• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    多級土壤滲漏系統(tǒng)處理農(nóng)村生活污水

    2018-09-22 07:29:18郭俊元周禺伶江世林張國俊
    中國環(huán)境科學 2018年9期
    關(guān)鍵詞:沸石溶解氧生物膜

    郭俊元,周禺伶,江世林,張國俊,楊 瀾,張 露,韋 靖,何 山

    ?

    多級土壤滲漏系統(tǒng)處理農(nóng)村生活污水

    郭俊元*,周禺伶,江世林,張國俊,楊 瀾,張 露,韋 靖,何 山

    (成都信息工程大學資源環(huán)境學院,四川 成都 610225)

    構(gòu)建了多級土壤滲漏系統(tǒng)(MSL)以處理農(nóng)村生活污水,主要研究了MSL的掛膜啟動特征,進水水力負荷對MSL處理生活污水性能的影響,以及MSL運行過程中生物膜的特征.實驗結(jié)果表明,采用連續(xù)進水的方式掛膜28d后,掛膜成功,MSL對生活污水中COD,氨氮,TN,TP的去除率分別達到84.5%,74.7%,66.7%,76.4%.MSL運行過程中,表現(xiàn)出對進水水力負荷變化較強的適應性,水力負荷為400L/(m2·d)時,生活污水中COD,氨氮,TN,TP的平均去除率分別達到93.4%,94.9%,80.4%,94.7%,系統(tǒng)出水水質(zhì)能夠滿足城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準(GB18918-2002)一級A標準.MSL對有機物和氮磷的去除途徑結(jié)果表明,微生物降解和轉(zhuǎn)化作用對污水中COD,氨氮,TN的去除貢獻率最大,Fe3+與PO43-的化學沉淀作用則是TP去除的主要途徑.實時熒光定量PCR技術(shù)檢測結(jié)果顯示,生物膜中硝化功能菌占總菌群的35.5%.

    多級土壤滲漏系統(tǒng);生活污水;水力負荷;生物膜

    多級土壤滲漏系統(tǒng)(multi soil layering treatment, MSL)是一種典型的利用土壤和微生物凈化污水的方法,通過合理設計反應器構(gòu)型,在反應器內(nèi)構(gòu)建載體填料,可以有效去除污水中的有機物和氮磷[1].目前,MSL已成功應用于滇池入湖河水的處理[2],組合工藝BAF+MSL亦成功應用于處理生活污水[3].基于此,針對農(nóng)村生活污水的處理現(xiàn)狀,本實驗建立了一種新型MSL,將MSL反應器設計為滴濾池結(jié)構(gòu)(以解決系統(tǒng)堵塞問題),在反應器內(nèi)構(gòu)建沸石滲濾層和以紅壤和鋸末為主的土壤層,并創(chuàng)新地在其間均勻攤鋪鐵屑,使MSL同時具有生物降解有機物和生物脫氮除磷功能.具體而言:自然通風條件下,土壤層中主要為厭氧環(huán)境,沸石層中主要為好氧環(huán)境.污水流過沸石層時,氨氮首先被吸附,污水中的微生物則在沸石表面和間隙逐漸增長繁殖,并形成生物膜,通過污水,空氣,生物膜三相接觸傳質(zhì),實現(xiàn)有機污染物被異養(yǎng)菌分解去除的同時,氨氮被硝化菌轉(zhuǎn)變?yōu)橄跛猁}.在土壤層厭氧環(huán)境中,反硝化菌以硝酸鹽為電子受體,以污水中的有機物和土壤層中的鋸末為碳源,通過反硝化作用將硝酸鹽轉(zhuǎn)變?yōu)榈獨忉尫?MSL長期穩(wěn)定運行過程中,生物膜逐漸增長變厚,溶解氧通過擴散作用只能進入生物膜表層,而生物膜內(nèi)部溶解氧濃度很低或者幾乎沒有溶解氧,因此生物膜上同時存在好氧區(qū)和厭氧區(qū),也可實現(xiàn)生物硝化反硝化脫氮.MSL中多個好氧—厭氧環(huán)境的存在,有助于削弱硝化菌與異養(yǎng)菌對氧的競爭以及反硝化菌和其他異養(yǎng)菌對有機碳源的競爭,有利于整個生物硝化反硝化過程的完成.此外,MSL中的鐵屑經(jīng)過腐蝕作用轉(zhuǎn)變?yōu)镕e3+,易與PO43-反應生成沉淀FePO4,進而去除污水中的磷.本實驗模擬研究MSL處理農(nóng)村生活污水的性能,主要探討MSL掛膜特征,進水水力負荷對MSL處理農(nóng)村生活污水性能的影響,MSL系統(tǒng)對生活污水中有機物和氮磷的去除途徑,以及MSL中生物膜的特征.

    1 材料與方法

    1.1 實驗污水水質(zhì)

    配置模擬生活污水,COD 215mg/L,氨氮45mg/L,總氮(TN)60mg/L,總磷(TP)5mg/L,污水pH值為6.5.

    配置方法:將30g葡萄糖,10g淀粉,20g NH4Cl, 0.8g KH2PO4,1.6g K2HPO4,10g NaHCO3,2g MgSO4, 2g CaCl2,0.3g MnSO4以及0.5g蛋白胨溶于水,再稀釋到100L.

    1.2 實驗裝置

    如圖1所示,實驗裝置由支撐鐵架和MSL反應器組成.反應器采用有機玻璃板制作,規(guī)格為450mm×250mm×700mm(長×寬×高),無蓋底部打孔(孔徑8mm),總開孔面積占底部面積的28%~30%(模擬滴濾池結(jié)構(gòu)),MSL底部先填充卵石層100mm,而后向上順序依次交替填充沸石層(層高60mm),鐵屑層(層高10mm),土壤模塊層(層高80mm).卵石層,沸石層,鐵屑層,土壤模塊層數(shù)分別為1層,4層,3層,3層,MSL超高90mm.實驗所采用的沸石為來自浙江縉云的斜發(fā)沸石(理化性質(zhì)如表1所示).土壤模塊由紅壤和鋸末按干重比85:15混合制成,其中紅壤在使用前需破碎為粒徑約2mm的顆粒,土壤模塊的密度為1.32g/cm3.紅壤中有機質(zhì)含量為16.3g/kg,黏粒含量為84.2%.鐵屑來自成都信息工程大學金工實習基地.

