個晶粒包含100個單元.

模擬單層晶銅箔軋制工藝參數(shù)如下：上下工作軋輥直徑為30 mm，上軋輥轉(zhuǎn)速為1.04 rad/s，上下軋輥異速比為1.1，軋輥與軋件之間接觸采用庫侖摩擦，摩擦系數(shù)為0.1，道次壓下率分別為40%，60%和80%.

圖3 (a) 極薄帶軋制示意圖及坐標(biāo)軸設(shè)定；(b) 初始單層晶極薄帶晶粒{111}極圖

Fig.3 (a) Schematic illustration of foil rolling process and the coordinate system. (b) {111} pole figure of initial crystallographic orientation

3 模擬結(jié)果與討論

圖4顯示壓下率為40%，60%和80%時軋制變形區(qū)的切應(yīng)力分布.變形區(qū)微觀切應(yīng)力的分布反映出沿軋制方向和銅箔厚度方向變形的非均勻性，可見變形非均勻程度和切應(yīng)力大小隨壓下率的增加而增大.變形區(qū)內(nèi)各晶粒中心網(wǎng)格的畸變程度明顯小于邊部網(wǎng)格，單層晶銅箔原來垂直表面的晶界，經(jīng)過軋制變形后發(fā)生了扭轉(zhuǎn)和彎曲，且隨壓下率的增加而程度明顯增大.晶界和晶內(nèi)存在應(yīng)力集中區(qū)，具有明顯的應(yīng)力梯度現(xiàn)象，隨著壓下率的增加，應(yīng)力集中區(qū)向晶界處移動，且應(yīng)力最大值主要分布在晶界.在大壓下軋制時，晶界處的應(yīng)力集中現(xiàn)象是由晶界兩側(cè)晶粒取向差增大且處于硬取向狀態(tài)，滑移系啟動所需臨界切應(yīng)力增大，滑移面轉(zhuǎn)動導(dǎo)致應(yīng)力集中.

圖4 不同壓下率時軋制變形區(qū)切應(yīng)力分布

Fig.4 Distribution of shear stress in the deformation zone during cold rolling with reduction of(a)40%,(b)60%,and(c)80%

圖5顯示壓下率為40%，60%和80%時軋制變形區(qū)的切應(yīng)變率分布.由圖可知，晶內(nèi)-晶間應(yīng)變率分布呈現(xiàn)嚴(yán)重的不均勻性，應(yīng)變率隨壓下率的增加而增大，出現(xiàn)貫穿整個晶粒的剪切帶及變形局部化現(xiàn)象，當(dāng)壓下率為40%時，剪切帶與軋制方向呈45°，夾角隨壓下率增加而減小，當(dāng)壓下率達(dá)到80%時，剪切帶與軋制方向平行，如G16和G17內(nèi)形成貫穿晶粒的剪切帶，G18在壓下率大于60%時出現(xiàn)貫穿晶粒且與軋制方向呈-45°的剪切帶，在剪切帶之間出現(xiàn)非變形區(qū)，當(dāng)壓下率達(dá)到80%時，沿晶粒厚度方向出現(xiàn)方向相反交錯排列的剪切帶，個別晶粒發(fā)生了較大的塑性變形，而有的晶粒及晶粒內(nèi)部變形較小，如A，C和D處的切應(yīng)變率值差異較大，這是由部分晶粒處于擇優(yōu)取向而發(fā)生較大變形，變形較大處的滑移運(yùn)動易受到晶界阻礙作用而減弱，晶粒內(nèi)部位錯滑移所受阻礙較小，導(dǎo)致晶間-晶內(nèi)變形出現(xiàn)局部化現(xiàn)象，且隨壓下率增加而更顯著.

圖5 不同壓下率時軋制變形區(qū)切應(yīng)變率分布

Fig.5 Distribution of shear strain rate in the deformation zone during cold rolling with reduction of(a)40%,(b)60%,and(c)80%

