舊報紙?zhí)蓟鶜饽z的制備及其吸附性能的研究

劉真真　郭延柱　王興

摘要：將富含纖維素的舊報紙先進(jìn)行潤脹、打漿，然后冷凍干燥，得到舊報紙氣凝膠（WNA），利用高溫?zé)岱纸獾姆绞教幚鞼NA制得舊報紙?zhí)蓟鶜饽z（CA）。采用傅里葉變換紅外光譜（FTIR）、掃描電子顯微鏡（SEM）、X射線衍射儀（XRD）對CA的性能進(jìn)行表征。結(jié)果表明，CA的密度（00348 g/cm3）較低，動態(tài)接觸角為1298°，表明CA的疏水性能優(yōu)異。FTIR結(jié)果表明，與WNA相比，CA中羥基、烷基及糖苷鍵等官能團(tuán)含量減少。SEM分析表明，CA的纖維寬度在8～10 μm范圍內(nèi)，其具有連續(xù)納米多孔三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。XRD分析表明，纖維素的結(jié)晶區(qū)受到破壞，導(dǎo)致無定形碳的形成。CA能高效、快速地吸附有機(jī)溶劑和石油化工產(chǎn)品，吸附量可達(dá)自身質(zhì)量的21～37倍。利用燃燒的方法可將吸附的物質(zhì)從CA中分離出來并對CA進(jìn)行回收。經(jīng)過6個吸附/燃燒循環(huán)過程，CA對甲醇和硅油的吸附能力分別是原吸附能力的839%和864%，表明CA可實(shí)現(xiàn)多次循環(huán)利用。

關(guān)鍵詞：碳基氣凝膠；舊報紙；吸附能力；疏水性

中圖分類號：TS724

文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

DOI：1011981/jissn1000684220180223

碳基氣凝膠是一類具有獨(dú)特三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)、低密度、較大比表面積、疏水性和優(yōu)異吸附性能的超輕多孔材料，在能源利用和清理有機(jī)溶劑及石油污染等領(lǐng)域受到研究者廣泛關(guān)注[12]。常見的碳基氣凝膠，如碳纖維氣凝膠[3]、碳納米管氣凝膠[4]、石墨烯氣凝膠[5]，因制備工藝復(fù)雜且周期長、設(shè)備昂貴且耗能大、成本高，規(guī)模化生產(chǎn)及推廣應(yīng)用較困難[6]。因此，選擇低成本原料，如生物質(zhì)材料，研究新型碳基氣凝膠材料的制備方法，構(gòu)建高效的吸附體系，實(shí)現(xiàn)碳基氣凝膠的高層次利用，具有極其重要的實(shí)際應(yīng)用價值。

近年來，學(xué)者們著手利用廢棄生物質(zhì)材料生產(chǎn)碳基氣凝膠的研究[79]。廢紙是一種富含纖維素的典型廢棄生物質(zhì)和低成本材料，除被回收作為造紙?jiān)线M(jìn)行循環(huán)使用之外，其經(jīng)處理后還可用于廢水處理[1013]、燃料[14]、超級電容[15]等領(lǐng)域。金春德等[16]利用離子液體體系溶解舊報紙，通過透析干燥的方式制備出舊報紙基纖維素氣凝膠，但此過程周期較長且氣凝膠表面容易滋生細(xì)菌，從而影響氣凝膠本身的性能，限制了其應(yīng)用。因此，需根據(jù)舊報紙?zhí)匦?，尋找?jīng)濟(jì)方便的舊報紙基氣凝膠的制備方法[1718]。

本實(shí)驗(yàn)以舊報紙為原料，經(jīng)潤脹和打漿后，通過冷凍干燥和高溫?zé)岱纸獾姆绞街苽渑f報紙?zhí)蓟鶜饽z（CA）。利用傅里葉變換紅外光譜（FTIR）、接觸角測定儀、掃描電子顯微鏡（SEM）、X射線衍射儀（XRD）對CA的結(jié)構(gòu)、接觸角、形貌及性能進(jìn)行表征。探討了CA對有機(jī)溶劑和油類物質(zhì)的吸附性能，分析了燃燒法對CA的回收效果。本研究成果對開發(fā)新型綠色的吸附劑具有指導(dǎo)意義，并為廢紙?jiān)趶U水凈化、農(nóng)業(yè)、氣體過濾材料等領(lǐng)域的綠色利用提供新思路。