    圖1 實驗裝置示意

    表1 天然沸石的理化性質(zhì)

    1.3 實驗運行方法

    模擬生活污水通過水泵和布水設備布散于MSL內(nèi),處理出水由MSL底部的收集水箱和排水管道收集并排出.(25±2)℃條件下,啟動MSL,采用連續(xù)進水的方式掛膜,初始進水為模擬生活污水與活性污泥的混合液(體積比為2:1),接種污泥來自成都科雅污水處理有限公司,待肉眼觀察到沸石填料顆粒之間被一些生物絮體圍繞,進水由混合液調(diào)整為模擬生活污水.MSL掛膜期間,水力負荷保持為200L/(m2·d).掛膜成功后,通過調(diào)整水力負荷,考察水力負荷對MSL處理生活污水性能的影響,實驗過程中,MSL分別在300,400,500L/(m2·d)的進水水力負荷條件下穩(wěn)定運行,并在每個水力負荷條件下穩(wěn)定運行7d后對出水水質(zhì)進行連續(xù)監(jiān)測,每個水力負荷條件下連續(xù)監(jiān)測14d.

    1.4 檢測方法

    分別采用重鉻酸鉀-微波消解法,納氏試劑分光光度法,過硫酸鉀消解-紫外分光光度法,硫酸鉀消解-鉬藍比色法測定污水中COD,氨氮,TN,TP濃度;污水pH值采用pH計(pHS-3C)檢測.

    1.5 生物膜特征分析方法

    將沸石填料和土壤模塊中附著的生物膜剝落,在光學顯微鏡下進行生物相觀察,將生物膜中占優(yōu)勢的細菌,原生動物和后生動物等,與標準圖進行對照.生物膜中硝化功能菌和總菌群用實時熒光定量PCR技術(shù)檢測,PCR所使用的熒光物質(zhì)選取熒光探針.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 MSL的掛膜啟動

    如圖2(a)所示,掛膜前,MSL內(nèi)的沸石填料顯示出不規(guī)則空隙結(jié)構(gòu),有利于微生物生長,并形成生物膜.MSL啟動運行7d后,肉眼可明顯觀察到原本表面清潔邊界清晰的沸石填料表面逐漸變得粗糙模糊,色澤逐漸由灰白色變成土褐色.如圖2(b)所示,MSL啟動運行14d后,可清晰發(fā)現(xiàn)沸石填料表面生長有絨狀生物膜,表明MSL內(nèi)初步形成了生物膜,能夠?qū)ξ鬯械陌钡陀袡C污染物起到吸附和降解作用[4].

    第15d開始,進水由混合液調(diào)整為模擬生活污水,進水水力負荷為200L/(m2·d),對MSL進出水水質(zhì)進行連續(xù)收集和監(jiān)測,結(jié)果如圖3所示,隨著運行時間延長,污水中COD,氨氮,TN,TP去除率分別由15d時的40.2%,32.2%,23.1%,27.6%逐漸升高至28d時的84.5%,74.7%,66.7%,76.4%,這是由于MSL中微生物不斷攝取污水中有機物和氮磷等生長繁殖所造成的[5].在此期間,肉眼觀察到生物膜量逐漸增多,且生物膜顏色不斷加深.

    28~35d,COD,氨氮,TN,TP的去除率分別可達到85%,75%,68%,78%以上(出水COD濃度低于30mg/L,氨氮濃度低于10mg/L,TN濃度低于20mg/L,TP濃度低于1mg/L),處理出水中COD,氨氮,TN,TP相鄰兩次監(jiān)測結(jié)果的相對偏差均低于5%,說明MSL達到了穩(wěn)定運行狀態(tài),也說明MSL達到了較好的掛膜效果[6].

    圖3 掛膜期間MSL出水COD,氨氮,TN,TP的變化

    2.2 水力負荷對MSL處理生活污水性能的影響

    水力負荷是影響污水停留時間及MSL內(nèi)生物膜更新速度的重要因素,并最終影響污水的處理效果.

    圖4 不同水力負荷條件下MSL對COD的去除

    2.2.1 不同水力負荷條件下MSL對COD的去除 如圖4所示,不同水力負荷條件下,MSL對污水中COD的平均去除率均高于83.3%,出水COD濃度均低于50mg/L,滿足城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準(GB18918-2002)[7]一級A標準,說明本實驗構(gòu)建的短程MSL具備良好的微生物生態(tài)條件,能夠最大限度地去除污水中的有機污染物.COD去除效果優(yōu)于嚴森等構(gòu)建的BAF+MSL組合系統(tǒng)對生活污水的處理性能[3].從水力條件來看,本實驗MSL底部土壤模塊正下方和土壤模塊間隙正下方的出水速率比較接近,始終保持在296~315mL/h,說明MSL進水分配均勻,有助于增加進水與MSL內(nèi)填料特別是土壤模塊的接觸,提高MSL對COD的去除效率[1].

    進水水力負荷由300增加至400L/(m2·d)時, COD平均去除率由85.1%上升至93.4%,這是由于提高水力負荷,使MSL內(nèi)水流速度加快,從而加快MSL內(nèi)溶解氧的流動速度,以及液相和生物相間的傳質(zhì)過程,進而提高了有機污染物的降解[8]. 500L/ (m2·d)條件下COD平均去除率有所下降(83.3%).分析原因:第一,水力負荷的增加導致生物膜沖刷過度,降低了有機污染物的降解;第二,污水在MSL中的停留時間減少,部分有機物未經(jīng)降解而被水流沖出;第三,MSL內(nèi)的耗氧速率超過了復氧速率,從而使得出水COD濃度稍有增加[1],這與嚴森等[3]的研究結(jié)論一致.

    通過守恒定律:微生物降解量=MSL輸入量- MSL輸出量-填料吸附量,對有機污染物在MSL系統(tǒng)中的分配平衡進行分析.填料吸附量采用重鉻酸鉀容量法—外加熱法測定.如表2所示,微生物對有機物去除的貢獻最大,水力負荷為300,400,500L/ (m2·d)條件下,微生物降解對有機物去除的貢獻率分別為54.3%,72.1%,66.1%.水力負荷為400L/(m2·d)時,微生物降解對有機物去除的貢獻率最大(72.1%),說明選擇合適的水力負荷能夠加快MSL內(nèi)溶解氧的流動速度,以及液相和生物相間的傳質(zhì)過程,進而提高微生物對有機物的降解[8];填料吸附的貢獻率分別為30.8%,21.3%,17.2%,雖然去除貢獻率差別明顯,但有機物的去除量差別不明顯,分別為2234.9, 2060.7,2080.1mg/d,說明填料吸附對MSL去除有機物的貢獻有限.