圖6顯示壓下率為40%，60%和80%時相鄰晶粒16，17和18軋制變形前后{111}極圖的對比，圖中青色實(shí)體方框表示各晶粒的初始取向.由圖可知，軋制變形后各晶粒的取向繞TD方向發(fā)生了明顯地轉(zhuǎn)動，同一晶粒內(nèi)部不同區(qū)域的轉(zhuǎn)動情況有較大差異，轉(zhuǎn)動角度隨壓下率的增加而顯著增大，當(dāng)壓下率達(dá)到80%時，最大轉(zhuǎn)動角度可達(dá)60°，當(dāng)壓下率小于40%時，各晶粒取向極點(diǎn)只在初始取向附近產(chǎn)生很小的分散，但當(dāng)壓下率達(dá)到60%以上時，變形后晶粒取向極點(diǎn)沿TD方向順時針和逆時針擴(kuò)散很大角度，各晶粒變形后取向極點(diǎn)除沿TD方向轉(zhuǎn)動較大角度外，還沿RD和ND方向進(jìn)行偏移，晶粒16和17變形后取向極點(diǎn)沿TD方向的轉(zhuǎn)動角度和極點(diǎn)分散度明顯大于晶粒18，這是晶粒16和17的初始取向處于軟狀態(tài)，易于首先進(jìn)行滑移而發(fā)生變形，因此在晶粒16和17內(nèi)形成貫穿晶粒的滑移帶及發(fā)生較大變形，晶界發(fā)生明顯變形，晶粒18初始取向處于硬狀態(tài)，壓下率小于60%時，變形后晶粒18取向極點(diǎn)僅僅沿TD方向轉(zhuǎn)動很小角度且取向變化很小，但壓下率達(dá)到80%時，變形后晶粒18取向極點(diǎn)沿TD方向轉(zhuǎn)動很大角度且極點(diǎn)分散度顯著增大，可見初始處于硬取向狀態(tài)的晶粒18只有在大壓下率軋制變形時才會發(fā)生協(xié)調(diào)變形.因此當(dāng)單層晶極薄帶采用大壓下軋制時，在晶內(nèi)可產(chǎn)生更多的剪切帶，易于促進(jìn)協(xié)調(diào)變形.

圖7為軋制單層晶極薄帶變形過程中特殊位置處啟動滑移系的狀態(tài)，位置D處于晶粒18的上表層，位置E處于晶界(如圖5(b)中所標(biāo)注)，可見晶粒內(nèi)不同位置的滑移系啟動情況和滑移狀態(tài)是不一樣的且受軋制壓下率的影響較大，啟動滑移系的滑移程度隨壓下率的增加而增大.當(dāng)壓下率低于60%時，在晶粒表層和晶界處，滑移系成對啟動，兩處開動滑移系的數(shù)目都是4個，其中d3沿正方向進(jìn)行滑移，而a3，b1和b3則沿負(fù)方向進(jìn)行滑移，b1和b3滑移系的滑移剪切率首先達(dá)到臨界值而啟動，隨軋制過程的進(jìn)行，由于b1和b3的運(yùn)動，導(dǎo)致晶格發(fā)生轉(zhuǎn)動，使a3和d3處于軟取向狀態(tài)而被激活；當(dāng)壓下率達(dá)到80%時， D處啟動滑移系7個，E處啟動滑移系5個，兩處呈現(xiàn)多系滑移狀態(tài)，b1和b3在D處首先激活開動，隨軋制過程的進(jìn)行，新滑移系c3被激活，a3和d3在c3停止滑移時被激活開動，在軋制變形的最后階段，新滑移系d1被激活，同時c3被重新激活運(yùn)動且滑移方向發(fā)生改變，b1和b3在E處首先激活開動，隨軋制過程的進(jìn)行，a3，d1和d3被激活運(yùn)動，但d1很快就停止運(yùn)動了，表明其運(yùn)動程度較?。痪Ы鏓處啟動滑移系的滑移剪切率波動程度明顯大于晶粒表層且隨軋制壓下率的增加而波動程度增大，這是由晶界兩側(cè)晶粒的取向差及晶粒間相互的復(fù)雜作用導(dǎo)致晶界處啟動滑移系運(yùn)動程度波動較大；由此可知，軋制單層晶極薄帶變形非均勻性、局部化及晶粒取向演化與滑移系開動狀態(tài)有密切關(guān)系，單層晶結(jié)構(gòu)、晶粒取向差、晶粒間相互作用(晶界)會導(dǎo)致軋制變形時滑移系激活與運(yùn)動的差異性.