1實(shí)驗(yàn)

11原料及試劑

舊報紙：由本地采購而得，機(jī)械碎成小紙片，使用前需在真空干燥箱內(nèi)于45℃下干燥24 h；實(shí)驗(yàn)用的其他試劑如甲醇、苯等均為分析純，無需純化。

12實(shí)驗(yàn)儀器

DGG9123A電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱，上海森信實(shí)驗(yàn)儀器有限公司；ND系列冷凍干燥機(jī)，寧波新芝生物科技股份有限公司；Frontier傅里葉變換紅外光譜儀，美國PerkinElmer公司；YP2壓片機(jī)，上海山岳科學(xué)儀器有限公司；GSL1700X管式壁爐，合肥科晶材料技術(shù)有限公司；SBL10DT超聲恒溫清洗機(jī)，寧波新芝生物科技股份有限公司；XRD6100 X射線衍射儀，日本島津公司；JEM7800F掃描電子顯微鏡（SEM），日本電子（JEOL）。

13實(shí)驗(yàn)方法

131CA的制備

精確稱量3 g舊報紙碎片并置于100 mL超純水中浸泡4天，進(jìn)行打漿處理以將纖維分散均勻，通過冷凍干燥制得舊報紙氣凝膠（WNA）。在管式爐中對制得的WNA進(jìn)行熱分解，整個分解過程需要氮?dú)獗Ｗo(hù)。熱解溫度控制如下：以2℃/min的升溫速度將管式爐從50℃升溫至400℃，400℃下保溫1 h；隨后以5℃/min的速度升溫至900℃，900℃下保溫2 h。熱分解結(jié)束后，將管式爐以5℃/min的速度冷卻至400℃，隨后自然冷卻至室溫，制得的固體為CA。

132CA的表征

（1）FTIR表征取2 mg CA樣品與200 mg KBr并充分研磨，在紫外燈下烘烤一定時間以去除水分，對樣品進(jìn)行壓片，在Frontier傅里葉變換紅外光譜儀上進(jìn)行掃描，波數(shù)范圍為400～4000 cm-1，同時對WNA樣品進(jìn)行FTIR光譜掃描以進(jìn)行對比。

（2）XRD表征將CA樣品壓片之后，在XRD6100 X射線衍射儀上進(jìn)行分析。具體測量條件為：使用Cu靶，Kα輻射，加速電壓和電流分別為40 kV和100 mA，掃描速度為5°/min，掃描范圍為2θ=5°～50°，同時對WNA樣品進(jìn)行XRD分析以進(jìn)行對比。

（3）SEM表征將CA樣品表面噴金后，利用JEM7800F掃描電子顯微鏡對其表面形態(tài)進(jìn)行表征，掃描條件：加速電壓為125 V。利用粒徑測量軟件Nano Measurer，輸入SEM圖中的標(biāo)尺長度，在任意選取100根纖維的直徑上劃距離，得出纖維數(shù)量與纖維直徑分布范圍的統(tǒng)計(jì)報告，利用Origin作圖得到纖維直徑范圍分布圖。

