液滴在納米結(jié)構(gòu)表面上的傳熱與生長(zhǎng)模型

肖璇 范學(xué)良

摘要：在傳熱學(xué)領(lǐng)域，滴狀冷凝具有高效傳熱性能，比膜狀冷凝的傳熱系數(shù)高出幾十倍。若能在工業(yè)生產(chǎn)中實(shí)現(xiàn)滴狀冷凝，所需的有效換熱面積將會(huì)大為減少，產(chǎn)生可觀的經(jīng)濟(jì)效益。為了更好地提高設(shè)備的傳熱性能，節(jié)約能源以及原材料，對(duì)利用仿生超疏水性表面實(shí)現(xiàn)滴狀冷凝傳熱的過程進(jìn)行了研究。通過建立單個(gè)液滴的冷凝傳熱模型，分析液滴的潤(rùn)濕狀態(tài)，研究了液滴的2種生長(zhǎng)模式：以恒定接觸角增加底部潤(rùn)濕面積（CCA）模式和以恒定底部直徑增加接觸角（CB）模式，得出了液滴按照這2種模式生長(zhǎng)的數(shù)學(xué)模型，進(jìn)而分析冷凝液滴生長(zhǎng)模式的影響因素。結(jié)果表明：當(dāng)液滴按照CCA模式生長(zhǎng)時(shí)，其半徑生長(zhǎng)速率與納米錐導(dǎo)熱率、尖端尺寸呈正相關(guān)，與高度、間距呈負(fù)相關(guān)，接觸角對(duì)其是分段式的影響，即當(dāng)θ<90°時(shí)呈負(fù)相關(guān)，反之，當(dāng)θ>90°時(shí)呈正相關(guān)；當(dāng)液滴按照CB模式生長(zhǎng)時(shí)，與CCA模式不同的是，其生長(zhǎng)速率與接觸角呈負(fù)相關(guān)。綜合液滴的2種生長(zhǎng)模式可知，接觸角的影響最為顯著。本文所建立的理論模型與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)基本吻合，可為優(yōu)化納米錐結(jié)構(gòu)表面提供理論參考。

關(guān)鍵詞：化工熱力學(xué)；冷凝傳熱模型；潤(rùn)濕狀態(tài)；生長(zhǎng)模式；納米錐表面；生長(zhǎng)速率；接觸角

中圖分類號(hào)：TB61+1文獻(xiàn)標(biāo)志碼：Adoi： 10.7535/hbgykj.2018yx03003

在傳熱學(xué)領(lǐng)域，由于傳熱系數(shù)大，滴狀冷凝展現(xiàn)出比膜狀冷凝更高效的傳熱性能，液滴在納米結(jié)構(gòu)的超疏水表面冷凝時(shí)更易脫落。因此，利用仿生超疏水性表面實(shí)現(xiàn)滴狀冷凝傳熱對(duì)提高設(shè)備性能、節(jié)約能源以及原材料有著重要意義[1-3]。

第3期肖璇，等：液滴在納米結(jié)構(gòu)表面上的傳熱與生長(zhǎng)模型河北工業(yè)科技第35卷近幾十年來，液滴在結(jié)構(gòu)表面上的冷凝機(jī)制得到廣泛研究。WENZEL[4]和CASSIE等[5]相繼提出液滴在結(jié)構(gòu)化表面的2種潤(rùn)濕狀態(tài)，分別對(duì)應(yīng)于WENZEL狀態(tài)和CASSIE狀態(tài)。LEFEVRE等[6]通過考慮各種熱阻和液滴尺寸分布，首次提出了冷凝傳熱模型。之后，越來越多的研究人員提出了更先進(jìn)的模型。TANAKA[7]引入了液滴的2種生長(zhǎng)機(jī)制，即直接冷凝和與周圍液滴合并；ABU[8]通過加入由于表面涂層引起的熱阻改進(jìn)了之前的模型；KIM等[9]考慮到接觸角的影響，建立了適用于超疏水表面冷凝過程的傳熱模型，結(jié)果表明，接觸角越大，傳熱性能越好；MILJKOVIC等[10]結(jié)合超疏水微/納米結(jié)構(gòu)表面的幾何特征，擴(kuò)展了冷凝傳熱模型，為設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)化表面以加強(qiáng)傳熱提供了理論指導(dǎo)；SANGSOO等[11]提出了適用于納米柱結(jié)構(gòu)表面的滴狀冷凝模型，結(jié)果表明，具有較高接觸角的冷凝液滴在較薄的納米結(jié)構(gòu)表面上可承受較高的熱通量；LU等[12]考慮了結(jié)構(gòu)表面凹槽引起的毛細(xì)管效應(yīng)來計(jì)算傳熱速率；劉天慶等[13]建立了液滴長(zhǎng)大過程的物理和數(shù)學(xué)模型，推導(dǎo)了冷凝液滴在納米柱結(jié)構(gòu)表面生長(zhǎng)過程中的能量關(guān)系式。以上研究大多是基于納米柱結(jié)構(gòu)表面建立的單個(gè)液滴的冷凝傳熱模型和液滴的生長(zhǎng)模型。