圖8顯示壓下率為40%，60%和80%時滑移系b3的滑移剪切率演化云圖，可見滑移系在不同晶粒及同一晶粒內(nèi)運(yùn)動的差異性，b3在3個晶粒內(nèi)都被激活運(yùn)動，形成了明顯的滑移帶，在G16和G18中沿負(fù)方向進(jìn)行滑移，在G17中沿正方向進(jìn)行滑移，滑移帶之間存在非滑移區(qū)，表明晶粒內(nèi)部分區(qū)域滑移系b3并沒有被激活，其他區(qū)域滑移系雖被激活，但其滑移程度較小，另外，滑移主要發(fā)生在剪切變形帶上，晶界和晶粒表層處滑移系b3的開動程度很顯著，當(dāng)壓下率小于60%時，晶粒內(nèi)部形成的滑移帶與軋制方向呈±30°～±45°的夾角，當(dāng)壓下率達(dá)到80%時，滑移帶與軋制方向平行，滑移運(yùn)動擴(kuò)展到整個晶粒，晶內(nèi)滑移帶增多且出現(xiàn)滑移方向的交替變化現(xiàn)象，滑移系b3首先在晶界和晶粒表層處被激活，隨軋制過程的進(jìn)行，形成滑移帶并逐漸向晶內(nèi)擴(kuò)展；圖9顯示壓下率為40%，60%和80%時滑移系d3的滑移剪切率演化云圖，可見滑移系d3在晶內(nèi)的滑移狀態(tài)與b3有較大的差異，當(dāng)壓下率小于60%時，d3并沒有在個別晶粒內(nèi)被激活，其他區(qū)域雖被激活，但滑移程度很小，當(dāng)壓下率達(dá)到60%以上時，d3在晶內(nèi)形成了與軋制方向平行的滑移帶，當(dāng)壓下率達(dá)到80%時，在晶內(nèi)形成了滑移方向正負(fù)相反的滑移帶，且滑移帶增多，晶內(nèi)滑移擴(kuò)展區(qū)增大，滑移系d3首先在晶界處被激活，然后向晶內(nèi)擴(kuò)展；以上對滑移系b3和d3的滑移運(yùn)動分析可知，軋制單層晶極薄帶時，采用大壓下軋制可以促進(jìn)滑移系的啟動與運(yùn)動，更易增大晶內(nèi)滑移擴(kuò)展區(qū)，晶內(nèi)滑移帶個數(shù)增多，滑移系更易在晶界和單層晶晶粒表層被激活，然后逐漸向晶粒內(nèi)部進(jìn)行滑移擴(kuò)展.對比軋制變形區(qū)剪切應(yīng)變率云圖與滑移系運(yùn)動狀態(tài)云圖可知，隨晶內(nèi)滑移帶的增多，晶內(nèi)剪切變形帶亦增多且出現(xiàn)方向相反的剪切變形現(xiàn)象，剪切變形增強(qiáng).

圖6 不同壓下率時晶粒16、17和18軋制變形前后{111}極圖對比

Fig.6 {111} pole figures of G16, 17 and 18 before and after rolling deformation with reductions of (a) 40%, (b) 60%, and (c) 80%

圖7 不同壓下率時特殊位置D、E處啟動滑移系情況(圖5(b)中標(biāo)注)

圖8 不同壓下率時滑移系b3的滑移剪切率演化情況

Fig.8 Slip shear rate evolution along active slip system b3 of G16, 17 and 18 with reductions of (a) 40%, (b) 60%, and (c) 80%

圖9 不同壓下率時滑移系d3的滑移剪切率演化情況

Fig.9 Slip shear rate evolution along active slip system d3 of G16, 17 and 18 with reductions of (a) 40%, (b) 60%, and (c) 80%

圖10為加熱溫度920 ℃，保溫時間7 h退火后銅箔的顯微組織，可知經(jīng)退火后100 μm厚銅箔試樣厚度方向只有一層晶粒，即獲得了單層晶.

采用課題組自主設(shè)計(jì)研制的四輥微成形軋機(jī)(3M軋機(jī))進(jìn)行箔軋實(shí)驗(yàn)，壓下率40%和60%，異速比1.1，前后張力各為100 MPa，對每一壓下率進(jìn)行多次箔軋，取平均單位寬度軋制力與模擬結(jié)果對比，如表3所示，可知模擬和實(shí)測軋制力都隨壓下率的增加而增大，且具有較好的吻合性.

圖10 退火后銅箔的顯微組織

Table 3 Comparison beteen Simulated and measured average wnit width rouing forces

N/mm

4 結(jié) 論

1)在晶間-晶內(nèi)均出現(xiàn)變形非均勻性，并出現(xiàn)剪切帶和變形局部化現(xiàn)象，這主要是由單層晶結(jié)構(gòu)特征、晶粒取向差及晶界滑移特性造成的.

2)晶間復(fù)雜的相互作用及晶界滑移特性引起晶粒取向主要繞橫向發(fā)生旋轉(zhuǎn)，且旋轉(zhuǎn)角度和取向極點(diǎn)分散度隨壓下率的增加而增大.

3)滑移系啟動與單層晶結(jié)構(gòu)及取向密切相關(guān)，不同晶粒及晶內(nèi)不同區(qū)域的滑移系激活狀態(tài)存在顯著差異.當(dāng)壓下率低于60%時，在晶粒表層和晶界處，滑移系成對發(fā)生啟動，當(dāng)壓下率達(dá)到80%時，表層和晶界處為多滑移系啟動情形.

4)滑移剪切率沿單層晶極薄帶厚度方向分布不均勻，存在明顯的梯度波動現(xiàn)象，在滑移帶之間存在非滑移區(qū)，滑移首先在晶粒表層和晶界處開始，然后向晶內(nèi)延伸.

5)隨著軋制壓下率的增加，啟動滑移系數(shù)目及晶內(nèi)滑移帶增多，滑移帶之間的交互作用及剪切變形增強(qiáng)，在晶內(nèi)某些區(qū)域，只有部分滑移系被激活且滑移程度較弱.