    表2 MSL去除有機物、氨氮、TN、TP途徑分析

    2.2.2 不同水力負荷條件下MSL對氨氮的去除 如圖5所示,MSL對氨氮的去除受水力負荷影響較為明顯,水力負荷為300,400L/(m2·d)條件下,氨氮去除率均在88.8%以上,處理出水氨氮濃度均低于5mg/L,滿足城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準(GB18918-2002)[7]一級A標準.MSL能夠高效去除污水中的氨氮.主要原因:第一,本實驗構(gòu)建的MSL填料高度較小,且采用的是形式均一,孔隙率大的顆粒沸石,這樣有利于填料內(nèi)部的自然復氧;第二,填料的均一性使其周圍的污水過流速度更穩(wěn)定,MSL在氣液固三相的傳質(zhì)更加充分[5].水力負荷為500L/(m2·d)時,出水氨氮平均濃度為10.8mg/L,僅滿足GB18918-2002的二級排放標準.究其原因:雖然提高水力負荷有利于加快MSL內(nèi)溶解氧的流動速度,以及液相和生物相間的傳質(zhì)過程,但過高的水力負荷使進水有機負荷急劇增加,從而加劇了MSL內(nèi)異養(yǎng)微生物和硝化細菌對生存空間的競爭,對生長環(huán)境要求較為苛刻的硝化細菌在競爭中處于不利地位,也就是說,水力負荷的增加引起的對硝化細菌的抑制作用強于促進作用,從而降低了氨氮的去除[9-10];過高的水力負荷使部分污水與沸石填料接觸時間降低,沸石填料對氨氮的吸附略有降低,這與Luo等的研究結(jié)論類似[6].對氨氮在MSL系統(tǒng)中的分配平衡分析結(jié)果顯示,不同水力負荷條件下,微生物對MSL內(nèi)氨氮去除的貢獻率體現(xiàn)出與去除COD相同的規(guī)律,填料吸附對氨氮的去除量相差不大(表2).

    圖5 不同水力負荷條件下MSL對氨氮的去除

    如圖6所示,不同水力負荷條件下,氨氮去除速率和硝氮產(chǎn)出速率表現(xiàn)出相似的趨勢,并最終趨于穩(wěn)定.以400L/(m2·d)水力負荷條件為例,最終氨氮去除速率和硝氮產(chǎn)出速率分別穩(wěn)定在17.5g NH4+-N/(m2·d)和6.6g NO3--N/(m2·d),這個最大限值可能是由于MSL內(nèi)填料總表面積限制了硝化菌群的總量而導致的,以上結(jié)果可以推斷出MSL中存在生物硝化過程.

    2.2.3 不同水力負荷條件下MSL對TN的去除 如圖7所示,不同水力負荷條件下,MSL對TN的去除率大約保持在52.5%~80.4%,優(yōu)于同樣填料高度的沸石生物滴濾器對生活污水中TN的去除[5].原因在于MSL系統(tǒng)中的土壤模塊顯著增強了反硝化作用,強化了TN的去除.水力負荷為300和400L/(m2·d)時,出水TN平均濃度低于20mg/L,滿足城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準(GB18918-2002)[7]一級B標準.水力負荷為500L/(m2·d)時,出水TN濃度為28.8mg/L.本實驗構(gòu)建的MSL對生活污水中TN的去除效果優(yōu)于嚴森等構(gòu)建的BAF+MSL組合系統(tǒng)對生活污水的處理性能[3].TN的去除受水力負荷影響較大,這是由于水力負荷較低時,進水有機負荷相應較低,MSL內(nèi)反硝化碳源不足,碳氮比低,導致TN去除率較低.隨水力負荷的增加,碳氮比逐漸增加,促進TN的去除,但過高的水力負荷使得部分污水從土壤模塊間的沸石滲濾層流出,降低了污水與沸石填料的接觸時間,生物膜脫落與更新速度快[11],且土壤模塊內(nèi)鋸末未充分降解,反硝化碳源較缺乏,難以形成同步硝化反硝化環(huán)境,反硝化能力不強,這與Luo等的研究結(jié)論類似[6].如表2所示,不同水力負荷條件下,MSL對TN的輸出比例較高,分別達到24.0%, 19.6%,47.5%,填料吸附對MSL內(nèi)TN的去除量相差不大,500L/(m2·d)水力負荷條件下,MSL內(nèi)的反硝化作用弱,對TN去除的貢獻率僅為31.3%.

    為進一步檢驗MSL運行的穩(wěn)定性及其對污水中氮的去除機理,對MSL進行氮素物料衡算,假設進水中氮素主要為氨氮(i)和少量NO3-(i),不含有機氮和NO2-.氨氮可被MSL沸石填料吸附(Δa),也可經(jīng)脫附或直接隨水流排出(e),氨氮還可被微生物轉(zhuǎn)化為NO3-,假設NO3-不被沸石填料吸附,則NO3-一經(jīng)產(chǎn)生就被微生物吸收/同化(d)或隨水流排出(e).氮素衡算過程中,MSL內(nèi)部的擴散,吸附等過程均處于平衡狀態(tài),即單位時間內(nèi)沸石填料凈吸附截留的氮素量為零(Δa=0).如圖8所示,MSL對污水中氮的去除近似表示為污水中氨氮的凈去除量與NO3-的凈生成量之差(Δ-Δ),結(jié)果表明,水力負荷分別為300,400,500L/(m2·d)時,MSL對氮素去除率分別為69.5%,84.2%,49.5%,與圖7中TN的去除效果基本一致,說明MSL中氮素的轉(zhuǎn)化過程存在生物硝化反硝化過程[12],這與Luo等的研究結(jié)論一致[6].

    2.2.4 不同水力負荷條件下MSL對TP的去除 如圖9(a)所示,MSL表現(xiàn)出較高的TP去除能力,不同水力負荷條件下,MSL出水中TP濃度始終維持在低于0.5mg/L的水平,滿足城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準(GB18918-2002)[7]一級A標準.如圖9(b)所示,相同條件下,未填充鐵屑的MSL對TP的平均去除率低于25%,說明MSL對總磷的去除主要是由于Fe3+與PO43-的化學作用,Luo等[6]的研究中也發(fā)現(xiàn)了類似現(xiàn)象.如表2所示,微生物降解作用對TP去除的貢獻較小(20.8%~24.3%),MSL內(nèi)的好氧微環(huán)境條件使得單質(zhì)鐵水解為Fe3+,Fe3+與PO43-的沉淀反應使得污水中的TP得以去除[6].

    根據(jù)Fe3+水解平衡(公式1)和FePO4沉淀平衡(公式2)計算,pH=7的條件下,Fe3+和PO43-生成FePO4,對應的PO43-臨界濃度值為3.25×10-6mol/L,對應TP質(zhì)量濃度為0.10mol/L,即理論上,pH=7時,Fe3+最多能使污水中TP濃度降低至 0.10mol/L.此外,部分Fe3+發(fā)生水解生成的Fe(OH)3膠體及少量多羥基聚合物,能夠?qū)ePO4沉淀和污水中的其它膠體物質(zhì)起到混凝沉降作用,從而強化污水中TP的去除[13].