133CA對有機(jī)溶劑吸附能力的測定

稱取一定量的CA放至燒杯中，倒入需吸附藥品直至完全浸沒CA。靜置6 h后對吸附后的CA進(jìn)行稱量。CA的吸附能力按照式（1）計(jì)算。

Wt=（m2-m1）/m1（1）

式中，Wt表示CA在一定時間（s）內(nèi)的吸附能力，g/g；m1為CA的初始質(zhì)量，g；m2為吸附后的CA的質(zhì)量，g。

2結(jié)果與討論

21CA的制備

圖1為CA的制備過程圖。對舊報紙碎片進(jìn)行潤脹和打漿處理，得到舊報紙纖維分散液。該分散液經(jīng)冷凍干燥后得到WNA。在通氮?dú)獾臈l件下，采用不同的升溫速率將含羥基的WNA進(jìn)行碳化處理，碳化過程中可除去氫元素和氧元素，主要以水的形式脫除。隨著溫度的升高，熱解反應(yīng)變得劇烈，纖維素分子的運(yùn)動加快，細(xì)小纖維被降解并以揮發(fā)性物質(zhì)的形式釋放出來，C含量增加，WNA密度降低，最后得到黑色、質(zhì)輕的CA。經(jīng)測量可知，WNA經(jīng)高溫碳化后，體積有所減小，直徑由1960 mm（圖1（c））縮減為1466 mm（圖1（d）），密度為00348 g/cm3，有所降低。這是因?yàn)楦邷靥蓟^程中，WNA的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)上失去部分官能團(tuán)，如羥基、糖苷鍵等，纖維之間結(jié)合更加緊密，導(dǎo)致孔徑變小及三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)緊密，使得CA的骨架結(jié)構(gòu)收縮。然而在高溫碳化后，CA仍保持了氣凝膠的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，孔隙結(jié)構(gòu)無明顯塌陷。

22CA的結(jié)構(gòu)及性能表征

WNA與CA的FTIR譜圖如圖2所示。WNA的FTIR譜圖在3411、2909、1630、1433、1043 cm-1處的吸收峰分別歸屬于—OH伸縮振動峰、亞甲基和次甲基中C—H的伸縮振動峰、吸收水的彎曲振動峰、甲基和亞甲基中C—H的彎曲振動峰、纖維素糖苷鍵C—O—C的伸縮振動峰。由此可知，WNA表面存在著大量的羥基、亞甲基及次甲基等官能團(tuán)。而與WNA的FTIR譜圖相比，CA的FTIR譜圖在3411、2909、1630、1433、1043 cm-1處的吸收峰都顯著減弱，說明經(jīng)碳化后，CA中的羥基、亞甲基、次甲基等官能團(tuán)含量減少。這是因?yàn)楦邷靥蓟茐牧死w維素結(jié)構(gòu)，舊報紙纖維中的羥基、烷基以及糖苷鍵均會發(fā)生熱降解。

WNA及CA的XRD譜圖如圖3所示。從圖3可以看出，WNA結(jié)構(gòu)中明顯含有結(jié)晶區(qū)，其在2θ=1396°、1632°和2290°處存在3個衍射峰，分別對應(yīng)于纖維素I衍射晶面的（110）、（110）和（020）的結(jié)晶形式。與WNA相比，CA在2θ=1396°、1632°和2290°處的結(jié)晶衍射峰均消失，說明高溫?zé)岱纸膺^程中，CA分子結(jié)構(gòu)中的結(jié)晶區(qū)受到破壞，無定形區(qū)增加，導(dǎo)致無定型碳的形成[17]。

圖4為WNA和CA的SEM圖。由圖4（a）和圖4（d）

圖3WNA與CA的XRD譜圖

可知，WNA和CA均為三維立體連續(xù)納米網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的多孔材料。由圖4（b）和圖4（e）可知，WNA的纖維形狀呈帶狀且纖維寬度大多在10～15 μm；WNA經(jīng)高溫?zé)岱纸馓蓟?，纖維寬度有所降低，使得到的CA纖維寬度減小為8～10 μm，說明CA內(nèi)的碳化纖維交聯(lián)更加緊密，結(jié)構(gòu)致密。對比圖4（c）和圖4（f）可知，氣凝膠單根纖維表面發(fā)生變化，CA內(nèi)的纖維表面比WNA內(nèi)的纖維粗糙，且孔徑變小。利用粒徑測量軟件Nano Measurer，結(jié)合圖4（b）和圖4（e）得到WNA和CA的纖維直徑分布圖，結(jié)果如圖5所示。由圖5可知，WNA纖維的平均直徑為1553 μm，而CA纖維的平均直徑為1054 μm。這是由于高溫碳化過程中，WNA結(jié)構(gòu)中部分官能團(tuán)降解且網(wǎng)絡(luò)骨架收縮，使得CA內(nèi)的纖維可以很好地交織在一起，因此其結(jié)構(gòu)收縮。