超疏水表面由于其獨(dú)特的微納結(jié)構(gòu)，在強(qiáng)化滴狀冷凝換熱、自清潔、防腐蝕等諸多領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景。利用自然界中的仿生原型，可為制備超疏水表面提供理論基礎(chǔ)。王立新[14]探尋了新的仿生原型，測(cè)試了東亞飛蝗體表的潤(rùn)濕性能，為疏水表面結(jié)構(gòu)的仿生制備提供了重要的參考價(jià)值。表面潤(rùn)濕性是固體表面的重要特征之一，楊成娟等[15]通過納秒激光加工技術(shù)改善金屬表面，實(shí)現(xiàn)了鈦表面潤(rùn)濕性由親水性向疏水性的轉(zhuǎn)變。

迄今為止，大多數(shù)研究集中于滴狀冷凝傳熱模型的發(fā)展，對(duì)液滴生長(zhǎng)過程的關(guān)注較少。AILI等[16]通過實(shí)驗(yàn)觀察，從理論上分析了納米錐表面成核位置的固有潤(rùn)濕性和形狀對(duì)液滴生長(zhǎng)的影響，結(jié)果表明，中等密閉腔中的溝槽由于其能量勢(shì)壘的減弱有利于液滴生長(zhǎng)。RYKACZEWSKI[17]利用環(huán)境掃描電子顯微鏡（ESEM）觀察了液滴在超疏水表面上的生長(zhǎng)過程，驗(yàn)證了液滴的2種生長(zhǎng)模式，即以恒定接觸角增加底部潤(rùn)濕面積（CCA）模式和以恒定底部直徑增加接觸角（CB）模式，分析了這2種生長(zhǎng)模式對(duì)液滴形成所需要的時(shí)間和傳熱速率的影響。

本文研究了冷凝液滴在納米錐結(jié)構(gòu)表面上的生長(zhǎng)過程，分析了納米錐表面幾何參數(shù)對(duì)液滴生長(zhǎng)模式的影響。在此基礎(chǔ)上使用2組實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)驗(yàn)證了模型的有效性。

1單個(gè)液滴的冷凝傳熱模型

目前的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)結(jié)果表明，冷凝液滴在納米結(jié)構(gòu)表面首先以增加接觸角的模式長(zhǎng)大，然后再按照增加底部潤(rùn)濕面積、接觸角不變的模式生長(zhǎng)[18-21]。單個(gè)液滴的生長(zhǎng)速率表達(dá)式為[22]

G=drdt 。 （1）

液滴在納米錐結(jié)構(gòu)表面上的冷凝原理如圖1所示， 假設(shè)在液滴生長(zhǎng)過程中水蒸氣的飽和溫度（Tsat）和納米錐表面溫度（Ts）是保持不變的。液滴冷凝過程中的溫度變化ΔT等于所有熱阻引起的溫差，包括氣-液界面熱阻（ΔTi）、通過液滴的導(dǎo)熱熱阻（ΔTd）、液滴曲率引起的熱阻（ΔTcurv）和納米錐結(jié)構(gòu)表面引起的熱阻（ΔTcone）[11]：