    2.2.6 MSL中溶解氧和氧化還原電位的變化 如圖11(a)所示,MSL內(nèi)的溶解氧濃度為0.36~ 2.26mg/L,呈現(xiàn)兩端高,中間低的趨勢,即進水口(500mm)與出水口(0mm)溶解氧濃度較高,這是由于進水和出水口與空氣直接接觸,在自然通風的情況下,部分空氣擴散進入MSL內(nèi),溶解氧豐富的區(qū)域有利于可降解有機物的去除.MSL內(nèi)部溶解氧濃度最低為0.36mg/L,能夠保證反硝化過程的順利進行,促進污水中TN的去除[15].MSL內(nèi)的氧化還原電位是反映生化反應氧化或還原程度的綜合指標,如圖11(b)所示,適當增加水力負荷,使得污水中有機污染物與生物膜接觸充分,提高了溶解氧的利用率,有機污染物得到充分降解,氧化還原電位在此過程出現(xiàn)降低;過高的水力負荷則使得生物膜表面水力剪切力增大,溶解氧流動速度加快,破壞MSL內(nèi)的低溶解氧環(huán)境,抑制反硝化反應,氧化還原電位在此過程出現(xiàn)升高[16].具體而言:在進水口(500mm),不同水力負荷條件下,氧化還原電位維持在-30.5~-32.8mV,幾乎無差別,但經(jīng)過MSL中生物膜的生物降解活動后,氧化還原電位呈現(xiàn)先降低后增加的趨勢,在出水口(0mm),水力負荷為300L/(m2·d)時,氧化還原電位為-31.2mV,水力負荷增加至400L/(m2·d)時,氧化還原電位由-31.2mV降低至-36.5mV,水力負荷繼續(xù)增加至500L/(m2·d)時,氧化還原電位由-36.5mV升高至-27.6mV.此外,MSL運行過程中,沿程溶解氧和氧化還原電位的變化規(guī)律基本一致,說明溶解氧變化是導致氧化還原電位變化的主要原因.

    圖11 MSL沿程高度溶解氧(a)和氧化還原電位(b)的變化規(guī)律

    2.3 生物膜和生物相特征

    圖12(a)~(d)顯示MSL穩(wěn)定運行階段沿程高度100,200,300,400mm處的生物膜中,微生物多為球狀,桿狀,螺狀.將MSL成功掛膜后和MSL穩(wěn)定運行階段沿程高度的沸石填料表面附著的生物膜剝落,在光學顯微鏡下進行生物相觀察,將生物膜中占優(yōu)勢的細菌,原生動物和后生動物等,與標準圖進行對照[17],發(fā)現(xiàn)MSL掛膜階段,生物膜中多細菌,原生動物及后生動物較少,可觀察到大量草履蟲;MSL穩(wěn)定運行階段,生物膜中出現(xiàn)了纖毛蟲,鐘蟲,累枝蟲等,草履蟲的數(shù)量大減,說明MSL對污水有著較好的處理效果[16].表3顯示,MSL穩(wěn)定運行階段,MSL沿程高度,進水端(400~500mm)存在大量以有機物為食的纖毛蟲,中部(300~400mm)能夠觀察到生物膜中穿插有絲狀菌及輪蟲,出水端(100~200mm) 出現(xiàn)大量輪蟲,說明MSL內(nèi)有機污染物物含量大幅降低,異養(yǎng)菌在微生物群落中失去優(yōu)勢[18].

    圖12 MSL運行穩(wěn)定期間沿程高度100mm (a)、200mm (b)、300mm (c)、400mm (d)處生物膜的特征

    表3 MSL沿程高度生物相構(gòu)成特征

    2.4 MSL沿程脫氮和生化特性研究

    2.4.1 生物量空間分布特征 以水力負荷400L/ (m2·d)為例,MSL穩(wěn)定運行過程中,將MSL內(nèi)沸石填料表面附著的生物膜剝落進行分析,如圖13所示,MSL內(nèi)生物膜的量隨沿程高度的降低呈現(xiàn)下降—升高—下降的趨勢.進水段生物膜的量明顯較多,這是由于自然通風情況下,進水溶解氧濃度,有機物和氮磷濃度均較高,大量的好氧異養(yǎng)菌以及兼性菌迅速增殖,使得進水端生物量較高;隨著水流沿程向下,污水中的營養(yǎng)物質(zhì)和溶解氧逐漸消耗,好氧微生物量逐漸減少.然而,隨著溶解氧的逐漸消耗,反硝化菌逐漸生長,體現(xiàn)為生物量逐漸增加,當污水流至出水端(0mm),有機污染物經(jīng)過前面填料的吸附和微生物降解,其濃度下降至最低,硝酸鹽濃度也有所降低,進而導致生物量略有下降[19].

    圖13 MSL沿程高度生物量的變化規(guī)律

    2.4.2 沿程COD和氨氮濃度的變化規(guī)律 MSL在不同填料高度處生物相和生物膜量有所不同,這與不同填料高度處污水中有機物、氨氮、以及溶解氧的濃度有關(guān)[5].以水力負荷400L/(m2·d)為例,由圖14(a)可知,沿水流方向,隨著填料層高度的降低, COD去除率逐漸增加,尤其是進水端500~300mm段, COD快速去除,這是由于進水端有機物和溶解氧濃度相對較高,有利于異養(yǎng)菌的積累(體現(xiàn)為生物膜量較多),因而有機物降解速率較快,經(jīng)過500~300mm段填料層內(nèi)微生物的捕食作用后,COD濃度降低至85.2mg/L,溶解氧濃度降低至0.76mg/L,營養(yǎng)物質(zhì)和溶解氧逐漸成為異氧菌生理活動的限制因素(體現(xiàn)為生物膜量下降).由圖14(b)可知,在進水端500mm段,氨氮的去除作用較弱,去除率僅為4.2%,這是由于有機物濃度較高,異養(yǎng)菌占優(yōu)勢,氨氮的去除歸因于異養(yǎng)菌的同化作用.在200~300mm段,氨氮濃度迅速降低至11.5mg/L,氨氮去除率迅速增加至74.4%,分析認為該段填料中硝化細菌數(shù)量較多,異養(yǎng)菌生長受到限制,后續(xù)MSL沿程微生物特征試驗驗證了這一分析.

    2.4.3 細菌量的變化特征與MSL脫氮 采用實時熒光定量PCR技術(shù)對MSL內(nèi)的亞硝化細菌和硝化細菌等的數(shù)量進行了定量分析,結(jié)果如表4所示,在沸石填料400~500mm處亞硝化細菌和硝化細菌的數(shù)量相對較少,而MSL在此段有機物濃度較高,異養(yǎng)菌在競爭中占有優(yōu)勢,同時,在200~300mm處填料中硝化菌數(shù)量較多,這與氨氮沿填料層高度的去除規(guī)律相似.硝化功能菌在總菌群中的比例如表5所示,在200~300mm處硝化細菌為優(yōu)勢菌屬(所占比例最大),硝化效能達到最優(yōu)值,進一步證實了上述分析,即MSL進水端有機物濃度較高,最大比增長速率相對較小的硝化細菌無法與異養(yǎng)菌在濾料層空間進行競爭,異養(yǎng)菌在競爭中占優(yōu)勢,氨氮去除作用較弱,隨著有機物的不斷降解,異養(yǎng)菌生長受到限制,自養(yǎng)型的硝化菌則占統(tǒng)治性地位,氨氮去除率逐漸提高.此外,MSL中硝化功能菌在總菌群中占比35.5%,佐證了MSL中的確存在生物硝化和反硝化過程.