23CA的疏水性

圖6為WNA和CA疏水性能宏觀實(shí)驗(yàn)圖。將水滴滴在WNA表面時，水滴在2～3 s被迅速吸收（見圖6（a）），這是由于WNA含有大量的纖維素，纖維素含有的親水基團(tuán)使其能有效地吸收水分；將水滴滴在CA表面上時，水滴可以很好地負(fù)載在CA的表面且基本呈球狀（見圖6（d））。表明，經(jīng)高溫分解后得到的CA具有良好的疏水性能，是典型的疏水氣凝膠。圖6（b）和圖6（e）是分別將WNA和CA置于水中時的效果圖。WNA由于迅速吸收水分而沉入水底，而CA浮于水面，說明CA不僅疏水而且質(zhì)輕。為進(jìn)一步證明CA的疏水性能，對WNA和CA進(jìn)行接觸角的測定，結(jié)果如圖6（c）和圖6（f）所示，WNA的接觸角約為370°，表現(xiàn)為潤濕；而CA接觸角約為1298°，表現(xiàn)為不潤濕。因此，水滴在超輕的CA表面形成了氣液固復(fù)合物界面，其具有優(yōu)異的疏水性能。

24CA的吸附性能測定

以氯仿（甲基紅染色）為例，對CA的吸附性能進(jìn)行驗(yàn)證，結(jié)果如圖7所示。由圖7可知，當(dāng)CA與氯仿接觸時，其能在數(shù)秒鐘內(nèi)迅速地將氯仿完全吸收，見圖7（b）和圖7（c）。由于CA具有低密度和疏水性等特性，所以吸附完有機(jī)試劑后立刻浮到水面，見圖7（d）。這表明，CA可用于清理漏油和泄露的化學(xué)品，并且具有高度的選擇吸附性，有利于CA的回收利用。

吸附能力隨吸收時間變化的曲線圖。實(shí)驗(yàn)過程中，每間隔05 h測定一次WNA和CA的質(zhì)量，直至WNA和CA的質(zhì)量不再發(fā)生明顯變化。由圖8可知，WNA和CA的吸附能力隨附收時間的變化曲線大致分為2個階段，即吸附05 h內(nèi)，WNA和CA對三者的吸附能力隨吸附時間的延長顯著提高，為初始快速吸附階段；05 h后，吸附能力開始趨于平緩。隨著吸附時間繼續(xù)延長至4 h，吸附能力不再增加，說明已經(jīng)接近平衡吸附階段。因此，在隨后吸附實(shí)驗(yàn)中，吸附時間確定為6 h，以保證吸附物的吸附能力達(dá)到吸附極限。WNA對甲醇、機(jī)油和乙酸乙酯的平衡吸附能力分別為17、19、17 g/g，對機(jī)油的吸附量最多，其次是對甲醇，對乙酸乙酯的吸附量最少。CA對甲醇、機(jī)油和乙酸乙酯的平衡吸附能力分別為19、23、12 g/g，對機(jī)油的吸附量最多，其次是對甲醇的吸附量，對乙酸乙酯的吸附量最少。總體而言，經(jīng)高溫碳化后的CA的吸附能力比WNA強(qiáng)。

圖9為CA和WNA對有機(jī)溶劑（苯、甲苯、乙酸乙酯、甲醇、氯仿、丙酮）和硅油、機(jī)油的吸附能力對比圖。由圖9可知，CA對氯仿的吸附效果最好，吸附能力為37 g/g；其次是對硅油，吸附能力為35 g/g；對丙酮的吸附效果最差，吸附能力為21 g/g。而WNA對機(jī)油的吸附量最多，可達(dá)23 g/g；其次是對氯仿，吸附能力為21 g/g；對丙酮的吸附效果最差，吸附能力為13 g/g。由此可知，CA的吸附能力比WNA高，這是由于WNA在高溫碳化過程中細(xì)小纖維被降解，形成了豐富的多孔三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，C含量增加，得到的CA能夠?qū)⑹突ぎa(chǎn)品和有機(jī)溶劑存儲在其三維網(wǎng)絡(luò)多孔結(jié)構(gòu)中，屬于自發(fā)的物理吸附過程；同時經(jīng)高溫碳化后，CA的密度較低且表面的親水性官能團(tuán)大量減少，疏水性能增強(qiáng)，減弱了水分子的競爭吸附能力，使CA對石油化工產(chǎn)品和有機(jī)溶劑的吸附能力增強(qiáng)。