ΔT=ΔTi+ΔTd+ΔTcurv+ΔTcone 。 （2）

這些熱阻分別由下式給出[11]：

ΔTi=Tsat-Ti=qhi2πr2（1-cos θ），（3）

ΔTd=Ti-Tb=qθ4πrkwsin θ，（4）

ΔTcurv=rminrΔT，（5）

ΔTcone=Tb-Ts=qhπr2kesin2θ。（6）

式中：q是單個(gè)液滴的傳熱速率；r是液滴的曲率半徑；θ是液滴在納米錐表面的接觸角；ΔT=Tsat-Ts，是表面過冷度，即飽和蒸汽和冷凝表面之間的溫度差；rmin=2σwTsat/（hfgρwΔT），是最小成核半徑；σw是表面張力；hfg是汽化潛熱；ρw是冷凝水的密度；hi=2α2-α M2πRgTs h2fgvgTs，是表面?zhèn)鳠嵯禂?shù)，在不存在不可冷凝氣體的情況下，認(rèn)為冷凝系數(shù)α是不變的，M是分子質(zhì)量，Rg是通用氣體常數(shù)，vg是氣體的比體積；h是納米錐高度；kw是水的導(dǎo)熱率；ke是納米錐結(jié)構(gòu)表面的等效熱導(dǎo)率，由式（7）給出：

ke=kpφ，CASSIE狀態(tài)，kpφ+kw（1-φ），WENZEL狀態(tài)。 （7）

式中：kp是納米錐結(jié)構(gòu)表面的導(dǎo)熱率；φ是納米錐結(jié)構(gòu)表面的固體分?jǐn)?shù)。計(jì)算過程如下。

假設(shè)一個(gè)納米錐體的高度為h（μm），尖端尺寸為dt（nm），納米錐間距為l（nm），則其固體分?jǐn)?shù)為13[1+dt/l+（dt/l）2]，體積為Vc=πh12（l2+d2t+dtl），所以納米錐結(jié)構(gòu)表面的固體分?jǐn)?shù)由式（8）給出：

φ=Vc/（hl2）=π12[1+dt/l+（dt/l）2]。 （8）

把式（3）—式（6）代入式（2），可得：

ΔT=qπr2（1-rmin/r）×

12hi（1-cos θ）+θr4kwsin θ+hkesin2 θ。 （9）

變化式（9），可得單個(gè)液滴的傳熱速率表達(dá)式為

q=ΔTπr2（1-rmin/r）12hi（1-cos θ）+θr4kwsin θ+hkesin2 θ 。 （10）

液滴冷凝時(shí)由氣態(tài)變?yōu)橐簯B(tài)發(fā)生了相變，此過程中的熱量交換為Q=hfgρwV，其中液滴的體積為V=πr3（2+cos θ）（1-cos θ）2/3[23]，那么單個(gè)液滴的傳熱速率也可以寫為

q=dQdt=hfgρwdVdt。（11）

變換式（11）可以得到：

dVdt=qhfgρw 。 （12）

對(duì)于以CCA模式生長(zhǎng)的液滴，其體積隨時(shí)間的變化率可以寫為dV/dt=（dV/dr）（dr/dt），結(jié)合式（10）和式（12），可以得到如下一階微分方程式：

drdt=

ΔT（1-rmin/r）/（2+cos θ）（1-cos θ）2hfgρwhkesin2θ+rθ4kwsin θ+12hi（1-cos θ）。 （13）

類似的，對(duì)于以CB模式生長(zhǎng)的液滴，其體積變化率可以寫為dV/dt=（dV/dθ）（dθ/dt），此類生長(zhǎng)模式下，液滴的曲率半徑r和底部基底直徑dbase的關(guān)系為r=dbase/（2sin θ）[23]。因此其體積表達(dá)式變?yōu)閂=π（d3base/sin3 θ）（2+cos θ）（1-cos θ）2/24，由此得出：

dθdt=

32ΔThikw cos4（θ/2）dbase（dbase-2rminsin θ）hfgρwd3base[4hhikw+4cos2（θ/2）kwke+（dbase/2）θhike]。（14）

為了有效地驗(yàn)證理論模型的正確性，采用文獻(xiàn)＼[22＼]和文獻(xiàn)＼[23＼]的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行驗(yàn)證。2組實(shí)驗(yàn)采用環(huán)境掃描電子顯微鏡（environmental scanning electron microscope， ESEM）觀察液滴的生長(zhǎng)情況，得到液滴半徑隨時(shí)間變化的數(shù)據(jù)。在文獻(xiàn)＼[22＼]中，壓力為558.6 Pa，蒸氣的飽和溫度為-0.675 ℃，基底溫度為17 ℃，過冷度為17.675 K，基底材料為硅片，液滴在平板基底材料上的接觸角為62°，分別選取了初始半徑不同的3種液滴進(jìn)行驗(yàn)證。