    表4 單位體積沸石填料上硝化細菌的數(shù)量

    表5 硝化細菌在總菌群中的比例

    3 結(jié)論

    3.1 本實驗構(gòu)建的MSL系統(tǒng)表現(xiàn)出對進水水力負荷變化較強的適應性,水力負荷為400L/(m2·d)時,生活污水中COD,氨氮,TN,TP的平均去除率分別為93.4%,94.9%,80.4%,94.7%,處理出水水質(zhì)滿足城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準(GB18918-2002)一級排放標準A要求.

    3.2 微生物降解作用對污水中COD,氨氮,TN的去除貢獻率最大,而生物除磷效果有限(<25%),MSL填料層中添加鐵屑后,污水中TP去除率提高到94.7%.這是由于單質(zhì)鐵在沸石填料層的好氧環(huán)境中水解為Fe3+,進而與PO43-發(fā)生化學沉淀作用,這是MSL中TP去除的主要途徑.

    3.3 氨氮去除速率和硝氮產(chǎn)出速率關(guān)系,以及氮素物料衡算結(jié)果表明,MSL中氮素的轉(zhuǎn)化過程顯著存在生物硝化/反硝化過程.MSL沿程沸石填料上硝化細菌數(shù)量的變化規(guī)律和硝化細菌在總菌群中所占比例的變化規(guī)律表明,沿程優(yōu)勢微生物依次分別為異養(yǎng)菌和硝化菌.

    3.4 受沿程有機物,氮磷及溶解氧的影響,MSL沿程微生物種群存在明顯差別,微生物種群分布再次表明,沿程優(yōu)勢微生物依次分別為異養(yǎng)菌和硝化菌,與通過對污水處理效果分析得出的微生物沿程分布特點一致;生物量及生物膜分布特征表明MSL生物膜中細菌多樣性十分豐富,佐證了MSL對污水有著較好的處理效果.

    [1] Sato K, Iwashima N, Wakatsuki T, et al. Quantitative evaluation of treatment processes and mechanisms of organic matter, phosphorus, and nitrogen removal in a multi-soil-layering system [J]. Soil Science and Plant Nutrition, 2011,57(3):475-486.

    [2] 魏才倢,吳為中,陶 淑,等.多級土壤滲濾系統(tǒng)處理滇池入湖河水的研究[J]. 中國給水排水, 2010,26(9):104-111.

    [3] 嚴 森,吳為中,楊春平,等.水力負荷及固相碳源對BAF+多級土壤滲濾組合工藝處理污水的影響研究[J]. 環(huán)境科學學報, 2012,32(8): 1793-1800.

    [4] 羅 偉.沸石層滴濾—多介質(zhì)土壤層系統(tǒng)處理分散生活污水的研究[D]. 長沙:湖南大學, 2014.

    [5] 郭俊元,周明杰,甘鵬飛,等.沸石生物滴濾器處理分散式生活污水的性能及生物膜特征研究[J]. 中國環(huán)境科學, 2016,36(12):3601- 3609.

    [6] Luo W, Yang C P, He H J, et al. Novel two-stage vertical flow biofilter system for efficient treatment of decentralized domestic wastewater [J]. Ecological Engineering, 2014,64(11):415-423.

    [7] GB18918-2002 城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準[S].

    [8] He S, Xue G, Kong H. The performance of BAF using natural zeolite as filter media under conditions of low temperature and ammonium shock load [J]. Journal of hazardous materials, 2007,143(1):291-295.

    [9] Krasnits E, Beliavsky M, Tarre S, et al. PHA based denitrification: municipal wastewater vs. acetate [J]. Bioresource Technology, 2013, 132(132):28-37.

    [10] Hu B, Wheatley A, Ishtchenko V. The effect of shock loads on SAF bioreactors for sewage treatment works [J]. Chemical Engineering Journal, 2011,166(1):73-80.

    [11] Schipper L A, Robertson W D, Gold A J, et al. Denitrifying bioreactors—an approach for reducing nitrate loads to receiving waters [J]. Ecological Engineering, 2010,36(11):1532-1543.

    [12] Kellogg D Q, Gold A J, Cox S. A geospatial approach for assessing denitrification sinks within lower-order catchments [J]. Ecological Engineering, 2010,36(11):1596-1606.

    [13] 匡 穎,董啟榮,王鶴立.海綿鐵與火山巖填料A/O生物滴濾池脫氮除磷的中試研究[J]. 水處理技術(shù), 2012,38(9):50-53.

    [14] 劉建平.組合生物膜法處理分散式生活污水研究 [D]. 合肥:合肥工業(yè)大學, 2006.

    [15] 李 洋.磁絮凝分離—生物滴濾組合工藝處理小城鎮(zhèn)污水研究 [D]. 哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學, 2014.

    [16] Pearce P, Edwards W. A design model for nitrification on structured cross flow plastic media trickling filters [J]. Water and Environment Journal, 2011,25(2):257-265.

    [17] 中國科學院微生物研究所細菌分類組.一般常見細菌鑒定手冊 [M]. 北京:科學出版社, 2001.

    [18] 竇娜莎,王 琳. 16SrDNA克隆文庫法分析Biostyr曝氣生物濾池處理城市污水的細菌多樣性研究[J]. 環(huán)境科學學報, 2011,31(10): 2117-2124.

    [19] Li J Z, Shi S. A Short Review of Wastewater Biological Treatment at Low C/N ratio [J]. Advanced Materials Research, 2014,955(6):1490- 1494.

    Multi soil layering filter and its performance in rural domestic sewage treatment.