25CA的回收

圖10為通過燃燒法回收的CA對甲醇和硅油的吸附能力與回收次數(shù)之間的關(guān)系圖。圖10（a）中，吸附/燃燒循環(huán)1次后，CA對甲醇的吸附能力為24 g/g；吸附/燃燒循環(huán)2次后，其對甲醇的吸附能力有所提高，可達(dá)26 g/g；吸附/燃燒循環(huán)3次后，其對甲醇的吸附能力有所降低。主要是因?yàn)槿紵蟮腃A表面有吸附殘留物的積累，阻礙CA對甲醇的吸附作用。圖10（b）中，吸附/燃燒循環(huán)1次后，CA對硅油的吸附能力高達(dá)38 g/g；吸附/燃燒循環(huán)3次后，CA對硅油的吸附能力達(dá)到最低，僅為25 g/g，但CA在隨后的吸附/燃燒循環(huán)利用中，吸附能力有所提升。經(jīng)過6個吸附/燃燒循環(huán)過程，CA對甲醇和硅油的吸附能力分別是原吸附能力的839%和864%。這表明，通過燃燒法可以有效地回收已吸附甲醇和硅油的CA，回收后的CA仍具有較強(qiáng)的吸附能力。重復(fù)的吸附/燃燒循環(huán)結(jié)果表明，回收后的CA仍可以恢復(fù)初始的形狀和結(jié)構(gòu)，其連續(xù)多孔結(jié)構(gòu)保持不變且回收效率高，為CA的循環(huán)吸附利用提供了條件。

3結(jié)論

31以舊報紙作為原料，通過綠色、簡單的制備方法，獲得具有低密度（00348 g/cm3）、多孔結(jié)構(gòu)、疏水性能（接觸角為1298°）的碳基氣凝膠（CA）。經(jīng)高熱分解碳化后，舊報紙纖維的纖維素結(jié)晶區(qū)受到破壞，CA纖維直徑減小，碳骨架體積收縮，碳化纖維之間結(jié)合更加緊密。

32CA具有較高的多孔結(jié)構(gòu)和較強(qiáng)的疏水能力，對有機(jī)試劑和石油化工產(chǎn)品的吸附能力可達(dá)到自身質(zhì)量的21～37倍。吸附后的CA可利用燃燒的方式回收再利用，經(jīng)過6個吸附/燃燒循環(huán)過程后，回收的CA仍具有較強(qiáng)的吸附能力，對甲醇和硅油的吸附能力分別是原吸附能力的839%和864%。因此，本課題制得的CA可作為一種低成本、高吸附能力的吸附劑，應(yīng)用于廢水凈化等領(lǐng)域。

參考文獻(xiàn)

[1] Li Wencui， Lu Anhui， Guo Shucai. Preparation， properties and application of carbon aerogel[J]. Carbon Techniques， 2001 （2）： 17.

李文翠， 陸安慧， 郭樹才. 炭氣凝膠的制備， 性能及應(yīng)用[J]. 炭素技術(shù)， 2001 （2）： 17.

[2] Sehaqui H， Zhou Q， Berglund L A. Highporosity aerogels of high specific surface area prepared from nanofibrillated cellulose （NFC）[J]. Composites Science and Technology， 2011， 71（13）： 1593.

[3] Zhang X， Li Z， Liu K， et al. Bioinspired multifunctional foam with selfcleaning and oil/water separation[J]. Advanced Functional Materials， 2013， 23（22）： 2881.

[4] Bi H， Yin Z， Cao X， et al. Carbon fiber aerogel made from raw cotton： a novel， efficient and recyclable sorbent for oils and organic solvents[J]. Advanced Materials， 2013， 25（41）： 5916.

[5] Wu Z， Li C， Liang H， et al. Ultralight， flexible， and fireresistant carbon nanofiber aerogels from bacterial cellulose[J]. Angewandte Chemie， 2013， 125（10）： 2997.

[6] Wu Z， Li C， Liang H， et al. Carbon nanofiber aerogels for emergent cleanup of oil spillage and chemical leakage under harsh conditions[J]. Scientific Reports， 2014， 4（2）： 4079.

[7] Zhang Weiming， Zhang Kaidi， Huang Hui. Adsorption characteristic of methylene blue in aqueous solution by pretreated waste newspaper[J]. Hubei Agricultural Sciences， 2016， 55（4）： 877.