圖2 a）—圖2 c）所示為液滴實(shí)際生長(zhǎng)情況與理論模型擬合曲線，可以看出理論模型能較好地吻合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，液滴半徑隨著時(shí)間呈線性增長(zhǎng)，擬合出的冷凝系數(shù)α=0001。這說明壓力較低時(shí)，冷凝系數(shù)受到的影響較大，數(shù)值很小，亦即液滴冷凝時(shí)受到的阻力很大。

文獻(xiàn)＼[23＼]中，飽和壓力為1 200 Pa，基底溫度為282 K，過冷度為1 K，基底材料為硅片。與文獻(xiàn)＼[20＼]實(shí)驗(yàn)不同的是，文獻(xiàn)＼[21＼]分別研究了液滴在平滑基底材料以及納米柱結(jié)構(gòu)表面上的生長(zhǎng)，接觸角分別為120°和164°，納米柱的基底直徑為30 nm，高度為6.1 μm，間距為2 μm，固體分?jǐn)?shù)φ=0018。擬合曲線如圖2 d）所示。為了更好地表明理論模型與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的擬合程度，對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果取對(duì)數(shù)?？梢钥闯?，理論模型與實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本吻合。

2結(jié)果和討論

式（13）和式（14）分別展示了液滴按照CCA模式和CB模式生長(zhǎng)的數(shù)學(xué)模型。從中可以看出接觸角θ、半徑r、納米錐熱導(dǎo)率kp、尖端尺寸di、間距l(xiāng)、高度h對(duì)液滴生長(zhǎng)有影響。圖3 a）展示了在不同過冷度ΔT下，液滴以CCA模式生長(zhǎng)時(shí)，生長(zhǎng)半徑r在20 s內(nèi)的變化情況，其中接觸角設(shè)定為120°。從圖3 a）可以看出，隨著ΔT的增加，r的生長(zhǎng)幅度逐漸減小，當(dāng)ΔT=20 K時(shí)，液滴半徑r在20 s內(nèi)增長(zhǎng)至5 μm。圖3 b）展示了在不同過冷度ΔT下，液滴以CB模式生長(zhǎng)時(shí)，接觸角θ在20 s內(nèi)的變化情況，其中，初始接觸角為120°，底部直徑為3 μm?？梢钥闯鼋佑|角隨著時(shí)間的推移緩慢增加。圖3液滴幾何特征與時(shí)間的關(guān)系

Fig.3Relationship between the geometric characteristics of the droplets and time

圖4分別展示了液滴以CCA模式生長(zhǎng)時(shí)，液滴生長(zhǎng)半徑r及接觸角θ對(duì)液滴生長(zhǎng)速率dr/dt的影響。由圖4 a）可以看出，在不同過冷度下，液滴生長(zhǎng)速率dr/dt隨半徑r的變化趨勢(shì)并不是一致的，當(dāng)ΔT=0.02 K時(shí)，dr/dt先增大后減小，當(dāng)ΔT>1 K時(shí)，液滴生長(zhǎng)速率dr/dt呈現(xiàn)出相同的變化趨勢(shì)，都是隨著r的增大而減小。由圖4 b）可以看出，在不同過冷度ΔT下，液滴生長(zhǎng)速率dr/dt的變化趨勢(shì)相同，當(dāng)0<θ<90°時(shí)，dr/dt隨著接觸角θ的增大而減小，而當(dāng)90°<θ<180°時(shí)，dr/dt隨著接觸角θ的增大而增大。

圖5分別展示了在過冷度ΔT=1.6 K時(shí)，納米錐熱導(dǎo)率kp、尖端尺寸dt、高度h、間距l(xiāng)對(duì)液滴半徑生長(zhǎng)速率dr/dt的影響。由圖5 a）可以看出，隨著納米錐熱導(dǎo)率kp的增加，dr/dt呈增大趨勢(shì)，其中kp=10～50 W/（m·K）時(shí)，液滴半徑生長(zhǎng)速率dr/dt迅速增大，隨后緩慢增大。由圖5 b）和圖5 c）可以看出，隨著尖端尺寸dt的增大，dr/dt線性增大，但是卻隨納米錐高度h的增大而線性減小。由圖5 d）可以看出，隨著納米錐間距l(xiāng)的增加，dr/dt呈減小趨勢(shì)，當(dāng)l=50～100 nm時(shí)，液滴半徑生長(zhǎng)速率dr/dt迅速減小，隨后緩慢減小。