    GUO Jun-yuan*, ZHOU Yu-ling, JIANG Shi-lin, ZHANG Guo-jun, YANG Lan, ZHANG Lu, WEI Jing, HE Shan

    (College of Resources and Environment, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225, China)., 2018,38(9):3380~3390

    The MSL was constructed to treat rural domestic wastewater. Biofilm colonization, effects of hydraulic loading rate (HLR) on the treatment of domestic wastewater by the MSL, and biofilm characteristics during the working process of the MSL were investigated. The biofilm colonization was success after 28d of influent by “continuous manner”, and at this moment, removal efficiencies of COD, ammonia, TN and TP reached 84.5%, 74.7%, 66.7%, and 76.4%, respectively. During the treatment process of the domestic wastewater, the MSL exhibited a strong adaptability on the variation of HLR. The average removal efficiencies of COD, ammonia, TN, TP reached 93.4%, 94.9%, 80.4%, and 94.7%, respectively, which meet to the 1A discharge standard of the Discharge standard of pollutants for municipal wastewater treatment plant (GB 18918-2002), when the HLR was adjusted to 400L/(m2·d). Pathways of the removal of COD, ammonia, TN and TP by the MSL showed that the biological decomposition and biotransformation processes of microorganisms were the most important pathway for the removal of COD, ammonia, and TN, while TP was mainly removed by the chemical reaction with iron irons. q-PCR showed that the nitrifying bacteria in the biofilm were about 35.5% of the total flora.

    multi soil layering treatment (MSL);domestic wastewater;hydraulic loading rate (HLR);biofilm

    X703.1

    A

    1000-6923(2018)09-3380-11

    郭俊元(1985-),男,山西忻州人,副教授,博士,主要從事水污染控制工程與資源化研究研究.發(fā)表論文30余篇.

    2018-02-05

    國家自然科學基金資助(51508043);四川省科技計劃項目(2016JY0015);成都信息工程大學中青年學術(shù)帶頭人科研人才基金資助(J201515)