張偉明， 張凱鏑， 黃輝， 等. 預(yù)處理廢報紙對水中甲基藍(lán)的吸附特性[J]. 湖北農(nóng)業(yè)科學(xué)， 2016， 55（4）： 877.

[8] Yang Xi， Liu Xinge， Ma Jianfeng， et al. Fabrication and application of carbon aerogel derived from biomass materials[J]. Materials Review， 2017 （7）： 45.

楊喜， 劉杏娥， 馬建鋒， 等. 生物質(zhì)基碳?xì)饽z制備及應(yīng)用研究[J]. 材料導(dǎo)報， 2017 （7）： 45.

[9] Wang Jiajia， Lu Jiadong， Liu Dan， et al. Progress in research on preparation of adsorption materials from waste newspaper[J]. Journal of Ningbo University of Technology， 2013， 25（3）： 66.

王佳佳， 陸佳東， 劉丹， 等. 利用廢報紙制備吸附材料的研究進(jìn)展[J]. 寧波工程學(xué)院學(xué)報， 2013， 25（3）： 66.

[10] Li Y， Abdul Samad Y， Polychronopoulou K， et al. Carbon aerogel from winter melon for highly efficient and recyclable oils and organic solvents absorption[J]. ACS Sustainable Chemistry & Engineering， 2014， 2（6）： 1492.

[11] Xu Yongjian， Jia Xiangjuan， Qian Xin， et al. Advanced progress in cellulosebased adsorption materials[J]. Transactions of China Pulp and Paper， 2016， 31（3）： 58.

徐永建， 賈向娟， 錢鑫， 等. 纖維素基吸附材料的研究進(jìn)展[J]. 中國造紙學(xué)報， 2016， 31（3）： 58.

[12] Liu Yifan， Liu Minghua， Yao Meibin， et al. Adsorption performance of Cr6+， Ni2+ on a novel spherical cellulose chelating adsorbent[J]. Transactions of China Pulp and Paper， 2011， 26（1）： 17.

劉以凡， 劉明華， 姚梅賓， 等. 新型球形纖維素螯合吸附劑對Cr6+、 Ni2+的吸附性能研究[J]. 中國造紙學(xué)報， 2011， 26（1）： 17.

[13] Shao Yan， Li Yibiao， Wang Hongyan， et al. Study on modification and adsorption application of carbon aerogels in dye wastewater[J]. Inorganic Chemicals Industry， 2015， 47（8）： 60.

邵琰， 李亦彪， 汪紅燕， 等. 碳?xì)饽z的改性探索及在染料廢水中的吸附應(yīng)用研究[J]. 無機(jī)鹽工業(yè)， 2015， 47（8）： 60.

[14] Prasetyo J， Park E Y. Waste paper sludge as a potential biomass for bioethanol production[J]. Korean Journal of Chemical Engineering， 2013， 30（2）： 253.

[15] Kalpana D， Cho S H， Lee S B， et al. Recycled waste paper—a new source of raw material for electric doublelayer capacitors[J]. Journal of Power Sources， 2009， 190（2）： 587.

[16] Jin Chunde， Han Shenjie， Wang Jin， et al. Green preparation of cellulose aerogel from waste newspapers and its performance in oil spill cleaning[J]. Science & Technology Review， 2014， 32（4/5）： 40.

金春德， 韓申杰， 王進(jìn)， 等. 廢報紙基纖維素氣凝膠的綠色制備及其清理泄露油污性能[J]. 科技導(dǎo)報， 2014， 32（4/5）： 40.

[17] Bi H， Huang X， Wu X， et al. Carbon microbelt aerogel prepared by waste paper： an efficient and recyclable sorbent for oils and organic solvents[J]. Small， 2014， 10（17）： 3544.

[18] Wei Wei， Sun Wei， Han Hekun， et al. Preparation of carbon aerogel from watermelon peel and its adsorption properties[J]. Environmental Protection of Chemical Industry， 2016， 36（4）： 386.

魏巍， 孫偉， 韓合坤， 等. 西瓜皮基碳基氣凝膠的制備及其吸附性能[J]. 化工環(huán)保， 2016， 36（4）： 386.