圖6分別展示了過冷度ΔT=1.6 K、液滴以CB模式生長(zhǎng)時(shí)，接觸角θ、納米錐熱導(dǎo)率kp、尖端尺寸dt、高度h、間距l(xiāng)對(duì)液滴接觸角生長(zhǎng)速率dθ/dt的影響。由圖6 a）可以看出，隨著接觸角θ的增加，dθ/dt整體呈現(xiàn)遞減趨勢(shì)，其中θ=120°～150°時(shí)，液滴接觸角生長(zhǎng)速率快速衰減。此外，由圖6 b）—圖6 e）可以看出，dθ/dt隨著納米錐熱導(dǎo)率kp的增加緩慢增大，隨尖端尺寸dt的增加線性增大，隨著納米錐高度h的增大而減小。與CCA模式相同的是，dθ/dt與納米錐間距l(xiāng)呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)的關(guān)系，隨l增大而減小，變化趨勢(shì)逐漸變緩。

3結(jié)論

本文主要研究了液滴的2種生長(zhǎng)模式，分別是CCA模式和CB模式，即以恒定接觸角增加底部潤(rùn)濕面積模式和以恒定底部直徑增加接觸角模式。冷凝液滴的生長(zhǎng)模式與納米錐結(jié)構(gòu)參數(shù)息息相關(guān)，各參數(shù)對(duì)于2種生長(zhǎng)模式的影響不完全相同。當(dāng)液滴按照CCA模式生長(zhǎng)時(shí)，半徑生長(zhǎng)速率dr/dt隨著納米錐熱導(dǎo)率kp的增加緩慢增大，相反，隨著間距l(xiāng)的增加緩慢減小，與尖端尺寸dt呈現(xiàn)線性正比關(guān)系，卻與高度h呈現(xiàn)線性負(fù)相關(guān)關(guān)系。接觸角θ對(duì)dr/dt的影響是分段式的，θ=90°是分界點(diǎn)，當(dāng)θ<90°時(shí)，dr/dt隨著θ的增大而減小，反之則相反。當(dāng)液滴按照CB模式生長(zhǎng)時(shí)，與CCA模式影響不同的是，接觸角對(duì)dθ/dt的影響是單一變化的。綜合液滴的2種生長(zhǎng)模式，可以得出接觸角對(duì)液滴生長(zhǎng)的影響最為顯著的結(jié)論。通過對(duì)比液滴的實(shí)際生長(zhǎng)情況與理論模型，可以看出在壓力較低時(shí)，液滴冷凝受到的阻礙較大，即冷凝系數(shù)的值很小。隨著液滴的不斷長(zhǎng)大，通過液滴的導(dǎo)熱熱阻代替界面熱阻逐漸占據(jù)主導(dǎo)地位。通過對(duì)模型的驗(yàn)證，理論模型能夠較好地?cái)M合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，從而驗(yàn)證了模型的有效性。

本文所建立的模型中，一改以往的納米柱結(jié)構(gòu)，采用新型的納米錐狀結(jié)構(gòu)，提高了滴狀冷凝的換熱效果，而且將超疏水表面結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)潤(rùn)濕特性和液滴生長(zhǎng)速率的影響放在統(tǒng)一的框架下同時(shí)研究，揭示兩者對(duì)強(qiáng)化冷凝換熱的協(xié)同作用。

目前制備出的納米錐超疏水表面的冷凝換熱系數(shù)比普通表面提高了140%，但是其中的強(qiáng)化換熱機(jī)理并不明晰，這也就影響了對(duì)其結(jié)構(gòu)作進(jìn)一步的優(yōu)化設(shè)計(jì)。因此，需要對(duì)納米錐超疏水表面滴狀冷凝的潤(rùn)濕特性和傳熱機(jī)理進(jìn)行深入研究，為后續(xù)的結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計(jì)提供理論指導(dǎo)。

完整的冷凝換熱模型包括單個(gè)液滴的生長(zhǎng)，以及液滴的尺寸分布，本文僅對(duì)液滴生長(zhǎng)進(jìn)行了探討，液滴的尺寸分布，以及完整的納米錐結(jié)構(gòu)表面冷凝模型將在后續(xù)工作中進(jìn)行研究。

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