    * 責任作者, 副教授, gjy@cuit.edu.cn

    猜你喜歡
    沸石溶解氧生物膜
    沸石分子篩發(fā)展簡述
    云南化工(2021年10期)2021-12-21 07:33:24
    5種沸石分子篩的吸附脫碳對比實驗
    煤氣與熱力(2021年9期)2021-11-06 05:22:56
    幽門螺桿菌生物膜的研究進展
    生物膜胞外聚合物研究進展
    淺析水中溶解氧的測定
    污水活性污泥處理過程的溶解氧增益調(diào)度控制
    城市河道洲灘對水流溶解氧分布的影響
    沸石再生
    石油化工(2015年9期)2015-08-15 00:43:05
    光動力對細菌生物膜的作用研究進展
    NY3菌固定化及生物膜處理含油廢水的研究
    亚洲精品日韩在线中文字幕 | 免费人成在线观看视频色| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 久久久国产成人精品二区| 国产午夜福利久久久久久| 久久久久九九精品影院| 久久精品国产亚洲网站| 高清午夜精品一区二区三区 | av专区在线播放| 亚洲国产欧美在线一区| 天堂影院成人在线观看| 欧美不卡视频在线免费观看| 精品国内亚洲2022精品成人| 又粗又爽又猛毛片免费看| 性插视频无遮挡在线免费观看| av在线播放精品| 国产精品av视频在线免费观看| 国产精品久久电影中文字幕| 99久久中文字幕三级久久日本| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 99久国产av精品| 精品一区二区免费观看| 成年版毛片免费区| 久久久精品大字幕| 欧美日韩乱码在线| 国产精品1区2区在线观看.| 国产精品久久视频播放| 久久久久久久久久久免费av| 夜夜爽天天搞| 在线天堂最新版资源| 1024手机看黄色片| 成人毛片a级毛片在线播放| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 国产精品久久久久久精品电影小说 | 女同久久另类99精品国产91| 久久午夜亚洲精品久久| 国产精品久久久久久久久免| 欧美xxxx性猛交bbbb| 国产免费一级a男人的天堂| 少妇的逼好多水| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 综合色av麻豆| 99热只有精品国产| 日本爱情动作片www.在线观看| 国产精品福利在线免费观看| 校园人妻丝袜中文字幕| 好男人在线观看高清免费视频| 亚洲av男天堂| 亚洲电影在线观看av| 可以在线观看毛片的网站| 丝袜美腿在线中文| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 欧美日韩精品成人综合77777| 岛国毛片在线播放| 中文在线观看免费www的网站| 午夜爱爱视频在线播放| 中国国产av一级| 婷婷色综合大香蕉| 波野结衣二区三区在线| 日本三级黄在线观看| 69人妻影院| 久久99精品国语久久久| 亚洲成a人片在线一区二区| 久久国产乱子免费精品| 中文在线观看免费www的网站| 国产老妇伦熟女老妇高清| 亚洲18禁久久av| 亚洲欧美日韩东京热| 成人无遮挡网站| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 黄色配什么色好看| 嫩草影院精品99| 亚洲欧美精品专区久久| 91久久精品国产一区二区三区| 国产成人影院久久av| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 尾随美女入室| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 国产精品三级大全| 久久久色成人| 国内精品久久久久精免费| 国产熟女欧美一区二区| www.色视频.com| 免费人成视频x8x8入口观看| 成人二区视频| 国产精品99久久久久久久久| 免费看a级黄色片| 精品久久久久久久久av| 最近手机中文字幕大全| 欧美bdsm另类| 国产在视频线在精品| 婷婷色综合大香蕉| 成人欧美大片| 欧美成人精品欧美一级黄| 日韩一区二区视频免费看| 成人亚洲欧美一区二区av| 亚洲欧洲国产日韩| 国产黄色小视频在线观看| 国产人妻一区二区三区在| 精品人妻一区二区三区麻豆| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 久久国产乱子免费精品| 亚洲av一区综合| 久久久久网色| 老女人水多毛片| 亚洲久久久久久中文字幕| 精品久久久久久久久av| 成人亚洲欧美一区二区av| 国产精品不卡视频一区二区| av在线蜜桃| 欧美bdsm另类| 嫩草影院入口| 欧美成人精品欧美一级黄| 久久久欧美国产精品| 久久精品91蜜桃| 久久中文看片网| 亚洲高清免费不卡视频| 精品日产1卡2卡| 内射极品少妇av片p| 最好的美女福利视频网| 国产一区二区激情短视频| 一本一本综合久久| 成人美女网站在线观看视频| 天堂中文最新版在线下载 | 在线观看美女被高潮喷水网站| 麻豆成人午夜福利视频| 成人美女网站在线观看视频| 老司机影院成人| 久久中文看片网| 99久久中文字幕三级久久日本| 一个人免费在线观看电影| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 91精品国产九色| 嘟嘟电影网在线观看| 一本精品99久久精品77| 国产精品乱码一区二三区的特点| 男女下面进入的视频免费午夜| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产精品国产高清国产av| 最新中文字幕久久久久| 在线观看美女被高潮喷水网站| 日本黄色片子视频| 特级一级黄色大片| 91av网一区二区| 日韩av在线大香蕉| 午夜福利成人在线免费观看| 伊人久久精品亚洲午夜| 五月伊人婷婷丁香| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 人妻系列 视频| 久久这里有精品视频免费| 两个人视频免费观看高清| 99热这里只有是精品在线观看| 国内精品宾馆在线| 久久人妻av系列| 日本-黄色视频高清免费观看| 精品国产三级普通话版| 亚洲精品久久国产高清桃花| 精品人妻一区二区三区麻豆| 插逼视频在线观看| av又黄又爽大尺度在线免费看 | 国产黄色视频一区二区在线观看 | 91午夜精品亚洲一区二区三区| 日韩强制内射视频| 美女高潮的动态| 久久久久国产网址| 久久精品国产自在天天线| 91在线精品国自产拍蜜月| 如何舔出高潮| 亚洲色图av天堂| 国产伦精品一区二区三区视频9| 卡戴珊不雅视频在线播放| 亚洲国产精品久久男人天堂| 波野结衣二区三区在线| 久久精品影院6| 成人性生交大片免费视频hd| 国产午夜精品论理片| 五月伊人婷婷丁香| 嫩草影院入口| 日本一本二区三区精品| 亚洲精品自拍成人| 深爱激情五月婷婷| 九九爱精品视频在线观看| 三级经典国产精品| 深夜精品福利| 少妇熟女欧美另类| 看免费成人av毛片| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 精品久久久久久久末码| 99热这里只有是精品50| 国产精品一区二区性色av| 久久久久久国产a免费观看| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 大香蕉久久网| 久久精品国产清高在天天线| 国产美女午夜福利| 日本熟妇午夜| 美女黄网站色视频| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 内射极品少妇av片p| 搡女人真爽免费视频火全软件| 毛片女人毛片| 亚洲成av人片在线播放无| 少妇人妻一区二区三区视频| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 国产日韩欧美在线精品| 男人舔奶头视频| 国产精品精品国产色婷婷| 亚洲不卡免费看| 久久热精品热| 毛片一级片免费看久久久久| 亚洲人成网站在线观看播放| 久久中文看片网| 日本黄色片子视频| 免费观看在线日韩| 日日摸夜夜添夜夜爱| av专区在线播放| www日本黄色视频网| 老司机影院成人| 亚洲国产精品合色在线| 色哟哟·www| 特大巨黑吊av在线直播| av在线蜜桃| 99国产精品一区二区蜜桃av| 看片在线看免费视频| 男女下面进入的视频免费午夜| 精品人妻熟女av久视频| 黄色日韩在线| 成人漫画全彩无遮挡| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 国产真实伦视频高清在线观看| 男人的好看免费观看在线视频| 日韩成人伦理影院| 天堂√8在线中文| 午夜福利成人在线免费观看| 亚洲精品久久久久久婷婷小说 | 成人性生交大片免费视频hd| 国产精品1区2区在线观看.| 久久久久久国产a免费观看| 免费黄网站久久成人精品| 人妻夜夜爽99麻豆av| 色播亚洲综合网| 99热精品在线国产| 国产私拍福利视频在线观看| 特大巨黑吊av在线直播| 国产极品天堂在线| 亚洲最大成人手机在线| 欧美不卡视频在线免费观看| 听说在线观看完整版免费高清| 中文在线观看免费www的网站| 黄片无遮挡物在线观看| 国产淫片久久久久久久久| 美女被艹到高潮喷水动态| 日本成人三级电影网站| 深夜a级毛片| 亚洲精品色激情综合| 国模一区二区三区四区视频| 亚洲av成人精品一区久久| 美女脱内裤让男人舔精品视频 | 亚洲人成网站高清观看| 男的添女的下面高潮视频| 69人妻影院| 国产精品久久电影中文字幕| 全区人妻精品视频| 毛片一级片免费看久久久久| av黄色大香蕉| 我的老师免费观看完整版| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 麻豆av噜噜一区二区三区| 一个人看的www免费观看视频| 日韩三级伦理在线观看| 国产视频内射| 内射极品少妇av片p| 国产一区亚洲一区在线观看| 成年免费大片在线观看| 欧美日韩国产亚洲二区| 我的女老师完整版在线观看| 99热6这里只有精品| 少妇高潮的动态图| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 成年版毛片免费区| 国产一区二区激情短视频| 如何舔出高潮| 亚洲电影在线观看av| av在线天堂中文字幕| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 波野结衣二区三区在线| 国产国拍精品亚洲av在线观看| av女优亚洲男人天堂| 久久人妻av系列| 午夜福利高清视频| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 免费人成在线观看视频色| 国产精品福利在线免费观看| 能在线免费看毛片的网站| 国产成人午夜福利电影在线观看| 波多野结衣高清无吗| 最近视频中文字幕2019在线8| 性欧美人与动物交配| 三级国产精品欧美在线观看| 日韩高清综合在线| 成人亚洲欧美一区二区av| 两个人视频免费观看高清| 中国美白少妇内射xxxbb| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 国语自产精品视频在线第100页| 听说在线观看完整版免费高清| 国产av麻豆久久久久久久| 免费av毛片视频| 欧美成人精品欧美一级黄| 人人妻人人澡欧美一区二区| 午夜激情欧美在线| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 亚洲四区av| 婷婷精品国产亚洲av| 嫩草影院新地址| 成人午夜精彩视频在线观看| 亚洲国产欧美在线一区| 99热这里只有是精品50| 免费电影在线观看免费观看| 国产av一区在线观看免费| 3wmmmm亚洲av在线观看| 女人被狂操c到高潮| 日韩人妻高清精品专区| 国产片特级美女逼逼视频| 在线a可以看的网站| 日日摸夜夜添夜夜爱| 亚洲,欧美,日韩| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 国产探花在线观看一区二区| 亚洲av成人av| 男女那种视频在线观看| 国产精品免费一区二区三区在线| 日本三级黄在线观看| 黄片wwwwww| 国产单亲对白刺激| 2021天堂中文幕一二区在线观| 在线免费十八禁| 插逼视频在线观看| 一本久久精品| 欧美日韩综合久久久久久| 亚洲国产精品成人综合色| 亚洲性久久影院| 综合色av麻豆| 久久久久免费精品人妻一区二区| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 欧美日本视频| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 97超碰精品成人国产| 91久久精品国产一区二区三区| 国产伦精品一区二区三区四那| 床上黄色一级片| 99热精品在线国产| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 国产探花在线观看一区二区| 国国产精品蜜臀av免费| 成人午夜精彩视频在线观看| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 免费av观看视频| 国国产精品蜜臀av免费| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 国产精品一区二区三区四区免费观看| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 网址你懂的国产日韩在线| 午夜亚洲福利在线播放| 日本熟妇午夜| 毛片一级片免费看久久久久| 女同久久另类99精品国产91| 99riav亚洲国产免费| 日本成人三级电影网站| 午夜福利视频1000在线观看| 全区人妻精品视频| 国产老妇伦熟女老妇高清| 人妻夜夜爽99麻豆av| 99在线视频只有这里精品首页| 看十八女毛片水多多多| av视频在线观看入口| 成人午夜精彩视频在线观看| 91麻豆精品激情在线观看国产| 亚洲国产精品成人久久小说 | 成人鲁丝片一二三区免费| 婷婷精品国产亚洲av| 日韩强制内射视频| 色视频www国产| 亚洲精品自拍成人| 国产精品嫩草影院av在线观看| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 国产 一区 欧美 日韩| 欧美日韩在线观看h| 秋霞在线观看毛片| 悠悠久久av| 久久6这里有精品| 国产色爽女视频免费观看| 亚洲精品亚洲一区二区| 欧美一区二区亚洲| 日韩欧美国产在线观看| 久久99精品国语久久久| 日本av手机在线免费观看| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| eeuss影院久久| 亚洲国产色片| 黄色配什么色好看| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 男人狂女人下面高潮的视频| 国产精品福利在线免费观看| 99久国产av精品| 久久亚洲精品不卡| 一本精品99久久精品77| 长腿黑丝高跟| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 亚洲无线在线观看| 不卡视频在线观看欧美| 亚洲av熟女| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 天天躁日日操中文字幕| 黄色日韩在线| 国产亚洲精品久久久com| 12—13女人毛片做爰片一| 99在线视频只有这里精品首页| 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产片特级美女逼逼视频| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 国产熟女欧美一区二区| 性插视频无遮挡在线免费观看| 成年版毛片免费区| 99久国产av精品国产电影| 人妻夜夜爽99麻豆av| 三级毛片av免费| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 搡女人真爽免费视频火全软件| 色尼玛亚洲综合影院| av免费在线看不卡| 联通29元200g的流量卡| 久久精品综合一区二区三区| 91狼人影院| 亚洲av一区综合| www.av在线官网国产| 能在线免费看毛片的网站| .国产精品久久| 日本av手机在线免费观看| 日本爱情动作片www.在线观看| 狠狠狠狠99中文字幕| 免费黄网站久久成人精品| 久久久午夜欧美精品| 亚洲av熟女| 国产精品人妻久久久久久| 成人一区二区视频在线观看| 中文字幕av在线有码专区| 深夜精品福利| 99久久人妻综合| eeuss影院久久| 欧美极品一区二区三区四区| 五月伊人婷婷丁香| 美女高潮的动态| 蜜臀久久99精品久久宅男| 人妻少妇偷人精品九色| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 亚洲精品久久国产高清桃花| 国产成人freesex在线| 麻豆国产97在线/欧美| 麻豆乱淫一区二区| 亚洲成人久久性| 国模一区二区三区四区视频| 九草在线视频观看| 搡老妇女老女人老熟妇| 91精品一卡2卡3卡4卡| 丰满乱子伦码专区| 又爽又黄a免费视频| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 久99久视频精品免费| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 精品免费久久久久久久清纯| 欧美区成人在线视频| 午夜免费激情av| 午夜福利高清视频| 老司机福利观看| av免费在线看不卡| 人人妻人人看人人澡| 成人午夜高清在线视频| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 99热精品在线国产| 亚洲av一区综合| 婷婷精品国产亚洲av| 国产老妇伦熟女老妇高清| 久久人人精品亚洲av| 嘟嘟电影网在线观看| 国产精品免费一区二区三区在线| 人人妻人人看人人澡| 欧美zozozo另类| 日本黄大片高清| 韩国av在线不卡| 亚洲美女视频黄频| 亚洲在线观看片| or卡值多少钱| 伦理电影大哥的女人| 一本久久中文字幕| 久久欧美精品欧美久久欧美| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 99久久中文字幕三级久久日本| 国产午夜精品一二区理论片| 一个人免费在线观看电影| 国语自产精品视频在线第100页| 亚洲欧美清纯卡通| av在线观看视频网站免费| 免费黄网站久久成人精品| 国产一区亚洲一区在线观看| 在线国产一区二区在线| 国产黄片视频在线免费观看| 身体一侧抽搐| 婷婷色av中文字幕| 99久久中文字幕三级久久日本| 中文字幕av在线有码专区| 亚洲国产精品成人综合色| 两个人的视频大全免费| 久久精品久久久久久久性| 五月伊人婷婷丁香| 欧美成人免费av一区二区三区| 久久99蜜桃精品久久| 女人被狂操c到高潮| 精品久久久久久久久亚洲| 男人狂女人下面高潮的视频| 亚洲真实伦在线观看| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 在线观看av片永久免费下载| 99久国产av精品国产电影| 亚洲一区二区三区色噜噜| 波多野结衣巨乳人妻| 日韩av不卡免费在线播放| 干丝袜人妻中文字幕| 哪个播放器可以免费观看大片| 欧美成人免费av一区二区三区| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产av不卡久久| 国产精品一二三区在线看| 悠悠久久av| 麻豆国产av国片精品| 成年女人看的毛片在线观看| 国产成人影院久久av| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 六月丁香七月| .国产精品久久| 能在线免费看毛片的网站| 精品不卡国产一区二区三区| 一边摸一边抽搐一进一小说| www.av在线官网国产| 69av精品久久久久久| 国产精品99久久久久久久久| 性色avwww在线观看| ponron亚洲| 亚洲av电影不卡..在线观看| 有码 亚洲区| 少妇高潮的动态图| 最近2019中文字幕mv第一页| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 美女被艹到高潮喷水动态| 一个人观看的视频www高清免费观看| 一区二区三区高清视频在线| 欧美极品一区二区三区四区| a级毛片免费高清观看在线播放| 网址你懂的国产日韩在线| 久久人人爽人人片av| 亚洲综合色惰| 97超碰精品成人国产| 美女cb高潮喷水在线观看| 亚洲国产精品sss在线观看| 亚洲在线自拍视频| av视频在线观看入口| 大型黄色视频在线免费观看| 人妻久久中文字幕网| 亚洲国产欧美人成| 免费av不卡在线播放| 桃色一区二区三区在线观看| 久久久久久久久大av| 国产免费男女视频| 好男人在线观看高清免费视频| 久久精品国产自在天天线| 午夜免费男女啪啪视频观看| 最后的刺客免费高清国语| 久久国产乱子免费精品| 一级毛片aaaaaa免费看小| 免费搜索国产男女视频| 波多野结衣高清无吗| 国产高清三级在线| 最近中文字幕高清免费大全6| 1000部很黄的大片| 久久久久久久久久久丰满| 舔av片在线| av.在线天堂| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲精品国产成人久久av| 一级黄色大片毛片| 成年免费大片在线观看| 色吧在线观看| 欧美激情久久久久久爽电影| 最近2019中文字幕mv第一页| 美女黄网站色视频| 国产精品乱码一区二三区的特点| 国产麻豆成人av免费视频| 看非洲黑人一级黄片| 看片在线看免费视频| 一边摸一边抽搐一进一小说| 免费观看a级毛片全部| 美女被艹到高潮喷水动态| 女人十人毛片免费观看3o分钟| ponron亚洲| 观看免费一级毛片| 成人午夜高清在线视频| 亚洲精品亚洲一区二区| 又黄又爽又刺激的免费视频.|